JP2017507872A5 - - Google Patents
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Description
化学式１において、Ｍは、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｃｓ、Ｋ、Ｎａ、Ｃｄ、Ｈｇ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｑ１は、Ｓ、Ｓｅ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｔは、遷移金属元素より選択されたいずれか一種または二種以上の元素であり、Ａは、遷移金属元素及び遷移金属元素と６族元素との化合物からなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上であり、０≦ｘ＜１、０．５≦ｕ≦１．５、０≦ｗ≦１、０．２＜ａ＜１．５、０≦ｙ＜１．５、０≦ｂ＜１．５、０≦ｚ＜１．５及び０＜ｃ＜０．２である。
また、望ましくは、Ａは、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上である。
また、上記の課題を達成するための本発明の一面による化合物半導体の製造方法は、Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚで表される化合物にＡ粒子が不規則的に分布された化合物半導体であり、ここで、Ｍは、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｃｓ、Ｋ、Ｎａ、Ｃｄ、Ｈｇ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｑ１は、Ｓ、Ｓｅ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｔは、遷移金属元素より選択されたいずれか一種または二種以上の元素であり、Ａは、遷移金属元素及び遷移金属元素と６族元素との化合物からなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上であり、０≦ｘ＜１、０．５≦ｕ≦１．５、０≦ｗ≦１、０．２＜ａ＜１．５、０≦ｙ＜１．５、０≦ｂ＜１．５及び０≦ｚ＜１．５である。
化学式１において、Ｍは、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｃｓ、Ｋ、Ｎａ、Ｃｄ、Ｈｇ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｑ１は、Ｓ、Ｓｅ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｔは、遷移金属元素より選択されたいずれか一種または二種以上の元素であり、Ａは、遷移金属元素及び遷移金属元素と６族元素との化合物からなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上であり、０≦ｘ＜１、０．５≦ｕ≦１．５、０≦ｗ≦１、０．２＜ａ＜１．５、０≦ｙ＜１．５、０≦ｂ＜１．５、０≦ｚ＜１．５及び０＜ｃ＜０．２である。
望ましくは、化学式１のＡは、［Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚ］マトリクス内に位置するとき、相及び形態が熱力学的に安定し、マトリクスの格子熱伝導度を低め、マトリクスよりも高い電気伝導度を有する遷移金属及び／または遷移金属−６族化合物を含み得る。または、化学式１のＡは、［Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚ］マトリクス内にこのような特徴を有する遷移金属−６族化合物の生成が誘導できる遷移金属を含み得る。例えば、化学式１のＡは、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の粒子を含む。
特に、本発明による化合物半導体は、Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚで表される物質の他に、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅなどを含む遷移金属及び遷移金属−６族元素化合物からなる群より選択された少なくともいずれか一種以上の物質がさらに添加されている。そして、このような構成によって、本発明による化合物半導体は、熱電変換性能に優れた熱電変換材料として用いることができる。
このように本発明による化合物半導体は、ＢｉＣｕＯＴｅ系材料またはＢｉＣｕＯＳｅ系材料に、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅなどの遷移金属、または遷移金属−６族化合物のうち一つ以上の粒子が含まれた構造で形成され得る。そして、このような構成的特徴によって、本発明による化合物半導体は、フォノン散乱を起こすマトリクスと粒子との界面が存在するため、ＢｉＣｕＯＴｅまたはＢｉ１−ｘＭｘＣｕＯＳｅのみからなる化合物半導体に比べて低い熱伝導度値を有することができる。それとともに、遷移金属または遷移金属−６族化合物粒子は、Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚマトリクス内に電荷を導入し、高い電気伝導度を有することができる。また、マトリクスと粒子との界面では、エネルギーバンドギャップとフェルミエネルギーとの差から起因するキャリアフィルタリング効果（ｃａｒｒｉｅｒ ｆｉｌｔｅｒｉｎｇ ｅｆｆｅｃｔ）が生じ、化合物半導体のゼーベック係数特性が向上できる。本発明による化合物半導体は、前述の効果の複合的な影響によって高いＺＴ値を有することができ、熱電変換性能が効果的に改善できる。
