JP2019216083A - 酵素発電デバイス - Google Patents
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Abstract
Description
酵素発電デバイスから取り出した電気エネルギーを電源として活用する以外にも、酵素が持つ基質特異性を利用し、糖などの目的とする有機物をセンシングするための自己発電型センサーとして応用する方法も提案されている。自己発電型センサーは発電と有機物センシング機能を併せ持つため、電源不要な小型軽量化、低コスト化が可能となることに加え、酵素による微小量検出や基質特異性に由来する高いセンシング精度が特長となる。そのため、生体向けのウェアラブルデバイスやインプラントデバイス等に使われるセンサーおよび電源としての利用が期待されている。
酵素発電デバイスの電極は、発電に関わる酵素が有機物のため、電極に非金属材料であるカーボン基材を使用する等により容易に廃棄できることがあるものの、酵素発電デバイスを構成する配線や導電性支持体など他の部材に金属材料を使用することが多く、金属材料の分別や廃棄は容易ではなく、依然として課題がある。
すなわち本発明は、正極、負極および回路配線を含んでなる酵素発電デバイスであって、
正極および負極の少なくとも一方に酵素を構成部材として含み、正極および負極から外部デバイスへ電気的に接続する回路配線が、非金属材料からなる酵素発電デバイスに関する。
回路配線とは、酵素発電デバイスにおいて正極および負極と外部デバイスを電気的に接続し、回路を形成する導電性部材である。回路配線は、正極あるいは負極と別途用意された導電性部材を接続し更に外部デバイスに接続してもよく、正極あるいは負極の導電性支持体をそのまま延長して回路配線として外部デバイスと接続してもよい。回路配線と外部デバイスを接続する方法としては特に限定するものではなく、接着剤あるいは粘着剤による接続の他に、スナップボタン、マグネット、クリップ、ファスナー、面ファスナー等を用いた接続が例示できる。
回路配線の材料としては、導電性を有する非金属材料であれば特に限定するものではない。例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス、カーボンフェルト等の導電性炭素材料の他、紙類、布類等の非導電性支持体に酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物やポリアニリン、ポリアセチレン、ポリピロール、ポリチオフェン等の導電性高分子を塗布、乾燥したものやそれらを併用したものを用いてもよい。廃棄の容易さやコストの観点から非導電性支持体に酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を塗布、乾燥したものを用いた方が好ましい。特に非導電性支持体は折り曲げ可能な支持体であることが好ましい。更には、紙または布類の非導電性支持体に酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を塗布、乾燥したものを用いた方が好ましい。
酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物は、少なくとも導電性炭素と溶剤とバインダーを含む。また、酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物は、必要に応じて分散剤、増粘剤、成膜助剤、消泡剤、レベリング剤、防腐剤、pH調整剤等を配合できる。導電性炭素及び溶剤とバインダー、分散剤の割合は、特に限定されるものではなく、広い範囲内で適宜選択され得る。VOC排出の観点から、水あるいは水性溶剤を用いることが好ましく、それに伴いバインダーおよび分散剤等も水性であることが好ましい。
本発明における導電性炭素としては、黒鉛、カーボンブラック、導電性炭素繊維(カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、カーボンファイバー)、グラフェン系炭素材料(グラフェン、グラフェンナノプレートレット)、多孔質炭素、ナノポーラスカーボン、フラーレン等を単独で、もしくは2種類以上併せて使用することができる。導電性の観点から、少なくとも黒鉛が含有されていることが好ましい。
