JP2018178252A - 回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法及び回転炉床炉 - Google Patents

Abstract

【課題】回転炉床炉で得られる還元鉄の再酸化を抑制して、金属化率を高めることができる還元鉄の製造方法、及びこれに用いる回転炉床炉を提供する。【解決手段】環状の炉体内を回転する回転炉床に酸化鉄原料と還元材とを混合して成形した塊成物を装入し、炉体に備え付けられた加熱手段により塊成物を加熱する回転炉床炉を用いた還元鉄を製造するにあたり、回転炉床上の塊成物を還元する還元区域に対して、非酸化性ガス供給装置から非酸化性ガスを供給して、回転炉床上に装入された塊成物からなる塊成物装入層の上面近傍を非酸化性雰囲気にしながら、塊成物を還元する還元鉄の製造方法であり、また、このような非酸化性ガス供給装置を備えた回転炉床炉である。【選択図】図４

Description

この発明は、回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法、及び回転炉床炉に関し、詳しくは、得られる還元鉄の再酸化を抑制して金属化率を高めることができる還元鉄の製造方法、及びそれに用いる回転炉床炉に関する。

鉄鉱石等の酸化鉄含有物質（酸化鉄原料）に含まれる酸化鉄を還元して還元鉄を製造する方法として、石炭等の炭材（還元材）を酸化鉄原料と共に塊成物に含めて還元鉄を得るような還元鉄製造プロセスが注目されている。そのひとつに、環状の炉体内を回転する回転炉床を備えた回転炉床炉（RHF）により塊成物を加熱し、還元鉄を製造した後に炉外へ排出するというプロセスがある。

このプロセスは、製鉄ダスト等の酸化鉄原料と、粉状の石炭やコークス等の還元材とを混合し、ペレットやブリケットのような塊成物に成形して回転炉床に装入し、炉体内の加熱区間に設けられたバーナーの燃焼によるガス伝熱と輻射熱で加熱して還元鉄を製造するものである。そのため、現在広く用いられている高炉プロセスに比べて原料性状の制約が少なく、高炉プロセスで用いることの出来ない原料を使用することで、低コストでの鉄生産が可能になる。

このように回転炉床炉を用いて還元鉄を製造する場合、その製造能力、すなわち、単位時間あたりに原料中の酸化鉄が還元される量は、主として、回転炉床の炉床面積と炉温によって決定される。このうち、炉温については、既に、実操業では、設備制約等の観点で許容される範囲で可能な限り高くしている。一方で、炉床面積を改めて拡張するのは容易でなく、仮に回転炉床上での装入量を増やすために敷き詰める塊成物の層数を多くしようとすると、表層側の塊成物に比べて下層側の塊成物の加熱が不十分となって、かえって還元効率が低下してしまう。

ここで、還元鉄製造原料である塊成物は一般に多孔質体であり、塊成物内の伝導伝熱は極めて遅い。また、この還元鉄製造の反応系においては、還元に係わる一酸化炭素（CO）は、塊成物に含まれる炭材中の炭素（C）と気孔内に存在する二酸化炭素（CO₂）とが反応して生成するが、この一酸化炭素生成反応（ブードア反応：C＋CO_２⇔2CO）が吸熱反応であるため、還元反応を進行させるためには、反応熱を補償する熱量を塊成物の外部から供給し続ける必要がある。ところが、回転炉床炉での塊成物の還元反応は、炉からの輻射による入熱が塊成物内部へ伝わり、その入熱量を駆動力に反応が進むものであり、これには比較的大きな入熱を要する。また、炉の後段では金属化率が少なくとも６０％程度に達しており、塊成物はより多孔性の構造になり、その結果、気孔中のガスによって伝導伝熱が阻害され、外から熱を十分に与えても中心まで熱が伝わり難い構造となる。そのため、塊成物内部の還元を促進させるためには多量の熱を必要とし、このような塊成物の還元反応は、塊成物の伝熱が反応を律速していると考えられている。

そこで、一般には、塊成物に含まれる炭材から発生したＣＯガスを可燃性揮発成分として有効利用することを目的に、炉体内に燃焼用空気（二次空気、二次燃焼空気等と呼ばれる）を吹き込んで燃焼させ、炉体内の雰囲気温度を上げて伝熱を高める方法が用いられている（特許文献１、非特許文献１参照）。しかしながら、得られる還元鉄の金属化率を思うように高めることはできていない。

一方で、バーナーの輻射熱による加熱とは別に、炉体に設けられたマイクロ波発振装置により特定のマイクロ波出力を有するマイクロ波を照射して、塊成物を加熱する方法が提案されている（特許文献２参照）。この方法によれば、回転炉床に装入された塊成物全体に対して均一な加熱が行われるようになり、加熱むらが抑制されて還元効率を向上させることができる。しかしながら、この方法では、高い設備費を要すると共に、製造コストが増大してしまう問題がある。

