JP2019108459A - ポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物、成形体および積層体 - Google Patents
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Abstract
Description
即ち、本発明の要旨は以下の[1]〜[7]に存する。
成分(A):変性ポリエステルエラストマー
成分(B):スチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物
成分(C):ゴム用軟化剤
本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物は、成分(A):変性ポリエステルエラストマー、成分(B):スチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物、および成分(C):ゴム用軟化剤を含むことを特徴とする。
本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物は、特許文献1のように硬質のポリアミド6系熱可塑性樹脂を使用することなく、ポリアミド樹脂との熱融着性を有し、且つ柔軟で耐油性や耐摩耗性にも優れる。ポリアミド樹脂との熱融着性、耐油性、耐摩耗性に優れる理由の詳細は明らかではないが、次のようなことが推測される。
ポリエステルエラストマーを不飽和カルボン酸および/又はその誘導体でラジカル発生剤の存在下変性処理を行うと、不飽和カルボン酸および/又はその誘導体由来のカルボキシル基がポリエステルエラストマーに導入され、導入された不飽和カルボン酸および/又はその誘導体由来のカルボキシル基のカルボニル基と、ポリアミド樹脂に含まれるアミド基の間に静電相互作用が発生し、ポリアミド樹脂との熱融着性が発現される。さらに、ポリエステルエラストマーは極性が高い物質であり、耐油性に優れ、また耐摩耗性にも優れるため、ポリエステルエラストマー使用量を多くすることで耐油性と耐摩耗性を高めることができる。
本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物に含まれる成分(A);変性ポリエステルエラストマーについて、以下に詳述する。
脂環族ジオールとしては、例えば、1,4−シクロヘキセングリコールおよび1,4−シクロヘキサンジメタノール等が挙げられ、1,4−シクロヘキサンジメタノールが好ましい。
これらの炭素数2〜12の鎖状脂肪族および/又は脂環族ジオールは、1種を単独で用いてもよく、2種以上の混合物を用いてもよい。
これらの芳香族ジカルボン酸又はそのアルキルエステルについても1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
また、これらエーテルユニット内でのランダム共重合体でもよい。
これらの中でも好ましいのはポリメチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリ(1,2−および1,3−)プロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールおよびポリヘキサメチレングリコール等の直鎖状および分岐状の脂肪族エーテルグリコールであり、より好ましいのはポリメチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリ(1,2−および1,3−)プロピレングリコールおよびポリテトラメチレングリコールであり、特に好ましいのはポリテトラメチレングリコールである。
これらは1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
これらの不飽和カルボン酸および/又はその誘導体は、有機溶剤等に溶解して使用してもよい。
これらのラジカル発生剤は有機溶剤等に溶解して用いてもよい。
本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物に含まれる成分(B):スチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物としては、耐熱性および柔軟性の点から、以下の式(2)および/又は式(3)で表されるスチレン(スチレンの誘導体であってもよい。)と共役ジエンブロックとの共重合体の水素添加物が好ましい。
(S−D)n …(3)
(式中、Sはスチレン単位からなる重合体ブロックを表し、Dは共役ジエン単位からなる重合体ブロックを表し、mおよびnは1〜5の整数を表す。)
Dの重合体ブロックを構成する共役ジエン単量体としては、ブタジエンおよび/又はイソプレンが好ましい。
機器:日本ミリポア社製「150C ALC/GPC」
カラム:昭和電工社製「AD80M/S」3本
検出器:FOXBORO社製赤外分光光度計「MIRANIA」測定
波長:3.42μm
温度:140℃
流速:1cm3/分
注入量:200マイクロリットル
濃度:2mg/cm3
酸化防止剤として2,6−ジ−t−ブチル−p−フェノール0.2質量%添加
本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物に含まれる成分(C):ゴム用軟化剤は、本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物の柔軟性、流動性の向上に有効である。
本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物の成分(A)の含有量は、30質量%以上であることが好ましく、50質量%以上であることがより好ましく、70質量%以上であることが更に好ましい。一方、90質量%以下であることが好ましく、85質量%以下であることがより好ましく、80質量%以下であることが更に好ましい。ポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物中の成分(A)の含有量が上記下限以上であれば、成分(A)によるポリアミド樹脂に対する熱融着性や耐油性、耐摩耗性に優れたものとなる。成分(A)の含有量が上記上限以下であると、成分(B),(C)の必要量を確保して柔軟性や軟質感を与えることができる。
本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、必要に応じてその他の成分、例えば、各種の添加剤、充填材等を適宜配合することができる。
本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物は、成分(A)〜(C)と必要に応じて用いられるその他の添加剤や充填材等を公知の方法、例えば、ヘンシェルミキサー、Vブレンダー、タンブラーブレンダー等で機械的に混合した後、公知の方法で機械的に溶融混練することにより製造することができる。機械的溶融混練には、バンバリーミキサー、各種ニーダー、単軸又は二軸押出機等の一般的な溶融混練機を用いることができる。
本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物は、その用途において、通常、射出成形等の成形性に優れることが求められるため、ISO 1133に従って、230℃、荷重2.16kgfで測定されたメルトフローレート(MFR)が30g/10分以下であることが好ましく、25g/10分以下であることがより好ましく、20g/10分以下であることが更に好ましい。MFRが上記上限を超えると射出成形時にバリが発生しやすくなり、外観が良好な成形体を得ることができないおそれがある。なお、本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物のMFRの下限は、溶融混練による製造安定性の観点から通常1g/10分以上である。
