JP2018009801A - 放射線検出器 - Google Patents

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Abstract

【課題】ＴｌＢｒ結晶の分極化を抑制することができるとともに大気中における電極の腐食を抑制することができる放射線検出器を提供する。
【解決手段】放射線検出器１Ａは、第１電極１０Ａと、第２電極２０Ａと、これら第１電極１０Ａと第２電極２０Ａとの間に設けられる臭化タリウム（ＴｌＢｒ）結晶３０とを備える。第１電極１０Ａは合金層１２を有する。第２電極２０Ａは合金層２２を有する。合金層１２，２２は、タリウム（Ｔｌ）金属と他の金属元素との合金からなる。
【選択図】図１

Description

本発明は、放射線検出器に関するものである。
放射線検出器は、Ｘ線やガンマ線等の放射線を検出するものであって、ＰＥＴ（Positron Emission Tomography）装置、ＳＰＥＣＴ（Single Photon Emission Computed Tomography）装置、ガンマカメラ、コンプトンカメラおよびイメージングスペクトロメータ等において用いられ得る。
放射線検出器として、ハロゲン化タリウム結晶（例えば、臭化タリウム、ヨウ化タリウム、塩化タリウム、及びそれらの混晶）を用いたものが知られており、一例として第１電極と第２電極との間に臭化タリウム（ＴｌＢｒ）結晶が設けられた平行平板状の構成のものが知られている（特許文献１，２を参照）。第１電極および第２電極のうち一方はアノード電極として用いられ、他方はカソード電極として用いられる。ＴｌＢｒ結晶を用いた放射線検出器は、安価かつ容易に製造することができ、感度が高いという利点を有する。尚、第１電極と第２電極との間に、電解を制御するため又は電界を静電遮蔽するために更に一つ以上の電極が設けられる場合もある。
特許文献１，２に記載された放射線検出器は、第１電極および第２電極としてタリウム（Ｔｌ）金属のみからなるタリウム電極を用いている。タリウム電極を用いることで、ＴｌＢｒ結晶の分極化を抑制することができて、放射線検出器の長期安定動作が可能であるとされている。
特許第５０８３９６４号公報 特開２００６−８０２０６号公報
ＴｌＢｒ結晶を用いた放射線検出器において第１電極および第２電極としてタリウム電極を用いると、そのタリウム電極が大気中において急速に腐食して劣化し、放射線検出器の特性が劣化してしまう。これは、タリウム電極上に例えば金等の金属層を蒸着形成した場合にも生じてしまう。この劣化を抑制するには、放射線検出器を作製した後にタリウム電極を樹脂等で封止して、耐湿性を向上させるとともに、酸化や大気雰囲気との反応を防止する必要がある。
しかし、例えば放射線検出器を２次元検出器として読出回路基板上に実装する場合には、樹脂による封止により、放射線検出器の電極と読出回路基板のパッドとの間の電気的導通が得られなくなる。このことが、ＴｌＢｒ結晶を用いた放射線検出器の実用化の妨げとなっている。
本発明は、上記問題点を解消する為になされたものであり、ＴｌＢｒ結晶の分極化による検出器特性の劣化を抑制することができるとともに大気中における電極の腐食を抑制することができる放射線検出器を提供することを目的とする。
本発明の放射線検出器は、第１電極と、第２電極と、これら第１電極と第２電極との間に設けられる臭化タリウム結晶とを備え、第１電極および第２電極の双方または何れか一方が、タリウム金属と他の金属元素との合金からなる合金層を有する。この合金層が、前記他の金属元素として、鉛、銀、ビスマスおよびインジウムのうちの何れか１種以上の金属元素を含むのが好適である。
