JP2019016563A - 蓄電装置用外装材、及びそれを用いた蓄電装置 - Google Patents
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Abstract
Description
図1は、本発明の蓄電装置用外装材の一実施形態を模式的に表す断面図である。図1に示すように、本実施形態の外装材(蓄電装置用外装材)10は、基材層11と、基材層11の一方の面側に設けられた易接着処理層12と、易接着処理層12の基材層11とは反対側に設けられた接着層13と、接着層13の易接着処理層12とは反対側に設けられた、両面に腐食防止処理層15a及び15bを有する金属箔層14と、金属箔層14の接着層13とは反対側に設けられたシーラント接着層16と、シーラント接着層16の金属箔層14とは反対側に設けられたシーラント層17とを備え、これらが順次積層された積層体である。ここで、腐食防止処理層15aは金属箔層14の接着層13側の面に、腐食防止処理層15bは金属箔層14のシーラント接着層16側の面に、それぞれ設けられている。外装材10を用いて二次電池を製造する際には、基材層11が最外層、シーラント層17が最内層となる。すなわち、外装材10は、基材層11を蓄電装置の外部側、シーラント層17を蓄電装置の内部側に向けて使用される。以下、各層について説明する。
基材層11は、蓄電デバイスを製造する際のシール工程における耐熱性を付与し、成型加工や流通の際に起こりうる破断又はピンホールの発生を抑制する役割を果たす。特に大型用途の蓄電デバイスの外装材の場合等は、耐擦傷性、耐薬品性、絶縁性等も付与できる。
易接着処理層12は、基材層11の一方の面側に設けられ、基材層11と接着層13との間に配置されている。易接着処理層12は、基材層11と接着層13との間の密着性を向上させ、ひいては基材層11と金属箔層14との間の密着性を向上させるための層である。蓄電装置用外装材10において、易接着処理層12は設けられていなくてもよい。その場合、基材層11と接着層13との間の密着性を向上させ、ひいては基材層11と金属箔層14との間の密着性を向上させるために、基材層11の接着層13側の面をコロナ処理してもよい。
ポリエステル樹脂としては、接着性の点から、共重合成分を導入しガラス転移温度を低下させた共重合ポリエステルが好ましい。共重合ポリエステルは、塗工性の点から水溶性若しくは水分散性を有することが好ましい。このような共重合ポリエステルとしては、スルホン酸基又はそのアルカリ金属塩基からなる群より選択される少なくとも1種の基が結合した共重合ポリエステル(以下、「スルホン酸基含有共重合ポリエステル」という)を用いることが好ましい。
アクリル樹脂を構成するモノマー成分としては、例えば、アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート(アルキル基としてはメチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、n−ブチル基、イソブチル基、t−ブチル基、2−エチルヘキシル基、ラウリル基、ステアリル基などが挙げられる);2−ヒドロキシエチルアクリレート、2−ヒドロキシエチルメタクリレート、2−ヒドロキシプロピルアクリレート、2−ヒドロキシプロピルメタクリレートなどのヒドロキシ基含有モノマー;アクリルアミド、メタクリルアミド、N−メチルアクリルアミド、N−メチルメタクリルアミド、N−メチロールアクリルアミド、N−メチロールメタクリルアミド、N,N−ジメチロールアクリルアミド、N−メトキシメチルアクリルアミド、N−メトキシメチルメタクリルアミド、N−フェニルアクリルアミドなどのアミド基含有モノマー;N,N−ジエチルアミノエチルアクリレート、N,N−ジエチルアミノエチルメタクリレートなどのアミノ基含有モノマー;グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートなどのエポキシ基含有モノマー;アクリル酸、メタクリル酸及びそれらの塩(リチウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩など)などのカルボキシル基、又はその塩を含有するモノマーなどを用いることができる。これらは1種を単独で用いてもよく、2種以上を用いて共重合させてもよい。さらに、これらは上記以外の他のモノマーと併用することができる。
