JP2018118888A - ナトリウム含有ガラスからナトリウムを除去する方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ナトリウム含有ガラスと、第2族元素を含有する塩化物とを含む混合物を400℃以上900℃以下の温度で加熱する加熱工程と、前記加熱工程で得られた加熱混合物を水洗する水洗工程とを備えることを特徴とするナトリウム含有ガラスからナトリウムを除去する方法。
【選択図】図1
Description
特許文献2には、酸性ガスと廃ガラスとを接触させて、廃ガラス中のアルカリ成分を塩に変化させて水洗して除去する方法が開示されている。この特許文献2には、酸性ガスとして、二酸化硫黄ガス、亜硫酸ガス、二酸化窒素ガス、臭化水素や塩化水素等のハロゲン化水素ガスが例示されている。
この場合、混合物はナトリウム含有ガラス中のナトリウムNaに対して第2族元素を含有する塩化物中の第2族元素Meをモル比(Me/Na比)で0.5以上の割合で含むので、加熱工程において、ナトリウム含有ガラスのナトリウムと第2族元素の置換反応が進みやすく、ナトリウム含有ガラスのナトリウムを外部により放出させることができる。このため、ナトリウムの除去率が高くなり、またガラスが溶融しにくくなる。さらに、混合物は、前記ナトリウム含有ガラス中のナトリウムNaに対して前記第2族元素を含有する塩化物中の塩素Clをモル比(Cl/Na比)で1以上含むので、放出されたナトリウムを効率よく塩化ナトリウムとして固定化することができる。また、Cl/Na比が4以下とされているので、難溶性塩化物の生成をより確実に抑制することができる。
この場合、ナトリウム含有ガラスは粒子径が150μm以下と微細であるので、ナトリウムを外部にさらに放出させやすくなり、ナトリウムの除去率が高くなる。
この場合、上記の物質は第2族元素と塩素をバランスよく含有するので、ナトリウムを外部にさらに放出させやすくなり、ナトリウムの除去率が高くなる。なお、廃棄物由来の焼却飛灰やばいじんあるいは副産物由来のクリンカダストには、カルシウム以外にもマグネシウムなどの第2族元素を含有するが、これらもナトリウム含有ガラス中のナトリウムの除去に寄与する。これらの物質を利用することによって、ナトリウム含有ガラスからナトリウムを除去するときの処理コストを低減することができる。
本実施形態でナトリウムの除去の対象となるナトリウム含有ガラスは、例えば、家庭やガラス製品の製造工場により廃棄された使用済みガラス、使用済みのディスプレイや太陽電池パネルをリサイクルするときに回収される使用済みガラスである。ナトリウム含有ガラスの例としては、ソーダ石灰ガラス、ホウケイ酸ガラスが挙げられる。
粉砕工程S01では、使用済みガラスを粉砕してガラス粉末を得る。粉砕は乾式で行ってもよいし、湿式で行ってもよい。粉砕装置としては、一般的に無機鉱物の粉砕に使用される粉砕装置、例えば、ロールミル、ハンマーミル、ピンミル、ウイングミル、トルネードミル、ボールミル、ロッドミルまたは振動ミルなどを単独で、あるいは組合せて使用することができる。使用済みガラスが大きい場合には、粉砕する前に、ジョークラッシャー、ハンマークラッシャーのような衝撃式の破砕機で粗粉砕するとよい。
ナトリウムの除去率をより向上させるためには、粉砕工程S01で得られるガラス粉末の粒子径は100μm以下であることが好ましく、75μm以下であることがより好ましく、45μm以下であることが特に好ましい。なお、ガラス粉末の粒子形状は特に制限はなく、例えば、球状、楕円球状、角柱状、針状、鱗片状であってもよい。
混合工程S02では、粉砕工程S01で得られたガラス粉末と、別に用意した第2族元素含有塩化物とを混合して混合物を得る。混合は乾式で行ってもよいし、湿式で行ってもよい。混合装置としては、タンブラーミキサー、ドラムミキサーまたはリボンミキサーなどの一般的な微粉体の混合に利用される混合装置を用いることができる。
