JP2017024242A - 積層構造体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】簡易な機構で実行でき，巻きずれ等の積層不良を生じさせることのない，積層構造体の製造方法，およびその方法での製造に適した積層構造体を提供すること。
【解決手段】芯層３１と，その一面側の第１表層３２と，他面側の第２表層３３とを有する積層構造体３０を，射出口２４が形成されている金型１を用いて製造する。ここで用いる金型１は，第１表層３２の原材料を搬送する第１表層材パス１９と，第２表層３３の原材料を搬送する第２表層材パス２０と，芯層３１の原材料を搬送する芯層材パス１５とを有し，芯層材パス１５と第１表層材パス１９と第２表層材パス２０とが射出口２４にて合流しており，その合流箇所より下流側では，射出された原材料の積層構造体３０に接しない形状のものである。そして，各パスにそれぞれの層の原材料である粘性流体を流入させることで，積層構造体３０を射出させる。
【選択図】図５

Description

本発明は，複数の層状の部分が積層されてなる積層構造体の製造方法に関する。さらに詳細には，比較的簡単な機構で積層構造体を製造できるとともに，製造される積層構造体の各層の厚みの安定性に優れた，積層構造体の製造方法に関するものである。

従来から，種々の分野に積層構造体が使用されている。例えば電池の分野では，発電要素として電極積層体が使用される。電池の電極積層体は通常，正極層，負極層，セパレータ層の３種類の層を，正極層と負極層とが直に接しないように積層したものである。一般的には電極積層体は，正極板と負極板とセパレータフィルムとを巻き重ねることによって製造されている。その巻き重ねのために従来使用されている装置の例として，特許文献１に記載されている電極群成形装置がある。同文献の装置では，正極，負極，セパレータの各シート要素を，バックテンションを付与しながら捲回するようになっている。これは，捲回した電極群に巻きずれを生じさせないためとされている。

特開２０００−１８２６５７号公報 特開２０１４−２０３５６１号公報

しかしながら前記した従来の技術には，以下のような問題点があった。電極群成形装置の構成が複雑なのである。同文献によれば電極群成形装置には，各シート要素を把持するチャックを備えている。チャックとしては，正極用，負極用，セパレータ用のそれぞれのものが必要であり，特にセパレータ用は２組必要である。さらに，各チャックには，ガイドレールが設けられている。各ガイドレールは，捲回箇所を中心とする放射方向に向けられている。各チャックは，ガイドレール上を摺動可能なようになっている。これにより，各シート要素の後端をチャックで把持しつつ，各チャックがガイドレール上を摺動することで，捲回時に各シート要素にバックテンションが掛かるようにしている。このように複雑な機構が必要なのである。

本発明は，前記した従来の技術が有する問題点を解決するためになされたものである。すなわちその課題とするところは，簡易な機構で実行でき，巻きずれ等の積層不良を生じさせることのない，積層構造体の製造方法を提供することにある。

本発明の一態様における積層構造体の製造方法は，芯層と，芯層の一面側に積層された第１表層と，芯層の他面側に積層された第２表層とを有する積層構造体を，射出口が形成されている金型を用いて，射出口からの原材料の射出により製造する方法であって，金型として，第１表層の原材料を射出口へ向けて搬送する第１表層材搬送路と，第２表層の原材料を射出口へ向けて搬送する第２表層材搬送路と，芯層の原材料を射出口へ向けて搬送する，第１表層材搬送路と第２表層材搬送路との間に設けられた芯層材搬送路とを有し，芯層材搬送路と第１表層材搬送路と第２表層材搬送路とが射出口にて合流し，その合流箇所より原材料の流れの下流側では，射出された原材料の積層構造体に接しない形状であるものを用い，第１表層材搬送路と第２表層材搬送路と芯層材搬送路とにそれぞれの層の原材料である粘性流体を流入させることで，射出口から，３種の原材料が層状に積層された積層構造体を射出させることによる方法である。

上記態様における積層構造体の製造方法では，粘性流体である第１表層の原材料を金型の第１表層材搬送路へ供給する。同様にいずれも粘性流体である第２表層の原材料を第２表層材搬送路へ，芯層の原材料を芯層材搬送路へ，それぞれ供給する。すると，３つの原材料が金型内のそれぞれの搬送路を射出口へ向かって流れて，射出口のところで合流する。そのため，３つの層が積層された積層構造体が射出口から射出されることとなる。射出された原材料の積層構造体は，射出口より下流側では金型に接触せずに進行していく。このため，積層構造体は，原材料の供給圧力差や射出後における金型との摩擦等にかかわらず，各層の厚さが安定している。

