JP2019105826A - 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置 - Google Patents

Abstract

【課題】ハイパワーの励起光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能な波長変換部材及びその製造方法、並びに当該波長変換部材を用いた発光装置を提供する。【解決手段】無機バインダー１中に蛍光体粉末２と熱伝導性フィラー３が分散されてなる波長変換部材１０であって、無機バインダー１と熱伝導性フィラー３の屈折率差が０．２以下であり、無機バインダー１と熱伝導性フィラー３の各含有量の体積比が４０：６０〜５：９５であることを特徴とする波長変換部材１０。【選択図】図１

Description

本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light Emitting Diode）やレーザーダイオード（ＬＤ：Laser Diode）等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材及びその製造方法、並びに波長変換部材を用いた発光装置に関するものである。

近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の発光装置として、低消費電力、小型軽量、容易な光量調節という観点から、ＬＥＤやＬＤ等の励起光源を用いた発光装置に対する注目が高まってきている。そのような次世代発光装置の一例として、例えば特許文献１には、青色光を出射するＬＥＤ上に、ＬＥＤからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材が配置された発光装置が開示されている。この発光装置は、ＬＥＤから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。

波長変換部材としては、従来、樹脂マトリクス中に蛍光体粉末を分散させたものが用いられている。しかしながら、当該波長変換部材を用いた場合、励起光源からの光により樹脂が劣化し、発光装置の輝度が低くなりやすいという問題がある。特に、励起光源が発する熱や高エネルギーの短波長（青色〜紫外）光によってモールド樹脂が劣化し、変色や変形を起こすという問題がある。

そこで、樹脂マトリクスに代えてガラスマトリクス中に蛍光体粉末を分散固定した、完全無機固体からなる波長変換部材が提案されている（例えば、特許文献２及び３参照）。当該波長変換部材は、母材となるガラスがＬＥＤの熱や照射光により劣化しにくく、変色や変形といった問題が生じにくいという特徴を有している。

特開２０００−２０８８１５号公報 特開２００３−２５８３０８号公報 特許第４８９５５４１号公報

近年、ハイパワー化を目的として、励起光源として用いるＬＥＤやＬＤの出力が上昇している。それに伴い、励起光源からの熱や、励起光を照射された蛍光体から発せられる熱により波長変換部材の温度が上昇し、その結果、発光強度が経時的に低下する（温度消光）という問題がある。また、場合によっては、波長変換部材の温度上昇が顕著となり、構成材料（ガラスマトリクス等）が融解するおそれがある。

以上に鑑み、本発明は、ハイパワーの励起光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能な波長変換部材及びその製造方法、並びに当該波長変換部材を用いた発光装置を提供することを目的とする。

本発明の波長変換部材は、無機バインダー中に蛍光体粉末と熱伝導性フィラーが分散されてなる波長変換部材であって、無機バインダーと熱伝導性フィラーの屈折率差が０．２以下であり、無機バインダーと熱伝導性フィラーの各含有量の体積比が４０：６０〜５：９５であることを特徴とする。上記構成のように、波長変換部材に含まれる熱伝導性フィラーの含有量を無機バインダーに対して多くすることで、励起光自体の熱や、励起光を波長変換部材に照射した際に蛍光体粉末から発生する熱が熱伝導性フィラーを介して伝わり、効率良く外部に放出される。これにより、波長変換部材の温度上昇を抑制して、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能となる。また、熱伝導性フィラーと無機バインダーの屈折率差を上記の通り小さくすることで、熱伝導性フィラーと無機バインダーの界面反射に起因する光散乱を軽減でき、励起光または蛍光体粉末から発せられる蛍光の光取出し効率を向上させることができる。

本発明の波長変換部材は、空隙率が１０％以下であることが好ましい。このようにすれば、波長変換部材内部において熱伝導性の低い空気の存在割合が低下し、波長変換部材の熱伝導率を向上させることができる。また、無機バインダー、熱伝導性フィラーまたは蛍光体粉末と、空隙に含まれる空気との屈折率差による光散乱を低減できるため、波長変換部材の透光性を向上させることができる。