本発明において、合金層の表面に、合金層より低抵抗の金属からなる低抵抗金属層が設けられているのが好適である。この低抵抗金属層が金からなるのが好適である。
本発明において、合金層と低抵抗金属層との間に、合金層と低抵抗金属層との付着力を高める導電性の中間層が設けられているのが好適である。この中間層が、クロム、ニッケルおよびチタンのうちの何れかの金属からなるのが好適である。
本発明において、臭化タリウム結晶と合金層との間に、臭化タリウム結晶と合金層との付着力を高める導電性の下地層が設けられているのが好適である。この下地層が、クロム、ニッケルおよびチタンのうちの何れかの金属からなるのが好適である。
本発明の放射線検出器は、ＴｌＢｒ結晶の分極化による検出器特性の劣化を抑制することができるとともに、大気中における電極の腐食を抑制することができる。
図１は、第１実施形態の放射線検出器１Ａの断面構成を示す図である。 図２は、第２実施形態の放射線検出器１Ｂの断面構成を示す図である。 図３は、第３実施形態の放射線検出器１Ｃの断面構成を示す図である。 図４は、第４実施形態の放射線検出器１Ｄの断面構成を示す図である。 図５は、第５実施形態の放射線検出器１Ｅの断面構成を示す図である。 図６は、第６実施形態の放射線検出器１Ｆの断面構成を示す図である。 図７は、合金化前の原材料としてのＰｂ金属およびＴｌ金属の重量比を各値とした場合の合金層におけるＰｂ金属およびＴｌ金属それぞれの含有重量比を示すグラフである。 図８は、合金化前の原材料としてのＢｉ金属およびＴｌ金属の重量比を各値とした場合の合金層におけるＢｉ金属およびＴｌ金属それぞれの含有重量比を示すグラフである。 図９は、実施例の放射線検出器を用いて得られた１３７Ｃｓガンマ線のスペクトルを示す図である。
以下、添付図面を参照して、本発明を実施するための形態を詳細に説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。本発明は、これらの例示に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
図１は、第１実施形態の放射線検出器１Ａの断面構成を示す図である。放射線検出器１Ａは、第１電極１０Ａと、第２電極２０Ａと、これら第１電極１０Ａと第２電極２０Ａとの間に設けられる臭化タリウム（ＴｌＢｒ）結晶３０とを備える平板形状の検出器である。ＴｌＢｒ結晶３０の互いに平行な２つの面のうち、一方の面に第１電極１０Ａが例えば蒸着により形成されており、他方の面に第２電極２０Ａが例えば蒸着により形成されている。
第１電極１０Ａは合金層１２を有する。第２電極２０Ａは合金層２２を有する。合金層１２，２２の厚みは例えば数十ｎｍ〜数百ｎｍである。合金層１２，２２は、タリウム（Ｔｌ）金属と他の金属元素との合金からなる。Ｔｌ金属とともに合金に含まれる他の金属元素は、任意でよいが、好適には鉛（Ｐｂ）、銀（Ａｇ）、ビスマス（Ｂｉ）およびインジウム（Ｉｎ）のうちから選ばれる１種以上の元素である。
合金層１２，２２は、例えば、Ｔｌ-Ｐｂ、Ｔｌ-Ａｇ、Ｔｌ-Ｂｉ、Ｔｌ-Ｉｎ、Ｔｌ-Ｐｂ-Ｂｉ、Ｔｌ-Ｐｂ-Ｉｎ等の合金からなる。合金層１２，２２は、Ｔｌを金属として含むものであって、Ｔｌを化合物（例えば、酸化Ｔｌ、フッ化Ｔｌ、硝酸Ｔｌ等）としてのみ含むものではない。合金層１２，２２におけるＴｌ金属の含有比は、蛍光Ｘ線分析（ＸＲＦ）法による分析によりＴｌ金属が検出されるレベルである。なお、合金層１２，２２の表面は空気に触れて酸化する場合があるが、合金層１２，２２の内部は酸化しない。
