JP2017117743A - 固体酸化物形燃料電池スタック - Google Patents
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Abstract
Description
(1) 燃料極と空気極と固体電解質層とを有する燃料電池単セルと、
Crを含有すると共に前記空気極と電気的に接続された集電体と、
前記集電体の表面に形成されたコート層と、
前記コート層と前記空気極とを接合する接合層と、
を備える固体酸化物形燃料電池スタックであって、
前記コート層は、前記接合層と前記コート層との界面である接合面と、前記集電体と前記コート層との界面である集電面と、前記接合面の端縁上の点から前記集電面までを最短距離で結ぶ線分の集合である仮想境界面とにより囲まれる接合領域と、前記接合領域以外の領域である非接合領域とを有し、
前記接合領域の気孔率は前記非接合領域の気孔率より大きいことを特徴とする固体酸化物形燃料電池スタックである。
(2) 前記集電体は、板状部と、前記板状部から前記空気極に向かって突出する集電部とを有し、
前記接合層は、前記集電部の表面に形成された前記コート層と前記空気極とを接合することを特徴とする前記(1)に記載の固体酸化物形燃料電池スタックである。
(3) 前記コート層と前記接合層とは、Mn、Co、Cu、及びZnからなる群より選択される少なくとも一種の元素を含むスピネル型酸化物を含むことを特徴とする前記(1)又は前記(2)に記載の固体酸化物形燃料電池スタックである。
つまり、異なる層同士が接合されており、熱応力の集中が起こりやすい箇所である、集電体の表面に設けられたコート層と接合層とが接触している部分(接合領域)において、コート層の気孔率が、コート層と接合層とが接触していない部分(非接合領域)に比べて大きくなっていることで、気孔が応力を分散させる役割を果たし、コート層、接合層、空気極が破損するのを抑制することができる。
なお、非接合領域は、接合領域に比べて気孔率が小さいので、Crによる空気極の被毒を抑制することができる。また、接合領域においても接合層と接触しているため、Crによる空気極の被毒を抑制することができる。
<サンプル3>
コートペーストは、導電性粉末としてスピネル型結晶構造を有するMn2CoO4の粉末と溶剤とバインダーとを混合して得た。
接合ペーストは、導電性粉末としてスピネル型結晶構造を有するMnCo2O4の粉末と溶剤とバインダーとを混合して得た。
前述したように、従来公知の方法により、縦10mm、横10mm、厚み1mmの単セル1を作製した。なお、空気極4は、LSCFの粉末を含むペーストを固体電解質層2の表面に塗布した後に焼成することにより形成した。
集電体5は、フェライト系ステンレス鋼からなる縦20mm、横20mm、厚み2mmの板部材をエッチング加工して、板状部8の片面に角柱状の集電部6が行列状に所定の間隔で配列された形状に整形した。
次いで、集電部6の頂面に設けられたコート層10の表面に、スクリーン印刷により接合ペーストを印刷した。これを、約100℃で乾燥し、接合ペーストが印刷された集電体5を得た。
表1に示すように、コートペースト及び接合ペーストそれぞれに含まれる導電性粉末の種類、導電性粉末の平均粒径、焼成温度、及び焼成時間を必要に応じて変更したこと以外は、実施例1と同様にしてサンプル1、2、4〜16を得た。
気孔率は、前述したように求めた。まず、サンプルにおいて接合層7とコート層10と集電体5とを含む部分を、接合層7とコート層10と集電体5とが積層される積層方向の任意の面で切断し、得られた切断面をSEMにより画像撮影した。得られたSEM画像において、気孔率を測定する部分の一端から他端まで線分を引き、この線分に平行な複数の線分を、例えば1〜2mm間隔で引き、全ての線分上に存在する気孔の長さの合計Lと全ての線分の長さの合計Ltとを測定し、[(L/Lt)×100](%)を算出することにより、気孔率を求めた。なお、コート層10の接合領域23及び非接合領域25それぞれに対して線分が10本程度引ける倍率で画像を取得した。
接合領域23の気孔率に関しては、複数の集電部6のうちの3つの集電部6における接合領域23それぞれの気孔率を測定し、得られた値の算術平均を表1に示す「接合領域の気孔率」とした。なお、各箇所の接合領域23の気孔率は、接合領域23の切断面全体について、測定した。
非接合領域25の気孔率に関しては、隣接する接合領域23同士の間にある複数の非接合領域25のうちの3箇所について気孔率を測定し、得られた値の算術平均を表1に示す「非接合領域の気孔率」とした。なお、気孔率は、切断面において、各箇所の非接合領域25全体について、測定した。
