JP2016523805A - 可変の粘度を有するケイ酸の製造方法 - Google Patents

Abstract

可変の粘度を有するケイ酸の製造方法であって、ａ）少なくとも１つの加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物を含む物質流Ｉと、ｂ）酸素を含む物質流ＩＩと、ｃ）少なくとも１つのガス燃料を含む物質流ＩＩＩとを反応させる前記方法において、ｄ）１つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ａに設けられた供給部を通して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、またはその逆に導入し、それによって物質流ＩＶを生成し、続いてｅ）１つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ｂに設けられた供給部を通して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入し、それによって物質流Ｖを生成し、ｆ）管部分Ｂを離れる物質流Ｖを反応室に導入して、そこで点火して、火炎中で反応させて、ｇ）生じた固形物を分離する、前記可変の粘度を有するケイ酸の製造方法。

Description

本発明は、可変の粘度を有するケイ酸の製造方法であって、出発物質を反応室に入れる前に、静止型混合エレメントを用いてこの出発物質を混合する前記方法に関する。

高い粘度を有する熱分解法シリカの製造方法は、公知である。例えば、ＤＥ−Ａ−２６０９４８７では、熱分解法により得られたケイ酸を、次の工程において四塩化ケイ素で処理し、続いて空気／水蒸気混合物で加水分解ならびに酸を除去する方法が開示されている。

ＤＥ−Ａ−２９０４１９９では、さらなる量の水蒸気を反応混合物に導入する方法が提案されており、前記水蒸気は、火炎加水分解に必要な水素を含むガスの燃焼から生じるものではない。

ＥＰ−Ａ−３８９００は、水素および空気の存在下にシロキサンを反応させる、高い粘度を有する熱分解法シリカの製造方法を記載している。

ＥＰ−Ａ−９７３７８は、さらなるエネルギーを、例えばガス燃料の形態で熱分解炎（Ｐｙｒｏｌｙｓｅｆｌａｍｍｅ）に供給する粘度を調節するための方法を開示している。

ＥＰ−Ａ−６３４３６０は、ガス砲（Ｇａｓｋａｎｏｎｅ）を用いて燃焼室においてガス放電を発生させる方法を開示している。

ＷＯ２００６／０８７１３６は、均一性の高い放射状の温度分布をもたらす条件を作り出すことによって、高粘度のケイ酸を得ることができると記載しているが、前記条件は、詳細に記述されていない。

先行技術で公知の、高粘度の熱分解法シリカを製造するための溶液は、高価な出発物質を前提とするか、または費用のかかる装置に関する変更を必要とする。したがって、本発明の課題は、可変の粘度を有するケイ酸を提供できるようにする方法であって、生じる設備費用が少なく、および容易かつ経済的に実施することができる前記方法を提供することであった。

本発明の対象は、可変の粘度を有するケイ酸の製造方法であって、
ａ）少なくとも１つの加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物を含む物質流Ｉと、
ｂ）酸素を含む物質流ＩＩと、
ｃ）少なくとも１つのガス燃料を含む物質流ＩＩＩと
を反応させる前記方法において、
ｄ）１つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ａに設けられた供給部を通して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、またはその逆に導入し、それによって物質流ＩＶを生成し、続いて
ｅ）１つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ｂに設けられた供給部を通して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入し、それによって物質流Ｖを生成し、
ｆ）管部分Ｂを離れた物質流Ｖを反応室に導入し、そこで点火して、火炎中で反応させて、
ｇ）生じた固形物を分離する、
前記可変の粘度を有するケイ酸の製造方法である。

本発明の範囲における加水分解可能とは、ケイ素化合物が、水蒸気の存在下にケイ酸と、反応条件下に気体状の副生成物とに変換されることと理解される。その例は、以下の通りである：

本発明の範囲における酸化可能とは、ケイ素化合物が、酸素の存在下にケイ酸と、気体状の副生成物とに変換されることと理解される。その例は、以下の通りである：

本発明の範囲では、容量および速度は規格化されて示される。ここで、Ｎｍ³は、圧力１．０１３２５ｂａｒおよび温度０℃での容量を表す。Ｎｍ／ｓは、容量および断面から算出されて規格化された速度を表す。