第１電極１０Ａおよび第２電極２０Ａのうち一方はアノード電極として用いられ、他方はカソード電極として用いられる。ハロゲン化タリウム結晶はイオン伝導性を示すので、ＴｌＢｒ結晶３０に電圧が印加されると、Ｔｌ＋イオンがカソード電極下へ蓄積し、Ｂｒ−イオンがアノード電極下へ蓄積する。放射線検出器１Ａは、入射放射線によって生成される電子正孔対が印加電圧によって移動することにより両電極の間に流れる電流により放射線入射を検出することができる。
アノード電極下に蓄積したＢｒ−イオンは、そのアノード電極に含まれるＴｌ金属と結合してＴｌＢｒとなり、そのときに電子が放出される。カソード電極下に蓄積したＴｌ＋イオンは、その放出された電子と結合してＴｌ金属となる。これらの反応により生成されるＴｌ金属およびＴｌＢｒは、イオンではなく、電荷を持たない。したがって、ＴｌＢｒ結晶３０の分極化を抑制することができる。
第１電極１０Ａおよび第２電極２０Ａは、Ｔｌ金属のみからなる電極ではなく、Ｔｌ金属と他の金属元素との合金からなる電極であるので、大気中における腐食が抑制され、樹脂等で封止する必要がない。したがって、放射線検出器１Ａを読出回路基板上に実装することが可能となる。
Ｔｌ金属と他の金属元素との合金からなる第１電極１０Ａおよび第２電極２０Ａは、Ｔｌ金属のみからなる電極と比べて、ＴｌＢｒ結晶３０との付着力が強く、高温時にＴｌＢｒ結晶３０から剥がれることが抑制される。例えば、放射線検出器１Ａを読出回路基板上に実装する際に放射線検出器１Ａが高温となっても、放射線検出器１Ａの信頼性が確保され得る。
また、Ｔｌ金属のみからなる電極を有する放射線検出器は、特性が安定化するのに、エージング（電圧の極性を換えて交互に電極間に印加する操作）を行う必要がある。これに対して、Ｔｌ金属と他の金属元素との合金からなる電極を有する放射線検出器は、このようなエージングを行う必要がなく、最初から良好なエネルギー分解能を有する。
図２は、第２実施形態の放射線検出器１Ｂの断面構成を示す図である。放射線検出器１Ｂは、第１電極１０Ｂと、第２電極２０Ｂと、これら第１電極１０Ｂと第２電極２０Ｂとの間に設けられる臭化タリウム（ＴｌＢｒ）結晶３０とを備える。図１に示された第１実施形態の構成と比較すると、図２に示される第２実施形態の構成では、第１電極１０Ｂにおいて合金層１２の表面に低抵抗金属層１４が例えば蒸着により形成されている点で相違し、第２電極２０Ｂにおいて合金層２２の表面に低抵抗金属層２４が例えば蒸着により形成されている点で相違する。
低抵抗金属層１４は合金層１２より低抵抗の金属からなる。低抵抗金属層２４は合金層２２より低抵抗の金属からなる。低抵抗金属層１４，２４は、単一層であってもよいし、複数層であってもよい。低抵抗金属層１４，２４の厚みは例えば数十ｎｍ〜数百ｎｍである。低抵抗金属層１４，２４の金属は、任意でよいが、好適には金（Ａｕ）が用いられる。合金層の表面に低抵抗の金属からなる低抵抗金属層が設けられることで、合金層の表面の酸化が抑制されるとともに、例えば読出回路基板上のパッドと電極との間の抵抗を低減することができる。
図３は、第３実施形態の放射線検出器１Ｃの断面構成を示す図である。放射線検出器１Ｃは、第１電極１０Ｃと、第２電極２０Ｃと、これら第１電極１０Ｃと第２電極２０Ｃとの間に設けられる臭化タリウム（ＴｌＢｒ）結晶３０とを備える。図２に示された第２実施形態の構成と比較すると、図３に示される第３実施形態の構成では、第１電極１０Ｃにおいて合金層１２と低抵抗金属層１４との間に中間層１３が例えば蒸着により形成されている点で相違し、第２電極２０Ｃにおいて合金層２２と低抵抗金属層２４との間に中間層２３が例えば蒸着により形成されている点で相違する。
