JP2016519388A - 電着燃料を備える電気化学電池のための相乗効果添加物 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、2013年3月13日に出願された米国特許仮出願第61/780,322号からの優先権を主張するものであり、この出願の全内容は参照ににより本明細書に組み入れられる
Rは、(C1−C20)直鎖アルキル、分岐アルキル、アリール、アルキルアミノ、ピリジル、ピロリル、イミノ、ピリジニル ピラジニル、ピリミジニル、チエニル、チアゾリル及びこれらの誘導体からなる群から選択される有機的結合を表し、Bは、ベンゼン、アジリン、ジアジリン、アゼト、ピロール、イミダゾール、ピラゾール、トリアゾール、ピリジン、ピラジン、ジアジン、トリアジン、アゼピン、ジアゼピン、アゾシン、ホスホール、ホスフィニン、オキサゾール、チオフェン及びこれらの誘導体からなる群から選択される芳香族基を表す。
本発明の様々な実施形態に係る一般的な添加物混合物の非制限的な例が、表1に示されている。比較のため、室温(およそ20℃)の電解質22は、8MのKOH及び1.25MのZnOを含む。(多孔質電極体20の投影面積に基づいて)、亜鉛は、電流密度50mA/cm2で電着される。表1に示すように、Znの電着の場合、添加物混合物により、40Ah/L以上の容量、及び、0.4Ah/cm2以上の面密度を提供できる。所定の添加物組成の場合、典型的な容量(Ah/L)とは、望ましい実施形態における添加物混合物を含む電解質22を1リットルあたりにつき、コンパクトな形態にめっき可能な金属の特徴量(すなわち、Znの電着と関連付けられた全電荷量)である。特定の理論に限定されず、典型的な容量は、添加物の取り込み速度及び/又はその他の消費メカニズムと関連する速度によって決定される。更に、典型的な容量は、電解質22中の添加物の表面被覆率及び/又は濃度に対する、電着形態の感度に依存する。電着密度は(Ah/cm2)、電極体の単位面積当たりの金属の特徴量(すなわち、Zn電着に関係する全電荷量)により決定される。その他の様々な混合物が可能であるが、表1に示される一般的な混合物は、比較の一例を示すために提供されているに過ぎず、本発明をこれらに限定することを意図するものではない。
Claims (37)
- 金属燃料を含む燃料極と、
第2電極と、
少なくとも2つの異なる添加物を含み、前記燃料極と前記第2電極とを連絡させるイオン伝導性媒質と、を備える電気化学電池であって、少なくとも一つの添加物は、大環状複素環化合物、ホスホニウム塩、異種イオン性化合物及びこれらの誘導体からなる群から選択され、
少なくとも一つの添加物は、大環状複素環化合物、ホスホニウム塩、異種イオン性化合物及びこれらの誘導体からなる群から選択され、
前記燃料極及び前記第2電極は、アノードとして機能する前記燃料極において前記金属燃料が酸化される放電モードで動作し、それにより負荷を介して前記燃料極から前記第2電極へと電気伝導する電子が生成される、電気化学電池。 - 前記電気化学電池が一次電池である、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記電気化学電池が二次電池である、請求項1に記載の電気化学電池。
- 充電極と、
前記イオン伝導性媒質内の還元可能金属燃料イオンと、を更に備え、
前記燃料極と前記充電極は、充電モードで動作可能であり、
前記充電極と前記燃料極との間に電流が印加されると、前記還元可能金属燃料イオンは還元されて、カソードとして機能する前記燃料極上に、酸化可能な態様で金属燃料として電着する、請求項2に記載の電気化学電池。 - 前記燃料極は、電着による金属燃料を受容する間隔を空けて設けられた複数の透過電極体を有し、
電着した前記金属燃料により前記複数の透過電極体の間の電気接続が確立されるように、前記複数の透過電極体間に電着した前記金属燃料が成長する、請求項2に記載の電気化学電池。 - 前記イオン伝導性媒体は、水性電解質溶液である、請求項1記載の電気化学電池。
- 前記水性電解質溶液は、アルカリ性である請求項6に記載の電気化学電池。