上記態様における積層構造体の製造方法ではさらに，金型として，芯層材搬送路と第１表層材搬送路との合流箇所での交差角と，芯層材搬送路と第２表層材搬送路との合流箇所での交差角とがいずれも４５°以下であるものを用いることが望ましい。合流箇所での交差角が小さいことにより，合流箇所での各原材料の流れに乱れが生じにくいからである。

上記態様における積層構造体の製造方法ではあるいは，芯層材搬送路への芯層の原材料の供給圧力に対する，第１表層材搬送路への第１表層の原材料の供給圧力の差を，金型の合流箇所の上流側における，芯層材搬送路と第１表層材搬送路との間の箇所の変形耐圧以下とし，かつ，芯層材搬送路への芯層の原材料の供給圧力に対する，第２表層材搬送路への第２表層の原材料の供給圧力の差を，金型の合流箇所の上流側における，芯層材搬送路と第２表層材搬送路との間の箇所の変形耐圧以下として，射出を行うこともまた好ましい。このようにすると，射出時に金型の一部が搬送路間の圧力差に負けて変形してしまうことがない。このため，より狙いに忠実な厚さでの積層構造体の射出を行うことができる。

上記態様における積層構造体の製造方法ではまた，金型として，射出口が，合流箇所より原材料の流れの下流側では，下流側に行くほど間隔が広がる傾斜面とされているものを用いることも好ましい。このような金型を用いることで，射出口から射出された積層構造体が金型に接触しないことを，より確実に担保できる。

本発明の別の一態様に係る製造方法は，芯層と，芯層の一面側に積層された第１表層と，芯層の他面側に積層された第２表層とを有する積層構造体であって，第１表層は，芯層および第２表層に向かって突出する複数の櫛歯部を有し，第２表層は，芯層および第１表層に向かって突出する複数の櫛歯部を有し，第１表層と第２表層とは，それらの櫛歯部同士が互いに差し込み合うように配置されており，芯層は，第１表層と第２表層との間に配置され，第１表層と第２表層とが直に接しないようにジグザグ状の形状とされている積層構造体を製造することに適している。このような積層構造体を例えば電池の電極積層体に適用すれば，電極間対向面積が広く，かつ，各層の厚さや櫛歯部の突出量の安定性に優れているので，電池としての性能も優れている。

本構成によれば，簡易な機構で実行でき，巻きずれ等の積層不良を生じさせることのない，積層構造体の製造方法が提供されている。

実施の形態に係る金型の断面図である。 図１の金型の一部を拡大して示す断面図である。 金型の開口部でのパスの合流の状況を説明する模式図である。 図１の金型により積層構造体を製造する状況を示す断面図である。 図４の一部を拡大して示す断面図である。 製造された電極積層体（積層構造体）の斜視図である。 変形例に係る電極積層体の斜視図である。

以下，本発明を具体化した実施の形態について，添付図面を参照しつつ詳細に説明する。本形態は，金型を用いた射出成形により，正極層とセパレータ層と負極層とを積層してなる，リチウムイオン二次電池その他の電池の電極積層体を製造する方法およびその実施装置として，本発明を具体化したものである。

まず，本形態で使用する金型を説明する。図１に，本形態に係る金型１の要部の断面図を示す。図１に示す本形態の金型１は，外型１１と内型１２とにより構成されている。外型１１は，金型１の外形をなすとともに，空洞部１４と開口部１３とが形成されているものである。空洞部１４は，内部に内型１２を収納するための空間であり，開口部１３により外部空間と繋がっている。内型１２は，外型１１の空洞部１４の中に収納されるものであり，図１で左端が尖った形状とされている。さらに内型１２の内部には，空洞状の芯材溜まり１６および芯材パス１５が形成されているものである。芯材溜まり１６と芯材パス１５とは繋がっており，全体として内型１２を図１中で左右方向に貫いている。また，芯材溜まり１６の方が芯材パス１５より広い。