本発明の波長変換部材は、近接する複数の熱伝導性フィラー同士の距離、及び／または、熱伝導性フィラーとそれに近接する蛍光体粉末との距離が、０．０８ｍｍ以下であることが好ましい。特に、複数の熱伝導性フィラー同士、及び／または、熱伝導性フィラーと蛍光体粉末が接触していることが好ましい。このようにすれば、熱伝導性の低い無機バインダーを伝熱する距離が短くなり、さらには複数の熱伝導性フィラー間で熱伝導経路が形成されるため、波長変換部材内部で発生した熱を外部に伝導させやすくなる。

本発明の波長変換部材は、熱伝導性フィラーの平均粒子径Ｄ_５０が１〜５０μｍであることが好ましい。このようにすれば、複数の熱伝導性フィラー間、または熱伝導性フィラーと蛍光体粉末の距離を短くできるため、熱を効率よく外部に放出しやすくなる。

本発明の波長変換部材は、熱伝導性フィラーが蛍光体粉末より高い熱伝導率を有することが好ましい。

本発明の波長変換部材は、熱伝導性フィラーとして例えば酸化物セラミックスからなるものを使用することができる。具体的には、熱伝導性フィラーが、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化亜鉛及びマグネシアスピネルから選択される少なくとも１種であることが好ましい。

本発明の波長変換部材は、無機バインダーの軟化点が１０００℃以下であることが好ましい。

本発明の波長変換部材は、無機バインダーがガラスであることが好ましい。

本発明の波長変換部材は、厚みが１０００μｍ以下であることが好ましい。

本発明の波長変換部材は、熱拡散率が１ｍｍ^２／ｓ以上であることが好ましい。

本発明の波長変換部材の製造方法は、上記の波長変換部材の製造方法であって、無機バインダー、蛍光体粉末及び熱伝導性フィラーの混合粉末を焼結用金型に入れる工程、及び混合粉末を加熱プレスする工程、を備えることを特徴とする。このようにすれば、熱伝導性フィラー同士、あるいは熱伝導性フィラーと蛍光体粉末とが接触しやすくなる。また、波長変換部材内部に空隙が残存しにくくなり、緻密な波長変換部材を得ることが可能となる。

本発明の波長変換部材の製造方法は、加熱プレスを、ホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置または熱間静水圧プレス装置により行うことが好ましい。

本発明の波長変換部材の製造方法は、加熱プレスを行う際の温度が１０００℃以下であることが好ましい。このようにすれば、加熱プレス時における蛍光体粉末の熱劣化を抑制することができる。

本発明の発光装置は、上記の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする。

本発明の発光装置は、光源がレーザーダイオードであることが好ましい。このようにすれば、発光強度を高めることが可能となる。なお、光源としてレーザーダイオードを用いた場合は、波長変換部材の温度が上昇しやすくなるため、本発明の効果を享受しやすくなる。

本発明によれば、ハイパワーの励起光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能な波長変換部材及びその製造方法、並びに当該波長変換部材を用いた発光装置を提供することが可能となる。

本発明の一実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。 本発明の一実施形態に係る波長変換部材を用いた発光装置を示す模式的側面図である。 実施例のＮｏ．１の波長変換部材の部分断面写真である。

以下、本発明の実施形態を図面を用いて詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に何ら限定されるものではない。

（波長変換部材）
図１は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。波長変換部材１０は、無機バインダー１中に蛍光体粉末２と熱伝導性フィラー３が分散されてなるものである。本実施形態に係る波長変換部材１０は透過型の波長変換部材である。波長変換部材１０の一方の主面から励起光を照射すると、入射した励起光の一部が蛍光体粉末２により波長変換されて蛍光となり、当該蛍光は他方の主面から外部に照射される。波長変換部材１０の形状は特に限定されないが、通常は平面形状が矩形や円形の板状である。