- 前記水性電解質溶液は、水酸化カリウムを含む請求項7に記載の電気化学電池。
- 前記大環状複素環化合物は、
ここで、X1−X6はそれぞれ、非置換の又は置換された窒素、酸素、硫黄、リン又は窒素から選択されるヘテロ原子であり、置換されている場合は、水素、直鎖又は分岐アルキル、直鎖又は分岐アルケニル、直鎖又は分岐アルキニル、置換又は非置換アリール、ヒドロキシル、カルボニル、カルボキシ、アミン、アミド、イミン、ホスフィン、酸化ホスフィン、ピリジル、チオール スルフィド、スルホキシ、ハロゲン化物、これらの誘導体及びこれらの組み合わせによって置換されており、
Rはそれぞれ、水素、短鎖直鎖アルキル、及び、短鎖分岐アルキルからなる群から選択される、又は、R2はケチルである、請求項1に記載の電気化学電池。 - 大環状ヘテロ環化合物は、12−クラウン−4、15−クラウン−5、18−クラウン−6、1,4,7,10−テトラアザシクロドデカン、1,4,7,10−テトラメチル−1,4,7,10−テトラアザシクロドデカン、1,4,7,10−テトラベンジル−1,4,7,10−テトラアザシクロドデカン、cis−グリオキサール−サイクレン、及び、これらの誘導体からなる群から選択される、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記ホスホニウム塩は、
ここで、R1−R4はそれぞれ、水素、短鎖(C1−C6)直鎖アルキル、短鎖分岐アルキル、環式アルキル、アルキル アミノ、ピリジル、ピロリル、イミノ、ピリジニル ピラジニル、ピリミジニル、チエニル、チアゾリル、フリル、ピラゾリル、イミダゾリル、トリアゾリル、テトラゾリル及びキノリニルからなる一群から選択され、
アニオンA-は、有機又は無機アニオン、若しくは、多価無機アニオン又は多価有機アニオンの等価物である、請求項1に記載の電気化学電池。 - 前記ホスホニウム塩は、アルキルホスホニウムカチオンを含む請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記ホスホニウム塩は、アミノホスホニウムカチオンを含む請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記ホスホニウム塩の前記カチオンは、ホスファゼニウムカチオンを含む請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記ホスホニウム塩の前記カチオンは、テトラエチルホスホニウム、トリス(ジメチルアミノ)(メチル)ホスホニウム及びこれらの誘導体からなる群から選択される、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記異種イオン性化合物は、
ここでAは、第4級アンモニウム、環状アンモニウム、多環アンモニウム、第4級ホスホニウム、環状ホスホニウム、多環ホスホニウム、ホスファジン、環状ホスファジン、多環ホスファジン、及び、これらの誘導体からなる群から選択される電荷中心を表し、
Rは、(C1−C20)直鎖アルキル、分岐アルキル、アリール、アルキルアミノ、ピリジル、ピロリル、イミノ、ピリジニル ピラジニル、ピリミジニル、チエニル、チアゾリル及びこれらの誘導体からなる群から選択される有機的結合を表し、
Bは、ベンゼン、アジリン、ジアジリン、アゼト、ピロール、イミダゾール、ピラゾール、トリアゾール、ピリジン、ピラジン、ジアジン、トリアジン、アゼピン、ジアゼピン、アゾシン、ホスホール、ホスフィニン、オキサゾール、チオフェン及びこれらの誘導体からなる群から選択される芳香族基を表す、請求項1に記載の電気化学電池。 - 前記異種性イオン性化合物は、
ここでAは、第4級アンモニウム、環状アンモニウム、多環アンモニウム、第4級ホスホニウム、環状ホスホニウム、多環ホスホニウム、ホスファジン、環状ホスファジン、多環ホスファジン、及び、これらの誘導体からなる群から選択される電荷中心を表し、
R1は、βプロトンを含まず電荷中心Aに対してβ炭素原子を提供する分岐結合を表し、分岐アルキル、アリール、ネオペンチル、tert−ブチルアルコール及びこれらの誘導体からなる群から選択され、