本発明の成形体は、本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物を用いて成形されたものである。
本発明の積層体は、本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物からなる層とポリアミド樹脂からなる層とが積層されたものであり、耐薬品性、ガスバリア性、耐熱性に優れるポリアミド樹脂からなる硬質層と本発明のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物からなる軟質層とを熱融着により積層一体化することで、剛性と軟質感とを兼備する製品とすることができる。
<変性ポリエステルエラストマー(A)>
A−1:三菱ケミカル社製 モディック(登録商標) GQ131
変性ポリブチレンテレフタレート−ポリテトラメチレングリコールブロック共重合体
ポリテトラメチレングリコールユニットの数平均分子量:2,000
変性前のポリエステルエラストマー中のポリブチレンテレフタレートユニットの含有量:25質量%
変性前のポリエステルエラストマー中のポリテトラメチレングリコールユニットの含有量:75質量%
変性率:0.5%
A−2:三菱ケミカル社製 モディック(登録商標) GQ331
変性ポリブチレンテレフタレート−ポリテトラメチレングリコールブロック共重合体
ポリテトラメチレングリコールユニット数平均分子量:2,000
変性前のポリエステルエラストマー中のポリブチレンテレフタレートユニットの含有量:36質量%
変性前のポリエステルエラストマー中のポリテトラメチレングリコールユニットの含有量:64質量%
変性率:0.5%
a−1:LGケミカル社製 KEYFLEX(登録商標) BT1028D
ポリブチレンテレフタレート−ポリテトラメチレングリコールブロック共重合体
ポリテトラメチレングリコールユニットの数平均分子量:2,000
ポリブチレンテレフタレートユニットの含有量:25質量%
ポリテトラメチレングリコールユニットの含有量:75質量%
B−1:クレイトンポリマー社製 クレイトン(登録商標) G1641HU
スチレン−エチレン/ブチレン−スチレンブロック共重合体
スチレン重合体ブロックの含有量:32質量%
重量平均分子量:2.2×105
C−1:出光興産社製 ダイアナプロセスオイル(登録商標) PW−380
石油系炭化水素(鉱油)
40℃の動粘度:381.6センチストークス
引火点:230℃
<ポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物の製造>
表−1の配合組成に記載の各成分を二軸混練機により溶融混練(シリンダー温度200)し、ポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物のペレットを製造した。
上記のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物のペレットを、射出成形機(日本製鋼所社製「J110AD」、型締め力110T)を用いて、金型温度40℃、シリンダー温度200〜230℃にて射出成形を行い、100mm×100mm×2mm(厚み)の成形体を得た。
以下、それぞれ「物性評価用成形体」と称す。
上記のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物のペレットを、射出成形機(日本製鋼所社製「J110AD」、型締め力110T)を用いて、予め金型内にインサートしたポリアミド樹脂(DSMジャパン社製「ノバミッド 1013GH30」)製シート(厚み2mm)に対し、金型温度80℃、シリンダー温度240℃にて射出成形を行い、ポリアミド樹脂が基材層、ポリエステル系熱可塑性エラストマーが表面層の100mm×100mm×4mm(厚み)の積層成形体を得た。
以下、それぞれ「熱融着性評価用成形体」と称す。
表−1に示す実施例1〜5および比較例1のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物のペレット、物性評価用成形体および熱融着性評価用成形体を以下方法により評価した。結果を表−1に示す。
ポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物のペレットについて、MFR(ISO 1133(230℃、荷重2.16kgf))を測定した。
上記で作成した物性評価用成形体について、ISO 7619−1に準拠してデュロA硬度を測定した。
上記で作成した物性評価用成形体を、JIS K6258及びASTM D47で規定された、加硫ゴムや熱可塑性ゴムの耐液性試験油「IRM903」に室温(23℃)で24時間浸漬させて、浸漬前後の質量増加率および体積増加率を測定することで耐油性を評価した。質量増加率、体積増加率ともに0%に近い方が望ましい。
上記で作成した物性評価用成形体について、東洋精機社製テーバー式摩耗試験機を使用して、摩耗試験後の摩耗跡触感と摩耗跡外観を評価した。摩耗輪としては「CS−17」を用い、9.8Nの荷重をかけ、1000回転させた。耐摩耗性は摩耗跡の外観と触感により、「+」、「++」、「+++」で相対的に評価した。「+」が多いほど好ましい。
上記で作成した熱融着性評価用成形体から幅25mm、長さ100mmの短冊状試験片を切り出し、基材層に対し、表面層を90度方向に引張速度200mm/分で引っ張ることにより両層間の剥離強度を測定した。剥離強度が大きいほど熱融着性に優れる。
比較例1は表−1に示す通り、未変性のポリエステルエラストマーを用いたポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物であり、ポリアミド樹脂との熱融着性は確認できなかった。一方、実施例1〜5はポリアミド樹脂との熱融着性を確認することができた。
Claims (7)
- 下記成分(A)、(B)および(C)を含有するポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物。
成分(A):変性ポリエステルエラストマー
成分(B):スチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物
成分(C):ゴム用軟化剤 - 前記成分(A)の含有量が50質量%以上である、請求項1に記載のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物。
- 前記成分(A)の変性前のポリエステルエラストマーのポリアルキレンエーテルグリコールユニットの含有量が10質量%以上70質量%以下である、請求項1又は2に記載のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物。
- 前記成分(A)が不飽和カルボン酸および/又はその誘導体で変性された変性ポリエステルエラストマーである、請求項1〜3のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物。
- ISO7619−1におけるデュロA硬度が40以上80以下である、請求項1〜4のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物。
- 請求項1〜5のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物からなる成形体。
- 請求項1〜5のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性エラストマー組成物からなる層とポリアミド樹脂からなる層とを含む積層体。
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