図１に示すように、本実施形態では複数の熱伝導性フィラー３が互いに近接または接触している。それにより、複数の熱伝導性フィラー３の間に存在する熱伝導性の低い無機バインダー１の距離が短くなっている。特に、複数の熱伝導性フィラー３同士が接触している箇所では熱伝導経路が形成されている。また、本実施形態では熱伝導性フィラー３が蛍光体粉末２に近接または接触しており、それにより蛍光体粉末２と熱伝導性フィラー３の間に存在する熱伝導性の低い無機バインダー１の距離が短くなっている。特に、熱伝導性フィラー３と蛍光体粉末２が接触している箇所では熱伝導経路が形成されている。近接する複数の熱伝導性フィラー３同士の距離、及び／または、熱伝導性フィラー３とそれに近接する蛍光体粉末２との距離は、０．０８ｍｍ以下、特に０．０５ｍｍ以下であることが好ましい。このようにすれば、蛍光体粉末２で発生した熱を外部に伝導させやすくなり、波長変換部材１０の温度が不当に上昇することを抑制できる。

なお、近接する複数の熱伝導性フィラー３同士の距離、及び、熱伝導性フィラー３とそれに近接する蛍光体粉末２との距離は、波長変換部材１０の反射電子像による断面画像から測定することができる。

以下、各構成要素について詳細に説明する。

無機バインダー１としては、製造時の焼成工程における蛍光体粉末２の熱劣化を考慮し、軟化点が１０００℃以下のものを使用することが好ましい。そのような無機バインダー１としてはガラスが挙げられる。ガラスは樹脂等の有機系マトリクスと比較して耐熱性に優れるとともに、熱処理により軟化流動しやすいため、波長変換部材１０の構造を緻密化しやすいという特徴がある。ガラスの軟化点は２５０〜１０００℃であることが好ましく、３００〜９５０℃であることがより好ましく、４００〜９００℃の範囲内であることがさらに好ましく、４００〜８５０℃の範囲内であることが特に好ましい。ガラスの軟化点が低すぎると、波長変換部材１０の機械的強度や化学的耐久性が低下する場合がある。また、ガラス自体の耐熱性が低いため、蛍光体粉末２から発生する熱により軟化変形するおそれがある。一方、ガラスの軟化点が高すぎると、製造時の焼成工程において蛍光体粉末２が劣化して、波長変換部材１０の発光強度が低下する場合がある。なお、波長変換部材１０の化学的安定性及び機械的強度を高める観点からはガラスの軟化点は５００℃以上、６００℃以上、７００℃以上、８００℃以上、特に８５０℃以上であることが好ましい。そのようなガラスとしては、ホウケイ酸塩系ガラス、ケイ酸塩系ガラス、アルミノケイ酸塩系ガラス等が挙げられる。ただし、ガラスの軟化点が高くなると、焼成温度も高くなり、結果として製造コストが高くなる傾向がある。また、蛍光体粉末２の耐熱性が低い場合、焼成時に劣化するおそれがある。よって、波長変換部材１０を安価に製造する場合や、耐熱性の低い蛍光体粉末２を使用する場合は、ガラスマトリクスの軟化点は５５０℃以下、５３０℃以下、５００℃以下、４８０℃以下、特に４６０℃以下であることが好ましい。そのようなガラスとしては、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス、テルライト系ガラスが挙げられる。

なお、無機バインダー１に使用されるガラスとしては、通常、ガラス粉末が使用される。ガラス粉末の平均粒子径は５０μｍ以下、３０μｍ以下、１０μｍ以下、特に５μｍ以下であることが好ましい。ガラス粉末の平均粒子径が大きすぎると、緻密な焼結体が得られにくくなる。ガラス粉末の平均粒子径の下限は特に限定されないが、通常、０．５μｍ以上、さらには１μｍ以上である。

なお、本明細書において平均粒子径はレーザ回折法で測定した値を指し、レーザ回折法により測定した際の体積基準の累積粒度分布曲線において、その積算量が粒子の小さい方から累積して５０％である粒子径（Ｄ_５０）を表す。

蛍光体粉末２は、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。蛍光体粉末２の具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体、ガーネット系化合物蛍光体から選ばれた少なくとも１種が挙げられる。また励起光として青色光を用いる場合、例えば、緑色光、黄色光または赤色光を蛍光として出射する蛍光体を用いることができる。

蛍光体粉末２の平均粒子径は１〜５０μｍ、特に５〜３０μｍであることが好ましい。蛍光体粉末２の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下しやすくなる。一方、蛍光体粉末２の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる傾向がある。