前記静止型混合エレメントを含む管部分Ａおよび／またはＢは、混合される１つ以上の物質流が貫流する、いわゆる静止型ミキサーまたはスタティックミキサーである。これらは、比較的広い領域に及ぶ、二次流れ（Ｓｅｋｕｎｄａｅｒｓｔｒｏｅｍｕｎｇｅｎ）の形成を生じさせることを特徴としている。さらに、比較的微細な混合をもたらす乱流領域（ｔｕｒｂｕｌｅｎｔｅ Ｂｅｒｅｉｃｈｅ）が形成される。原則的に、前記静止型ミキサーの選択は制限されていない。本発明により使用可能な静止型ミキサーの例は、例えば、ＵＳ４７５８０９８またはＵＳ５５２２６６１に見られる。ここで、前記静止型混合エレメントを含む管部分ＡおよびＢは、その寸法および混合エレメントの種類に関して同一であるか、または異なっていてよい。

しかし、本発明による方法では、好ましくは、フランジミキサー（Ｆｌａｎｓｃｈｍｉｓｃｈｅｒ）が使用されてよく、ここで、静止型混合エレメントの後ろで混合工程が行われる。このようなフランジミキサーは、例えば、ＵＳ５８３９８２８に開示されており、供給される反応流は、１つまたは複数のブレンドによって補給される。

ＥＰ−Ａ−１１５３６５０では、供給される反応流は、特別な回転翼の配置を有する循環供給装置（Ｒｉｎｇｄｏｓｉｅｒｅｉｎｒｉｃｈｔｕｎｇ）によって導入される。

特に好ましくは、管部分Ａおよび／またはＢは、ＥＰ−Ａ−１３０２２３６に開示の通り、フランジミキサーとして仕上げられていてもよい。前記管部分は、ＥＰ−Ａ−１１５３６５０に開示された回転翼の配置を有しているが、循環供給装置の代わりに単一の点状供給部が設けられている。

ＥＰ−Ａ−１４９３４８５に開示された静止型ミキサーが使用される実施態様が、殊に好ましい。これは、管部分に配置された内部構造体を有する静止型ミキサーであり、この内部構造体は、平坦、ひだ状または曲線状の気流障害物、ならびにその間にある狭路を含むものであり、ここで、第一の気流障害物は、その表面上および／またはその端部で形状が変えられており、この変更によって、第一の物質流中に第二の局所的な気流が誘導可能であり、第二の気流が第一の気流に重なり、そのようにして混合品質が改善される。つまり、流体中の放射状および軸方向の不均一性は、第一の気流によるよりもより良く補整されて改善される。前記静止型ミキサーは、さらなる物質流のための供給部を含んでおり、この供給部は、第一の物質流の混合境域の区域に通じており、この区域では、形状の変更により、前記気流の影響が特に強く形成されている。ＥＰ−Ａ−１４９３４８５の図１が、明確に参照される。

本発明の特別な実施態様では、Ｌ_A／Ｄ_Aは２〜２０であり、ここで、Ｌ_Aは管部分Ａの長さであり、Ｄ_Aは管部分Ａの内径である。Ｌ_A／Ｄ_Aが、３〜６である実施態様が特に好ましい。

本発明のさらなる特別な実施態様では、Ｌ_B／Ｄ_Bは２〜２０であり、ここで、Ｌ_Bは管部分Ｂの長さであり、Ｄ_Bは管部分Ｂの内径である。Ｌ_B／Ｄ_Bが、３〜６である実施態様が特に好ましい。

図２Ａおよび２Ｂは、物質流Ｉ〜ＩＩＩに関する本発明の考えられる実施態様を示している。図２Ａは、１つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ａに、ＳｉＣｌ₄を含む物質流を供給することを示している。図２Ｂは、１つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ａに、分子状酸素を含む物質流ＩＩを供給することを示している。これらの２つの場合、１つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ｂに、物質流ＩＩＩが供給される。