サンプルにおける空気極4、接合層7、及びコート層10それぞれを形成する物質を、前述したようにTEMにより特定した。まず、FIB加工によって単セル1の積層方向の任意の面で切断して切断面を得た。得られた切断面をTEMに付属のEDXにて構成元素の定性、定量分析をし、電子線回折分析によって空気極4、接合層7、及びコート層10それぞれに主相として含まれる物質の結晶構造の同定を行った。結果を表1に示す。
図7及び図8は、サンプル3における、集電部6の頂面に設けられたコート層10を含む箇所すなわち接合領域23を含む箇所の切断面のSEM写真である。図9は、サンプル3における、板状部8に設けられたコート層10を含む箇所すなわち非接合領域25を含む箇所の切断面のSEM写真である。図7〜図9に示すように、非接合領域25は、接合領域23よりも緻密質に形成されており、明らかに気孔率が小さい。また、接合領域23及び非接合領域25のいずれも領域全体に気孔が分散している。
サンプルを電気炉に入れて、雰囲気温度を50℃〜800℃まで昇温させた後に、雰囲気温度を800℃から50℃まで降温させる熱サイクルを100回繰り返す熱サイクル試験を行った。
熱サイクル試験を行った後に、集電体5が単セル1から剥離するかどうか調べた。結果を表1に示す。表1では、剥離した場合を「×」、剥離しなかった場合を「○」で示した。
サンプルを電気炉に入れて、雰囲気温度を900℃にして300時間保持する加熱試験を行った。
加熱試験を行った後に、空気極4におけるCrの含有率を測定し、空気極4のCr被毒の状態を調べた。空気極4中のCrの含有率は、加熱試験後にサンプルから空気極を削り取り、削り取った空気極の粉末をICP質量分析装置(ICP−MASS)で分析することにより行った。結果を表1に示す。表1では、Crの含有率が100ppm以上であった場合を「×」、Crの含有率が100ppm未満であった場合を「○」で示した。
2、102、202 固体電解質層
3、103、203 燃料極
4、104、204 空気極
5、105、205 集電体
6、6´ 集電部
7、7´、107、107´、207、207´ 接合層
8 板状部
10、110、210 コート層
12、13、14、15 固定部材
16 燃料ガス導入管
17 燃料ガス導出管
18 酸化剤ガス導入管
19 酸化剤ガス導出管
21、121、221 接合面
22、122、222 集電面
23、123、223 接合領域
24、124、224 外表面
25、125、225 非接合領域
26、126、226、126´、226´ 仮想境界面
231 支持基板面
31 燃料ガス室
41 酸化剤ガス室
51 セパレータ
52、53 エンドプレート
100、111、211 固体酸化物形燃料電池スタック
108、208 インターコネクタ
123´、223´ 第2接合領域
128、228 燃料ガス通路
129、229 第2接合層
209 支持基板
227 中空空間
OG 酸化剤ガス
FG 燃料ガス
Claims (3)
- 燃料極と空気極と固体電解質層とを有する燃料電池単セルと、
Crを含有すると共に前記空気極と電気的に接続された集電体と、
前記集電体の表面に形成されたコート層と、
前記コート層と前記空気極とを接合する接合層と、
を備える固体酸化物形燃料電池スタックであって、
前記コート層は、前記接合層と前記コート層との界面である接合面と、前記集電体と前記コート層との界面である集電面と、前記接合面の端縁上の点から前記集電面までを最短距離で結ぶ線分の集合である仮想境界面とにより囲まれる接合領域と、前記接合領域以外の領域である非接合領域とを有し、
前記接合領域の気孔率は前記非接合領域の気孔率より大きいことを特徴とする固体酸化物形燃料電池スタック。 - 前記集電体は、板状部と、前記板状部から前記空気極に向かって突出する集電部とを有し、
前記接合層は、前記集電部の表面に形成された前記コート層と前記空気極とを接合することを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物形燃料電池スタック。 - 前記コート層と前記接合層とは、Mn、Co、Cu、及びZnからなる群より選択される少なくとも一種の元素を含むスピネル型酸化物を含むことを特徴とする請求項1又は2に記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
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