波長変換部材１０中における蛍光体粉末２の含有量は１〜７０体積％、１〜５０体積％、特に１〜３０体積％であることが好ましい。蛍光体粉末２の含有量が少なすぎると、所望の発光強度が得られにくくなる。一方、蛍光体粉末２の含有量が多すぎると、波長変換部材１０の熱拡散率が低くなり放熱性が低下しやすくなる。

熱伝導性フィラー３は、無機バインダー１より高い熱伝導率を有している。特に、熱伝導性フィラー３は無機バインダー１及び蛍光体粉末２より高い熱伝導率を有していることが好ましい。具体的には、熱伝導性フィラー３の熱伝導率は５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、特に５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。

熱伝導性フィラー３としては、酸化物セラミックスが好ましい。酸化物セラミックスの具体例としては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化亜鉛、マグネシアスピネル（ＭｇＡｌ_２Ｏ_４）等が挙げられる。これらは単独で使用してもよく、２種以上を混合して用いてもよい。なかでも、熱伝導率の比較的高い酸化アルミニウムまたは酸化マグネシウムを用いることが好ましく、特に熱伝導率が高く光吸収の少ない酸化マグネシウムを用いることがより好ましい。なお、マグネシアスピネルは比較的入手しやすく安価である点で好ましい。

熱伝導性フィラー３の平均粒子径は１μｍ以上、５μｍ以上、１０μｍ以上、特に２０μｍ以上であることが好ましい。熱伝導性フィラー３の平均粒子径が小さすぎると、熱伝導性フィラー３同士が近接しにくくなる、あるいは、熱伝導性フィラー３同士の接触による熱伝導経路が形成されにくくなるため、十分な放熱効果が得られにくくなる。なお、熱伝導性フィラー３の平均粒子径が大きすぎると、複数の熱伝導性フィラー３の間に形成される空間が大きくなり、波長変換部材１０の緻密性が低下しやすくなるため、５０μｍ以下、４０μｍ以下、特に３０μｍ以下であることが好ましい。

波長変換部材１０中における無機バインダー１と熱伝導性フィラー３の各含有量の体積比は４０：６０〜５：９５であり、３８：６２〜１０：９０であることが好ましく、３７：６３〜１５：８５であることがより好ましく、３５：６５〜２０：８０であることがさらに好ましい。熱伝導性フィラー３の含有量が少なすぎる（無機バインダー１の含有量が多すぎる）と、所望の放熱効果が得られにくくなる。一方、熱伝導性フィラー３の含有量が多すぎる（無機バインダー１の含有量が少なすぎる）と、波長変換部材１０中における空隙が多くなるため、所望の放熱効果が得られなくなったり、波長変換部材１０内部の光散乱が過剰となり蛍光強度が低下しやすくなる。

なお、波長変換部材１０中における無機バインダー１と熱伝導性フィラー３の含有量は、基本的に蛍光体粉末２の含有量に応じて決定する。具体的には、波長変換部材１０中における無機バインダー１と熱伝導性フィラー３の合量は、蛍光体粉末２の含有量を考慮し、３０〜９９体積％、５０〜９９体積％、特に７０〜９９体積％の範囲で調整することが好ましい。

波長変換部材１０中における空隙率（体積％）は１０％以下、５％以下、特に３％以下であることが好ましい。空隙率が大きすぎると、放熱効果が低下しやすくなる。また、波長変換部材１０内部の光散乱が過剰となり、蛍光強度が低下しやすくなる。

無機バインダー１と熱伝導性フィラー３の屈折率差（ｎｄ）は０．２以下であり、０．１５以下、特に０．１以下であることが好ましい。当該屈折率差が大きすぎると、無機バインダー１と熱伝導性フィラー３の界面での反射が大きくなり、その結果、光散乱が過剰となり蛍光強度が低下しやすくなる。