本発明による方法の場合、物質流ＩＩＩが物質流ＩＶに導入される速度ｖ_Bは、物質流ＩＩＩが導入される時点での物質流ＩＶの速度ｖ_Aより速い。ｖ_B／ｖ_Aが４以上である実施態様が好ましい。物質流Ｉおよび物質流ＩＩの速度は、物質流Ｉが、蒸気状の状態で残留するように配慮されている限り重要ではない。そのための措置は、当業者に公知である。原則として、本発明の場合、管部分Ａの供給部を通して導入される物質流の速度は、別の物質流の速度の２倍の速さであるのが望ましい。

ｖ_Aは、少なくとも１５Ｎｍ／ｓであるのが好ましい。２０〜１００Ｎｍ／ｓの範囲が特に好適であることが明らかになった。ｖ_Bは、少なくとも５０Ｎｍ／ｓであるのが好ましい。ｖ_Bが、１００Ｎｍ／ｓ以上１５００Ｎｍ／ｓ以下であるのが特に好ましい。高粘度のケイ酸を製造するために、本発明による方法は、ガス燃料として水素が使用され、かつｖ_Bが１００Ｎｍ／ｓ以上１５００Ｎｍ／ｓ以下、およびｖ_Aが２０Ｎｍ／ｓ以上５０Ｎｍ／ｓ以下であるように実施されるのが好ましい。速度に関する表示は、規格化された速度である。ｖ_Aは、管部分Ａの体積流量（単位Ｎｍ³／ｈ）を断面積で割ることにより明らかである。ｖ_Bは、前記供給部の体積流量（単位Ｎｍ³／ｈ）を断面積で割ることにより明らかである。

粘度の上昇は、導入されたガス燃料の量の増加によって達成できることが先行技術から公知である。ここで、粘度は、ｖ_Aが一定の場合、速度ｖ_Bの変化のみによって変えることができることが判明した。ｖ_Bの上昇、つまり、ケイ素化合物および分子状酸素を含む物質流にガス燃料流が導入される速度によって粘度を上昇させることができる。

根本的に、前記方法は、特定のケイ酸の製造に制限されない。前記方法は、好ましくは、５０〜５００ｍ²／ｇ、特に好ましくは１００〜４００ｍ²／ｇ、殊に好ましくは１５０〜３５０ｍ²／ｇ、および特に１８０〜２８０ｍ²／ｇのＢＥＴ表面積を有するケイ酸の製造に好適である。

可変の粘度とは、ほぼ同一のＢＥＴ表面積の場合に、粘度の異なるケイ酸を得ることができることであると理解される。ほぼ同一のＢＥＴ表面積とは、特定のＢＥＴ表面積から±２５ｍ²／ｇ、一般に±１５ｍ²／ｇであると理解される。つまり、例えば、２００±１０ｍ²／ｇのＢＥＴ表面積、および３０００〜３７００ｍＰａｓの粘度を有するケイ酸を得ることができる。

同様に、ＢＥＴ表面積が明らかに異なる場合、ほぼ同じ粘度を有するケイ酸を得ることも可能である。つまり、例えば、１１０±１０ｍ²／ｇおよび２００±１０ｍ²／ｇのＢＥＴ表面積を有し、３５００±１００ｍＰａｓの粘度を有するケイ酸を得ることができる。

粘度（ｍＰａｓ）は、温度２２℃で１３００±１０ｍＰａｓの粘度を有する不飽和ポリエステル樹脂中のケイ酸の分散液中で測定されて、回転粘度計でせん断速度２．７ｓおよび温度２５℃にて測定されるものである。好適な不飽和ポリエステル樹脂には、オルトフタル酸もしくはメタフタル酸、およびマレイン酸またはフマル酸、またはその無水物、ならびに低分子ジオール、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオールもしくは１，３−プロパンジオール、１，２−ブタンジオールもしくは１，３−ブタンジオールもしくは１，４−ブタンジオール、もしくはネオペンチルグリコール（（ＣＨ₃）₂Ｃ（ＣＨ₂ＯＨ）₂）、もしくはポリオール、例えば、ペンタエリトリトールからの共凝縮物であって、好ましくは、３０〜８０質量％、好ましくは６０〜７０質量％が、溶媒であるオレフィン性反応希釈剤、例えば、モノスチレン中で溶解している共凝縮物が含まれる。前記ポリエステル樹脂の粘度は、温度２２℃で１３００±１００ｍＰａｓである。ケイ酸７．５ｇを温度２２℃でポリエステル樹脂１４２．５ｇに導入し、溶解機を用いて３０００ｍｉｎ^-1で分散させる。この分散液６０ｇに、少なくとも９０ｇの不飽和ポリエステル樹脂を加えて、前記分散工程を繰り返す。不飽和ポリエステル樹脂として、例えば、Ｌｕｄｏｐａｌ（登録商標）Ｐ６（ＢＡＳＦ）が好適である。