黒鉛以外の炭素材料としては、特に限定されるものではないが、粒径および比表面積の観点からカーボンブラックが好ましい。それ以外にも、導電性炭素繊維(カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、カーボンファイバー)、グラフェン系炭素材料、多孔質炭素、ナノポーラスカーボン、フラーレン等を単独で、もしくは2種類以上併せて使用することが出来る。
市販のカーボンナノチューブとしては、VGCF、VGCF−H、VGCF−X等の昭和電工社製カーボンナノチューブ、名城ナノカーボン社製カーボンナノチューブ等が挙げられる。
市販のグラフェン系炭素材料としては、例えば、xGnP−C−750、xGnP−M−5等のXGSciences社製グラフェンナノプレートレット等が挙げられる。
市販の多孔質炭素としては、クノーベルMHグレード、クノーベルP(2)010グレード、クノーベルP(3)010グレード、クノーベルP(4)050グレード等の東洋カーボン社製の多孔質炭素等が挙げられる。
市販のナノポーラスカーボンとしては、Easy−N社製ナノポーラスカーボンが挙げられる。
本発明に使用する溶剤としては、特に限定せず使用することができる。必要に応じて、例えば、分散性や支持体への塗工性向上のために、複数の溶剤種を混ぜて使用しても良い。溶剤としては、アルコール類、グリコール類、セロソルブ類、アミノアルコール類、アミン類、ケトン類、カルボン酸アミド類、リン酸アミド類、スルホキシド類、カルボン酸エステル類、リン酸エステル類、エーテル類、ニトリル類、水等が挙げられる。中でも水や、炭素数が4以下のアルコール系溶剤が好ましい。
本発明におけるバインダーとは、導電性炭素などの粒子を結着させるために使用されるものであり、それら粒子を溶媒中へ分散させる効果は小さいものである。
バインダーとしては、従来公知のものを使用することができ、例えば、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、アルキッド樹脂、ホルムアルデヒド樹脂、シリコン樹脂、フッ素樹脂、スチレン−ブタジエンゴムやフッ素ゴム等の合成ゴム、ポリアニリンやポリアセチレン等の導電性樹脂等、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、パーフルオロカーボン及びテトラフルオロエチレン等のフッ素原子を含む高分子化合物が挙げられる。又、これらの樹脂の変性物、混合物、又は共重合体でも良い。これらバインダーは、1種または複数を組み合わせて使用することも出来る。
本発明において使用する分散剤は、導電性炭素に対して分散剤として有効に機能し、その凝集を緩和することができる。分散剤は導電性炭素に対して凝集を緩和する効果が得られれば特に限定されるものではない。
前記組成物を得る際に用いられる装置としては、顔料分散等に通常用いられている分散機、混合機が使用できる。
酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物の塗工及び乾燥は、カーボンペーパー等の導電性支持体や紙類等の非導電性支持体に前記組成物を直接塗布し乾燥することにより作製する方法や、転写基材などに前記組成物を塗布し乾燥することにより形成された塗膜を前記支持体やセパレーター等に転写する方法等で作製される。
組成物の塗布方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、ナイフコーター、バーコーター、ブレードコーター、スプレー、ディップコーター、スピンコーター、ロールコーター、ダイコーター、カーテンコーター、スクリーン印刷等の一般的な方法を適用できる。