ポリウレタン樹脂としては、水系ポリウレタン樹脂が好ましい。水系ポリウレタン樹脂としては、粒子径が小さく、安定性が良好な点から、自己乳化型が好ましい。水系ポリウレタン樹脂の粒子径は、10〜100nm程度にするとよい。本実施形態に用いる水系ポリウレタン樹脂は、そのガラス転移点(Tg)が40℃〜150℃であることが望ましい。Tgが40℃以上であると塗工後ロール状に巻き取る際にブロッキングが発生することを十分に抑制できる傾向がある。一方、塗工後の乾燥温度よりTgが高すぎると均一な膜を形成し難いため、Tgは150℃以下であることが好ましい。
接着層13は、基材層11と金属箔層14とを接着する層である。接着層13は、基材層11とは易接着処理層12を介して接着する。接着層13は、基材層11と金属箔層14とを強固に接着するために必要な密着力を有するとともに、冷間成型する際において、基材層11によって金属箔層14が破断されることを抑制するための追随性(部材が変形・伸縮したとしても、剥離することなく部材上に接着層13を確実に形成するための性能)も有する。
金属箔層14としては、アルミニウム及びステンレス鋼等の各種金属箔が挙げられ、防湿性及び延展性等の加工性、並びにコストの面から、金属箔層14はアルミニウム箔であることが好ましい。アルミニウム箔は一般の軟質アルミニウム箔であってもよいが、耐ピンホール性及び成形時の延展性に優れる点から、鉄を含むアルミニウム箔であることが好ましい。
腐食防止処理層15a,15bは、電解液、又は、電解液と水分の反応により発生するフッ酸による金属箔層14の腐食を抑制する役割を果たす。また、腐食防止処理層15aは、金属箔層14と接着層13との密着力を高める役割を果たす。また、腐食防止処理層15bは、金属箔層14とシーラント接着層16との密着力を高める役割を果たす。腐食防止処理層15a及び腐食防止処理層15bは、同一の構成の層であってもよく、異なる構成の層であってもよい。なお、図1では、腐食防止処理層が金属箔層14の両面に形成されている場合を示したが、腐食防止処理層は金属箔層14の少なくとも一方の面に形成されていてもよい。
シーラント接着層16は、腐食防止処理層15bが形成された金属箔層14とシーラント層17を接着する層である。外装材10は、シーラント接着層16を形成する接着成分によって、熱ラミネート構成とドライラミネート構成に大きく分けられる。
シーラント層17は、外装材10に対し、ヒートシールによる封止性を付与する層であり、蓄電装置の組み立て時に内側に配置されて熱融着される層である。シーラント層17としては、ポリオレフィン系樹脂、又はポリオレフィン系樹脂に無水マレイン酸等の酸をグラフト変性させた酸変性ポリオレフィン系樹脂からなる樹脂フィルムが挙げられる。中でも、水蒸気のバリア性を向上させ、ヒートシールによって過度に潰れることなく蓄電装置の形態を構成可能なポリオレフィン系樹脂が好ましく、ポリプロピレンが特に好ましい。
次に、外装材10の製造方法について説明する。なお、外装材10の製造方法は以下の方法に限定されない。
工程S11:金属箔層14の一方の面上に腐食防止処理層15aを形成し、金属箔層14の他方の面上に腐食防止処理層15bを形成する工程。
工程S12:基材層11の一方の面上に易接着処理層12を形成し、積層体を得る工程。
工程S13:腐食防止処理層15aの金属箔層14とは反対側の面と、上記積層体の易接着処理層12側の面とを、接着層13を介して貼り合わせる工程。
工程S14:腐食防止処理層15bの金属箔層14とは反対側の面上に、シーラント接着層16を介してシーラント層17を形成する工程。