一般に、本発明による方法は、酸素の量が、ケイ素化合物とガス燃料を反応させるのに少なくとも充分であるように実施される。この場合、ｌａｍｂｄａは、１以上である。ｌａｍｂｄａは、供給された酸素対化学量論的に必要な酸素の比を表している。酸素の化学量論的に必要な量は、四塩化ケイ素とガス燃料である水素との反応の例に関して、２つの反応式

に帰すことができる。別のガス燃料およびケイ素化合物を使用する場合、相応の方程式を提示することができる。ガンマは、供給された水素対化学量論的に必要な水素の比を表す。

本発明による物質流Ｉは、少なくとも１つの加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物を含む。一般に、物質流は、キャリアガス、例えば、空気または不活性ガス、例えば、窒素をさらに含む。特に好ましくは、加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物として、ＳｉＣｌ₄、ＣＨ₃ＳｉＣｌ₃、（ＣＨ₃）₂ＳｉＣｌ₂、（ＣＨ₃）₃ＳｉＣｌ、（ＣＨ₃）₄Ｓｉ、ＨＳｉＣｌ₃、（ＣＨ₃）₂ＨＳｉＣｌ、ＣＨ₃ＣＨ₂ＣＨ₂ＳｉＣｌ₃、Ｓｉ（ＯＣ₂Ｈ₅）₄、Ｓｉ（ＯＣＨ₃）₄、またはそれらの混合物が使用されてよい。

ＳｉＣｌ₄は、単独または混合物の成分として使用されるのが好ましい。好適な混合物は、特に、ＳｉＣｌ₄の他に、さらに（ＣＨ₃）₃ＳｉＣｌおよび／またはＨＳｉＣｌ₃を含むものである。ここで、この混合物中のＳｉＣｌ₄が、主成分または副成分であるかどうかは重要ではない。例えば、ＳｉＣｌ₄の他に、ＣＨ₃ＳｉＣｌ₃を７０質量％以上、またはＨＳｉＣｌ₃を１０質量％含む混合物が使用されてよい。

本発明の特別な実施態様では、前記加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物は、多結晶性シリコンを製造する場合、ＨＳｉＣｌ₃から生じる副生成物を含んでおり、この副生成物は、それぞれこの副生成物に対して、主成分としてＳｉＣｌ₄を６０〜９９質量％、およびＨＳｉＣｌ₃を０．５〜４０質量％、ならびに副成分としてＨ₂ＳｉＣｌ₂、ＳｉＨ₄、およびＨ₃ＳｉＣｌおよびＨＣｌを５質量％未満の割合で含む。

物質流ＩＩは、酸素を含む。一般に、これは、空気または酸素が富化された空気である。

物質流ＩＩＩは、１つまたは複数のガス燃料を含むか、実質的にそれからなる。このガス燃料は、水素、メタン、エタン、および／またはプロパンからなる群から選択されるのが好ましい。水素が特に好ましい。

物質流ＩＶは、前記加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物および酸素を含む。

物質流Ｖは、前記加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物、酸素およびガス燃料を含む。

酸素、ガス燃料および／または水蒸気は、任意の物質流ＶＩを用いて反応室に導入されてよい。それによって、火炎に影響を及ぼし、必要な場合、安定させることができる。

物質流ＶＩＩは、少なくとも反応生成物のケイ酸および水を含む。使用するケイ素化合物およびガス燃料の構造に応じて、二酸化炭素および塩酸がさらに生じることがある。

さらに、本発明による方法は、前記反応混合物が前記反応室を離れた後、および固形物が分離される前に、好ましくは８０〜２５０℃の温度に冷却され、次に、水蒸気で、好ましくは３５０〜７５０℃の温度で処理されるように実施されてよい。