焼却飛灰やばいじんは、都市ごみや産業廃棄物に含有されていた塩素と、排出ガス処理の中和剤として使用したカルシウムが高濃度に残存している。クリンカダストは、セメント製造用のロータリーキルンの塩素バイパスから外部に取り出された微粉末である。このクリンカダストには、セメント原料に含有されていた塩素が濃縮されており、またセメント主成分のカルシウムを含む。焼却飛灰やばいじんは廃棄物であり、クリンカダストはセメントの原料の一部であるので、これらを使用することによって処理コストを低減させることができる。
Me/Na比が低くなりすぎると、ナトリウムを外部に放出させにくくなり、ナトリウムの除去率が低下するおそれがある。このため、本実施形態では、Me/Na比を0.5以上と設定している。第2族元素がカルシウムの場合には、カルシウムはセメントの原料として利用できるため、カルシウム量とナトリウム量のモル比(Ca/Na比)の上限は特に制限はないが、通常、Ca/Na比は2以下である。
Cl/Na比が低くなりすぎると、放出されたナトリウムが、再度ガラス粉末に侵入してしまい、ナトリウムの除去率が低下するおそれがある。一方、Cl/Na比が高くなりすぎると、加熱工程S03において生成する難溶性塩化物の量が多くなるおそれがある。このため、本実施形態では、Cl/Na比を1以上4以下と設定している。難溶性塩化物の生成を確実に抑えつつ、ナトリウムの除去率をより向上させるためには、Cl/Na比は2以上3以下であることが特に好ましい。
加熱工程S03では、混合工程S02で得られた混合物を加熱する。加熱装置としては、電気炉、マッフル炉などのバッチ式の加熱装置、ロータリーキルンなどの連続式の加熱装置を用いることができる。
難溶性塩化物の生成を抑えつつ、ナトリウムの除去率を向上させるためには、加熱温度は、500℃以上800℃以下の範囲が好ましく、700℃以上750℃以下の範囲が特に好ましい。
水洗工程S04では、加熱工程S03で得られた加熱混合物を水洗する。この水洗によって、加熱混合物中の塩化ナトリウムや残存した第2族元素含有塩化物などの可溶性塩類を溶解させて除去する。水洗の方法としては、加熱混合物を水に懸濁させた後に脱水ケーキとして回収する方法、加熱混合物に水をシャワーリングして回収する方法などを用いることができる。
例えば、本実施形態では、粉砕工程S01にてガラス粉末とした後、混合工程S02にてガラス粉末と脱ナトリウム剤とを混合しているが、これに限定されることはない。例えば、使用済みガラスと脱ナトリウム剤とを粉砕しながら混合してもよい。また、混合工程S02で得られる混合物は、Cl/Na比が1未満であってもよいし、4を超えていてもよい。さらに、ガラス粉末は粒子径が150μmを超える粒子を含有していてもよい。但し、粒子径が150μmを超える粒子の含有量は10質量%以下であることが好ましい。またさらに、脱ナトリウム剤として、塩化カルシウム粉末、焼却飛灰、産業廃棄物のばいじんおよびクリンカダスト以外のものを使用してもよい。
ソーダ石灰ガラス(SiO2:73.2質量%、CaO:8.0質量%、Al2O3:1.7質量%、Na2O:12.9質量%、K2O:0.4質量%、Cl:0.02質量%)を、ハンマークラッシャーと振動ミルとを用いて粉砕した。
得られたソーダ石灰ガラス粉砕物を、目開きが45μm、75μm、100μm、150μmの篩を用いて分級した。第2族元素含有塩化物(塩化カルシウム粉末、焼却飛灰、クリンカダスト)の粒子径は走査型電子顕微鏡により測定した。
水洗によって得られた洗浄物(ケーキ)を、乾燥機を用いて105℃の温度で乾燥した。以上のようにしてナトリウムを除去した洗浄乾燥物を用いて、ナトリウム除去率と残留塩素含有量を下記の方法により測定した。その結果を、下記の表1に示す。