また、回転炉床炉で製造された還元鉄を引き続きロータリーキルン式の還元炉で還元することで、還元鉄の金属化率を高める方法が提案されている（特許文献３参照）。上述したように、還元鉄製造原料である塊成物は多孔質体であり、しかも、回転炉床炉での加熱の最終段階においては更に気孔率が大きくなってしまうことから、回転炉床炉による加熱には限界があるとして、この方法では、回転炉床炉による還元とロータリーキルンによる還元との２段階の還元ステップを通じて、還元効率を高めるようにしている。しかしながら、回転炉床炉のみで還元鉄を製造する場合に比べて工程数が増え、コストも嵩んでしまう。

なお、通常の直火型バーナーに替えて、セラミックス系材料からなる外筒を有したラディアントチューブバーナーを加熱手段として炉体に設けて、酸素含有ガスを供給しながら還元鉄を製造する回転炉床炉が提案されており（特許文献４参照）、これによって、炉体内の塊成物から発生した可燃性揮発成分（CO）がバーナー排ガスにより希釈されるのを防いで、二次空気を吹き込んだ際の可燃性揮発成分（CO）の燃焼率を向上させることができるとしている。

特開２００１−２８８５０４号公報（段落0021） 特開２０１２−８２４９５号公報（請求項1） 特許第５８２５４５９号（請求項1） 特開２０１１−２７３４５号公報（段落0058）

立石雅孝、原田孝夫、八十格、多田俊哉、「還元鉄プロセスにおけるＣＦＤモデリング」、神戸製鋼技報、Ｖｏｌ．６０ Ｎｏ．１（2010年4月）、ｐ４３−４９

回転炉床炉を用いた還元鉄の製造は、製鉄所で発生する鉄分含有ダスト等を有効に利用する環境調和型プロセスであると言える。特に、近年では、ゼロエミッションの推進を目的として、製鉄ダストやスラッジといった製鉄プロセスで発生する副産物の再資源化だけでなく、粉状の鉄鉱石といった劣質鉱石や劣質石炭のような劣質原料が還元鉄の製造に用いられるようになっており、劣質鉱石はダストに比べて還元性に劣るため、回転炉床炉の製造能力を更に高める必要がある。

しかしながら、上述したとおり、実操業での回転炉床炉の炉温は許容される範囲で最大に高められており、また、二次空気を吹き込んで可燃性揮発成分（CO）を燃焼させることも行われているが、これらよりも更に加熱条件を改善するのは難しい状況にある。一方で、マイクロ波照射による加熱や、ロータリーキルンを組み合わせた方法等も検討されているが、コスト性や作業効率等の問題を解消する必要がある。

そこで、本発明者らは、回転炉床炉による還元鉄の製造において、新たな手段で製造能力を向上させることについて鋭意検討を重ねた結果、これまでは塊成物の還元反応が伝熱律速であると考えられていたところ、むしろ、塊成物から発生する可燃性揮発成分を燃焼させずに、炉体内で塊成物を還元する還元区域に非酸化性のガスを供給して、還元鉄の再酸化を抑制することで、得られる還元鉄の金属化率が高められるようになることを見出し、本発明を完成させた。

したがって、本発明の目的は、回転炉床炉で得られる還元鉄の再酸化を抑制して、金属化率を高めることができる還元鉄の製造方法を提供することにある。

また、本発明の別の目的は、還元鉄の再酸化を抑制して金属化率を高めることができる回転炉床炉を提供することにある。

すなわち、本発明の要旨は次のとおりである。
（１）環状の炉体内を回転する回転炉床に酸化鉄原料と還元材とを混合して成形した塊成物を装入し、炉体に備え付けられた加熱手段により塊成物を加熱する回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法であって、
前記炉体が、回転炉床上の塊成物を昇温する予熱区域と、回転炉床上の塊成物を還元する還元区域とを有しており、該還元区域に非酸化性ガスを供給して、少なくとも前記回転炉床上に装入された塊成物からなる塊成物装入層の上面近傍を非酸化性雰囲気にしながら、塊成物を還元することを特徴とする、回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
（２）前記非酸化性ガスが不活性ガスであるか、ＣＯガスであるか、又はこれらの組み合わせである、（１）に記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
（３）前記炉体の還元区域における加熱手段が直火型バーナーであり、該直火型バーナーを空気比１以下で燃焼させて塊成物を加熱する、（１）又は（２）に記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
（４）前記炉体の還元区域における加熱手段がラディアントチューブバーナーであり、該ラディアントチューブバーナーにより塊成物を加熱する、（１）又は（２）に記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
（５）前記炉体の還元区域に供給する非酸化性ガスを回転炉床炉から排出される排ガスで予熱して供給する、（１）〜（４）のいずれかに記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
（６）前記予熱区域では、バーナーの燃焼による燃焼炎を塊成物装入層の表面に接触させて加熱する、（１）〜（５）のいずれかに記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
（７）環状の炉体内を回転する回転炉床に酸化鉄原料と還元材とを混合して成形した塊成物を装入し、炉体に備え付けられた加熱手段により塊成物を加熱して還元鉄を製造する回転炉床炉であって、
前記炉体が、回転炉床上の塊成物を昇温する予熱区域と、回転炉床上の塊成物を還元する還元区域とを有しており、該還元区域に非酸化性ガスを供給して、少なくとも前記回転炉床上に装入された塊成物からなる塊成物装入層の上面近傍を非酸化性雰囲気にする非酸化性ガス供給装置を備えたことを特徴とする、回転炉床炉。
（８）前記非酸化性ガス供給装置から供給される非酸化性ガスが、不活性ガスであるか、ＣＯガスであるか、又はこれらの組み合わせである、（７）に記載の回転炉床炉。
（９）前記炉体の還元区域における加熱手段が、空気比１以下で燃焼させる直火型バーナーである、（７）又は（８）に記載の回転炉床炉。
（１０）前記炉体の還元区域における加熱手段が、ラディアントチューブバーナーである、（７）又は（８）に記載の回転炉床炉。
（１１）前記非酸化性ガス供給装置から供給される非酸化性ガスを回転炉床炉から排出される排ガスで予熱する予熱装置を備える、（７）〜（１０）のいずれかに記載の回転炉床炉。