本発明の実施態様を示す図 図２Ａは物質流Ｉ〜ＩＩＩに関する本発明の考えられる実施態様を示す図、図２Ｂは物質流Ｉ〜ＩＩＩに関する本発明の考えられる実施態様を示す図

例
静止型混合エレメントを含む管部分ＡおよびＢとして、Ｓｕｌｚｅｒ社のＣｏｍｐａＸ ｍｉｘｅｒを使用する。

例１：１．９Ｎｍ／ｓの速度ｖ_Iを有する蒸気状の四塩化ケイ素８ｋｇ／ｈからなる物質流Ｉを、Ｌ_A／Ｄ_Aが５であるＣｏｍｐａＸ−ｍｉｘｅｒの、直径３ｍｍの点状供給部を通して、４６７．６Ｎｍ／ｓの速度ｖ_IIを有する空気１１．９Ｎｍ³／ｈからなる物質流ＩＩに混合する。結果として生じる物質流ＩＶの速度ｖ_Aは、２３．４Ｎｍ／ｓである。

Ｌ_B／Ｄ_Bが５である寸法を有し、直径１ｍｍの点状供給部を有するＣｏｍｐａＸ ｍｉｘｅｒ Ｂを用いて、物質流ＩＶに、水素３．９Ｎｍ³／ｈの形態の物質流ＩＩＩを導入する。物質流ＩＩＩが点状供給部を離れる速度ｖ_Bは、１３７９．３Ｎｍ／ｓである。出発物質の供給は、図２Ａに示されている。結果として生じる物質流Ｖは、内径１５ｍｍを有するノズルによって反応室に導入され、それによって、２６．５Ｎｍ／ｓの速度ｖ_RKが結果として生じ、前記反応室で点火される。それに加えて、さらに空気１８Ｎｍ³／ｈからなる物質流ＶＩが前記反応室に導入される。ケイ酸粒子、塩酸、水蒸気および空気を含む、結果として生じた物質流ＶＩＩは、さらに、１２０〜１５０℃の温度に冷却される。次に、フィルターを用いてケイ酸が分離され、このケイ酸は、４００〜５００℃の温度にて水蒸気で処理される。

前記ケイ酸は、１８６ｍ²／ｇのＢＥＴ表面積、および２２℃にて３５５０ｍＰａｓの粘度を有している。

例２〜８を同じように実施し、運転調整は、以下の表から読み取ることができる。Ｌ_A、Ｄ_A、Ｌ_BおよびＤ_Bの寸法が同じで、ｖ_Aがほぼ同じ場合、Ｃｏｍｐａｘ ｍｉｘｅｒ Ｂの供給部の異なる直径、およびそれに伴う速度ｖ_Bによって、１８６〜２１８ｍ²／ｇのほぼ同一のＢＥＴ表面積、および３５７５〜４２５０ｍＰａｓの明らかに異なる粘度を有するケイ酸が得られることが判明した。

例９は、例１と同じように実施したが、物質流ＩＩは、ＣｏｍｐａＸ ｍｉｘｅｒ Ａの点状供給部を通して物質流Ｉに加えた。さらに、Ｌ_A／Ｄ_Aは３である。前記出発物質の供給は、図２Ｂに示されている。運転パラメーターおよび物質特性は、以下の表に示されている。

例１０および１１は、前記静止型混合エレメントを含む管部分Ａの長さが変更されたことを除いて、例９と同じ運転パラメーターを有している。したがって、例９のＬ_A／Ｄ_Aは３に等しく、例１０では６に等しく、例１１では１５に等しい。前記得られたケイ酸のＢＥＴ表面積がほぼ同一である場合、粘度は、３０８５〜３４９５ｍＰａｓと明らかに異なっている。