洗浄乾燥物を酸で溶解し、得られた溶液をろ過して試験溶液を調製した。調製した試験溶液中のNa量をICP−AES法にて測定し、Na2O含有量に換算した。得られたNa2O含有量から、下記の式よりナトリウム除去率を算出した。
ナトリウム除去率(質量%)=[1−{洗浄乾燥物のNa2O含有量(g)/ソーダ石灰ガラスのNa2O含有量(g)]×100
JIS Z 7302−6に規定された方法で塩素含有量を測定した。950℃に加熱した石英製燃焼管中に空気を導入して洗浄乾燥物を燃焼させ、生じたガスを水に吸収させた。得られた溶液中の塩素量をイオンクロマトグラフにて測定し、洗浄乾燥物中に残留する塩素含有量を算出した。
ソーダ石灰ガラス粉末の粒子径、混合物のCl/Na比とMe/Na比、加熱温度を、表1に示すように変えたこと以外は本発明例1と同様にして、ソーダ石灰ガラス粉末のナトリウムを除去し、得られた洗浄乾燥物のナトリウム除去率と残留塩素含有量を測定した。その結果を、表1に示す。
焼却飛灰(粒子径:5−100μm、組成:SiO2:4.2質量%、CaO:24.7質量%、Al2O3:1.7質量%、Na2O:3.0質量%、K2O:2.9質量%、Cl:18.1質量%)を用意した。
塩化カルシウム粉末の代わりに上記焼却飛灰を用い、ソーダ石灰ガラス粉末の粒子径、混合物のCl/Naモル比とMe/Naモル比、加熱温度を、表1に示すように変えたこと以外は本発明例1と同様にして、ソーダ石灰ガラス粉末のナトリウムを除去し、得られた洗浄乾燥物のナトリウム除去率と残留塩素含有量を測定した。その結果を、表1に示す。
クリンカダスト(粒子径:5−100μm、組成:SiO2:4.0質量%、CaO:24.9質量%、Al2O3:2.6質量%、Na2O:2.7質量%、K2O:25.5質量%、Cl:19.7質量%)を用意した。
塩化カルシウム粉末の代わりに上記クリンカダストを用い、ソーダ石灰ガラス粉末の粒子径、混合物のCl/Na比とMe/Na比、加熱温度を、表1に示すように変えたこと以外は本発明例1と同様にして、ソーダ石灰ガラス粉末のナトリウムを除去し、得られた洗浄乾燥物のナトリウム除去率と残留塩素含有量を測定した。その結果を、表1に示す。
塩化カルシウムの代わりに塩化マグネシウム六水和物(粒子径:10−500μm)を用い、ソーダ石灰ガラス粉末の粒子径、混合物のCl/Na比とMe/Na比、加熱温度を、表1に示すように変えたこと以外は本発明例1と同様にして、ソーダ石灰ガラス粉末のナトリウムを除去し、得られた洗浄乾燥物のナトリウム除去率と残留塩素含有量を測定した。その結果を、表1に示す。
Claims (4)
- ナトリウム含有ガラスと、第2族元素を含有する塩化物とを含む混合物を400℃以上900℃以下の温度で加熱する加熱工程と、
前記加熱工程で得られた加熱混合物を水洗する水洗工程とを備えることを特徴とするナトリウム含有ガラスからナトリウムを除去する方法。 - 前記混合物が、前記ナトリウム含有ガラス中のナトリウムに対して前記第2族元素を含有する塩化物中の塩素をモル比で1以上4以下の割合で含み、かつ前記ナトリウム含有ガラス中のナトリウムに対して前記第2族元素を含有する塩化物中の第2族元素をモル比で0.5以上の割合で含むことを特徴とする請求項1に記載のナトリウム含有ガラスからナトリウムを除去する方法。
- 前記ナトリウム含有ガラスが、粒子径が150μm以下の粉末であることを特徴とする請求項1または2に記載のナトリウム含有ガラスからナトリウムを除去する方法。
- 前記第2族元素を含有する塩化物が、塩化カルシウム粉末、焼却飛灰、ばいじん及びクリンカダストからなる群より選択された少なくとも1種の物質を含むことを特徴とする請求項1〜3のうちいずれか一項に記載のナトリウム含有ガラスからナトリウムを除去する方法。
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