JP2017512746A - 多層構造のガラス蛍光体シート、その製作方法及び発光装置 - Google Patents

多層構造のガラス蛍光体シート、その製作方法及び発光装置 Download PDF

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Abstract

本発明は、多層構造のガラス蛍光体シート、その製作方法及び発光装置を提供する。多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法は、第１の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを混合することにより第１のスラリーを製作し、第２の光機能材料、ガラス粉及び有機キャリアを混合することにより第２のスラリーを製作する工程と、第１のスラリーが第１の基板にカバー（被覆）され、少なくとも一部の有機キャリアが揮発されるようにガラス粉末の軟化点よりも低い第１の温度で乾燥されることにより、第１の機能層を得る工程と、第２のスラリーが第１の機能層の表面にカバー（被覆）されることにより、第２の機能層を得る工程と、機能層が被覆されている第１の基材は第２の温度で焼結されることにより、多層構造のガラス蛍光体シートが得られる工程と、を備える。本発明による多層構造のガラス蛍光体シート、その製作方法及び発光装置によれば、多層構造のガラス蛍光体シート及び発光装置をより効率的に製作できる。

Description

本発明は照明及び表示技術分野に関し、特に多層構造のガラス蛍光体シート及びその製作方法並びに発光装置に関する。
蛍光体に用いられる波長変換材料は、既にＬＤ（Ｌａｓｅｒ Ｄｉｏｄｅ、レーザダイオード）光源とＬＥＤ（Ｌｉｇｈｔ Ｅｍｉｔｔｉｎｇ Ｄｉｏｄｅ、発光ダイオード）光源に広く適用されており、励起光源から発射された励起光を受光して励起された後、励起された光を発生して出射させた。実際の適用では、蛍光体は、通常にキャリアーと混合してスラリーを形成してそのまま対応する位置に塗布されてコートを形成したり、まず蛍光体シート層を製作してから対応する位置に粘着する。蛍光体シートは単一層であってもよい。使用の要求に応じて多層の構造に製作してもよい。各機能層は要求によって調整されることができる。
従来の大電力レーザ光源では、一般的に使用される蛍光体シートの制作方法は、シリカゲルを粘着剤として蛍光体を添加して均一に混合した後、アルミニウム又は他の金属基板にブレードコーティングするように成膜して、１６０〜２６０℃で焼成された後、蛍光体シート層を得るものである。しかしながら、シリカゲルを主な粘着剤として製作した蛍光体シートは、熱伝導性、耐熱性が悪く、高温で軟化し易く、蛍光体シートの光学性能に影響を及び、光学効率が急激に低減してしまい、レーザパワーの増加に伴って、蛍光体シートはシリカゲルの原因で高温で黒くなり効果がなくなることもある。
有機粘着剤による蛍光体シートの耐熱性低下の課題を解決するために、無機物質（ガラス相）を粘着剤とする方法を採用した。ガラスを粘着剤とするメリットは耐熱温度が高くて、高温により黒くなり効果がなくなるという問題がなく、蛍光体シートの硬度が硬くて、組立てに有利である。
ガラスを粘着剤として採用する場合、単一層の蛍光体シートを製作するのは容易であるが、多層構造の蛍光体シートを製作する場合、工程、操作時間及び性能において多くの困難がある。例えば、蛍光体シートを粘着剤とする蛍光体シートは高い温度（一般には５００℃を超える）で焼成する必要があり、焼成する前はガラス粉末は粘着機能を発揮することができないため、多層構造の蛍光体シートを製作する場合、複数のグループに分けて複数の回数で焼成する工程を採用することで、順次に塗布して、各機能層を焼成することが多い。このようにすると、作業時間を長くするだけではなく、大量のエネルギーを消耗して、各機能層間の構造も安定していないため、層同士において分離や割れなどの問題を起こりやすい。
従って、多層構造のガラス蛍光体シートを効率が良く省エネで製作することができる多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法、及び発光装置を提供する必要がある。
本発明は、多層構造のガラス蛍光体シートを効率がより良く省エネで製作する多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法を提供することを目的としている。
本発明は多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法を提供している。当該製作方法は、
ａ）第１の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを混合することにより第１のスラリーを製作し、第２の光機能材料、ガラス粉及び有機キャリアを混合することにより第２のスラリーを製作し、ここで、第１の光機能材料と第２の光機能材料のうちの少なくとも一つの光機能材料は蛍光体を備える、工程と、
ｂ）第１のスラリーが第１の基板にカバー（被覆）され、少なくとも一部の有機キャリアが揮発されるようにガラス粉末の軟化点よりも低い第１の温度で乾燥されることにより、第１の機能層を得る工程と、
ｃ）第２のスラリーが第１の機能層の表面にカバー（被覆）されることにより、第２の機能層を得る工程と、
ｄ）機能層が被覆されている第１の基材は第２の温度で焼結されることにより、多層構造を有するガラス蛍光体シートが得られる工程と、を含む。
好ましくは、工程ｂ）における第１の温度は５０〜２００℃であり、乾燥時間は５〜６０分である。
好ましくは、第１の基板はセラミック基板であり、当該セラミック基板は、アルミナ、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化ジルコニウムのうちの１つ又は複数の成分を備える。
