JP2019075278A - 積層構造体、リチウム二次電池及び積層構造体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
リチウム二次電池に用いられる積層構造体であって、
リチウムイオンを伝導可能及び/又はリチウムイオンを伝導する電解液を保液可能であるポリマー膜と、
リチウムを吸蔵放出可能な正極活物質を含み前記ポリマー膜の表面に形成された正極合材層、及びリチウムを吸蔵放出可能な負極活物質を含み前記ポリマー膜の表面に形成された負極合材層のうち少なくとも一方と、
を備えたものである。
リチウム二次電池に用いられる積層構造体の製造方法であって、
リチウムを吸蔵放出可能な正極活物質を含む正極合材層及び/又はリチウムを吸蔵放出可能な負極活物質を含む負極合材層を、リチウムイオンを伝導可能及び/又はリチウムイオンを伝導する電解液を保液可能であるポリマー膜の表面に形成する合材層形成工程と、
前記正極合材層の表面に正極集電体を形成するか、及び/又は前記負極合材層の表面に負極集電体を形成するかのいずれかを前記合材層形成工程に応じて行う集電体形成工程と、
を含むものである。
この工程では、ポリマー膜29の表面に正極合材層22や負極合材層27を形成する。ポリマー膜29上への正極合材層22や負極合材層27の形成は、転写法や、静電塗装などのドライプロセス、ポリマー膜29への合材ペースト塗工などのウェットプロセスなどで行うことができる。ここでは、その一例として転写法について説明する(図3(a)〜(e))。この工程において、正極合材層22は正極支持体31上に形成したものを用いるものとしてもよい。負極合材層27は、負極支持体32上に形成したものを用いるものとしてもよい。正極支持体31としては、正極合材層22を安定的に成形可能であり、正極合材層22に対して化学的に安定であるものであれば特に限定されず、セラミックや金属、樹脂などとしてもよい。正極支持体31の厚さは、特に限定されないが、ポリマー膜29よりも厚いものとしてもよい。なお、正極支持体31は、正極合材層22をポリマー膜29に貼付したのち取り除くので、柔軟性や変形性を有するものなど、剥離させやすい部材とすることが好ましい。なお、負極支持体32も正極支持体31と同様である。この工程では、ポリマー膜29の一方の面と正極合材層22の表面とを貼り合わせ、プレスにより加圧したのち(図3(b))、正極支持体31を除去する(図3(c))。続いて、ポリマー膜29の他方の面と負極合材層27の表面とを貼り合わせ、プレスにより加圧したのち(図3(d))、負極支持体32を除去する(図3(e))。このようにして、正極合材層22と負極合材層27とが形成されたポリマー膜29の積層体を得ることができる。
この工程では、正極合材層22や負極合材層27の表面に正極集電体21や負極集電体24を形成する(図3(f))。正極集電体21の形成は、例えば、正極集電体21の薄膜を正極合材層22の表面に貼付するものとしてもよいし、集電体の金属を化学蒸着やスパッタなどにより正極合材層22の表面に形成するものとしてもよい。なお、負極集電体24の形成も正極集電体21の形成と同様に行うことができる。単セルで用いる場合は、正極合材層22の表面に正極集電体21を形成すると共に、負極合材層27の表面に負極集電体24を形成すればよい。また、積層構造体20を積層したリチウム二次電池10とする場合は、必要に応じて、正極集電体21や負極集電体24の形成箇所を適宜設定する。例えば、図4上段に示すように、正極集電体21及び負極集電体24が形成された積層構造体20と、正極集電体21及び負極集電体24が形成されない積層体とを交互に積層してリチウム二次電池10を製造してもよい。また、図4下段に示すように、正極集電体21を形成した積層体と負極集電体24を形成した積層体とを交互に積層してリチウム二次電池10を製造してもよい。このように、積層構造体20において、正極集電体21や負極集電体24は、任意に形成すればよい。このようにして、積層構造体20を作製することができ、更にはリチウム二次電池10を作製することができる。
N−メチルピロリドン(NMP)に溶解させたポリフッ化ビニリデン(PVdF)溶液をガラス基板に塗布、乾燥後、剥離することで、5μmのPVdFのポリマー膜を得た。正極合材層は、正極活物質としてのLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(NCM)と、導電材としてのカーボンブラックと、結着材としてのPVdFとを質量比で90/8/2で配合し、NMP中で分散させて合材ペーストとした。この合材ペーストを、支持体としてのAl箔(厚さ15μm)に塗布、乾燥させることで正極合材層を作製した。正極合材層の厚さは50μmとした。Al箔に堆積した正極合材層と上記PVdF膜とを貼り合せ、プレス後、Al箔を剥離することにより、正極合材層をPVdF膜に転写させ、正極合材層/PVdF膜の積層体を得た。負極合材層は、負極活物質としての黒鉛と、結着材としてのPVdFとを質量比で95/5で配合し、NMP中で分散させて合材ペーストとした。この合材ペーストを支持体としてのCu箔(厚さ10μm)に塗布、乾燥させることで負極合材層を作製した。負極合材層の表面と、上記正極合材層/PVdF膜の積層体のPVdF膜の表面とを貼り合せ、プレス後、Cu箔を剥離することにより、負極合材層/PVdF膜/正極合材層の積層構造体を得た。この正極合材層に厚さ6μmのAl集電体、負極合材層に厚さ1.5μmのCu集電体を圧着させ、電解液と共に密閉容器に封入し、これを実施例1の試験用セルとした。電解液は、エチレンカーボネート(EC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)を30/40/30体積%で混合した混合溶媒に、支持塩としてのLiPF6を1Mの濃度で溶解させたものを用いた。この試験用セルを用い、カットオフ電圧を3V〜4.2Vとし、試験温度を25℃として充放電試験を実施した。