本発明によれば、回転炉床炉で得られる還元鉄の再酸化を抑制して、金属化率を高めることができる。特に、本発明では、回転炉床炉の炉温を更に高温にしたり、マイクロ波発振装置やロータリーキルンのような特殊な装置を必要としないことから、コスト性や作業効率に優れて、効率良く還元鉄を製造することができるようになる。

図１は、回転炉床炉を説明するために外観を模式的に示した斜視説明図である。 図２は、回転炉床炉を周方向に沿って展開した模式説明図である。 図３は、Ｆｅ−Ｏ−Ｃ系における還元平衡図である。 図４は、本発明における炉体内の還元区域での様子を模式的に示した説明図（図１におけるＸ−Ｘ断面）である。 図５は、炉体内の予熱区域でのバーナーによる加熱の様子を模式的に示した説明図である。 図６は、炉体内の予熱区域でのバーナーによる別の加熱の様子を模式的に示した説明図である。 図７は、熱交換器（予熱装置）を使って非酸化性ガスを回転炉床炉から排出される排ガスで予熱して炉体に供給する様子を示した模式説明図である。 図８は、実験例２で使用した実験装置の模式説明図である。 図９は、実験例１で使用した実験装置の模式説明図である。 図１０は、従来法における炉体内の還元区域での様子を模式的に示した説明図（図１におけるＸ−Ｘ断面）である。

以下、本発明について詳しく説明する。
本発明は、環状の炉体内を回転する回転炉床に酸化鉄原料と還元材とを混合して成形した塊成物を装入し、炉体に備え付けられた加熱手段により塊成物を加熱する回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法に関する。この還元鉄の製造は、回転炉床炉内で主に下記式（１）、（２）のような反応が繰り返されることで酸化鉄原料が還元されるものと考えられる。
Ｆｅ_２Ｏ_３＋ ３ＣＯ → ２Ｆｅ ＋ ３ＣＯ_２ ……（１）
ＣＯ_２ ＋ Ｃ → ２ＣＯ … …（２）

すなわち、先ず、反応式（２）で示されるように、塊成物に含まれる石炭等の還元材がガス化してＣＯ_２を発生し、これが還元材中のＣと反応してＣＯを生成する。このガス化は８００℃程度で起こり、高い温度が必要となることから、還元鉄の反応が伝熱律速と言われる所以でもある。そして、反応式（１）で示したように、このＣＯが塊成物中の酸化鉄原料を還元して、還元鉄が得られる。その際、還元鉄の形成と共に発生するＣＯ_２の一部は反応式（２）で利用される。

このような反応を行うにあたり、例えば、予め、製鉄ダスト等の酸化鉄原料と、粉状の石炭やコークス等の還元材とを所定の配合比で配合し、ボールミル等の粉砕機で所定の粒径まで粉砕して、更に混練機等を用いて混練する。その際、水分量を調整する調湿処理等を施して、得られた混練物をパンペレタイザー（皿型造粒機）、ダブルロール圧縮機（ブリケット製造機）、押し出し成形機等によりペレットやブリケット等に成形し、その後、乾燥機により乾燥して、水分含有量が８％以下程度の塊成物を製造する。得られた塊成物は、図１に示したような回転炉床炉１に塊成物を装入して加熱する。この回転炉床炉１は、環状の炉体内を同心円で回転する回転炉床を有しており、回転炉床上に装入された塊成物が炉体内を周方向に沿って移動する過程で加熱され、還元されて還元鉄となり、炉体から取り出される。

図２には、回転炉床炉１を周方向に沿って展開した模式説明図が示されている。炉体２に設けられた装入口４から回転炉床３上に装入された塊成物５は、レベラー６により平坦にならされて塊成物の装入層（塊成物装入層）７が形成され、回転炉床３の回転に伴って炉体２内を移動していく。その間、塊成物装入層７を形成する塊成物５は、炉体２の炉壁（内周壁、外周壁）や炉上に設けられた加熱手段である複数のバーナー９によって生じた高温燃焼ガスの輻射熱により加熱され、塊成物５中の還元材により酸化鉄原料が還元され、還元された酸化鉄原料である還元鉄は、高温の状態で排出スクリュー８によって払出し口１１から払い出される。通常は、炉体２内を回転炉床３が約１０分から２０分程度かけて１回転することで、還元反応は終了する。一方で、炉体２内で発生する排ガスは、炉体２に設けられた排気口１２から排気して炉圧の上昇を防ぐようにしており、これにより、環状の炉体２内には排気口１２に向けた対向流が形成される。