好ましくは、第１の基板は粘着コートを備え、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して製作された粘着スラリーが第１の基板に塗布され、５０〜２００℃で５〜６０分の焼成を行い、粘着コートが被覆された第１の基板が得られることである。
さらに、工程ｄ）における第２の温度は４５０〜１５００℃である。
好ましくは、工程ｄ）は、さらに焼結後の第１の基板を第３の温度でアニールする工程を備え、第３の温度は３００〜８００℃であり、且つ第２の温度よりも低い。
好ましくは、第１の基板はアルミニウム、銅、アルミニウム合金、鉄合金のうちの１つ又は複数の成分を含む金属基板であり、又は第１の基板は熱膨張係数が蛍光体及びガラス粉末の熱膨張係数よりも高いセラミック基板である。
好ましくは、工程ｄ）における第２の温度は４００〜９００℃である。
好ましくは、工程ｄ）は、さらに焼結後の第１の基板を第２の温度よりも低い温度でアニールする工程を備え、該アニール温度は２００〜８００℃である。
好ましくは、当該製作方法は、さらに多層構造のガラス蛍光体シートが第１の基板から脱型され、該ガラス蛍光体シートが第２の基板に移行されて、第４の温度で焼結されてから脱型され、基板から剥離された多層構造のガラス蛍光体シートを得る工程ｅ）を備え、第２の基板がセラミック基板であり、第４の温度が５００〜１４５０℃であることを特徴とする。
上記の何れの技術案では、ガラス粉末は、異なる軟化点のケイ酸塩ガラス、鉛ホウケイ酸ガラス、アルミノシリケートガラス、石英ガラスのうちの１つまたは複数の成分の組合せを備え、ガラス粉末と光機能材料の合計質量に対するガラス粉末の質量の百分比は、６０％未満である。
上記の何れの形態では、有機キャリアは、フェニル基、メチル等の各系のシリコーンオイル、エタノール、グリコール、キシレン、エチルセルロース、テルピネオール、ブチルカルビトール、ＰＶＡ、ＰＶＢ、ＰＡＡ、ＰＥＧのうちの１つ又は複数の成分を備える混合体である。
上記の何れの技術案では、蛍光体は黄色蛍光体、赤色蛍光体、緑色蛍光体、オレンジ色蛍光体、シアン色蛍光体のうちの１つ又は複数の組合せである。
好ましくは、第１の光機能材料又は第２の光機能材料はさらに高反射性粒子を含み、高反射性の粒子は、粒径が５０ｎｍから５μｍまでの粒径サイズのアルミナ、窒化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、硫酸バリウム粉末粒子又は複数の上記の粉末粒子の混合物である。
好ましくは、第１の光機能材料は高反射性の粒子であり、第２の光機能材料は蛍光体である。
好ましくは、第１の光機能材料と第２の光機能材料は何れも蛍光体を備える。
好ましくは、工程ｃ）と工程ｄ）との間には、さらに、少なくとも一部の有機キャリアが揮発されるように第２の機能層がガラス粉末の軟化点よりも低いの温度で乾燥され、第３の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを備える第３のスラリーが第２の機能層反射層の表面にカバー（被覆）されることにより、第３の機能層を得る工程ｆ）を備える。
本発明はさらに多層構造のガラス蛍光体シートを提供しており、該ガラス蛍光体シートは、上記のいずれかの技術案に係る多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法により製作される。
好ましくは、多層構造のガラス蛍光体シートは少なくとも三つの機能層を備え、機能層は、蛍光体を含む発光層又は高反射性粒子を含む反射層を備える。
本発明はさらに発光装置を提供しており、該発光装置は上記のいずれかの形態における多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法により製作された多層構造の蛍光体シートを備え、且つ該発光装置はさらに励起光を射出するための励起光源を備える。該多層構造のガラス蛍光体シートは、励起光を受光すると共に、励起された光を射出することに用いられる。
従来技術と比べて、本発明は、第１の機能層がガラス粉末の軟化温度よりも低い温度で乾燥された後、第２の機能層にカバー（被覆）されて、最後に第１の機能層と第２の機能層が共に多層構造のガラス蛍光体シートとなるように焼結され成形されることにより、各層をそれぞれ焼結するエネルギー、時間等の無駄がなくなった上、多層構造のガラス蛍光体シートの製作効率を向上させた。また、乾燥はガラス粉末の軟化温度以下の温度で行われるため、最終に焼結されるまでに各層のガラス粉末は何れも元の形態を維持している。焼結中、各層同士の境界のガラス粉末は軟化して結合されることで、各層の結合度がさらに高くなり、別々に焼結され成形される各シートが積層されてから焼結されることによるスプリット、層剥離等の欠陥を発生し難い。
図１は本発明の実施例１に係る多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法のフローを示す模式図である。 図２は本発明の実施例２に係る多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法のフローを示す模式図である。 図３は本発明の実施例３に係る多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法のフローを示す模式図である。
以下、図面を参照しながら本発明の具体的な実施形態を詳細に説明する。
本発明の光機能材料は、蛍光体の公知の光波長変換用の材料と、遷移金属酸化物と、遷移金属酸化物の公知の反射特性又は散乱特性を有する材料とを備えるが、それらに限定されていない。本発明の光機能材料は、第１の光機能材料、第２の光機能材料及び第３の光機能材料を備えるが、それらに限定されていない。
実施例１
図１は本発明の実施例１に係る多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法のフローを示す模式図である。
当該ガラス蛍光体シートの製作方法は、以下の工程を含む。