酵素発電デバイスにおいて、正極および負極に導電性支持体を用いても良い。酵素発電デバイスに用いる導電性支持体は、導電性を有する材料であれば特に限定は無い。カーボンペーパーやカーボンクロス等導電性の炭素材料からなる導電層や金属箔、金属メッシュ等が挙げられる。また、回路配線と同様に、紙類、布類等の非導電性支持体に酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物やポリアニリン、ポリアセチレン、ポリピロール、ポリチオフェン等の導電性高分子を塗布、乾燥したものやそれらを併用したものを用いてもよい。前記組成物の塗布方法としては、特に限定されるものではなく、酵素発電デバイス用回路配線の作製の際に使用するような一般的な方法を適用できる。
廃棄の容易さやコストの観点から、非導電性支持体に酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を塗布、乾燥したものを用いた方が好ましい。特に非導電性支持体は折り曲げ可能な支持体であることが好ましい。更に、紙または布類の非導電性支持体に酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を塗布、乾燥したものを用いた方が好ましい。
酵素発電デバイス用負極では、燃料の酸化反応により発生した電子をカソードに供給する。酵素発電デバイス用負極は、導電性支持体やセパレーター等の基材に前記酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を直接塗布し乾燥した塗膜や、転写基材などに前記酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を塗布し乾燥することにより形成された塗膜を支持体やセパレーター等に転写して作製した塗膜に酵素やメディエーターを担持させたり、導電性支持体に酵素やメディエーターを直接担持させたり、酵素を含む酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を支持体に塗布し乾燥したりして作製される。また、アスコルビン酸等の還元性燃料を用いる場合は、酵素以外の負極用触媒として炭素材料、導電性高分子、貴金属元素を含む触媒、卑金属元素を含む触媒で酸化反応が起こる。その場合も、導電性支持体やセパレーター等の基材に前記酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を直接塗布し乾燥した塗膜や、転写基材などに前記酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を塗布し乾燥することにより形成された塗膜を支持体やセパレーター等に転写して作製した塗膜に、酵素以外の負極用触媒を塗工などにより積層、担持させたり、酵素以外の導電性支持体に負極用触媒を直接担持させたり、酵素以外の負極用触媒を含む酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を支持体に塗布し乾燥したりして作製される。
前記組成物の塗布方法としては、特に限定されるものではなく、酵素発電デバイス用回路配線の作製の際に使用するような一般的な方法を適用できる。
酵素やメディエーターを担持する方法は、上記組成物に含ませて行っても良いし、塗布後乾燥した塗膜や、導電性支持体に後から行っても良い。後から行う場合では、酵素やメディエーターを溶解させた液を上記塗膜や、導電性支持体に浸漬等させた後、乾燥させて担持する方法等が使用できる。
本発明における酵素としては、反応により電子を授受できる酵素であれば特に制限はなく、供給する燃料やコスト、デバイスの種類等に応じて適宜選択される。酵素としては、物質代謝など生体内での多くの酸化還元反応を触媒する酸化還元酵素が好ましい。
酵素発電デバイスの負極に用いる酵素は電子を放出できるものであればよく、糖や有機酸などのオキシダーゼやデヒドロゲナーゼなどが利用できる。中でも、他の酵素に比べ安価で、安定性が高く、人体の血液や尿などの生体試料に含まれるグルコースを燃料にできるグルコースオキシダーゼやグルコースデヒドロゲナーゼが好ましい場合がある。その他、フルクトースを燃料にできるフルクトースオキシダーゼやフルクトースデヒドロゲナーゼ、乳酸を燃料にできる乳酸オキシダーゼや乳酸デヒドロゲナーゼが好ましい場合がある。