ここで、塊成物装入層７を形成する塊成物５は、いくつかの加熱区間ごとに炉体２内の温度を制御しながら段階的に温度が高められて、最終的には約１１００℃程度まで加熱されるのが一般的であるが、塊成物５を回転炉床３に装入して急激に加熱すると、塊成物５に含まれた水分によって爆裂するおそれがある。そのため、塊成物５の温度を徐々に高めた後に還元反応が進むようにしており、炉体２内を大きく２つに分けると、回転炉床３上の塊成物５の昇温を主な目的とする予熱区域（予熱ゾーン）と、回転炉床３上の塊成物５の還元を主な目的とする還元区域（還元ゾーン）とに区分けすることができる。上述したように、塊成物に含まれる還元材がガス化して酸化鉄原料の還元がはじまることから、装入口４から装入された塊成物５の温度が８００℃程度に加熱されるまでを予熱区域とし、それ以降、塊成物５の温度が最終的な加熱温度になるまでを還元区域と言うこともできる。

ところで、従来法では、炉体２内の雰囲気温度を高める目的から、炉体２の還元区域に二次空気を吹き込んで、塊成物に含まれる還元材から発生したＣＯガスを燃焼させている。これは、図１０に示したように、回転炉床３上の塊成物５からなる塊成物装入層７の上面7a近傍には、上記式（２）で示した還元材から発生するＣＯガスが十分に満たされた雰囲気を形成しており（図中の領域２１）、炉体２の炉壁に設けられたバーナー９の下方の空気吹出し口２０から二次空気を吹き出すことで、更に上層に存在する余剰のＣＯガスを燃焼させるという考えのものである（図中の領域２２）。すなわち、回転炉床炉での還元反応は、塊成物の伝熱が反応を律速しており、塊成物の加熱温度を上昇させることが重要であるという認識に基づいている。ところが、下記の実施例における実験結果によれば、塊成物装入層７の上面7a近傍では十分なＣＯ雰囲気が形成されずに、還元鉄の再酸化が生じる環境にあることが判明した。

そのため、本発明においては、炉体２の還元区域で非酸化性ガスを供給して、少なくとも塊成物装入層７の上面7a近傍を非酸化性雰囲気にしながら、塊成物５の還元反応を進めるようにする。これは、回転炉床炉での還元反応は塊成物の伝熱律速であるという考えよりは、むしろ、還元雰囲気を形成することが還元鉄の金属化率を向上させる上で重要になるというものである。つまり、従来法のように、還元区域において二次空気を吹き込むと、図１０に示したような塊成物装入層７の上面7a近傍のＣＯガスも即座に燃焼されてしまい、還元に不利な状態になってしまう。また、二次空気の吹き込みが無い場合でも、回転炉床炉の構造上、炉体２内には対向流が発生していることから、予熱区域から大気中の酸素が供給されるなどして再酸化が生じてしまう。そこで、本発明では、還元区域に非酸化性ガスを供給して、少なくとも塊成物装入層７の上面7a近傍に非酸化性雰囲気が形成されるようにする。

ここで、図３には、Ｆｅ−Ｏ−Ｃ系における還元平衡図が示されている。これは、下記式（ii）、（iii）、（iv）の反応に関してそれぞれΔＧ^０（標準自由エネルギー変化）を求めることで、各反応での温度と気体分圧の関係が求まり、それらを横軸が温度（℃）、縦軸がＰ_ＣＯ／Ｐ（ただし、P＝P_CO＋P_CO２である。P_COはCO分圧、P_CO２はCO_２分圧を示す。）で表したときの状態図である。

炉後段である炉体２内の還元区域における塊成物の温度は、一般には、少なくとも１１００℃付近になる。このときに金属鉄（Fe）が得られるためには、図３の平衡状態図によれば、１１００℃では少なくともＰ_ＣＯ／Ｐ＝０．７２であることが分かる。このとき、ガスのマスバランスから計算されるＣＯ_２分圧（P_CO２）は０．２程度であるが、還元最盛期では還元でＣＯガスが発生し、予熱ゾーンに比べてＣＯ_２分圧（P_CO２）又はＣＯ分圧（P_CO）が高いことを考慮して、Ｐ＝０．４であると仮定すると、金属鉄（Fe）が得られるために必要なＣＯ分圧（P_CO）は２８．８％以上となる。実炉での操業において、還元反応により発生したＣＯは、炉から供給される空気と燃焼し、完全燃焼させた状態で炉外へ排出しているため、一般に、排気口１２から排出される排ガスのＣＯ濃度は１％を切っている。そのため、平衡論的にみれば、炉体２内の還元区域でのＣＯ濃度は不足している、つまり再酸化傾向にあると言える。そのため、本発明では、特に再酸化の影響が大きい炉後段の還元区域において、ＣＯ濃度を高めるような雰囲気制御が必要であると考え、これに基づいて還元効果を最大化するものである。