工程（ａ１）では、第１の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを混合することにより第１のスラリーを製作し、第２の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを混合することにより第２のスラリーを製作する。
前記第１の光機能材料と前記第２の光機能材料は、それぞれ本実施例における製作した多層構造のガラス蛍光体シートの第１の機能層と第２の機能層において主要な作用を機能する材料であり、多層構造のガラス蛍光体シートの実際の差異に応じて、波長変換材料、散乱材料又は反射材料のいずれか一つにしてもよい。第１の光機能材料と第２の光機能材料のうちの少なくとも一つの光機能材料は、蛍光体を備える。
好ましくは、前記第１の光機能材料は、高反射性の粒子を備える。当該高反射性の粒子は光の吸収率が非常に低いため、入射された光の大部分を反射することができ、従来の反射用金属と比べて、高反射性の粒子の化学構造は安定し酸化し難い。本実施例では、高反射性の粒子は、粒径が５０ｎｍから５μｍまでのアルミナ、窒化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、硫酸バリウム等の超白色モノマー粉末粒子であってもよく、複数の上記の粉末粒子の混合物であってもよい。
前記第２の光機能性材料は、蛍光体を備えるが、蛍光体に限定されていない。当該蛍光体は励起光を吸収すると共に、励起されて波長が異なる光を発生することができる。本実施例では、蛍光体は黄色、赤色、緑色、オレンジ色、シアン色等の各色の蛍光体であってもよく、上記の蛍光体のうちの複数の粉末の混合粉末であってもよい。
前記有機キャリアは、フェニル基、メチル等の各系のシリコーンオイル、エタノール、グリコール、キシレン、エチルセルロース、テルピネオール、ブチルカルビトール、ＰＶＡ、ＰＶＢ、ＰＡＡ、ＰＥＧのうちの１つ又は複数の混合体であってもよい。当該有機キャリアは、一定の粘度を有し、ガラス粉末、蛍光体及び高反射性の粒子を浸潤して一体となるように混合しやすい。本発明の有機キャリアは、低温焼成により大部分が揮発され、焼結されてから消えるか又は蛍光体に影響を及ばない少量の残留物しか残さない。
ガラス粉末は、アモルファスの粒子状の均質ガラス体であり、その透明度が高く化学性質が安定している。ガラス蛍光体シートにおいては、ガラス粉末は、蛍光体を粘着すると共に、蛍光体を空気から離隔させることで大気での酸化や湿気を防止するように作用している。本実施例では、ガラス粉末は異なる軟化点のケイ酸塩ガラス、鉛ケイ酸塩ガラス、アルミホウケイ酸ガラス、アルミノシリケートガラス、ソーダ石灰ガラス、石英ガラスのうちの１つ又は複数の成分であってもよい。
好ましくは、本実施例では、ガラス粉末と光機能材料の合計質量に対するガラス粉末の質量比は、６０％未満である。ガラス粉末の含有量が高すぎると、ガラス粉末は高温で軟化されることで、機能層全体又はガラス蛍光体シートは、ガラス粉末の含有量が低い場合と比べて、流動性が強くなり、ガラス蛍光体シートの機能層は厚さが均一ではなく、形状が不規則である。
スラリーを製作する混合方法は、機械的な攪拌、ボールミル粉砕又は超音波分散であってもよく、混合により均一なスラリーを得る。
当該工程（ａ１）は、スラリーを塗布して使用する前の任意のタイミングで行っても良いが、スラリーの放置時間が長すぎることによる沈降を防止するために、スラリーを使用する直前に調製されることが好ましい。
工程（ｂ１）では、第１のスラリーが第１の基板にカバー（被覆）され、少なくとも一部の前記有機キャリアが揮発されるように第１の温度で乾燥されることにより、第１の機能層を得る。
前記第１の温度は前記ガラス粉末の軟化点よりも低い。好ましくは、第１の温度は５０〜２００℃の範囲にある。第１の温度での乾燥時間は、５〜６０分である。得られた第１の機能層は表面が平坦でスプリットしない反射層であり、反射層表面の粉末粒子は剥がされることがない。
前記第１の基板は、第１のスラリーが第１の機能層に成形するように、第１のスラリーを載置するプレートであってもよい。好ましくは、第１の基板はセラミック基板である。本実施形態では、セラミック基板は、その後の焼結時の温度に耐えられるように、アルミナ、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化ジルコニウム等の耐高温の高熱伝導率のセラミック基板であってもよい。
ガラス粉末は、５０〜２００℃の温度で焼成される場合、軟化して変形することがなく、粘着性がない。有機キャリアはそのものの特性のため、焼成中少なくとも一部が揮発されると共に、焼成過程が５〜６０分以内で終了することでき、焼成過程の時間を短縮しているだけでなく、従来の高温焼成過程における昇温と冷却に掛かる時間も短縮している。このため、効率的な省エネの効果を有する。焼成後の有機キャリアの残留物により、ガラス粉末と高反射性粒子が一体となるように粘着されると共に、反射層の表面に１つの有機薄膜を形成することにより、その表面が平坦で滑らかで操作性を有し、且つ反射層表面の粉末粒子が剥がされることがなく、その後の工程で変形しないようにする。
第１のスラリーは、スラリーが均一な厚さを有するように、ブレードコーティング、浸漬、スプレーなどにより第１の基板にカバー（被覆）することができる。反射層は、完全に乾燥していない時に、一定の可塑性を有するため、反射層の表面がさらに平坦になり、バリがさらに少なくなるように、トリミング等のプロセス処理を行っても良い。
反射層は、光反射の機能を有し、その反射率は一定の範囲内で反射層の厚さの増加に伴って高くなるが、反射層の厚さが大きすぎると、熱抵抗が大きくなるため、その厚さは一般的に５０〜３００μｍにする。
工程（ｃ１）では、第２のスラリーが第１の機能層の表面にカバー（被覆）されることにより、第２の機能層を得る。
本実施形態では、第１の機能層は、反射層であってもよい、前記第２の機能層は発光層であることが好ましい。