なお、本発明による化合物半導体は、Ａとして、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅ以外に、ドーピングされたＣｕ２Ｓｅをさらに含み得る。
ここで、Ｍは、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｃｓ、Ｋ、Ｎａ、Ｃｄ、Ｈｇ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｑ１は、Ｓ、Ｓｅ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｔは、遷移金属元素より選択されたいずれか一種または二種以上の元素であり、Ａは、遷移金属元素及び遷移金属元素と６族元素との化合物、例えば、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上であり、０≦ｘ＜１、０．５≦ｕ≦１．５、０≦ｗ≦１、０．２＜ａ＜１．５、０≦ｙ＜１．５、０≦ｂ＜１．５及び０≦ｚ＜１．５である。
望ましくは、Ｓ１１０段階は、Ｂｉ２Ｏ３、Ｂｉ、Ｃｕ及びＴ（遷移金属元素より選択されたいずれか一種または二種以上の元素）の各粉末を混合し、選択的にＭ（Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｃｓ、Ｋ、Ｎａ、Ｃｄ、Ｈｇ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素またはその酸化物）、Ｑ１（Ｓ、Ｓｅ、Ａｓ及びＳｂのうち一種以上）、Ｔｅ及びＳｅのうち一種以上からなる粉末をさらに混合した後、熱処理する方式に行われ得る。
また望ましくは、Ｓ１２０段階で添加されるＡは、［Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚ］マトリクス内に位置するとき、相及び形態が熱力学的に安定し、マトリクスの格子熱伝導度を低め、マトリクスよりも高い電気伝導度を有する遷移金属及び／または遷移金属−６族化合物を含み得る。または、前記Ｓ１２０段階で添加されるＡは、［Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚ］マトリクス内にこのような特徴を有する遷移金属−６族化合物の生成が誘導できる遷移金属を含み得る。
より望ましくは、Ｓ１２０段階は、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅのうち一種以上を、Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚに対し２０ｍｏｌ％以下で添加し得る。Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅは、Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚに、このような範囲で添加されるとき、本発明による化合物半導体の熱電変換性能がさらに向上できる。
さらに望ましくは、Ｓ１２０段階は、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅのうち一種以上をＢｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚに対し５ｍｏｌ％以下で添加し得る。
また望ましくは、Ｓ１２０段階は、添加されるＡｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅなどの初期粒度が５ｎｍ〜１００μｍであり得る。Ａとして添加される粒子の粒度が５ｎｍに近づくほど、熱伝導度の低下に比べ電気伝導度の低下効果が小さいため、本発明による化合物半導体の熱電性能の向上に有利である。これに対し、添加粒子の粒度が大きいほど、粒子の結晶相及びその形態が安定的であるため、化合物半導体の性能向上及び制御に有利である。このような点を考慮すれば、最適の性能を有する化合物半導体を製造するためには、［Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚ］Ａｃの組成に従い添加粒子の粒度を前記の範囲内で選択することが望ましい。
なお、Ｓ１２０段階において、Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚとＡ（Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅ）との混合は、モルタル（ｍｏｒｔａｒ）を用いたハンドミル（ｈａｎｄ ｍｉｌｌ）、ボールミル（ｂａｌｌ ｍｉｌｌ）、遊星ボールミル（ｐｌａｎｅｔａｒｙ ｂａｌｌ ｍｉｌｌ）などの方式で行われ得るが、本発明がこのような混合方式によって制限されることではない。
図２を参照すれば、本発明の他面による化合物半導体を製造する方法は、Ｂｉ２Ｏ３、Ｂｉ、Ｃｕ、Ｔ（遷移金属元素より選択されたいずれか一種または二種以上の元素）及びＡ（遷移金属元素及び遷移金属元素と６族元素との化合物からなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上）の各粉末を混合する段階（Ｓ２１０）及び前記混合物を焼結する段階（Ｓ２２０）を含み得る。