中間層１３は、合金層１２と低抵抗金属層１４との付着力を高めるために挿入される。中間層２３は、合金層２２と低抵抗金属層２４との付着力を高めるために挿入される。中間層１３，２３は導電性を有する。中間層１３，２３の厚みは例えば数ｎｍ〜数百ｎｍである。中間層１３，２３の材料は、任意でよいが、好適にはクロム（Ｃｒ）、ニッケル（Ｎｉ）およびチタン（Ｔｉ）のうちの何れかの金属からなる。
図４は、第４実施形態の放射線検出器１Ｄの断面構成を示す図である。放射線検出器１Ｄは、第１電極１０Ｄと、第２電極２０Ｄと、これら第１電極１０Ｄと第２電極２０Ｄとの間に設けられる臭化タリウム（ＴｌＢｒ）結晶３０とを備える。図１に示された第１実施形態の構成と比較すると、図４に示される第４実施形態の構成では、第１電極１０ＤにおいてＴｌＢｒ結晶３０と合金層１２との間に島状構造の薄膜である下地層１１が例えば蒸着（抵抗加熱法）により形成され、島状構造の隙間に第１電極１０Ｄが形成されている点で相違する。また、第２電極２０ＤにおいてＴｌＢｒ結晶３０と合金層２２との間に島状構造の薄膜である下地層２１が例えば蒸着（抵抗加熱法）により形成され、島状構造の隙間に第２電極２０Ｄが形成されている点で相違する。
図５は、第５実施形態の放射線検出器１Ｅの断面構成を示す図である。放射線検出器１Ｅは、第１電極１０Ｅと、第２電極２０Ｅと、これら第１電極１０Ｅと第２電極２０Ｅとの間に設けられる臭化タリウム（ＴｌＢｒ）結晶３０とを備える。図２に示された第２実施形態の構成と比較すると、図５に示される第５実施形態の構成では、第１電極１０ＥにおいてＴｌＢｒ結晶３０と合金層１２との間に島状構造の薄膜である下地層１１が例えば蒸着（抵抗加熱法）により形成され、島状構造の隙間に第１電極１０Ｅが形成されている点で相違する。また、第２電極２０ＥにおいてＴｌＢｒ結晶３０と合金層２２との間に島状構造の薄膜である下地層２１が例えば蒸着（抵抗加熱法）により形成され、島状構造の隙間に第２電極２０Ｅが形成されている点で相違する。
図６は、第６実施形態の放射線検出器１Ｆの断面構成を示す図である。放射線検出器１Ｆは、第１電極１０Ｆと、第２電極２０Ｆと、これら第１電極１０Ｆと第２電極２０Ｆとの間に設けられる臭化タリウム（ＴｌＢｒ）結晶３０とを備える。図３に示された第３実施形態の構成と比較すると、図６に示される第６実施形態の構成では、第１電極１０ＦにおいてＴｌＢｒ結晶３０と合金層１２との間に島状構造の薄膜である下地層１１が例えば蒸着（抵抗加熱法）により形成され、島状構造の隙間に第１電極１０Ｆが形成されている点で相違する。また、第２電極２０ＦにおいてＴｌＢｒ結晶３０と合金層２２との間に島状構造の薄膜である下地層２１が例えば蒸着（抵抗加熱法）により形成され、島状構造の隙間に第２電極２０Ｆが形成されている点で相違する。
第４〜第６の実施形態において、下地層１１は、ＴｌＢｒ結晶３０と合金層１２との付着力を高めるために挿入される。下地層２１は、ＴｌＢｒ結晶３０と合金層２２との付着力を高めるために挿入される。下地層１１，２１は導電性を有する。下地層１１，２１の厚みは例えば数ｎｍ〜数十ｎｍである。下地層１１，２１の材料は、任意でよいが、好適にはクロム（Ｃｒ）、ニッケル（Ｎｉ）およびチタン（Ｔｉ）のうちの何れかの金属からなる。
次に、第６実施形態の放射線検出器１Ｆを製造する方法の一例について説明する。Ｔｌ金属とともに合金に含まれる他の金属元素を鉛（Ｐｂ）として説明する。
先ず、ＴｌＢｒ結晶のウェハを適当なサイズ（例えば一辺の長さが１０〜２０ｍｍ程度の長方形）に切断してＴｌＢｒ結晶３０とし、このＴｌＢｒ結晶３０の表面を研磨する。ウェハを研磨した後に切断してもよい。また、原材料としてＴｌ金属およびＰｂ元素を適当な重量比でタングステン製ボートに入れ、１０−３Ｐａ以下まで減圧した真空槽内で、このボートを加熱してＴｌ金属およびＰｂ元素を合金化させる。