波長変換部材１０の厚みは、１０００μｍ以下であることが好ましく、５００μｍ以下であることがより好ましく、３００μｍ以下であることがさらに好ましい。波長変換部材１０が厚すぎると、波長変換部材１０における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光の出射効率が低下する傾向がある。また、波長変換部材１０の温度が高くなって、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解が発生しやすくなる。なお、波長変換部材１０の厚みの下限値は、３０μｍ程度であることが好ましい。波長変換部材１０が薄すぎると、機械的強度が低下しやすくなったり、励起光が蛍光体粉末２に吸収されにくくなり、発光強度が低下しやすくなる。

波長変換部材１０の励起光入射側表面に、励起光の反射損失低減や入射側への蛍光漏出の抑制を目的として、反射防止膜やバンドパスフィルター、さらにはモスアイ構造などのマイクロストラクチャー構造を設けてもよい。

波長変換部材１０は上記構成を有することにより優れた熱拡散性を有する。具体的には、波長変換部材１０の熱拡散率は１ｍｍ^２／ｓ以上、２ｍｍ^２／ｓ以上、３ｍｍ^２／ｓ以上、特に４ｍｍ^２／ｓ以上であることが好ましい。

また波長変換部材１０を金属やセラミック等の別の放熱部材に接合して使用してもよい。このようにすれば、波長変換部材１０で発生した熱をより一層効率よく外部に放出することが可能となる。

（波長変換部材の製造方法）
波長変換部材１０は、無機バインダー１、蛍光体粉末２及び熱伝導性フィラー３の混合粉末を焼結用金型に入れる工程、及び、混合粉末を加熱プレスする工程、により製造することができる。

加熱プレスは、例えばホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置または熱間静水圧プレス装置により行うことができる。これらの装置を使用することにより、緻密な焼結体を容易に得ることができる。

加熱プレスを行う際の温度は１０００℃以下、９５０℃以下、特に９００℃以下であることが好ましい。加熱プレスを行う際の温度が高すぎると、蛍光体粉末２が熱劣化しやすくなる。なお、加熱プレスを行う際の温度が低すぎると、緻密な焼結体が得られにくくなるため、２５０℃以上、３００℃以上、特に４００℃以上であることが好ましい。

加熱プレスする際の圧力は、緻密な焼結体が得られるよう、例えば１０〜１００ＭＰａ、特に２０〜６０ＭＰａの範囲で適宜調整することが好ましい。

焼成時の雰囲気は真空等の減圧雰囲気とすることが好ましい。このようにすれば、焼成時の脱泡が促進され、緻密な焼結体が得られやすくなる。

焼結用金型の材質は特に限定されず、例えばカーボン製金型を使用することができる。

（発光装置）
図２は、上述した実施形態に係る波長変換部材を用いた発光装置を示す模式的側面図である。図２に示すように、発光装置２０は、波長変換部材１０と光源４を備えている。光源４から出射された励起光Ｌ_０は波長変換部材１０により蛍光Ｌ_１に変換される。また励起光Ｌ_０の一部は波長変換部材１０をそのまま透過する。このため、波長変換部材１０からは、励起光Ｌ_０と蛍光Ｌ_１との合成光Ｌ_２が出射することとなる。例えば、励起光Ｌ_０が青色光であり、蛍光Ｌ_１が黄色光である場合、白色の合成光Ｌ_２を得ることができる。

発光装置２０には上述の波長変換部材１０を用いているため、波長変換部材１０に励起光Ｌ_０が照射されることにより発生した熱を、効率良く外部に放出することができる。よって、波長変換部材１０の温度が不当に上昇することを抑制できる。

光源４としては、ＬＥＤやＬＤが挙げられる。発光装置２０の発光強度を高める観点からは、光源４は高強度の光を出射できるＬＤを用いることが好ましい。光源としてＬＤを用いた場合は、波長変換部材１０の温度が上昇しやすくなるため、本発明の効果を享受しやすくなる。

以下、本発明の波長変換部材を実施例を用いて詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

表１は本発明の実施例（Ｎｏ．１〜１０）及び比較例（Ｎｏ．１１〜１３）を示す。

熱伝導性フィラー、無機バインダー及び蛍光体粉末を、表１に記載の割合となるように混合することにより混合粉末を得た。なお表において、蛍光体粉末の含有量は混合粉末に占める含有量であり、残部を熱伝導性フィラーと無機バインダーが占める。各材料としては以下のものを使用した。