本発明のこのような面による製造方法は、Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚで表される焼結体を製造した後、ここにＡ（Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅなど）を添加して混合し、これを焼結する形態で製造することではなく、Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚを構成する原料自体とＡとを混合した後、該混合物を焼結する形態で製造される。即ち、本発明のこのような面によれば、製造工程のうちＢｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚで表される焼結体を別途に準備する段階を含まなくても良い。
Claims (18)
- 下記の化学式１で表される化合物半導体：
＜化１＞
［Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚ］Ａｃ
前記化学式１において、Ｍが、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｃｓ、Ｋ、Ｎａ、Ｃｄ、Ｈｇ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｑ１が、Ｓ、Ｓｅ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｔが、遷移金属元素より選択されたいずれか一種または二種以上の元素であり、Ａが、遷移金属元素及び遷移金属元素と６族元素との化合物からなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上であり、０≦ｘ＜１、０．５≦ｕ≦１．５、０≦ｗ≦１、０．２＜ａ＜１．５、０≦ｙ＜１．５、０≦ｂ＜１．５、０≦ｚ＜１．５及び０＜ｃ＜０．２である。 - 前記化学式１のｃが、０＜ｃ＜０．０５であることを特徴とする、請求項１に記載の化合物半導体。
- 前記Ａが、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ２Ｔｅ、ＣｕＴｅ、Ｃｕ２Ｓｅ及びＣｕＡｇＳｅからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上であることを特徴とする、請求項１に記載の化合物半導体。
- 前記化学式１のｘ、ｙ及びｚが、それぞれｘ＝０、ｙ＝０及びｚ＝０であることを特徴とする、請求項１に記載の化合物半導体。
- 前記化学式１のｗ、ｙ、ｂ及びｚが、それぞれｗ＝０、ｙ＝０、ｂ＝０及びｚ＝１であることを特徴とする、請求項１に記載の化合物半導体。
- 前記化学式１が、［Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕＯＳｅ］Ａｃで表されることを特徴とする、請求項１に記載の化合物半導体。
- Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚで表される化合物にＡ粒子が不規則的に分布された化合物半導体：
ここで、Ｍが、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｃｓ、Ｋ、Ｎａ、Ｃｄ、Ｈｇ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｑ１が、Ｓ、Ｓｅ、Ａｓ及びＳｂからなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上の元素であり、Ｔが、遷移金属元素より選択されたいずれか一種または二種以上の元素であり、Ａが、遷移金属元素及び遷移金属元素と６族元素との化合物からなる群より選択されたいずれか一種またはこれらの二種以上であり、０≦ｘ＜１、０．５≦ｕ≦１．５、０≦ｗ≦１、０．２＜ａ＜１．５、０≦ｙ＜１．５、０≦ｂ＜１．５及び０≦ｚ＜１．５である。 - Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚで表される材料を準備する段階と、
前記準備された材料に、Ａを添加して混合物を形成する段階と、
前記混合物を焼結する段階と、を含む請求項１の化合物半導体の製造方法。 - 前記Ｂｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚで表される材料準備の段階が、Ｂｉ２Ｏ３、Ｂｉ、Ｃｕ及びＴの各粉末を混合し、選択的にＭ、Ｑ１、Ｔｅ及びＳｅのうち一種以上の粉末をさらに混合した後、熱処理することで行われることを特徴とする、請求項８に記載の化合物半導体の製造方法。
- 前記混合物の形成段階が、ＡをＢｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚに対し２０ｍｏｌ％以下で添加することを特徴とする、請求項８に記載の化合物半導体の製造方法。
- 前記混合物の形成段階が、ＡをＢｉ１−ｘＭｘＣｕｕ−ｗＴｗＯａ−ｙＱ１ｙＴｅｂＳｅｚに対し５ｍｏｌ％以下で添加することを特徴とする、請求項８に記載の化合物半導体の製造方法。
- 前記混合物の形成段階が、粒度が５ｎｍ〜１００μｍであるＡを添加することを特徴とする、請求項８に記載の化合物半導体の製造方法。
- 前記混合物の焼結段階が、加圧焼結方式によって行われることを特徴とする、請求項８に記載の化合物半導体の製造方法。
- Ｂｉ２Ｏ３、Ｂｉ、Ｃｕ、Ｔ及びＡの各粉末を混合し、選択的にＭ、Ｑ１、Ｔｅ及びＳｅのうち一種以上の粉末をさらに混合する段階と、
前記混合物を焼結する段階と、を含む請求項１に記載の化合物半導体の製造方法。 - 請求項１〜７のうちいずれか一項に記載の化合物半導体を含む熱電変換素子。
- 請求項１〜７のうちいずいれか一項に記載の化合物半導体をｐタイプ熱電変換材料として含むことを特徴とする、請求項１５に記載の熱電変換素子。
- 請求項１〜７のいずれか一項に記載の化合物半導体を含む太陽電池。
- 請求項１〜７のいずれか一項に記載の化合物半導体を含むバルク熱電材料。
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