第２のスラリーは、ブレードコーティング、浸漬、スプレーなどにより反射層にカバー（被覆）することができる。工程ｂ１で乾燥された後の第１の機能層である反射層は一定の表面強度を有するため、第２のスラリーを塗布するのは、反射層の表面が破壊されることに至らない。
工程（ｄ１）では、機能層が被覆されている前記第１の基材は第２の温度で焼結されることにより、多層構造を有するガラス蛍光体シートを得る。
本実施例では、好ましくは、第１の機能層である反射層と第２の機能層である発光層により被覆されている第１の基板であるセラミック基板は、電気炉に入れられて、第２の温度で焼結され成形される。これによって、仕上げガラス蛍光体シートを得る。該蛍光体シートは反射式大電力のレーザ光源に応用されることができる。
本実施例では、需要に応じて大気圧、真空、保護雰囲気等の条件を採用して焼結してもよい。焼結温度である第２の温度は、ガラス粉末の軟化温度に応じて４５０〜１５００℃の範囲で調整することができ、第２の温度をガラス粉末の軟化温度よりも高くする。
好ましくは、温度を下げる過程中、第２の温度よりも低い温度でアニールすると共に、第２の温度に応じて３００〜８００℃の範囲で調整することができる。アニールすることによって、ガラス蛍光体シートにおける内部応力を解消することができ、ガラス蛍光体シートに更なる良好な安定性を持たせることができる。
焼結前、第１の機能層である反射層と第２の機能層である発光層は、何れも素材であり、各々のガラス粉末は何れも元の形態を維持している。然しながら、焼結中、当該二層のガラス粉末は何れも軟化して相互に粘着されているため、二層同士の界面がより密接化することができ、剥離やスプリット等の欠陥が発生し難い。しかも、反射層と発光層におけるガラス粉末は同様な焼結プロセスによりなされるため、ガラス蛍光体シートの均一性がさらに良くなる。
実施例１をベースにして、本発明の第２の実施例を記述する。
実施例２
図２は本発明の実施例２における多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法のフローを示す模式図である。当該ガラス蛍光体シートの製作方法は以下の工程を含む。
工程（ａ２）では、第１の光機能材料、第２の光機能材料、第３の光機能材料、ガラス粉末、及び有機キャリアを用意して、第１の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して第１のスラリーを製作して、第２の光機能材料、ガラス粉末、及び有機キャリアを混合して第２のスラリーを製作して、第３の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して第３のスラリーを製作する。
好ましくは、前記第１の光機能材料は高反射性粒子を含む。当該高反射性粒子は光の吸収率が非常に低いため、入射された光の大部分を反射することができ、従来の反射用金属と比べて、高反射性粒子の化学構造は安定して酸化し難い。本実施例では、高反射性の粒子は、粒径が５０ｎｍから５μｍまでのアルミナ、窒化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、硫酸バリウム等の超白色モノマー粉末粒子であってもよく、複数の上記の粉末粒子の混合物であってもよい。
好ましくは、前記第２の光機能性材料は、第１の蛍光体を備える。当該第１の蛍光体は励起光を吸収すると共に、励起されて波長が異なる光を発生することができる。本実施例では、蛍光体は黄色、赤色、緑色、オレンジ色、シアン色等の各色の蛍光体であってもよく、上記の蛍光体のうちの複数の粉末の混合粉末であってもよい。
好ましくは、第３の光機能材料は、第２の蛍光体を含みます。当該第２の蛍光体は励起光を吸収すると共に、励起されて波長が異なる光を発生することができる。本実施例では、蛍光体は黄色、赤色、緑色、オレンジ色、シアン色等の各色の蛍光体であってもよく、上記の蛍光体のうちの複数の粉末の混合粉末であってもよい。
本実施形態では、第２の蛍光体と第１の蛍光体とは、異なる種類の蛍光体であってもよい。特殊な用途では、蛍光体シートの発光効率、演色評価数、色座標等のパラメータに対して特別な要求があり、単一の種類の蛍光体はこのような要求を満たすことができない。二つ又は二つ以上の異なる蛍光体を有する混合の蛍光体シート又は多層構造の蛍光体シートを採用することにより、二つの異なる波長の光を励起して光合成することができるため、このような問題を解決した。
第２の蛍光体と第１の蛍光体は、同一種類の蛍光体であってもよい。厚い蛍光体シートを製作する場合、蛍光体とガラス粉末との密度は差異があるため、上層の蛍光体シートと下層の蛍光体シートとの密度は異なる可能性がある。蛍光体シートの厚さが大きくなるに伴って、製作のために必要な時間が長くなり、上層の蛍光体シートと下層の蛍光体シートとの密度は大きく異なる。同じ厚みの薄蛍光体シートをそれぞれ製作して相互に重ね合わせることにより、よりよく蛍光体シートの均一性を確保することができる。もう１つの場合では、緻密で均一な蛍光体シートにおける光源に近い側の蛍光体は、より多く励起光により照射されるが、光源から遠い側の蛍光体は、励起される程度が小さいため、蛍光体シートの発光効率が不均一になってしまい、蛍光体シート全体の効率が低くなり、温度が不均一になってしまう。二層の密度が異なる蛍光体シートを重ね合わせる。これにより、蛍光体の密度分布が不均一である蛍光体シートを取得し、低密度側の蛍光体を光源に接近させ、高密度側の蛍光体を光源から離間させることによって、より多くの励起光を蛍光体における光源から離れる側に照射されることができるため、蛍光体シートの光射出と発熱がより均一になる。
工程（ｂ２）では、第１のスラリーが第１の基板のセラミック基板にカバー（被覆）され、少なくとも一部の前記有機キャリアが揮発されるように第１の温度で乾燥されることにより、第１の機能層を得る。
本実施形態では、好ましくは、第１のスラリーは、高反射率の粒子を含み、第１の機能層は反射層である。
好ましくは、第１の温度は５０〜２００℃の範囲にあり、ガラス粉末の軟化温度よりも遥かに低い。第１の温度での乾燥時間は、５〜６０分である。得られた第１の機能層は表面が平坦でスプリットしていない反射層であり、反射層表面の粉末粒子は剥がされ脱離することがない。