Ｃｒ，ＮｉおよびＴｉのうちの何れかの金属を蒸発源として用いて、ＴｌＢｒ結晶３０の研磨された表面に蒸着により下地層１１を薄く形成する。その後、ボート内の合金化した金属を蒸発源として用いて、下地層１１上に蒸着により合金層１２を形成する。下地層１１を設けることで、ＴｌＢｒ結晶３０と合金層１２との付着力を高めることができる。
合金層１２まで形成されたＴｌＢｒ結晶３０を冷却した後に、Ｃｒ，ＮｉおよびＴｉのうちの何れかの金属を蒸発源として用いて、合金層１２上に蒸着により中間層１３を薄く形成する。その後、金（Ａｕ）を蒸発源として用いて、中間層１３上に蒸着により低抵抗金属層１４を形成する。中間層１３を設けることで、合金層１２と低抵抗金属層１４との付着力を高めることができる。以上でＴｌＢｒ結晶３０の一方の面に第１電極１０Ｆを形成する。
第１電極１０Ｆが形成されたＴｌＢｒ結晶３０を十分に冷却した後に、第１電極１０Ｆが形成された面に対向するＴｌＢｒ結晶３０の他の研磨された表面に、同様にして、下地層２１、合金層２２、中間層２３および低抵抗金属層２４を順次に蒸着により形成して、第２電極２０Ｆを形成する。以上のようにして放射線検出器１Ｆを製造することができる。
尚、合金層１２を蒸着する前後または蒸着中の段階においてＴｌＢｒ結晶３０を加熱することで、合金層１２の付着力や電気的安定性を向上させることができる。又、ＴｌＢｒ結晶３０上に先にＰｂ金属を蒸着によって付着させた後に続いてＴｌ金属を蒸着によって付着させる方法、または、ＴｌＢｒ結晶３０上に先にＴｌ金属を蒸着によって付着させた後に続いてＰｂ金属を蒸着によって形成させる方法によって、合金層１２を形成することもできる。
本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、種々の変形が可能である。例えば、第１電極をタリウム金属と他の金属元素との合金からなる合金層を有する電極とし、第２電極をタリウム金属のみからなる電極としてもよい。この場合、例えば、第１電極を露出したまま読出回路基板のパッドに接続し、第２電極を読出回路基板のパッドに直接に接続して第２電極を樹脂等で封止すればよい。封止樹脂としては、例えばエポキシ樹脂を使用してもよい。この場合に第２電極とＴｌＢｒ結晶との間に下地層を設けることにより、合金層の場合と同様にＴｌＢｒ結晶とタリウム金属との付着力を向上させることができる。第１電極をタリウム金属と他の金属元素との合金からなる合金層を有する電極とし、第２電極を金からなる電極としてもよい。
図７は、合金化前の原材料としてのＰｂ金属およびＴｌ金属の重量比を各値とした場合の合金層におけるＰｂ金属およびＴｌ金属それぞれの含有重量比を示すグラフである。合金化前のＰｂ金属およびＴｌ金属の重量比を、(a) ８０：２０、(b) ６０：４０、(c)４０：６０、(d) ２０：８０ とした。
図８は、合金化前の原材料としてのＢｉ金属およびＴｌ金属の重量比を各値とした場合の合金層におけるＢｉ金属およびＴｌ金属それぞれの含有重量比を示すグラフである。合金化前のＢｉ金属およびＴｌ金属の重量比を、(a) ８０：２０、(b) ６０：４０、(c)４０：６０、(d) ２０：８０ とした。
図７および図８に示された合金層における各金属の含有重量比は、株式会社リガク製の蛍光Ｘ線分析装置（ＺＳＸ Ｐｒｉｍｕｓ）を用いて測定された。図７および図８に示されるように、合金層における各金属の含有重量比は、合金化前の原材料としての各金属の重量比と必ずしも一致しない。したがって、合金層における各金属の含有重量比を所望値にするには、その所望値に応じた各金属の重量比で合金化前の原材料を混合し合金化することが好ましい。