工程S11では、金属箔層14の一方の面上に腐食防止処理層15aを形成し、金属箔層14の他方の面上に腐食防止処理層15bを形成する。腐食防止処理層15a及び15bは、それぞれ別々に形成されてもよく、両方が一度に形成されてもよい。具体的には、例えば、金属箔層14の両方の面に腐食防止処理剤(腐食防止処理層の母材)を塗布し、その後、乾燥、硬化、焼付けを順次行うことで、腐食防止処理層15a及び15bを一度に形成する。また、金属箔層14の一方の面に腐食防止処理剤を塗布し、乾燥、硬化、焼付けを順次行って腐食防止処理層15aを形成した後、金属箔層14の他方の面に同様にして腐食防止処理層15bを形成してもよい。腐食防止処理層15a及び15bの形成順序は特に制限されない。また、腐食防止処理剤は、腐食防止処理層15aと腐食防止処理層15bとで異なるものを用いてもよく、同じのものを用いてもよい。上記腐食防止処理剤としては、例えば、塗布型クロメート処理用の腐食防止処理剤等を用いることができる。腐食防止処理剤の塗布方法は、特に限定されないが、例えば、グラビアコート法、グラビアリバースコート法、ロールコート法、リバースロールコート法、ダイコート法、バーコート法、キスコート法、コンマコート法等の方法を用いることができる。なお、金属箔層14として、未処理の金属箔層を用いてもよいし、ウェットタイプの脱脂処理又はドライタイプの脱脂処理により、脱脂処理を施した金属箔層を用いてもよい。
工程S12では、基材層11の一方の面上に易接着処理層12を形成する。ここでは、易接着処理層12の形成方法の一例として、インラインコート法について説明する。始めに、易接着処理層12の主成分となる上記樹脂を分散剤で分散させた分散体を含有する水性塗布液を準備する。次いで、結晶配向が完了する前の熱可塑性樹脂フィルム(基材層11の母材)の一方の面に、上記水性塗布液を塗布する。次いで、塗布された上記水性塗布液を乾燥させ、その後、熱可塑性樹脂フィルムを少なくとも一軸方向に延伸させる。
工程S13では、腐食防止処理層15aの金属箔層14とは反対側の面と、上記積層体の易接着処理層12側の面とが、接着層13を形成する接着剤を用いてドライラミネーション等の手法で貼り合わせられる。工程S13では、接着性の促進のため、室温〜100℃の範囲でエージング(養生)処理が行われる。エージング時間は、例えば、1〜10日である。上記エージング処理における温度及び時間は接着層13を構成する接着剤が十分硬化できるように選択される。したがって、外装材10が備える接着層13が有する降伏応力及び破断伸び率は上記エージング処理により得ることができる。
工程S13後、基材層11、易接着処理層12、接着層13、腐食防止処理層15a、金属箔層14及び腐食防止処理層15bがこの順に積層された積層体の腐食防止処理層15bの金属箔層14とは反対側の面上に、シーラント接着層16を介してシーラント層17が形成される。シーラント層17は、ドライラミネーション及びサンドイッチラミネーション等によって積層されてもよく、シーラント接着層16とともに共押出し法によって積層されてもよい。シーラント層17は、接着性向上の点から、例えばサンドイッチラミネーションによって積層される、又は、シーラント接着層16とともに共押出し法によって積層されることが好ましく、サンドイッチラミネーションによって積層されることがより好ましい。
次に、外装材10を容器として備える蓄電装置について説明する。蓄電装置は、電極を含む電池要素1と、上記電極から延在するリード2と、リード2を挟持しかつ電池要素1を収容する容器とを備え、上記容器は蓄電装置用外装材10から、シーラント層17が内側となるように形成される。上記容器は、2つの外装材をシーラント層17同士を対向させて重ね合わせ、重ねられた外装材10の周縁部を熱融着して得られてもよく、また、1つの外装材を折り返して重ね合わせ、同様に外装材10の周縁部を熱融着して得られてもよい。また、蓄電装置は、外装材20を容器として備えていてもよい。蓄電装置としては、例えば、リチウムイオン電池、ニッケル水素電池、及び鉛蓄電池等の二次電池、並びに電気二重層キャパシタ等の電気化学キャパシタが挙げられる。
次に、上述した外装材10を用いて蓄電装置を製造する方法について説明する。なお、ここでは、エンボスタイプ外装材30を用いて二次電池40を製造する場合を例に挙げて説明する。図3は上記エンボスタイプ外装材30を示す図である。図4の(a)〜(d)は、外装材10を用いた片側成型加工電池の製造工程を示す斜視図である。二次電池40としては、エンボスタイプ外装材30のような外装材を2つ設け、このような外装材同士を、アライメントを調整しつつ、貼り合わせて製造される、両側成型加工電池であってもよい。また、エンボスタイプ外装材30は、外装材20を用いて形成されてもよい。