（ａ）熱伝導性フィラー
ＭｇＯ（熱伝導率：約４２Ｗ／ｍ・Ｋ、平均粒子径Ｄ_５０：４３μｍまたは８μｍ）
Ａｌ_２Ｏ_３（熱伝導率：約２０Ｗ／ｍ・Ｋ、平均粒子径Ｄ_５０：９μｍ）
ＭｇＡｌ_２Ｏ_４（熱伝導率：約１６Ｗ／ｍ・Ｋ、平均粒径Ｄ_５０：２０μｍ）

（ｂ）無機バインダー
無機バインダーＡ（ケイ酸バリウム系ガラス粉末、軟化点：７９０℃、屈折率（ｎｄ）：１．７１、平均粒子径Ｄ_５０：２．５μｍ）
無機バインダーＢ（ホウケイ酸塩系ガラス、軟化点：８５０℃、屈折率（ｎｄ）：１．５６、平均粒子径Ｄ_５０：１．４μｍ）
無機バインダーＣ（スズリン酸塩系ガラス、軟化点：３８０℃、屈折率（ｎｄ）：１．８２、平均粒子径Ｄ_５０：３．８μｍ）
無機バインダーＤ（ビスマス系ガラス、軟化点：４５０℃、屈折率（ｎｄ）：１．９１、平均粒子径Ｄ_５０：２．７μｍ）
無機バインダーＥ（ホウケイ酸系ガラス、軟化点：７７５℃、屈折率（ｎｄ）：１．４９、平均粒子径Ｄ_５０：１．３μｍ）

（ｃ）蛍光体粉末
ＹＡＧ蛍光体（Ｙ_３Ａｌ_５Ｏ_１２、平均粒子径：１５μｍ）
ＣＡＳＮ蛍光体（ＣａＡｌＳｉＮ_３、平均粒子径：１８μｍ）

得られた混合粉末を、富士電波工業製ホットプレス炉（ハイマルチ５０００）内に設置されたφ４０ｍｍカーボン製金型に入れ、加熱プレスを行った。加熱プレスの条件としては、真空雰囲気下表１に示す熱処理温度まで昇温し、４０ＭＰａの圧力で２０分間加圧した後、Ｎ_２ガスを導入しながら徐冷し、常温まで冷却した。得られた焼結体に対し切削加工を施すことにより、５ｍｍ×５ｍｍ×１ｍｍの板状の波長変換部材を得た。

得られた波長変換部材について、以下の方法で空隙率、熱拡散率、励起光の透過率及び耐熱性を評価した。結果を表１に示す。また、Ｎｏ．１の波長変換部材の部分断面写真を図３に示す。

空隙率は、波長変換部材の反射電子像による断面写真について、画像解析ソフトＷｉｎｒｏｏｆを用いて二値化し、得られた処理画像において空隙の占める面積割合から算出した。

熱拡散率は、アイフェイズ社製の熱拡散率測定装置i-phaseにより測定した。

励起光の透過率は以下のようにして測定した。中央部にφ３ｍｍの開口部が形成された３０ｍｍ×３０ｍｍ×２ｍｍのアルミニウム板２枚を準備し、当該２枚のアルミニウム板の間に波長変換部材を挟持して固定した。波長変換部材はアルミニウム板の略中央部に位置するように固定し、各アルミニウム板の開口部から波長変換部材が露出するようにした。アルミニウム板の一方の開口部から、露出した波長変換部材に対してＬＤの励起光（波長４４５ｎｍ、出力３Ｗ）を照射した。アルミニウム板の他方の開口部から出射された光を積分球内部に取り込んだ後、標準光源によって校正された分光器へ導光し、光のエネルギー分布スペクトルを測定した。得られたスペクトルにおける励起光波長のピーク高さをＰ１とした。別途、ＬＤの励起光を直接積分球内部に取り込んで、同様に測定した光のエネルギー分布スペクトルの励起光波長ピーク高さをＰ０とした。この場合、Ｐ１／Ｐ０の値を「励起光の透過率」とした。

