JP2017168502A - 熱電変換材料およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】下記組成式(I)で表されるスクッテルダイト型の材料を含む、熱電変換材料。
IxGayM4Pn12 ・・・(I)
(組成式(I)中、xおよびyはそれぞれ0.04≦x≦0.11、0.11≦y≦0.34、およびx<yを満たし、Iは、In、Yb、Eu、Ce、La、Nd、BaおよびSrからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表し、Mは、Co、Rh、Ir、Fe、Ni、Pt、Pd、RuおよびOsからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表し、Pnは、Sb、As、P、Te、Sn、Bi、Ge、Se、およびSiからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表す)
【選択図】図6
Description
IxGayM4Pn12 ・・・(I)
(組成式(I)中、xおよびyは以下の式を満たし、
0.04≦x≦0.11、
0.11≦y≦0.34、
x<y、
Iは、In、Yb、Eu、Ce、La、Nd、BaおよびSrからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表し、
Mは、Co、Rh、Ir、Fe、Ni、Pt、Pd、RuおよびOsからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表し、
Pnは、Sb、As、P、Te、Sn、Bi、Ge、Se、およびSiからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表す)
本開示は、スクッテルダイト型の材料を含む熱電変換材料に関する。スクッテルダイト型の材料とは、周期表におけるVIII族元素であるMと、IVB族、VB族、またはVIB族元素であるPnの、M4Pn12で表される組成の立方晶系の固溶体である。MとしてはCo、Rh、Ir、Fe、Ni、Pt、Pd、Ru、またはOsなどの元素が挙げられ、PnとしてはSb、As、P、Te、Sn、Bi、Ge、Se、またはSiなどの元素が挙げられる。
IxGayM4Pn12 ・・・(I)
上記組成式(I)において、xは、0.04≦x≦0.11を満たし、0.09≦x≦0.11であることが好ましい。また、yは、0.11≦y≦0.34を満たし、0.26≦y≦0.34であることがより好ましい。ただしこのとき、x<yを満たすものとする。これらの範囲にすることで、後述する実施例1〜4の熱電変換性能を表すワーファクター(PF)が示す通り、優れた性能を実現できる。さらに、上記組成式(I)におけるxおよびyを、より高いPFを示す実施例3及び4を含む範囲を満たす値とすることで、より優れた熱電変換材料が得られる。
(実施例1)In0.04Ga0.11Co4Sb12
(実施例2)In0.06Ga0.19Co4Sb12
(実施例3)In0.09Ga0.26Co4Sb12
(実施例4)In0.11Ga0.34Co4Sb12
(比較例1)Co4Sb12
(比較例2)Ga0.2Co4Sb12
(比較例3)In0.01Ga0.04Co4Sb12
以下、本開示の熱電変換材料の製造方法を説明する。本開示の熱電変換材料は、In、Ga、Co、およびSbの混合物を容器に封入する工程と、前記容器を加熱して前記混合物を第1温度で溶融させる工程と、溶融後の前記混合物を急冷し、固形物を形成する工程と、前記固形物を前記第1温度よりも低い第2温度で熱処理して、所望の組成式で表されるステックルダイト型材料を取得する工程と、を行うことで製造することができる。以下、上述の実施例4の材料(In0.11Ga0.34Co4Sb12)の製造方法を説明するが、実施例1〜3の材料や、上述の組成式(I)で表される、元素が異なる材料についても、その材料や配合比を任意に調整すれば、同様の方法で作製することが可能である。
Claims (4)
- 下記組成式(I)で表されるスクッテルダイト型の材料を含む、熱電変換材料。
IxGayM4Pn12 ・・・(I)
(組成式(I)中、xおよびyは以下の式を満たし、
0.04≦x≦0.11、
0.11≦y≦0.34、
x<y、
Iは、In、Yb、Eu、Ce、La、Nd、BaおよびSrからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表し、
Mは、Co、Rh、Ir、Fe、Ni、Pt、Pd、RuおよびOsからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表し、
Pnは、Sb、As、P、Te、Sn、Bi、Ge、Se、およびSiからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表す) - 前記組成式(I)において、IがInであり、Mが、Coであり、PnがSbである、
請求項1の熱電変換材料。 - 少なくともGaを含み、平均粒子径が1μm以下かつ1nm以上である粒子をさらに含む、
請求項2に記載の熱電変換材料。 - 下記組成式(I)で表されるスクッテルダイト型の材料を含む、熱電変換材料の製造方法であって、
IxGayM4Pn12 ・・・(I)
(組成式(I)中、xおよびyは以下の式を満たし、
0.04≦x≦0.11、
0.11≦y≦0.34、
x<y、
Iは、In、Yb、Eu、Ce、La、Nd、BaおよびSrからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表し、
Mは、Co、Rh、Ir、Fe、Ni、Pt、Pd、RuおよびOsからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表し、
Pnは、Sb、As、P、Te、Sn、Bi、Ge、Se、およびSiからなる群から選ばれる1つ以上の元素を表す)
前記組成式(I)において、I、M、およびPnで表される元素と、Gaとの混合物を容器に封入する工程と、
前記容器を加熱して前記混合物を第1温度で溶融させる工程と、
溶融後の前記混合物を急冷し、固化物を形成する工程と、
前記固化物を前記第1温度よりも低い第2温度で熱処理して、前記組成式(I)で表されるステックルダイト型材料を取得する工程と、
を含む、
熱電変換材料の製造方法。
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