好ましくは、第１の基板はセラミック基板であり、本実施形態では、セラミック基板は、その後の焼結時の温度に耐えられるように、アルミナ、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化ジルコニウム等の耐高温の高熱伝導率のセラミック基板であってもよい。
第１のスラリーは、スラリーが均一な厚さを有するように、ブレードコーティング、浸漬、スプレーなどで第１の基板にカバー（被覆）することができる。反射層は、完全に乾燥していない時に、一定の可塑性を有するため、反射層の表面がさらに平坦になり、バリがさらに減少するように、トリミング等のプロセス処理を行っても良い。
工程（ｃ２）では、第２のスラリーが第１の機能層である反射層の表面にカバー（被覆）され、第２の機能層（即ち、第１の発光層）を得て、５０〜２００℃でオーブンにて５〜６０分の焼成を行い、表面が平坦でスプリットしていない反射層が得られ、粉末層表面の粉末粒子は剥がされ脱離することがない。
ガラス粉末は、５０〜２００℃の温度範囲で焼成される場合、軟化して変形することがなく、粘着性がない。有機キャリアはそのものの特性のため、焼成中少なくとも一部が揮発されると共に、焼成過程が５〜６０分以内で終了できるので、焼成過程の時間を短縮するだけでなく、従来の高温焼成中の昇温と冷却に掛かる時間も短縮している。このため、効率的な省エネの利点を有する。焼成後の有機キャリアの残留物により、ガラス粉末と蛍光体が一体となるように粘着されると共に、第１の発光層表面の粉末粒子は剥がされることがなく、その後の工程で形態が変わらないようにする。
第２のスラリーは、スラリーが均一な厚さを有するように、ブレードコーティング、浸漬、スプレーなどで第１の機能層である反射層にコーティングされることができる。第１の発光層は、完全に乾燥していない時に、一定の可塑性を有するため、第１の発光層の表面がさらに平坦になり、バリがさらに減少させるように、トリミング等のプロセス処理を行っても良い。
工程（ｆ２）では、第３のスラリーが第１の発光層の表面にカバー（被覆）されることにより、第３の機能層（即ち、第２の発光層）を得る。
第３のスラリーはブレードコーティング、浸漬、スプレーなどで第１の発光層にカバー（被覆）することができる。工程（ｃ２）で乾燥された後の第１の発光層は一定の表面強度を有するため、第３のスラリーを塗布するのは、反射層の表面が破壊されることに至らない。
工程（ｄ２）では、セラミック基板、第１の機能層（反射層）、第２の機能層（第１の発光層）及び第３の機能層（第２の発光層）を備えるガラス蛍光体シートは、電気炉に入れられて、第２の温度で焼結され成形されることにより、仕上げガラス蛍光体シートを得る。当該ガラス蛍光体シートは、反射式大電力のレーザ光源に応用されることができる。
需要に応じて、大気圧、真空、保護雰囲気等の条件を採用して焼結することができる。焼結温度（即ち、第２の温度）は、ガラス粉末の軟化温度に応じて４５０〜１５００℃の範囲で調整されることができ、焼結温度をガラス粉末の軟化温度よりも高くする。温度を低下する過程で、焼結温度よりも低い温度でアニールすると共に、焼結温度に応じて３００〜８００℃の範囲で調整することができる。アニールすることによって、ガラス蛍光体シートにおける内部応力を解消することができ、ガラス蛍光体シートに更に良好な熱安定性及び機械性能を持たせることができる。
焼結前、反射層、第１の発光層及び第２の発光層は何れも素材であり、各々のガラス粉末は何れも元の形状を維持している。焼結中、その三層におけるガラス粉末は何れも軟化して、隣接する層は相互に粘着されているため、三層構成の層同士の界面がより密接化することができ、層剥離やスプリット等の欠陥が発生し難い。反射層、第１の発光層及び第２の発光層のガラス粉末は同様な焼結プロセスによりなされるため、ガラス蛍光体シートの均一性がさらに良くなる。
本実施例では、製作された多層構造のガラス蛍光体シートは、反射層と、第１の発光層と、第２の発光層という合計三つの機能層を備え、実施例１と比べて、第２の発光層（即ち、第３の機能層）を製作する工程を追加した。実際、需要に応じて、第３の機能層を追加する方法に従ってよりさらに機能層を追加することができる。これにより、三つ以上の機能層を備える多層構造のガラス蛍光体シートを得てもよく、ここではさらに例示しない。
実施例３
図３は本発明の実施例３による多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法のフローを示す模式図である。当該ガラス蛍光体シートの製作方法は以下の工程を含む。
工程（ａ３）では、第１の光機能材料（第１の蛍光体）、第２の光機能材料（第２の蛍光体）、ガラス粉末、及び有機キャリアを得て、第１の蛍光体、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して第１のスラリーを製作し、第２の蛍光体、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して第２のスラリーを製作する。
工程（ａ３）に対する説明では、実施例１において工程（ａ１）に対する説明を参照する。
工程（ｂ３）では、第１のスラリーが第１の基板にカバー（被覆）され、第１の温度で乾燥されることにより、第１の機能層（即ち、第１の発光層）を得る。
好ましくは、第１の温度は５０〜２００℃の範囲にあり、ガラス粉末の軟化温度よりも遥かに低い。第１の温度での乾燥時間は、５〜６０分の焼成時間である。得られた第１の機能層は表面が平坦でスプリットしていない反射層であり、第1の発光層表面の粉末粒子は剥がされることがない。
本実施例では、第１の基板は金属基板であることが好ましく、当該金属基板はアルミニウム、銅、アルミニウム合金、鉄合金の金属基板を備えるが、それに限定されていない。金属基板の熱膨張係数は大きく、蛍光体及びガラス粉末の熱膨張係数と大きく異なるため、焼結中、金属基板とガラス蛍光体シートの熱膨張変形には大きな差異があり、ガラス蛍光体シートの脱型に有利である。