炉体２の還元区域に供給する非酸化性ガスとしては、窒素や希ガスのような不活性ガスを挙げることができる。なかでも好ましくは、コスト性を考慮すると窒素であるのがよい。また、ＣＯガスを供給したり、不活性ガスとＣＯガスの両方を供給して、少なくとも塊成物装入層７の上面7a近傍が還元雰囲気で保たれるようにしてもよい。ＣＯガスを供給する際には、好ましくは、図３の平衡状態図と排ガスのＣＯ濃度等を比較して、供給量を決めるのがよい。このように、炉体２内の還元区域に非酸化性ガスを供給することで、対向流による排ガスの影響等を排除しながら、回転炉床３上の塊成物の再酸化を抑制することができる。

非酸化性ガスは、炉体２に非酸化性ガス供給装置を設けて供給することができる。非酸化性ガス供給装置の炉体２内での供給口は、好ましくは、回転炉床３上の塊成物装入層７の上面7aと加熱手段であるバーナー９との間に設けられるようにするのがよく、より好ましくは、塊成物装入層７の上面7a近傍に設けられるようにするのがよいが、炉体２内の還元区域に設けられた従来の空気吹出し口を非酸化性ガス吹出し口９として利用するようにしてもよい。すなわち、図４に示したように、炉体２の炉壁（内周壁、外周壁）に設けられたバーナー９の下方の非酸化性ガス吹出し口１０から非酸化性ガスを供給することができ、これによって、塊成物５からなる塊成物装入層７の上面7a近傍を非酸化性雰囲気にすることができると共に、炉体２に設けられた非酸化性ガス吹出し口１０の高さまでの領域（図中の領域１３）を非酸化性雰囲気にして、塊成物の酸化鉄原料が還元して得られた還元鉄が酸化性のガス（ここではO_２やCO_２等）に接触して再酸化されるのを抑制することができる。また、非酸化性ガスは、炉体２内の還元区域の複数箇所で供給するようにしてもよい。

本発明において、加熱手段９については特に制限はなく、炉体２の予熱区域の加熱手段9a、還元区域の加熱手段9bともに、公知の回転炉床炉と同様、炉体２内に燃焼炎を噴き出すいわゆる直火型のバーナーを用いることができる。このうち、還元区域の加熱手段9bについては、非酸化性雰囲気が保たれることを考慮して、好ましくは、ＬＰＧ、ＬＮＧ、ＣＯＧ等の燃料を直火型バーナーにより空気比１以下で燃焼させるのがよい。なお、再酸化を防止する観点から、還元区域では、望ましくはバーナーの燃焼による燃焼炎を塊成物に接触させずに、輻射熱で加熱するようにするのがよい。

また、炉体２の還元区域における加熱手段9bとして、非燃焼性の加熱装置であるラディアントチューブバーナーを用いるようにしてもよい。直火型バーナーとは違い、燃焼に伴う排ガスの発生がないことから、酸化性のガスによる還元鉄の再酸化のおそれを排除することができる。この場合であっても、その還元区域に非酸化性ガスを供給する必要はあり、また、先の特許文献４のようにセラミックス系材料からなる外筒を有したラディアントチューブバーナーを用いるときには、外筒の消耗を防ぐために、非酸化性ガスとして不活性ガスを供給するのが望ましい。

一方、炉体２の予熱区域では、バーナーの燃焼による燃焼炎を塊成物装入層の表面に接触させて加熱するようにしてもよい。先の反応式（１）、（２）で示したような塊成物の還元反応が進行するのは、塊成物の温度が８００℃程度まで加熱された以降であるため、予熱区域では加熱時における雰囲気の影響を特段考慮しなくてもよく、塊成物の水分含有量が８質量％以下であれば、従来考えられていたような爆裂は生じないことを確認している。そのため、回転炉床炉の炉体内での塊成物の昇温を主な目的とする予熱区域では、還元区域でのような専ら輻射熱による加熱だけでなく、バーナーの燃焼炎を塊成物に接触させる加熱を含めるようにすることができる。これにより、従来に比べて予熱時間を短縮でき、還元効率を高めて還元鉄を製造することができるようになる。

燃焼炎を塊成物装入層の表面に接触させて加熱するためには、例えば、図５に示したように、加熱手段9aであるバーナー９の位置を塊成物装入層７の上面7a近傍まで下げて、燃焼炎を塊成物装入層の表面に接触させるようにしてもよく、図６に示したように、バーナー９の噴射口を回転炉床側に向けて傾斜させ、燃焼炎を塊成物装入層の表面に接触させるようにしてもよい。更には、図５、６に示した加熱手段9aとして、拡散火炎を形成して、直火型バーナーに比べて燃焼炎が燃え広がり易いリジェネバーナーを用いるようにしてもよい。

また、本発明においては、炉体２の還元区域に供給する非酸化性ガスを回転炉床炉から排出される排ガスで予熱して供給するようにしてもよい。これによって、還元区域内の温度が低下するのを防ぐことができる。例えば、図５に示したように、熱交換器からなる予熱装置を使って、回転炉床炉１の排気口１２から排気された排ガスで非酸化性ガス（不活性ガス、COガス）を予熱することができる。