酵素には電極に直接電子を伝達できる直接電子移動型(DET型)酵素と直接電子を伝達できない酵素が存在する。DET型でない酵素の場合には、燃料の酸化によって生じた電子を酵素から電極に伝達する役割を担うメディエーターを併用する必要がある。メディエーターとしては、電極に電子を伝達できる酸化還元物質であれば特に制限はなく、従来公知のものを使用できる。メディエーターの使用方法としては、電極に担持させる方法や電解液に溶解させて使用する方法等がある。メディエーターとしては、テトラチアフルバレン、ハイドロキノンや1,4‐ナフトキノン等のキノン類などの非金属化合物、フェロセン、フェリシアン化物、オスミウム錯体、及びこれら化合物を修飾したポリマー等が例示できる。分別、廃棄の観点から非金属化合物が好ましい。
酵素発電デバイス用正極では、アノードで発生した電子を受け取り、電極中の還元反応によりこれを消費する。酵素発電デバイス用正極の構造としては、例えば、酸素を電子受容体として使用する酸素還元反応の場合では、反応場となる正極触媒の活性点まで電子及びプロトンの伝導パスや酸素の供給パスが確保されていることが効率的な発電を行う上では好ましい。
酵素発電デバイス用正極は、触媒に無機化合物を用いるものと酵素を用いるものがある。導電性支持体(カーボンペーパーや導電性カーボン層など)やセパレーター等の基材に正極触媒を含む組成物を直接塗布し乾燥することにより作製する方法や、転写基材などに前記組成物を塗布し乾燥することにより形成された塗膜を前記導電性支持体やセパレーター等に転写する方法等で作製される。また、正極触媒に酵素を用いるものは、酵素発電デバイス用負極と同様の方法で組成物作製、塗布を行ってもよい。
組成物の塗布方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、ナイフコーター、バーコーター、ブレードコーター、スプレー、ディップコーター、スピンコーター、ロールコーター、ダイコーター、カーテンコーター、スクリーン印刷等の一般的な方法を適用できる。
酵素発電デバイス正極で無機化合物を触媒として用いる場合、酸素還元触媒として貴金属触媒、卑金属酸化物触媒、炭素触媒が挙げられる。中でも、炭素触媒は金属含有量がほとんど無いあるいは少なくコストの面でも好ましい。
貴金属触媒とは、遷移金属元素のうちルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウム、白金、金から選択される元素を一種以上含む触媒である。これら貴金属触媒は単体でも別の元素や化合物に担持されたものでも良い。
卑金属酸化物触媒は、ジルコニウム、タンタル、チタン、ニオブ、バナジウム、鉄、マンガン、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、クロム、タングステン、およびモリブデンからなる群より選択された少なくとも1種の卑金属元素を含む酸化物を使用することができ、より好ましくはこれら卑金属元素の炭窒化物や、これら遷移金属元素の炭窒酸化物を使用することができる。
炭素触媒は、1種または2種以上の、炭素材料と、窒素元素および/または前記卑金属元素を含有する化合物とを混合し、熱処理を行い作製された炭素触媒であって、従来公知のものを使用できる。炭素触媒に用いられる炭素材料は、無機材料由来の炭素粒子および/または有機材料を熱処理して得られる炭素粒子であれば特に限定されない。
また、酵素を触媒として用いる場合、酵素発電デバイスの正極では電子を消費できる酵素であれば良く、ビリルビンオキシダーゼ、ラッカーゼ、アスコルビン酸オキシダーゼなどの還元酵素の一種で、分子状酸素の還元を触媒する酸素還元酵素を用いることが出来る。酸素還元酵素を使用する酵素発電デバイス用正極では、電位負荷や副反応における酵素の劣化により無機化合物の触媒より使用耐久性が低いことがある。
セパレーターとしては、負極と正極を電気的に分離できる(短絡の防止)ものであれば、特に限定されず従来公知の材料を用いる事ができる。具体的には、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ガラス繊維、樹脂不織布、ガラス不織布、フェルト、濾紙、和紙等を用いることができる。また、正極と負極が十分な距離を保ち接触による短絡が無い構造を取るならば、セパレーターを用いなくてもよい。