工程S21:外装材10、電極を含む電池要素1、並びに上記電極から延在するリード2を準備する工程。
工程S22:外装材10の片面に電池要素1を配置するための凹部32を形成する工程(図4(a)及び図4(b)参照)。
工程S23:エンボスタイプ外装材30の成型加工エリア(凹部32)に電池要素1を配置し、凹部32を蓋部34が覆うようにエンボスタイプ外装材30を折り返し重ねて、電池要素1から延在するリード2を挟持するようにエンボスタイプ外装材30の一辺を加圧熱融着する工程(図4(b)及び図4(c)参照)。
工程S24:リード2を挟持する辺以外の一辺を残し、他の辺を加圧熱融着し、その後、残った一辺から電解液を注入し、真空状態で残った一辺を加圧熱融着する工程(図4(c)参照)。
工程S25:リード2を挟持する辺以外の加圧熱融着辺端部をカットし、成型加工エリア(凹部32)側に折り曲げる工程(図4(d)参照)。
工程S21では、外装材10、電極を含む電池要素1、並びに上記電極から延在するリード2を準備する。外装材10は、上述した実施形態に基づき準備する。電池要素1及びリード2としては特に制限はなく、公知の電池要素1及びリード2を用いることができる。
工程S22では、外装材10のシーラント層17側に電池要素1を配置するための凹部32が形成される。凹部32の平面形状は、電池要素1の形状に合致する形状、例えば平面視矩形状とされる。凹部32は、例えば矩形状の圧力面を有する押圧部材を、外装材10の一部に対してその厚み方向に押圧することで形成される。また、押圧する位置、すなわち凹部32は、長方形に切り出した外装材10の中央より、外装材10の長手方向の一方の端部に偏った位置に形成する。これにより、成型加工後に凹部32を形成していないもう片方の端部側を折り返し、蓋(蓋部34)とすることができる。
工程S23では、エンボスタイプ外装材30の成型加工エリア(凹部32)内に、正極、セパレータ及び負極等から構成される電池要素1が配置される。また、電池要素1から延在し、正極と負極にそれぞれ接合されたリード2が成型加工エリア(凹部32)から外に引き出される。その後、エンボスタイプ外装材30は、長手方向の略中央で折り返され、シーラント層17同士が内側となるように重ねられ、エンボスタイプ外装材30のリード2を挟持する一辺が加圧熱融着される。加圧熱融着は、温度、圧力及び時間の3条件で制御され、適宜設定される。加圧熱融着の温度は、シーラント層17を融解する温度以上であることが好ましい。
工程S24では、リード2を挟持する辺以外の一辺を残し、他の辺の加圧熱融着が行われる。その後、残った一辺から電解液を注入し、残った一辺が真空状態で加圧熱融着される。加圧熱融着の条件は工程S23と同様である。
リード2を挟持する辺以外の周縁加圧熱融着辺端部がカットされ、端部からははみだしたシーラント層17が除去される。その後、周縁加圧熱融着部を成型加工エリア32側に折り返し、折り返し部42を形成することで、二次電池40が得られる。
実施例1では、以下の手法により、蓄電装置用外装材10を作製した。始めに、金属箔層14として、厚さ40μmの軟質アルミニウム箔8079材(東洋アルミニウム株式会社製)を準備した。次いで、金属箔層14の両面に、グラビアコートにより、溶媒として蒸留水を使用し、且つ、固形分濃度10質量%に調整したポリリン酸ナトリウム安定化酸化セリウムゾル(腐食防止処理剤)を塗布した。このとき、酸化セリウム100質量部に対して、リン酸は10質量部とした。
接着層13を形成するポリウレタン系接着剤において、主剤及び硬化剤の混合比を変更したこと以外は、実施例1と同様にして、蓄電装置用外装材10を作製した。
基材層11の片面をコロナ処理する代わりに基材層11の接着層13側の面に易接着処理層12を形成したこと以外は、実施例2と同様にして、蓄電装置用外装材10を作製した。易接着処理層12は、インラインコート法を用いて、基材層11の片面に易接着処理層12の母材となる塗工剤を固形分で0.1g/m2となるように塗工し、乾燥させることで、厚さ約0.1μmの易接着処理層12を形成した。