図１のように外型１１に内型１２を挿入した状態では，内型１２の図１中の上下に，空洞部１４の空間がさらに存在している。この空間部分を，第１表層材溜まり１７，第２表層材溜まり１８，という。第１表層材溜まり１７と開口部１３との間には，第１表層材溜まり１７より狭い第１表層材パス１９が形成されており，第１表層材溜まり１７は第１表層材パス１９を介して開口部１３に繋がっている。同様に第２表層材溜まり１８と開口部１３との間にも，第２表層材溜まり１８より狭い第２表層材パス２０が形成されており，第２表層材溜まり１８と開口部１３とが繋がっている。図１の状態では，第１表層材パス１９，芯材パス１５，第２表層材パス２０の３つのパスが，開口部１３のところで合流する形となっている。なお図１では，外型１１，内型１２ともにあたかも上下２つに分かれているかのように描かれているが，実際にはいずれも上下合わせた全体で一体のものである。

図１に示した金型１の開口部１３付近を拡大して図２に示す。図２に示されるように，外型１１の外面２１のうち開口部１３の箇所には，Ｖ字状のＶ字溝２２が形成されている。Ｖ字溝２２の箇所では，外型１１の外面２１の一部が図２の上側下側ともに傾斜面とされており，外側に向かうほど，つまり図２中で左に向かうほど間隔が広くなっている。そしてＶ字溝２２の底部２４にて，前述のように，第１表層材パス１９，芯材パス１５，第２表層材パス２０の３つのパスが合流している。このため外型１１に内型１２を組み合わせた状態では，内型１２の先端部２３が開口部１３に臨んでいる。開口部１３の底部２４より外側はそのままＶ字溝２２の傾斜面になっている。

ここで，開口部１３の位置での３つのパスの合流についての模式図を図３に示す。図３中の「１５」，「１９」，「２０」の各線分は，図２中における芯材パス１５，第１表層材パス１９，第２表層材パス２０の各パスの中心線を表している。図３に示されるように，中心線１９，１５，２０は，「２４」の位置で交差している。図２中における「２４」は，開口部１３の底部２４を意味している。そして，中心線１５に対する中心線１９，２０の交差角θ１，θ２はいずれも，４５°以下である。また，必須ではないが，一般的にはθ１＝θ２となるようにされる。

上記の金型１を用いて電極積層体を製造する場合には，正極層，セパレータ層，負極層の３つの層の原材料の粉末を分散媒に分散させたペーストを用意して，これらのペーストを芯材溜まり１６，第１表層材溜まり１７，第２表層材溜まり１８に押し込むことになる。すなわち図４に示すように正極用ペーストＰを第１表層材溜まり１７に，負極用ペーストＮを第２表層材溜まり１８に，セパレータ用ペーストＳを芯材溜まり１６に，それぞれ押し込むのである。これにより，３つの層が積層された電極積層体３０が，開口部１３から図４中左向きに射出されることになる。

使用する正極用ペーストＰおよび負極用ペーストＮとしては，例えば，特許文献２の［００２６］〜［００３１］に記載されているものを用いることができる。ただしこの種の公知の配合のうち，バインダー成分については，本形態では記載より減らしてもよい。あるいはなくてもよい。一方，導電剤成分については，本形態では記載より増やしてもよい。セパレータ用ペーストＳとしては，シリカその他のセラミックス粉末であって，分散媒にコロイド状に分散されたものを適宜粘度調整して用いればよい。セラミックス粉末に替えて樹脂の粉末を分散したペーストであってもよい。

図４の一部を図２と同様に拡大して図５に示す。図５に示されるように電極積層体３０は，正極層３２とセパレータ層３１と負極層３３とを積層してなるものである。むろん，正極層３２は正極用ペーストＰに由来し，負極層３３は負極用ペーストＮに由来し，セパレータ層３１はセパレータ用ペーストＳに由来する。

なお，開口部１３から射出されたそのままの状態での電極積層体３０は，正極層３２，セパレータ層３１，負極層３３ともに，分散媒が残ったままの湿潤状態にある。適宜の乾燥過程を経ることで，分散媒が除去され，乾燥した電極積層体３０となる。乾燥した電極積層体３０においては，分散媒がなくなった分，各層とも，原材料の粉末間の隙間に起因する多孔質層となっている。電解液がこの隙間に浸入することで，電極積層体３０は電池の発電要素としての機能を奏することができる。この乾燥後の電極積層体３０を，適宜の電解液とともにケースに封入して，正極層３２および負極層３３をそれぞれの対外端子と接続した状態とすることで，電池が得られる。