本発明におけるイオン伝導体はアノードとカソードの間でイオンの伝導を行うものである。イオン伝導体の形態はイオン伝導性を有するものであれば特に限定されるものではない。イオン伝導体としては例えば、リン酸緩衝液などの液体に電解質が溶けている電解液や、固体のポリマー電解質などを使用しても良い。
本願の酵素発電デバイスで使用できる燃料としては、酵素で分解できる有機物であれば特に限定はされず、D−グルコース等の単糖類、デンプン等の多糖類、エタノール等のアルコール、有機酸などの有機物であれば幅広く利用できる。例えば、グルコース、フルクトース、および乳酸が挙げられる。
本発明における酵素発電デバイスは前述の様に、発電した電力を用いた電源、電源とセンサーを兼ねる自己発電型センサー、有機物センサーや水分センサー等として機能し、これらは様々な用途での利用が見込まれる。使い方としては、電源として別方式の電池(コイン電池など)、センサーとして本発明の酵素発電デバイスを利用したり、電源及びセンサーに本発明の酵素発電デバイスを1種類以上利用したり、電源として本発明の酵素発電デバイス、センサーとして別方式のセンサーを利用したりすることができる。
IoTセンサーとしては、無線機とセンサーを組み合わせ、センシング情報をワイヤレスで外部に送信する使い方ができる。その場合、本発明の酵素発電デバイスを好適に使用することができる。
例えば、無線機の電源及びセンサーとして酵素発電デバイスを利用したり、無線機の電源に酵素発電デバイス、センサーとして別の酵素発電デバイスを利用したり、無線機の電源に酵素発電デバイス、センサーとして別方式のセンサーを利用したり、無線機及びセンサーの電源に1種以上の酵素発電デバイス、センサーとして別方式のセンサーを利用したり、無線機の電源に別方式の電池(コイン電池など)、センサーとして酵素発電デバイスを利用したりすることができる。
上記のIoTセンサーをおむつ用の生体センサーとして利用する場合は、おむつ内に酵素発電デバイスを仕込み、例えば下記の様な使い方が出来る。尿糖値センサーの場合、尿中の糖を燃料及びセンシング対象として利用し、得られた電力で無線機を作動したり、尿中の糖をセンシング対象として利用し、予め燃料を内蔵し尿中の水分を利用し発電し得られた電力で無線機を作動したり、尿中の糖をセンシング対象として利用し、別方式の電池(コイン電池など)の電力で無線機を作動したりできる。排尿センサーの場合、予め燃料を内蔵し尿中の水分をセンシング対象とし、また同時に水分を利用し発電し得られた電力で無線機を作動したり、予め燃料を内蔵し尿中の水分を利用し発電し得られた電力で無線機及び別方式の排尿センサーを作動したり、予め燃料を内蔵し尿中の水分をセンシング対象とし、別方式の電池(コイン電池など)の電力で無線機を作動したりできる。
また、上記センサーを皮膚貼付型の生体センサーとして使用する場合は、酵素発電デバイスを粘着剤などにより直接皮膚に貼り付けたり、衣類や装飾品に酵素発電デバイスを埋め込むことで、例えば下記の様な使い方ができる。乳酸値センサーの場合、汗中の乳酸を燃料及びセンシング対象として利用し、得られた電力で無線機を作動したり、汗中の乳酸をセンシング対象として利用し、予め燃料を内蔵し汗中の水分を利用し発電して得られた電力で無線機を作動したり、汗中の乳酸をセンシング対象として利用し、別方式の電池(コイン電池など)の電力で無線機を作動したりできる。
鱗状黒鉛CB−150(日本黒鉛社製)を18部、ファーネスブラックVULCAN(登録商標)XC72(CABOT社製)を4.5部、バインダーとしてエマルション型アクリル樹脂分散溶液(トーヨーケム社製:W-168)を3部(固形分50%)、分散剤としてカルボキシメチルセルロース水溶液50部(固形分2%)、溶剤として水49.5部をミキサーに入れて混合し、更にサンドミルに入れて分散を行い、酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物(1)を得た。