金属基板を熱膨張係数が大きいセラミック基板に置き換えてもよい。このようにすると、蛍光体及びガラス粉末よりもセラミック基板の方は膨張係数が大きく、且つ両者には大きな差異があっても、金属基板と同じ効果を達成することができる。
工程（ｃ３）では、第２のスラリーが第１の発光層の表面にカバー（被覆）されることにより、第２の機能層（第２の発光層）を得る。
本実施例では、第２の蛍光体と第１の蛍光体は、異なる種類の蛍光体であってもよく、同様な蛍光体であってもよい。
工程（ｄ３）では、第１の基板、第１の機能層及び第２の機能層を備えるガラス蛍光体シートが、電気炉に入れられて、第２の温度で焼結され成形される。
需要に応じて、大気圧、真空、保護雰囲気等の条件を採用して焼結してもよい。焼結温度（即ち、第２の温度）はガラス粉末の軟化温度に応じて４００〜９００℃の範囲で調整されることができ、焼結温度とガラス粉末の軟化温度との差を１００℃以内にする。温度を低下する過程で、２００〜８００℃の範囲でアニールして、ガラス蛍光体シートにおける内部応力を解消することができる。焼結前、第１の発光層と第２の発光層は何れも素材であり、各々のガラス粉末は何れも元の形状を維持している。焼結中、二層のガラス粉末は何れも軟化して相互に粘着されているため、二層の界面がより密接化することができ、層剥離やスプリット等の欠陥が発生し難い。冷却過程で、ガラス蛍光体シートと第１の基板には熱膨張係数が異なるため、両者が異なる程度で収縮する。これによって、ガラス蛍光体シートが基板から完全に脱型されることになる。
工程（ｅ３）では、ガラス蛍光体シートが第１の基板から脱型され、脱型されたガラス蛍光体シートが第２の基板に移行されて、第４の温度で焼結されてから脱型され、基板から剥離された多層構造の蛍光体シートを得る。
本実施例では、好ましくは、第２の基板はセラミック基板である。焼結温度（即ち、第４の温度）はガラス粉末の軟化温度よりも高く、第４の温度は採用されたガラス粉末に応じて、５００〜１４５０℃であることが好ましい。焼結中、ガラス粉末は液体状態または半液体状態となる。ガラス粉末の含有量が適切である場合、焼結中ガラス蛍光体シートにおけるガラス粉末の溶融と流動は、ガラス蛍光体シートとセラミック基板を粘着されるのを引き起こすことがない。それは主に、ガラス蛍光体シートがセラミック基板に置かれており、ガラス蛍光体シートとセラミック基板との間には大きな隙間がある。ガラス粉末は徐々に軟化して流動性が増加すると、ガラス蛍光体シートにおける隙間が短い蛍光体粒子、及び他のガラスと優先的に結合して、流動したりセラミック基板の表面に浸漬したりすることが難く、脱離し難い粘着を発生する。また、ガラス粉末とガラス粉末の粒子の合計質量に対するガラス粉末の質量の百分比は、６０％未満であるため、軟化されたガラス粉末と蛍光体粒子及び他のガラスと結合した後、残った自由状態の軟化ガラス粉末は非常に少なく、セラミック基板と有効に結合し難い、これにより、脱型に有利である。
当該工程では、第２の基板の熱膨張係数はガラス蛍光体シートの熱膨張係数に近い、高温で熱膨張係数の差異の原因でガラス蛍光体シートにスプリット等の欠陥が発生することがない。また、セラミックは優れた熱安定性を有し、高温での表面特性が顕著に変化することがなく（多くの金属が赤熱温度になった後、表面の吸着力、粘着力が突然に増加する）、且つセラミック表面は金属表面と比べて平坦度がより凹凸状態になるため、ガラス蛍光体シートと粘着し難い、ガラス蛍光体シートの脱型に有利である。
実施例４
以下は、本発明の実施例４による多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法について説明する。当該製作方法は以下の工程を含む。
工程（ａ４）では、第１の光機能材料（高反射粒子）、第２の光機能材料（第１の蛍光体）、第３の光機能材料（第２の蛍光体）、ガラス粉末、及び有機キャリアを用意する。高反射粒子、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して第１のスラリーを製作し、第１の蛍光体、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して第２のスラリーを製作し、第２の蛍光体、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して第３のスラリーを製作する。
工程（ａ４）に対する説明は、実施例２において工程（ａ２）に対する説明を参照する。
工程（ｂ４）では、第１のスラリーは第１の基板（セラミック基板）にカバー（被覆）され、第１の温度（５０〜２００℃）でオーブンにて５〜６０分の焼成を行い、表面が平坦でスプリットしていない第１の機能層（即ち、反射層）が得られ、粉末層表面の粉末粒子は剥がされることがない。
工程（ｂ４）に対する説明では、実施例２において工程（ｂ２）に対する説明を参照する。
好ましくは、セラミック基板は、熱膨張係数がガラス粉末と蛍光体の熱膨張係数よりも大きい基板である。
工程（ｃ４）では、第２のスラリーが反射層の表面にカバー（被覆）されることにより、第２の機能層（即ち、第１の発光層）を得る。５０〜２００℃でオーブンにて５〜６０分の焼成を行い、表面が平坦でスプリットしていない第１の機能層が得られ、粉末層表面の粉末粒子は剥がされることがない。
工程（ｃ４）に対する説明は、実施例２において工程ｃ２）に対する説明を参照する。
工程（ｆ４）では、第３のスラリーが第１の発光層の表面にカバー（被覆）されることにより、第３の機能層（即ち、第２の発光層）を得る。
工程（ｆ４）に対する説明は、実施例２において工程ｆ２）に対する説明を参照する。
工程（ｄ４）では、セラミック基板、反射層、第１の発光層及び第２の発光層を備えるガラス蛍光体シートは、電気炉に入れられて、ガラス粉末の軟化温度の付近で焼結され成形される。