図９は、実施例の放射線検出器を用いて得られた１３７Ｃｓガンマ線のスペクトルを示す図である。図９（ａ）は動作開始から５分経過時のスペクトルを示し、図９（ｂ）は動作開始から６時間経過時のスペクトルを示す。ここで用いた放射線検出器は第１実施形態の構成のものであり、合金層はＴｌ金属とＰｂ金属とを重量比６０：４０で含み厚さ１００ｎｍであった。スペクトル測定に用いた装置は、プリアンプ（クリアパルス５８０ＨＰ）、シェーピングアンプ（ＯＲＴＥＣ６７３）およびマルチチャネルアナライザ（ラボラトリイクイップメント２１００Ｃ／ＭＣＡ）であった。この図に示されるように、本実施形態の放射線検出器は、電極を樹脂で封止しなくても６時間連続動作できることが確認された。なお、Ｔｌ金属のみからなる電極を有する比較例の放射線検出器は、動作開始から１時間も経過しないうちに電極が腐食して黒色化し、特性が劣化した。このように、本実施形態の放射線検出器は、大気中における電極の腐食を抑制することができる。
また、放射線検出器におけるＴｌＢｒ結晶に対する電極の付着力を調べた。実施例の電極は、第２実施形態の構成のものであり、Ｔｌ金属とＰｂ金属とを重量比６０：４０で含む厚さ１００ｎｍの合金層の上に、金からなる厚さ１００ｎｍの低抵抗金属層を設けたものである。比較例の電極は、Ｔｌ金属のみからなる厚さ１００ｎｍの層の上に、金からなる厚さ１００ｎｍの低抵抗金属層を設けたものである。１５０℃、１７５℃および２００℃の各温度の雰囲気に１分間に亘り放射線検出器をおいて、ＴｌＢｒ結晶に対する電極の剥がれの有無を調べた。比較例では温度１５０℃で電極が剥がれたのに対して、実施例では温度２００℃でも電極が剥がれることはなかった。このように、本実施形態の放射線検出器は、高温時にＴｌＢｒ結晶から電極が剥がれることが抑制され、信頼性が確保され得る。
１Ａ〜１Ｆ…放射線検出器、１０Ａ〜１０Ｆ…第１電極、１１…下地層、１２…合金層、１３…中間層、１４…低抵抗金属層、２０Ａ〜２０Ｆ…第２電極、２１…下地層、２２…合金層、２３…中間層、２４…低抵抗金属層、３０…臭化タリウム結晶。

Claims (8)

  1. 第１電極と、第２電極と、これら第１電極と第２電極との間に設けられる臭化タリウム結晶とを備え、
    前記第１電極および前記第２電極の双方または何れか一方が、タリウム金属と他の金属元素との合金からなる合金層を有する、
    放射線検出器。
  2. 前記合金層が、前記他の金属元素として、鉛、銀、ビスマスおよびインジウムのうちの何れか１種以上の金属元素を含む、
    請求項１に記載の放射線検出器。
  3. 前記合金層の表面に、前記合金層より低抵抗の金属からなる低抵抗金属層が設けられている、
    請求項１または２に記載の放射線検出器。
  4. 前記低抵抗金属層が金からなる、
    請求項３に記載の放射線検出器。
  5. 前記合金層と前記低抵抗金属層との間に、前記合金層と前記低抵抗金属層との付着力を高める導電性の中間層が設けられている、
    請求項３または４に記載の放射線検出器。
  6. 前記中間層が、クロム、ニッケルおよびチタンのうちの何れかの金属からなる、
    請求項５に記載の放射線検出器。
  7. 前記臭化タリウム結晶と前記合金層との間に、前記臭化タリウム結晶と前記合金層との付着力を高める導電性の下地層が設けられている、
    請求項１〜６の何れか１項に記載の放射線検出器。
  8. 前記下地層が、クロム、ニッケルおよびチタンのうちの何れかの金属からなる、
    請求項７に記載の放射線検出器。
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