前記酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物(1)を、基材となる定性ろ紙No.1(アドバンテック社製)上にドクターブレードを用いて塗布した後、加熱乾燥し、導電層の厚さが80μmとなるよう調整し、酵素発電デバイス用回路配線(1)を得た。
酵素発電デバイス用回路配線と同様に、前記酵素発電デバイス回路配線用導電炭素組成物を、基材となる定性ろ紙No.1(アドバンテック社製)上にドクターブレードを用いて塗布した後、加熱乾燥し、導電層の厚さが80μmとなるよう調整した。長さ8cm幅15cmの四角形に切り出したものを酵素発電デバイス用導電性支持体(1)、長さ18cm幅15cmの四角形に切り出したものを酵素発電デバイス用導電性支持体(2)とした。
導電性炭素材料としてファーネスブラックVULCAN(登録商標)XC72(CABOT社製)の組成物をドクターブレードにより、導電性支持体(1)および(2)の片端に、乾燥後の導電性炭素材料の目付け量が2mg/cm2となるように塗布した後、メディエーターとしてフェロセンのメタノール溶液と、負極触媒としてグルコースオキシダーゼ水溶液をそれぞれ滴下し、自然乾燥させ酵素発電デバイス用負極(1)および(2)を得た。また、メディエーターをテトラチアフルバレンとして同様に酵素発電デバイス用負極(3)および(4)を作製した。また、メディエーターをテトラチアフルバレン、酵素を乳酸オキシダーゼとして同様に酵素発電デバイス用負極(5)および(6)を得た。
[製造例1]
グラフェンナノプレートレットxGnP−C−750(XGscience社製)と鉄フタロシアニン P−26(山陽色素社製)を、質量比1/0.5(グラフェンナノプレートレット/鉄フタロシアニン)となるようにそれぞれ秤量し、乾式混合を行い、混合物を
得た。上記混合物を、アルミナ製るつぼに充填し、電気炉にて窒素雰囲気下、800℃で2時間熱処理を行い、酵素発電デバイス正極用炭素触媒(1)を得た。
グラフェンナノプレートレットxGnP−C−750(XGscience社製)とフタロシアニンを、質量比1/0.5(グラフェンナノプレートレット/フタロシアニン)となるようにそれぞれ秤量し、乾式混合を行い、混合物を得た。上記混合物を、アルミナ製るつぼに充填し、電気炉にて窒素雰囲気下、800℃で2時間熱処理を行い、酵素発電デバイス正極用炭素触媒(2)を得た。
酵素発電デバイス正極用炭素触媒(1)4.8部、水性液状媒体として水49.2部、更に分散剤としてカルボキシメチルセルロース水溶液40部(固形分2%)をミキサーに入れて混合し、更にサンドミルに入れて分散した。その後、バインダーとしてエマルション型アクリル樹脂分散溶液(トーヨーケム社製:W−168)6部(固形分50%)を加えミキサーで混合し、酵素発電デバイス正極用電極組成物(1)を得た。
その後、酵素発電デバイス正極用電極組成物(1)を、ドクターブレードにより、導電性支持体(1)および(2)の片端に、乾燥後の酵素発電デバイス正極用炭素触媒の目付け量が2mg/cm2となるように塗布し、待機雰囲気中95℃、60分間乾燥し、酵素発電デバイス用正極(1)および(2)を得た。
酵素発電デバイス正極用炭素触媒(2)を用いて、上記酵素発電デバイス正極(1)および(2)と同様の方法で、酵素発電デバイス用正極(3)および(4)を得た。
導電性炭素材料としてファーネスブラックVULCAN(登録商標)XC72(CABOT社製)組成物をドクターブレードにより、導電性支持体(1)および(2)の片端の片面に、乾燥後の導電性炭素材料の目付け量が2mg/cm2となるように塗布、乾燥した後、正極触媒(3)として酸素還元酵素のビリルビンオキシダーゼ水溶液を滴下し、自然乾燥させ酵素発電デバイス用正極(5)および(6)を得た。
上記作製した酵素発電デバイス用回路配線、同正極、同負極に加えて、セパレーターとして定性ろ紙No.1(アドバンテック社製)を貼り合わせて、表1に示す酵素発電デバイスを作製した。なお、実施例4〜6、10〜12、15、16は回線配線と導電性支持体が一体となっている。