需要に応じて、大気圧、真空、保護雰囲気等の条件を採用して焼結してもよい。焼結温度はガラス粉末の軟化温度に応じて４００〜９００℃の範囲で調整されることができ、焼結温度とガラス粉末の軟化温度との差異を１００℃以内にする。温度を低下する過程で、２００〜８００℃の範囲でアニールして、ガラス蛍光体シートにおける内部応力を解消することができる。冷却過程で、ガラス蛍光体シートと基板は熱膨張係数が異なるため、両者が異なる程度で収縮するから、ガラス蛍光体シートが基板から完全に脱型されることになる。
工程（ｅ４）では、ガラス蛍光体シートがセラミック基板から脱型され、脱型されたガラス蛍光体シートが滑らかで平坦な他方のセラミック基板に移行されて、５００〜１４５０℃で焼結されてから脱型され、基板から剥離された多層構造の蛍光体シートを得る。
工程（ｅ４）に対する説明は、実施例３において工程（ｅ３）に対する説明を参照する。
本実施例により得られた多層構造のガラス蛍光体シートは反射層と発光層を備え、反射式大電力レーザ光源に応用されることができる。反射層を有する脱型粉末シートは主に、例えばアルミニウム、銅、合金等の金属基板のような高温プロセスに耐えられない基板、又は金属、合金、セラミックス基板を備えるという熱伝導率が優れ、反射率が低い基板に適用することができる。反射層を有する脱型粉末シートは、粘着したり、半田付けしたり、ろう付けしたりするなどの手段で、選出された基板上に固定されて、反射型の大電力のレーザ光源に用いられることができる。
実施例５
以下は、本発明の実施例５による多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法である。当該製作方法は以下の工程を含む。
工程（ａ５）では、第１の光機能材料（高反射粒子）、第２の光機能材料（蛍光体）、ガラス粉末及び有機キャリアを用意する。ガラス粉末及び有機キャリアを混合して粘着スラリーを製作し、高反射粒子、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して第１のスラリーを製作し、蛍光体、ガラス粉末及び有機キャリアを混合して第２のスラリーを製作する。
粘着スラリーが基板に塗布され、５０〜２００℃でオーブンにて５〜６０分の焼成を行い、粘着コートが被覆された基板が得られる。
工程（ｂ５）では、第１のスラリーは、基板における粘着コートが被覆された面にカバー（被覆）され、第１の温度（５０〜２００℃）でオーブンにて５〜６０分の焼成を行い、表面が平坦でスプリットしていない第１の機能層（即ち、反射層）が得られ、粉末層表面の粉末粒子は剥がされることがない。
工程（ｃ５）では、第２のスラリーは反射層の表面にカバー（被覆）されることにより、第２の機能層（即ち、発光層）を得る。
工程（ｄ５）では、粘着コートが被覆された基板、反射層及び発光層を含むガラス蛍光体シートは、電気炉に入れられて、４５０〜１５００℃で焼結され成形されることにより、仕上げガラス蛍光体シートを得る。該ガラス蛍光体シートは反射式大電力のレーザ光源に応用されることができる。
本実施形態では、基材に粘着コートが覆われることで、ガラス蛍光体シートと基板との間の粘着力を増強すると共に、ガラス蛍光体シートと基板が直接に接触する時に剥離し易いという欠点を避けることができる。好ましくは、粘着コートにおけるガラス粉末の軟化温度はガラス蛍光体シートにおけるガラス粉末の軟化温度よりも高いため、高温焼結中のガラス蛍光体シート構造が安定することを確保できる。
本発明の実施例によれば、さらに発光装置を提供している。当該発光装置は、上記のいずれかの実施例における多層構造の蛍光体シートを備え、さらに励起光を射出するための励起光源を備える。当該多層構造の蛍光体シートは、励起光を受光して、励起された光を射出することに用いられる。
上述したのは、本発明の実施例に過ぎず、本発明の特許請求の範囲を限定するものではない。本発明の明細書及び図面に基づいてなされた等価変換、又は他の関連する技術分野へ直接又は間接な応用は、すべて同じ理由に基づき本発明の特許請求の範囲に含まれる。

Claims (20)

  1. 第１の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを混合することにより第１のスラリーを製作し、第２の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを混合することにより第２のスラリーを製作し、前記第１の光機能材料と前記第２の光機能材料のうちの少なくとも一つの光機能材料は蛍光体を備える、工程（ａ）と、
    前記第１のスラリーが第１の基板にカバーされ、少なくとも一部の前記有機キャリアが揮発されるように前記ガラス粉末の軟化点よりも低い第１の温度で乾燥されることにより、第１の機能層を得る工程（ｂ）と、
    前記第２のスラリーが前記第１の機能層の表面にカバーされることにより、前記第２の機能層を得る工程（ｃ）と、
    機能層が被覆されている前記第１の基材は第２の温度で焼結されることにより、多層構造のガラス蛍光体シートが得られる工程（ｄ）と、
    を備えることを特徴とする多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  2. 前記工程（ｂ）における第１の温度は５０〜２００℃であり、乾燥時間は５〜６０分であることを特徴とする請求項１に記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  3. 第１の基板はセラミック基板であり、当該セラミック基板は、アルミナ、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化ジルコニウムのうちの１つ又は複数の成分を備えることを特徴とする請求項１に記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  4. 