例１２では、メチルトリクロロシランおよび四塩化ケイ素の混合物を使用する。ＢＥＴ表面積が例１〜１１とほぼ同一である場合、きわめて低い粘度を有するケイ酸が得られる。

Ａ、Ｂ それぞれ長さＬおよび内径Ｄを有する管部分Ａもしくは管部分Ｂ
Ｃ 反応室
Ｉ〜ＶＩＩ 物質流
物質流Ｉ 少なくとも１つの加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物を含む物質流
物質流ＩＩ 分子状酸素を含む物質流
物質流ＩＩＩ 少なくとも１つのガス燃料を含む物質流
物質流ＩＶ １つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ａに設けられた供給部を通して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、またはその逆に導入して生成される物質流
物質流Ｖ １つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ｂに設けられた供給部を通して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入して生成される物質流
物質流ＶＩ 酸素および／または水蒸気を含む物質流
物質流ＶＩＩ 少なくとも１つの反応生成物であるケイ酸および水、場合により二酸化炭素および塩酸を含む物質流

Claims (12)

1. 可変の粘度を有するケイ酸の製造方法であって、
   ａ）少なくとも１つの加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物を含む物質流Ｉと、
   ｂ）酸素を含む物質流ＩＩと、
   ｃ）少なくとも１つのガス燃料を含む物質流ＩＩＩと
   を反応させる前記方法において、
   ｄ）１つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ａに設けられた供給部を通して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、またはその逆に導入し、それによって物質流ＩＶを生成し、続いて
   ｅ）１つまたは複数の静止型混合エレメントを含む管部分Ｂに設けられた供給部を通して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入し、それによって物質流Ｖを生成し、
   ｆ）管部分Ｂを離れた物質流Ｖを反応室に導入し、そこで点火して、火炎中で反応させて、
   ｇ）生じた固形物を分離する
   ことを特徴とする、前記可変の粘度を有するケイ酸の製造方法。
2. 前記静止型混合エレメントを含む管部分が、フランジミキサーとして設計されていることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
3. 前記フランジミキサーが、単一の点状供給部を有していることを特徴とする、請求項２に記載の方法。
4. ｖ_B／ｖ_Aが４以上であることを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項に記載の方法。
5. ｖ_Aが少なくとも１５Ｎｍ／ｓであることを特徴とする、請求項１から４までのいずれか１項に記載の方法。
6. ｖ_Bが５０Ｎｍ／ｓ以上であることを特徴とする、請求項１から５までのいずれか１項に記載の方法。
7. Ｌ_A／Ｄ_Aが２〜２０であり、ここで、Ｌ_Aは管部分Ａの長さであり、Ｄ_Aは管部分Ａの内径であることを特徴とする、請求項１から６までのいずれか１項に記載の方法。
8. Ｌ_B／Ｄ_Bが２〜２０であり、ここで、Ｌ_Bは管部分Ｂの長さであり、Ｄ_Bは管部分Ｂの内径であることを特徴とする、請求項１から７までのいずれか１項に記載の方法。
9. 酸素の量が、前記ケイ素化合物と前記ガス燃料を反応させるのに少なくとも充分であることを特徴とする、請求項１から８までのいずれか１項に記載の方法。
10. 加水分解可能および／または酸化可能な蒸気状のケイ素化合物として、ＳｉＣｌ₄、ＣＨ₃ＳｉＣｌ₃、（ＣＨ₃）₂ＳｉＣｌ₂、（ＣＨ₃）₃ＳｉＣｌ、（ＣＨ₃）₄Ｓｉ、ＨＳｉＣｌ₃、（ＣＨ₃）₂ＨＳｉＣｌ、ＣＨ₃ＣＨ₂ＣＨ₂ＳｉＣｌ₃、Ｓｉ（ＯＣ₂Ｈ₅）₄、Ｓｉ（ＯＣＨ₃）₄、またはそれらの混合物が使用されることを特徴とする、請求項１から９までのいずれか１項に記載の方法。
11. 酸素および／または水蒸気を含む物質流ＶＩを、前記反応室に導入することを特徴とする、請求項１から１０までのいずれか１項に記載の方法。
12. さらなる反応工程として、前記反応混合物の冷却および水蒸気による処理を含むことを特徴とする、請求項１から１１までのいずれか１項に記載の方法。

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