塗工剤:東亞合成株式会社製の水溶性ポリエステル「アロンメルトPES−1000」に、ニホンポリウレタン工業株式会社製の自己乳化型ポリイソシアネート「アクアネート100」及び日本触媒化学工業株式会社製の真球状シリカ微粒子「シーホスターKEP30」(平均粒子径0.3μm)を95/5/0.5の配合比(質量比)で加え、水で希釈した。
ポリリン酸ナトリウム安定化酸化セリウムゾルを用いて腐食防止処理層15a及び15bを形成する代わりに、クロメート処理を行って腐食防止処理層15a及び15bを形成したこと以外は、実施例2と同様にして、蓄電装置用外装材10を作製した。なお、クロメート処理は、金属箔層14の両面にフェノール樹脂、フッ化クロム化合物、及びリン酸からなる処理液を塗布して皮膜を形成し、焼付けすることにより行った。
各実施例及び比較例で接着層13を形成する際に用いたポリウレタン系接着剤をAL板上にサンプルの厚さが4.0μmとなるように塗布し、60℃で6日間放置することによりエージング処理を行った。エージング後の接着層をAL板から剥離し、幅5mm長さ20mmにカットすることにより測定用サンプルを作製した。測定用サンプルの長手方向両端を治具で掴み、引張試験器を用いて引張速度6mm/分で測定用サンプルに引張荷重を加えて、荷重値(応力値)と変形量(伸び)との関係をグラフ(応力歪み曲線)化した。得られた応力歪み曲線の降伏点Yにおける応力値である降伏応力σy(N/cm2)と破断点Fにおける伸び率である破断伸び率εf(%)を読み取った結果を表1に示す。
各実施例及び比較例で作製した蓄電装置用外装材10について、深絞り成型が可能な成型深度を以下の方法で評価した。まず、蓄電装置用外装材10を、シーラント層17が上方を向くように成型装置内に配置した。成型装置の成型深さを0.05mmごとに3.5〜7.0mmに設定し、室温23℃、露点温度−35℃の環境下で冷間成型した。なお、パンチ金型には、70mm×80mmの長方形の横断面を有し、底面に1.00mmのパンチラジアス(RP)を有し、側面に1.00mmのパンチコーナーラジアス(RCP)を有するものを使用した。また、ダイ金型には、開口部上面に1.00mmのダイラジアス(RD)を有するものを使用した。冷間成型を行った部分の破断及びピンホールの有無を、外装材10にライトを照射しながら目視にて確認し、破断及びピンホールのいずれも生じることなく深絞り成型できた成型深度の最大値(成型限界)を求め、下記基準にて評価を行った。成型限界と成型性評価結果を表1に示す。
A:成型限界が5.50mm以上
B:成型限界が5.00mm以上5.50mm未満
C:成型限界が4.40mm以上5.00mm未満
D:成型限界が4.40mm未満
Claims (7)
- 少なくとも基材層、接着層、金属箔層、シーラント接着層及びシーラント層がこの順で積層された構造を有する蓄電装置用外装材であって、
前記接着層は、引張速度6mm/分の引張試験にて測定された応力歪み曲線において、3500〜6500N/cm2の降伏応力を有し、且つ、45〜200%の破断伸び率を有する、蓄電装置用外装材。 - 前記基材層と前記接着層との間に設けられた易接着処理層をさらに備える、請求項1に記載の蓄電装置用外装材。
- 前記易接着処理層が、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシ樹脂及びアクリルグラフトポリエステル樹脂からなる群より選択される少なくとも1種の樹脂を含む層である、請求項2に記載の蓄電装置用外装材。
- 前記金属箔層の両面に設けられた腐食防止処理層をさらに備える、請求項1〜3のいずれか一項に記載の蓄電装置用外装材。
- 前記腐食防止処理層が、希土類元素酸化物と、リン酸又はリン酸塩とを含む、請求項4に記載の蓄電装置用外装材。
- 前記希土類元素酸化物が酸化セリウムである、請求項5に記載の蓄電装置用外装材。
- 電極を含む電池要素と、前記電極から延在するリードと、前記電池要素を収容する容器とを備え、
前記容器は請求項1〜6のいずれか一項に記載の蓄電装置用外装材から、前記シーラント層が内側となるように形成されている、蓄電装置。
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