本発明において、回転炉床炉の構造や還元鉄製造原料として用いる塊成物など、上記で説明した以外では公知のものと同様にすることができる。回転炉床炉に装入する塊成物の水分含有量についても従来と同様にすることができるが、燃焼炎を塊成物装入層の表面に接触させて加熱する場合には、塊成物の水分含有量が８質量％以下となるようにするのがよい。この水分含有量はできるだけ少ない方が望ましいが、乾燥処理の手間等を考えると実質的には２質量％以上８質量％以下程度であればよい。そして、本発明によって得られた還元後の塊成物（還元鉄）は、例えば、電気炉製鋼での主原料やスクラップ溶解時の希釈用鉄源として用いたり、或いは高炉で再利用したりするなど、従来と同様に有効に利用することができる。特に、本発明では、炉温を更に高める必要であったり、特殊な装置が必要となるなど、高い設備費や製造コストが増大するようなこともなく、得られる還元鉄の金属化率を効率的に高めることができるようになる。

以下、実験例に基づいて本発明を説明するが、本発明はこれらの内容に制限されるものではない。

（実験例１）
先ず、この実験例１は、雰囲気制御を行わずに、大気雰囲気下で塊成物を加熱実験した例であり、炉体の還元区域において、非酸化性雰囲気を形成せずに塊成物の還元反応を進めた状態を模した比較例に相当するものである。

酸化鉄原料である製鉄ダスト７９質量％と、還元材である石炭２０質量％とを、バインダーであるベントナイト１質量％と共に混合し、適量の水分を添加した混合物を製造した。その後、この混合物を混練した後にブリケットマシンに装入し、平均径６０ｍｍ×厚み３０ｍｍの生ブリケットを製造した。製造した生ブリケットは、乾燥機を用いて水分を除去し、水分含有率が３質量％の乾燥ブリケット（塊成物）を用意した。この乾燥ブリケットの成分を分析した結果を表１に示す。

次いで、図７に実験装置を示したように、上記で得られた乾燥ブリケット５を幅１５０ｍｍ×奥行１５０ｍｍ×高さ９０ｍｍの耐火物容器１４に入れ、直火型バーナー８を左右両側の炉壁に備えて、幅２０００ｍｍ×奥行２０００ｍｍ×高さ３０００ｍｍの炉内サイズを有する実験炉１５に設置した。乾燥ブリケット５を耐火物容器１４に入れるにあたり、先ずは、２０個の乾燥ブリケット５を互いに隙間が空かないようにしながら、耐火物容器１４の底面を全て覆い尽くすようにして敷き詰めた（図中の３層目）。次いで、その上に２０個の乾燥ブリケット５を同じく互いに隙間が空かないようにしながら、下層の乾燥ブリケット５を覆い尽くすようにして並べて（図中の２層目）、更にその上に２０個の乾燥ブリケット５を同様にして並べて（図中の１層目）、耐火物容器１４内に乾燥ブリケット５がその厚み方向に３層積層されるようにして、高さおよそ８０ｍｍのブリケット装入層（塊成物装入層）７を形成した。

また、乾燥ブリケット５からなる装入層を形成した耐火物容器１４は、耐火物からなる台座１６の上に載せて実験炉１５に設置されるようにした。このとき、直火型バーナー９のフレームと耐火物容器１４内に形成したブリケット装入層７における最上層（１層目）の乾燥ブリケット５の上面との距離が５００ｍｍとなるようにした。

上記のようにして準備した実験炉１５の蓋を閉じ、実験炉１５内の雰囲気を大気雰囲気のままで、ＬＰＧをバーナー燃料として空気比１．０５で燃焼させて、炉温が１１００℃、１２００℃、１３００℃の３段階の温度に設定できるようにして、それぞれの温度で２０分間加熱する加熱実験を行った。加熱終了後は、実験炉１５内が室温になるまで放冷し、ブリケット装入層７の各層に位置した加熱後のブリケットの還元状態を評価した。なお、実験炉１５には図示外の排気口が設けられており、炉圧の上昇を防ぐようにしている。また、実験炉１５内の温度をそれぞれの設定温度（炉温）にする際には、昇温速度１０００℃／時で昇温した。

還元状態の評価にあたっては、加熱後のブリケット中に含有する金属鉄分（メタル鉄、M.Fe）、及び全鉄分（トータル鉄、T.Fe）の質量％を化学形態分析により同定し、（金属鉄分／全鉄分）×１００で表される値（単位：％）から金属化率を求めるようにして、ブリケット装入層７の各層（１層目〜３層目）からそれぞれ３個の加熱後ブリケットの金属化率を求めて、平均値を算出した。結果を表２に示す。