正極集電体として厚さ400nmのAl薄膜を用い、負極集電体として厚さ400nmのCu薄膜を用いた以外は実施例1と同じ条件で作製したものを実施例2の試験用セルとした。
正極活物質としてのLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(NCM)、導電材としてのカーボンブラックと、結着材としてのPVdFとを質量比で90/8/2で配合し、NMP中で分散させて合材ペーストとした。この合材ペーストを正極集電体としてのAl箔(厚さ15μm)に塗布、乾燥後、プレスすることにより正極を作製した。負極活物質としての黒鉛と、結着材としてのPVdFとを質量比で95/5で配合し、NMP中で分散させて合材ペーストとした。この合材ペーストを集電体としてのCu箔(厚さ10μm)に塗布、乾燥後、プレスすることにより負極を作製した。正極と負極とをポリエチレン製セパレータ(厚さ15μm)を介して対向させ、電解液と共に密閉容器に封入し、これを比較例1の試験用セルとした。
表1に、評価したセルの構成およびセルのエネルギー密度を示す。表1に示すように、比較例1に比して、実施例1、2ではエネルギー密度が向上した。これは、電池内の集電体量が低減したためである。この実施例1、2では、負極合材層/PVdF膜/正極合材層の積層構造体を用いることにより、集電箔の巻取り工程を排除したプロセスで電池を作製でき、従来よりも薄い集電箔を適用することが可能となった結果、電池のエネルギー密度を向上できることがわかった。
Claims (11)
- リチウム二次電池に用いられる積層構造体であって、
リチウムイオンを伝導可能及び/又はリチウムイオンを伝導する電解液を保液可能であるポリマー膜と、
リチウムを吸蔵放出可能な正極活物質を含み前記ポリマー膜の表面に形成された正極合材層、及びリチウムを吸蔵放出可能な負極活物質を含み前記ポリマー膜の表面に形成された負極合材層のうち少なくとも一方と、
を備えた積層構造体。 - 前記正極合材層は、前記ポリマー膜の一方の面に形成され、
前記負極合材層は、前記ポリマー膜の他方の面に形成されている、請求項1に記載の積層構造体。 - 前記ポリマー膜は、厚さが0.3μm以上10μm以下の範囲である、請求項1又は2に記載の積層構造体。
- 前記正極合材層の表面に厚さが10μm以下である正極集電体が形成されているか、前記負極合材層の表面に厚さが8μm以下である負極集電体が形成されているか、のうち少なくとも一方である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の積層構造体。
- 前記正極集電体は、Alにより形成され、
前記負極集電体は、Cuにより形成されている、請求項4に記載の積層構造体。 - 請求項4又は5に記載の積層構造体であって、
前記正極集電体には短絡時に溶断する正極接続部が接続されるか、前記負極集電体には短絡時に溶断する負極接続部が接続されるかのうち少なくとも一方のヒューズ機構、を備えた、積層構造体。 - 請求項1〜6のいずれか1項に記載の積層構造体を備えた、リチウム二次電池。
- リチウム二次電池に用いられる積層構造体の製造方法であって、
リチウムを吸蔵放出可能な正極活物質を含む正極合材層及び/又はリチウムを吸蔵放出可能な負極活物質を含む負極合材層を、リチウムイオンを伝導可能及び/又はリチウムイオンを伝導する電解液を保液可能であるポリマー膜の表面に形成する合材層形成工程と、
前記正極合材層の表面に正極集電体を形成するか、及び/又は前記負極合材層の表面に負極集電体を形成するかのいずれかを前記合材層形成工程に応じて行う集電体形成工程と、
を含む積層構造体の製造方法。 - 前記合材層形成工程では、前記正極合材層が形成された支持体及び/又は前記負極合材層が形成された支持体を用い、前記ポリマー膜の表面に前記正極合材層及び/又は前記負極合材層を転写したのち該支持体を取り除く処理を行う、請求項8に記載の積層構造体の製造方法。
- 前記合材層形成工程では、厚さが0.3μm以上10μm以下の範囲である前記ポリマー膜を用いる、請求項8又は9に記載の積層構造体の製造方法。
- 前記集電体形成工程では、前記正極合材層の表面に厚さが10μm以下である正極集電体を形成するか、前記負極合材層の表面に厚さが8μm以下である負極集電体を形成するかのうち少なくとも一方を行う、請求項8〜10のいずれか1項に記載の積層構造体の製造方法。
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