ここで図５をよく見ると，開口部１３の底部２４のところで，第１表層材パス１９と芯材パス１５と第２表層材パス２０とが合流している。このこと自体は図３で説明したとおりである。そしてこのことにより，正極用ペーストＰとセパレータ用ペーストＳと負極用ペーストＮとが底部２４のところで出会っている。そして，３つのペーストが出会ってすぐに，電極積層体３０の表面が外型１１から離隔している。開口部１３のＶ字溝２２の傾斜面のためである。すなわち，３層が合流した後の電極積層体３０は，外型１１の表面に沿うことなく図５中で左向きに進行するのである。

このようにして図６に示すような，正極層３２とセパレータ層３１と負極層３３との３層を有する電極積層体３０が得られる。よって本形態の金型１は，電極積層体３０の全幅Ｗの全体にわたって，図１，図２に示した構造を有している。全幅Ｗより外側においては，図１（図２でも同様）中の外型１１および内型１２がそれぞれ上下で繋がって一体をなしている。なお，本形態で製造される電極積層体３０は，背景技術欄で述べた捲回法によるものと異なり，巻きずれの問題とは当然ながら無縁である。

ここで，各ペーストの吐出圧力と，金型１の変形耐圧との関係について説明する。変形耐圧が問題になるのは，金型１のうち内型１２の方である。図２や図５から分かるように，内型１２の先端部２３は鋭角に尖った形状をなしており，また，異なるペーストのパスに挟まれる配置となっているからである。このため，第１表層材パス１９と芯材パス１５との間の圧力差や第２表層材パス２０と芯材パス１５との間の圧力差があまり大きいと，内型１２の先端部２３に変形が生じてしまうことがある。このため，各パスの実質的な広さが設定どおりでない状態となり，各層の厚さが狙い通りでない電極積層体３０が得られてしまうことになる。

このため本形態では，各ペーストの供給圧力の差を所定値以下として電極積層体３０の製造を行うことが望ましい。具体的には，セパレータ用ペーストＳの供給圧力に対して，正極用ペーストＰおよび負極用ペーストＮの供給圧力のいずれもが，所定の範囲内となるようにする。これにより，第１表層材パス１９もしくは第２表層材パス２０と芯材パス１５との間の圧力差を，所定の上限圧力差以下とすることができる。許容される上限圧力差は，内型１２の材質と，その先端部２３の角度による。内型１２が変形耐圧の高い材質のものであれば上限圧力差は高いし，変形耐圧の低い材質のものであれば上限圧力差は低い。また，先端部２３の形状が先鋭であるほど，上限圧力差は低い。内型１２の材質が通常使用される金型鋼であり，各パスの交差角（図３のθ１，θ２）が４０〜４５°程度であった場合，上限圧力差は，例えば１ＭＰａ程度である。なお，各ペーストの供給圧力自体は，１〜４［ＭＰａ］程度の範囲内が好ましい。

このことにより，本形態は次のような特徴を有している。第１に，形成される電極積層体３０における各層（正極層３２，セパレータ層３１，負極層３３）の厚みが安定していることである。第２に，製造時の製造条件により，前記の厚みの安定性を損なうことなく，各層の相互間の厚さの比を調整できることである。第３に，層間への異物の介在がきわめて少ないことである。第４に，層間の密着性が十分なことである。

第１の特徴について説明する。ここでいう各層の厚みの安定性とは，各層の厚みに，個体間のばらつきも１個体内でのふらつきもほとんどない，ということである。このような安定性が得られる理由は２つある。１つ目の理由は，芯材パス１５，第１表層材パス１９，第２表層材パス２０の合流点での交差角にある。図３で説明したようにこれら３つのパスは，開口部１３の底部２４で１つに合流している。そしてその合流箇所での，正極用ペーストＰおよび負極用ペーストＮの流れの方向が変化する角度は，交差角θ１，θ２によるので４５°以下である。セパレータ用ペーストＳの流れの方向は変化しない。このように，合流点での各ペーストの流れの方向の変化が小さいので，合流に伴い各ペーストの流れに乱れが生じることがない。このため，形成される各層の厚みが変動する要因にならないのである。

もう１つの理由は，合流後の電極積層体３０が直ちに外型１１の表面から離隔することである。もし，電極積層体３０が合流後もしばらくの間外型１１の表面に接触しつつ移動するようになっていたとすると，その間の電極積層体３０は，外型１１の表面による摩擦抵抗を受けることとなる。この摩擦抵抗は正極層３２および負極層３３に掛かり，セパレータ層３１には掛からないので，層間界面の波打ちの原因となることがある。また，層ごとにペーストの吐出圧に差があると，層間で吐出圧が互いに影響してしまうことがある。