表２に示されているように、実験炉１５内の温度（炉温）を１１００℃にして２０分間加熱した場合、ブリケットの加熱が十分ではなく、最上層の１層目のみ、やや還元が進行しているものの、金属化率は約３７％に留まり、それより下層の２層目、３層目のブリケットでは更に加熱が不足して、還元鉄はほとんど得られなかった。
炉温１２００℃で２０分加熱した場合には、炉温１１００℃の場合に比べて、いずれのブリケットも金属化率が上がっているが、それでも十分な金属化率とは言えない。ここで、興味深いことに、２層目のブリケットの金属化率の方が、１層目のブリケットの金属化率より高い値を示した。
炉温１３００℃の場合には、２層目、３層目で金属化率がそれぞれ８６．３４％、９４．９３％となり高い金属化率が得られていたが、１層目のブリケットの金属化率が５４．５１％であって最上層の金属化率が最低値を示しており、最下層の３層目が最も高い金属化率を示した。これは、炉温１２００℃の１層目、２層目での関係を含めて、再酸化の影響であると考えられ、たとえ、伝熱が十分であってブリケットの還元反応が進んでも、再酸化によって金属化率が下がってしまうことを表していると推察される。

（実験例２）
次に、この実験例２は、雰囲気制御を行って塊成物を加熱実験した例であり、炉体の還元区域において、非酸化性雰囲気を形成して塊成物の還元反応を進めた状態を模した実施例に相当するものである。

上記実験例１と同じ原料を用いて、同様にして乾燥ブリケット５を製造し、また、図６にこの実験例２に係る実験装置を示したように、ブリケット装入層７を形成した耐火物容器１４の開口部が全て塞がれるように、厚さ３ｍｍのステンレス製（SUS310）の蓋材１７で蓋をした以外は、実験例１の実験装置と同様にして、炉温１１００℃、１２００℃、１３００℃の３段階の温度でそれぞれ２０分間加熱する加熱実験を行った。加熱終了後、実験炉１５内が室温になるまで放冷し、ブリケット装入層７の各層に位置した加熱後のブリケットの還元状態を実験例１と同様にして評価した。結果を表３に示す。なお、この実験例２で耐火物容器１４に蓋をしたのは、加熱実験中に、耐火物容器１４内の乾燥ブリケット５が実験炉１５内の空気（酸素）と接触するのを防ぐためである。

表３に示したとおり、実験炉１５内の温度（炉温）を１１００℃にして２０分間加熱した場合には、やはり、ブリケットの加熱が不十分であり、いずれのブリケットも金属化率は実験例１の場合とさほど違いはなかった。
炉温１２００℃で２０分加熱した場合は、まだブリケットの加熱は十分ではなく、最下層である３層目のブリケットの金属化率は実験例１の３層目のものとほぼ同じ値を示していたが、この実験例２では、最上層である１層目とその下の２層目のブリケットの金属化率が、実験例１の場合より大幅に向上していた。また、実験例１で見られたような１層目と２層目の金属化率の逆転現象は起きておらず、再酸化が抑制されたと考えられる。
炉温１３００℃の場合には、１層目〜３層目の全てにおいて金属化率が約９５％を示す極めて良好な結果を示し、上記と同様、再酸化が抑制されたためであると考えられる。つまり、蓋１７で蓋をした耐火物容器１４内のブリケット５では、上述した反応式（１）、（２）が繰り返され、その際、外部からの空気（酸素）の供給が遮断されたことから、還元鉄の再酸化が防止されて、高い金属化率をそのまま維持することができたものと考えられる。

これらの実験例１、２から分かるように、十分な伝熱がなされていても、雰囲気制御を行わなければ、最終的に得られる還元鉄の金属化率を高めることはできない。そのため、本発明のように炉体の還元区域に非酸化性ガスを供給し、少なくとも塊成物の装入層の上面近傍を非酸化性雰囲気にして、塊成物の還元反応が行われるようにすれば、金属化率の高い還元鉄が得られるようになることから、本発明は、コスト性や作業効率に優れて、良好な還元鉄を効率良く製造することができる還元鉄の製造方法であるといえる。

（実験例３）
実験例３は、炉体の予熱区域において、バーナーの燃焼炎を塊成物に接触させて加熱する状態を模したものであり、予熱時間の短縮を図る効果を確認するための実験（水準１〜４）である。

上記実験例１と同じ原料を用いて、乾燥ブリケット５を製造し、耐火物容器１４に収容するまでは実験例１と同様にした。但し、この実験例３では、ブリケットを３層ではなく２層に積層してブリケット装入層７を形成した。
この実験例３における水準１の実験では、先の実験例１と同様、ＬＰＧを燃料としてバーナー９を燃焼させて炉内雰囲気温度を１２００℃にした実験炉１５に耐火物容器１４を設置し、実験炉１５を大気雰囲気のまま蓋を閉じて、１７分間加熱（通常加熱）した。加熱終了後は、実験炉１５内が室温になるまで放冷し、取り出した加熱後のブリケットの還元状態を評価した。
また、水準２の実験では、先の実験例２と同様、ブリケット装入層７を形成した耐火物容器１４の開口部をステンレス製の蓋材１７で蓋をして、実験炉１５で加熱（雰囲気加熱）する以外は水準１と同様にした。