第１の基板は粘着コートを備え、前記ガラス粉末及び前記有機キャリアを混合して製作された粘着スラリーが前記第１の基板に塗布され、５０〜２００℃で５〜６０分の焼成を行い、粘着コートが被覆された第１の基板が得られることであることを特徴とする請求項１に記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  5. 前記工程（ｄ）における第２の温度は４５０〜１５００℃であることを特徴とする請求項１に記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  6. 前記工程（ｄ）は、さらに焼結後の前記第１の基板を第３の温度でアニールする工程を備え、前記第３の温度は３００〜８００℃であり、且つ前記第２の温度よりも低いことを特徴とする請求項５に記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  7. 前記第１の基板はアルミニウム、銅、アルミニウム合金、鉄合金のうちの１つ又は複数の成分を含む金属基板であり、又は
    前記第１の基板は熱膨張係数が前記蛍光体及び前記ガラス粉末の熱膨張係数よりも高いセラミック基板であることを特徴とする請求項１に記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  8. 前記工程（ｄ）における第２の温度は４００〜９００℃であることを特徴とする請求項７に記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  9. 前記工程（ｄ）は、さらに焼結後の前記第１の基板を前記第２の温度よりも低い温度でアニールする工程を備え、アニール温度は２００〜８００℃であることを特徴とする請求項８に記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  10. さらに、前記多層構造のガラス蛍光体シートが前記第１の基板から脱型され、当該ガラス蛍光体シートが第２の基板に移行されて、第４の温度で焼結されてから脱型され、基板から剥離された多層構造のガラス蛍光体シートを得る工程（ｅ）を備え、
    前記第２の基板がセラミック基板であり、前記第４の温度が５００〜１４５０℃であることを特徴とする請求項７〜９の何れか一つに記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  11. 前記ガラス粉末は、軟化点が異なるケイ酸塩ガラス、鉛ホウケイ酸ガラス、アルミノシリケートガラス、ソーダ石灰ガラス、石英ガラスのうちの１つまたは複数の成分の組合せを備え、
    当該ガラス粉末と光機能材料の合計質量に対する前記ガラス粉末の質量の百分比は６０％未満であり、前記光機能材料は第１の光機能材料又は第２の光機能材料であることを特徴とする請求項１〜９の何れか一つに記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  12. 前記有機キャリアは、フェニル基、メチル等の各系のシリコーンオイル、エタノール、グリコール、キシレン、エチルセルロース、テルピネオール、ブチルカルビトール、ＰＶＡ、ＰＶＢ、ＰＡＡ、ＰＥＧのうちの１つ又は複数の成分を備える混合体であることを特徴とする請求項１〜９の何れか一つに記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  13. 前記蛍光体は黄色蛍光体、赤色蛍光体、緑色蛍光体、オレンジ色蛍光体、シアン色蛍光体のうちの１つ又は複数の組合せであることを特徴とする請求項１〜９の何れか一つに記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  14. 前記第１の光機能材料又は第２の光機能材料はさらに高反射性粒子を含み、
    前記高反射性の粒子は、粒径が５０ｎｍから５μｍまでのアルミナ、窒化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、硫酸バリウム粉末粒子又は複数の上記の粉末粒子の混合物であることを特徴とする請求項１〜９の何れか一つに記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  15. 前記第１の光機能材料は高反射性の粒子であり、前記第２の光機能材料は蛍光体であることを特徴とする請求項１４に記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  16. 前記第１の光機能材料と前記第２の光機能材料は何れも蛍光体を備えることを特徴とする請求項１〜９の何れか一つに記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  17. 工程（ｃ）と工程（ｄ）との間には、さらに、少なくとも一部の前記有機キャリアが揮発されるように、前記第２の機能層が前記ガラス粉末の軟化点よりも低いの温度で乾燥され、第３の光機能材料、ガラス粉末及び有機キャリアを備える第３のスラリーが前記第２の機能層の表面にカバーされることにより、第３の機能層を得る工程（ｆ）を含むことを特徴とする請求項１〜９の何れか一つに記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法。
  18. 請求項１〜１７の何れか一つに記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法により製作されることを特徴とする多層構造のガラス蛍光体シート。
  19. 少なくとも三つの機能層を備えることを特徴とする請求項１８に記載の多層構造のガラス蛍光体シート。
  20. 請求項１〜１７の何れか一つに記載の多層構造のガラス蛍光体シートの製作方法により製作された多層構造のガラス蛍光体シートを備え、さらに励起光を射出するための励起光源を備え、当該多層構造のガラス蛍光体シートは、励起光を受光して、励起された光を射出することに用いられることを特徴とする発光装置。
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