本形態ではこのようなことがなく，合流後の電極積層体３０は直ちに外型１１の表面から離隔する。したがって，開口部１３の底部２４から外部に射出された電極積層体３０においては，事実上，圧力開放状態にある。よって，金型１の各パスへの各ペーストの供給圧力にある程度の差があっても，層間界面に波打ちが生じたり，層の厚みが狙いから外れたりする要因がない。これらのことで，各層の厚みが安定している電極積層体３０が得られるのである。このため本形態では基本的に，金型１における第１表層材パス１９，芯材パス１５，第２表層材パス２０のクリアランスの調整により，各層の厚みを設定することができる。

続いて第２の特徴について説明する。本形態では，各層のペーストの押し出し速度を調整することで，金型１の構成をそのままとしつつ，各層の厚みの比を調整することができる。例えば，各層のペーストの押し出し速度が皆同じであれば，各層の厚みの比は基本的に，前述の各パスのクリアランスの比がそのまま反映されたものとなる。ここで，正極用ペーストＰおよび負極用ペーストＮの押し出し速度をそのままとして，セパレータ用ペーストＳのみ，押し出し速度を半分にしたとする。すると，正極層３２および負極層３３の厚さはほぼそのままで，セパレータ層３１の厚さのみほぼ半分にした電極積層体３０が得られる。セパレータ用ペーストＳの時間当たり吐出量は半減するが，両端の正極用ペーストＰおよび負極用ペーストＮの押し出し速度に引きずられて引き延ばされたセパレータ層３１となるからである。むろん，このような製造を行っている状況でも，前述の理由により各層の厚みは安定している。

第３の特徴は，背景技術欄で述べた捲回方式で電極群を形成する場合と比較してのことである。捲回方式では巻き重ねるシート間に空気中の異物が挟み込まれる可能性が皆無ではないが，本形態の方式ではそのようなことはあり得ないからである。第４の特徴は，金型１からの射出時にすでに３層が積層されていることによる。射出後に各層を重ねて密着させる方式であると，特にペーストの粘度が高い場合に十分な密着性が得られにくいが，本形態ではそのような問題はない。よって，ペースト間の混濁が問題とならない程度に高粘度なペーストを用いつつ，なおかつ層間の密着性も高い電極積層体３０が得られる。

本形態では，３層を積層させる例について記載した。しかし本発明は，３層に限らず，さらに多数の層を積層させる場合にも適用可能である。また，積層面の厚み方向ばかりでなく，側面方向に積層箇所を追加したような形態も可能である。

本形態の手法により製造される電極積層体の変形例として，図７に示すものを挙げる。図７の電極積層体４０は，正極層４２および負極層４３をいずれも，断面上で見て櫛歯状の形状となるようにしたものである。正極層４２および負極層４３は，互いにその複数の櫛歯部４６，４７が差し込み合うように配置されている。正極層４２と負極層４３との間のセパレータ層４１は，ジグザグ状の形状となっている。このセパレータ層４１の存在により，正極層４２と負極層４３とが直に接触しないようになっている点は前述の電極積層体３０の場合と同様である。金型の構造を工夫することで，このような電極積層体４０を得ることができる。むろん，電極積層体４０における長手方向Ｌのどの位置でも，図７中の正面に表示されている同じ断面形状である。図７の電極積層体４０はさらに，集電端子４４，４５を有している。ただし集電端子４４，４５は，正極層４２，負極層４３，セパレータ層４１の射出成形とは別に，その後に取り付けられたものである。

図７に示した電極積層体４０では，正極層４２と負極層４３との対向面積が大きい。正極層４２および負極層４３の櫛歯形状のためである。このことは，電極積層体４０を用いて作製した電池の電池容量が大きいことを意味する。また，その電池の内部抵抗が小さいことを意味する。このため，電極積層体４０を用いることにより，特性の優れた電池が得られる。また，図６の電極積層体３０でも同様であるが，長手方向Ｌにおける任意の箇所で切断して，１つの電池用の電極積層体とすることができる。また，櫛歯部４６，４７の厚さや突出量，セパレータ層４１の厚さの安定性が高いことも電極積層体３０の場合と同様である。

以上詳細に説明したように本実施の形態によれば，金型１を用いた射出成形により，電極積層体（積層構造体）を製造することとしている。そのための金型１として，第１表層材パス１９，芯材パス１５，第２表層材パス２０の３つのパスが，開口部１３の底部２４のところで合流する構成のものを用いている。これにより，正極用ペーストＰとセパレータ用ペーストＳと負極用ペーストＮとが底部２４のところで出会って３層の積層体をなすと，直ちに外型１１から離隔して進行するようになっている。これにより，各層の厚みが安定している電極積層体３０，４０が得られる積層構造体の製造方法が実現されている。