一方、水準３の実験では、乾燥ブリケット５の入った耐火物容器１４を実験炉１５に設置する前に、アセチレンバーナーの燃焼炎をブリケット装入層７の表面に接触させてブリケット５を直接加熱（直火加熱）した。その際、ブリケット装入層７の表面にあたるブリケット５のひとつに下方側から熱電対を挿入し、測温しながらアセチレンバーナーで加熱したところ、加熱時間４分でブリケット５の中心温度が８００℃に到達したため、直ちに、予めＬＰＧを燃料としてバーナー９を燃焼させて炉内雰囲気温度を１２００℃にした実験炉１５に耐火物容器１４ごと設置し、引き続き、この実験炉１５で１３分間加熱する加熱実験を行った。
また、水準４の実験では、アセチレンバーナーで４分間の直火加熱を行って耐火物容器１４を実験炉１５に設置する際に、耐火物容器１４の開口部をステンレス製の蓋材１７で蓋をし、引き続き、実験炉１５で加熱するようにした以外は水準３と同様にした。

還元状態の評価にあたっては、実験例１、２の場合と同様、加熱後のブリケット中に含有する金属鉄分（メタル鉄、M.Fe）、及び全鉄分（トータル鉄、T.Fe）の質量％を化学形態分析により同定し、先に示した式より金属化率を求めるようにして、ブリケット装入層７の各層（１層目、２層目）からそれぞれ３個の加熱後ブリケットを取り出し、それらの金属化率を求めて、平均値から各水準の金属化率を算出した。結果を表４に示す。

表４に示された結果について、先ず、この実験例３に係る水準１と水準２とを比べると、水準２の金属化率の方が高いことが分かる。つまり、先の実験例１、２の場合と同様、再酸化が抑制されたためと考えられ・BR>驕Bまた、水準３の結果は、直火加熱を加えたことで、予熱時間が短縮されて相対的に還元時間が増えたことから、金属化率の増加につながったと考えられる。更に、水準４では、水準３の場合に加えて、還元時に雰囲気制御がなされたことで、再酸化が抑制されて、結果的に最も高い金属化率を示した。

１：回転炉床炉、２：炉体、３：回転炉床、４：装入口、５：塊成物、６：レベラー、７：装入層、８：排出スクリュー、９、9a、9b：加熱手段（バーナー）、１０：非酸化性ガス吹出し口、１１：払出し口、１２：排気口、１３：非酸化性雰囲気領域、１４：耐火物容器、１５：実験炉、１６：耐火物製台座、１７：蓋、２０：空気吹出し口。

Claims (11)

1. 環状の炉体内を回転する回転炉床に酸化鉄原料と還元材とを混合して成形した塊成物を装入し、炉体に備え付けられた加熱手段により塊成物を加熱する回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法であって、
   前記炉体が、回転炉床上の塊成物を昇温する予熱区域と、回転炉床上の塊成物を還元する還元区域とを有しており、該還元区域に非酸化性ガスを供給して、少なくとも前記回転炉床上に装入された塊成物からなる塊成物装入層の上面近傍を非酸化性雰囲気にしながら、塊成物を還元することを特徴とする、回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
2. 前記非酸化性ガスが不活性ガスであるか、ＣＯガスであるか、又はこれらの組み合わせである、請求項１に記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
3. 前記炉体の還元区域における加熱手段が直火型バーナーであり、該直火型バーナーを空気比１以下で燃焼させて塊成物を加熱する、請求項１又は２に記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
4. 前記炉体の還元区域における加熱手段がラディアントチューブバーナーであり、該ラディアントチューブバーナーにより塊成物を加熱する、請求項１又は２に記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
5. 前記炉体の還元区域に供給する非酸化性ガスを回転炉床炉から排出される排ガスで予熱して供給する、請求項１〜４のいずれかに記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
6. 前記予熱区域では、バーナーの燃焼による燃焼炎を塊成物装入層の表面に接触させて加熱する、請求項１〜５のいずれかに記載の回転炉床炉を用いた還元鉄の製造方法。
7. 環状の炉体内を回転する回転炉床に酸化鉄原料と還元材とを混合して成形した塊成物を装入し、炉体に備え付けられた加熱手段により塊成物を加熱して還元鉄を製造する回転炉床炉であって、
   前記炉体が、回転炉床上の塊成物を昇温する予熱区域と、回転炉床上の塊成物を還元する還元区域とを有しており、該還元区域に非酸化性ガスを供給して、少なくとも前記回転炉床上に装入された塊成物からなる塊成物装入層の上面近傍を非酸化性雰囲気にする非酸化性ガス供給装置を備えたことを特徴とする、回転炉床炉。
8. 前記非酸化性ガス供給装置から供給される非酸化性ガスが、不活性ガスであるか、ＣＯガスであるか、又はこれらの組み合わせである、請求項７に記載の回転炉床炉。
9. 前記炉体の還元区域における加熱手段が、空気比１以下で燃焼させる直火型バーナーである、請求項７又は８に記載の回転炉床炉。
10. 前記炉体の還元区域における加熱手段が、ラディアントチューブバーナーである、請求項７又は８に記載の回転炉床炉。
11. 前記非酸化性ガス供給装置から供給される非酸化性ガスを回転炉床炉から排出される排ガスで予熱する予熱装置を備える、請求項７〜１０のいずれかに記載の回転炉床炉。

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