上記作製した酵素発電デバイスについて、昇圧コンバーター(LTC3108 ストロベリーリナックス社製)、無線機(送信モジュール IM315TX、受信モジュール IM315RX インタープラン社製)を、酵素発電デバイスから昇圧コンバーターへ接続し、昇圧コンバーターから無線機の送信モジュールに接続、更に送信モジュールから発信された無線信号を無線機の無線モジュールで受信する無線通信回路を構築した。実施例1〜3、7〜9、13については、酵素発電デバイス正極および負極から昇圧コンバーターへの接続は、回路配線(1)を貼り合わせて用いており、実施例4〜6、10〜12、14については、正極および負極組成物の塗布部分から延長した導電性支持体に直接昇圧コンバーターへ接続した。
上記回路を構築後、実施例1〜12の酵素発電デバイスのセパレーター部分に燃料として0.01MのD-グルコースを含む0.1Mりん酸緩衝液(燃料溶液)を滴下すると、いずれの実施例においても受信モジュールで信号の受信が確認された。これはグルコースを含む溶液の滴下によって酵素発電デバイスで発電が起こり、その電力により送信モジュールが起動し信号が送られたことを示している。すなわち、本発明の酵素発電デバイスで発電が確認された。また、電源を必要としない無線送信システムとして使用できることも併せてわかった。また、実施例13〜16の酵素発電デバイスのセパレーター部分に燃料として0.01Mの乳酸を含む0.1Mりん酸緩衝液(燃料溶液)を滴下すると、いずれの実施例においても樹脂新モジュールで信号の受信が確認された。
また、実施例1〜12における酵素発電デバイスのセパレーターに、燃料としてD-グルコース、イオン伝導体として塩化ナトリウムが予め担持されたろ紙(燃料ろ紙)を設置し、水を上記と同様に滴下したところ、いずれの酵素発電デバイスにおいても受信モジュールで信号の受信が確認された。これは、水が滴下されると燃料ろ紙内のグルコース及び塩化ナトリウムが水中に溶解、拡散し、それぞれ燃料およびイオン伝導体として働くため酵素発電デバイスの発電が生起していることを示している。
実施例7の酵素発電デバイスについて、0.01M、0.05M、0.1Mのグルコースを含む0.1Mりん酸緩衝液(燃料溶液)中で、ポテンショ・ガルバノスタット(VersaSTAT3、Princeton Applied Research社製)を用いて、室温下におけるLinear Sweep Voltammetry(LSV)測定で出力密度を確認したところ、グルコース濃度と出力密度の間には相関がみられた。実施例9、10の酵素発電デバイスにおいても、同様にグルコース濃度と出力密度に相関がみられた。更に実施例13〜16の酵素発電デバイスについて、0.01M、0.05M、0.1Mの乳酸を含む0.1Mりん酸緩衝液(燃料溶液)中で、LSV測定により0.1Vにおける出力密度を確認したところ、いずれも乳酸濃度と出力密度に相関がみられた。燃料濃度による出力変化を得られたため、センサーとしての使途が示唆された。
また、実施例1〜16は回路配線および導電性支持体にフレキシブルな基材を用いているため、折り曲げ可能である。例えば、カーボンペーパーを回路配線や支持体に適用した場合、折り曲げると割れるため酵素発電デバイスとして機能しないが、実施例1〜16は破断しない。そのため、実施例1〜16は折り曲げが生じる箇所や湾曲した箇所に取りつけて動作することも可能である。
Claims (6)
- 正極、負極および回路配線を含んでなる酵素発電デバイスであって、
正極および負極の少なくとも一方に酵素を構成部材として含み、正極および負極から外部デバイスへ電気的に接続する回路配線が、非金属材料からなる酵素発電デバイス。 - 正極および負極が導電性支持体を有し、前記導電性支持体が、非金属材料からなる請求項1記載の酵素発電デバイス。
- さらに、メディエーターを具備する酵素発電デバイスであり、前記メディエーターが、非金属材料からなる請求項1または2記載の酵素発電デバイス。
- 負極が、非金属材料からなる請求項1〜3いずれか記載の酵素発電デバイス。
- 正極が、非金属材料からなる請求項1〜4いずれか記載の酵素発電デバイス。
- 燃料および/またはセンシング対象物質が、グルコース、フルクトース、および乳酸から選択される請求項1〜5いずれか記載の酵素発電デバイス。
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