なお，本実施の形態は単なる例示にすぎず，本発明を何ら限定するものではない。したがって本発明は当然に，その要旨を逸脱しない範囲内で種々の改良，変形が可能である。例えば，開口部１３における底部２４より外側の部分の形状として，Ｖ字溝状の傾斜面２２を挙げたが，これに限らない。溝状の傾斜面の代わりに切り欠き状の形状により「下流側に行くほど間隔が広がる」を達成したものであってもよい。

また，前記形態では，芯層がセパレータ層３１，４１であり，第１表層が正極層３２，４２であり，第２表層が負極層３３，４３である電極積層体３０，４０を対象としたが，対象は電池の電極積層体には限られない。少なくとも３つの層の積層構造である他のものを対象とすることができる。例えば，第１表層および第２表層が導体層であり芯層がそれらの間の絶縁層であるキャパシタ積層体を対象とすることができる。また，キャパシタ積層体以外の種々の電子部品にも適用できる。また，原材料として使用するペーストは，製造する積層構造体の用途に応じて，粉末を分散媒に分散したペーストに限らず，合成樹脂等であってもよい。

１ 金型
１１ 外型
１２ 内型
１５ 芯材パス
１９ 第１表層材パス
２０ 第２表層材パス
２２ Ｖ字溝
２４ 底部（射出口）
３０ 電極積層体（積層構造体）
３１ セパレータ層
３２ 正極層
３３ 負極層
４０ 電極積層体（積層構造体）
４１ セパレータ層
４２ 正極層
４３ 負極層
４６ 櫛歯部
４７ 櫛歯部

Claims (4)

1. 芯層と，前記芯層の一面側に積層された第１表層と，前記芯層の他面側に積層された第２表層とを有する積層構造体を，射出口が形成されている金型を用いて，前記射出口からの原材料の射出により製造する積層構造体の製造方法において，
   前記金型として，
   前記第１表層の原材料を前記射出口へ向けて搬送する第１表層材搬送路と，
   前記第２表層の原材料を前記射出口へ向けて搬送する第２表層材搬送路と，
   前記芯層の原材料を前記射出口へ向けて搬送する，前記第１表層材搬送路と前記第２表層材搬送路との間に設けられた芯層材搬送路とを有し，
   前記芯層材搬送路と前記第１表層材搬送路と前記第２表層材搬送路とが前記射出口にて合流し，
   その合流箇所より原材料の流れの下流側では，射出された原材料の積層構造体に接しない形状であるものを用い，
   前記第１表層材搬送路と前記第２表層材搬送路と前記芯層材搬送路とにそれぞれの層の原材料である粘性流体を流入させることで，前記射出口から，３種の原材料が層状に積層された積層構造体を射出させることを特徴とする積層構造体の製造方法。
2. 請求項１に記載の積層構造体の製造方法において，前記金型として，
   前記芯層材搬送路と前記第１表層材搬送路との前記合流箇所での交差角と，
   前記芯層材搬送路と前記第２表層材搬送路との前記合流箇所での交差角とがいずれも４５°以下であるものを用いることを特徴とする積層構造体の製造方法。
3. 請求項１または請求項２に記載の積層構造体の製造方法において，
   前記芯層材搬送路への前記芯層の原材料の供給圧力に対する，前記第１表層材搬送路への前記第１表層の原材料の供給圧力の差を，前記金型の前記合流箇所の上流側における，前記芯層材搬送路と前記第１表層材搬送路との間の箇所の変形耐圧以下とし，かつ，
   前記芯層材搬送路への前記芯層の原材料の供給圧力に対する，前記第２表層材搬送路への前記第２表層の原材料の供給圧力の差を，前記金型の前記合流箇所の上流側における，前記芯層材搬送路と前記第２表層材搬送路との間の箇所の変形耐圧以下として，
   射出を行うことを特徴とする積層構造体の製造方法。
4. 請求項１から請求項３までのいずれか１つに記載の積層構造体の製造方法において，
   前記金型として，前記射出口が，合流箇所より原材料の流れの下流側では，下流側に行くほど間隔が広がる傾斜面とされているものを用いることを特徴とする積層構造体の製造方法。

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