波長変換部材の耐熱性は以下のようにして評価した。上記の励起光の透過率の測定試験において、波長変換部材に対しＬＤを６０秒間照射し、波長変換部材のガラスマトリクスの状態を観察した。ガラスマトリクスに変化がない場合を「○」、ガラスマトリクスが融解した場合を「×」として評価した。

表１から明らかなように、実施例であるＮｏ．１〜１０の波長変換部材は、熱拡散率が２．３２ｍｍ^２／ｓ以上と高く、耐熱性も良好であった。一方、比較例であるＮｏ．１１の波長変換部材は、熱伝導性フィラーと無機バインダーの屈折率差が０．２４と大きいため、両者の界面での光散乱が強くなり過ぎ、波長変換部材の励起光の透過率が０．０８と低くなった。Ｎｏ．１２の波長変換部材は、熱伝導性フィラーの比率が小さすぎるため、熱拡散率が０．４４ｍｍ^２／ｓと低く、耐熱性に劣っていた。Ｎｏ．１３の波長変換部材は、熱伝導性フィラーの比率が大きすぎるため、空隙率が大きくなった。その結果、光散乱が大きくなり、励起光の透過率が０．０４と低くなった。以上の通り、Ｎｏ．１〜１０の波長変換部材は、内部で発生した熱を効率良く外部に放出でき、かつ光取り出し効率に優れ、耐熱性にも優れていることがわかる。

本発明の波長変換部材は、白色ＬＥＤ等の一般照明や特殊照明（例えば、プロジェクター光源、自動車のヘッドランプ光源、内視鏡の光源）等の構成部材として好適である。

１ 無機バインダー
２ 蛍光体粉末
３ 熱伝導性フィラー
４ 光源
１０ 波長変換部材
２０ 発光装置

Claims (17)

1. 無機バインダー中に蛍光体粉末と熱伝導性フィラーが分散されてなる波長変換部材であって、
   無機バインダーと熱伝導性フィラーの屈折率差が０．２以下であり、
   無機バインダーと熱伝導性フィラーの各含有量の体積比が４０：６０〜５：９５であることを特徴とする波長変換部材。
2. 空隙率が１０％以下であることを特徴とする請求項１に記載の波長変換部材。
3. 近接する複数の熱伝導性フィラー同士の距離、及び／または、熱伝導性フィラーとそれに近接する蛍光体粉末との距離が、０．０８ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の波長変換部材。
4. 複数の熱伝導性フィラー同士、及び／または、熱伝導性フィラーと蛍光体粉末が接触していることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の波長変換部材。
5. 熱伝導性フィラーの平均粒子径Ｄ_５０が１〜５０μｍであることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の波長変換部材。
6. 熱伝導性フィラーが、蛍光体粉末より高い熱伝導率を有することを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の波長変換部材。
7. 熱伝導性フィラーが酸化物セラミックスからなることを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の波長変換部材。
8. 熱伝導性フィラーが、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化亜鉛及びマグネシアスピネルから選択される少なくとも１種であることを特徴とする請求項７に記載の波長変換部材。
9. 無機バインダーの軟化点が１０００℃以下であることを特徴とする請求項１〜８のいずれか一項に記載の波長変換部材。
10. 無機バインダーがガラスであることを特徴とする請求項１〜９のいずれか一項に記載の波長変換部材。
11. 厚みが１０００μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか一項に記載の波長変換部材。
12. 熱拡散率が１ｍｍ^２／ｓ以上であることを特徴とする請求項１〜１１のいずれか一項に記載の波長変換部材。
13. 請求項１〜１２のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法であって、
    無機バインダー、蛍光体粉末及び熱伝導性フィラーの混合粉末を焼結用金型に入れる工程、及び
    混合粉末を加熱プレスする工程、を備えることを特徴とする波長変換部材の製造方法。
14. 加熱プレスを、ホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置または熱間静水圧プレス装置により行うことを特徴とする請求項１３に記載の波長変換部材の製造方法。
15. 加熱プレスを行う際の温度が１０００℃以下であることを特徴とする請求項１３または１４に記載の波長変換部材の製造方法。
16. 請求項１〜１２のいずれか一項に記載の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする発光装置。
17. 光源がレーザーダイオードであることを特徴とする請求項１６に記載の発光装置。