R2は、(C1−C20)直鎖アルキル、分岐アルキル、アリール、アルキルアミノ、ピリジル、ピロリル、イミノ、ピリジニル ピラジニル、ピリミジニル、チエニル、チアゾリル及びこれらの誘導体からなる群から選択される少なくとも2つの炭素原子を含む有機的結合を表し、
Bは、ベンゼン、アジリン、ジアジリン、アゼト、ピロール、イミダゾール、ピラゾール、トリアゾール、ピリジン、ピラジン、ジアジン、トリアジン、アゼピン、ジアゼピン、アゾシン、ホスホール、ホスフィニン、オキサゾール、チオフェン及びこれらの誘導体からなる群から選択される芳香族基を表す、請求項1に記載の電気化学電池。 - 前記異種イオン性化合物は、電荷中心と芳香族基との塩基安定性結合を含み、それにより前記異種イオン性化合物の還元開裂を抑制している、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記異種イオン性化合物は、異種イオン性芳香族化合物である、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記異種イオン性化合物は、
- 前記異種イオン性化合物は、1−メチル−4−アザ−1−アゾニアビシクロ[2,2,2]オクタン、1−イミダゾール−4−アザ−1−アゾニアビシクロ[2,2,2]オクタン、及び、これらの誘導体からなる群から選択される、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記大環状ヘテロ環化合物の濃度は、0.0001mol/Lから0.2mol/Lの範囲である、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記ホスホニウム塩の濃度は、0.0005mol/Lから0.02mol/Lの範囲である、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記異種イオン性化合物の濃度は、0.0001mol/Lから0.4mol/Lの範囲である、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記金属塩の濃度は、0.00001mol/Lから0.1mol/Lの範囲である、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記金属酸化物の濃度は、0.00001mol/Lから0.1mol/Lの範囲である、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記金属燃料は、亜鉛である、請求項1記載の電気化学電池。
- 前記金属燃料を含む前記燃料極に添加物が強く吸着する、請求項1に記載の電気化学電池。
- 添加物によって、前記金属燃料の腐食が抑制される、請求項1に記載の電気化学電池。
- 添加物によって、前記金属燃料の電着形態が制御される、請求項2に記載の電気化学電池。
- 添加物によって、前記金属燃料電着による縁部及び角部における選択的なめっきが低減される、請求項2に記載の電気化学電池。
- 前記燃料極は、互いに離間して配置された複数の透過可能電極体を有し、
前記電気化学電池を充電する間に、電気化学電流が、前記アノードとして機能する充電極と前記複数の透過可能電極体のうちの少なくとも一つとの間に印加され、前記少なくとも一つの透過可能電極体は前記カソードとして機能し、前記還元可能金属燃料イオンが還元されて酸化可能な形態の金属燃料として前記少なくとも一つの透過可能電極体に電着し、
前記複数の透過可能電極体の間での電着による成長により、電着した前記金属燃料が前記複数の透過可能電極体の間の電気接続を確立する、請求項1に記載の電気化学電池。 - 前記金属燃料は亜鉛であり、前記還元可能金属燃料イオンは、還元可能亜鉛イオンである、請求項1に記載の電気化学電池。
- 電気化学電池を動作させる方法であって、
前記電気化学電池は、
金属燃料を含む燃料極と、
第2電極と、
少なくとも2つの異なる添加物を含み、前記燃料極と前記第2電極とを連絡させるイオン伝導性媒質と、を備え、
前記少なくとも一つの添加物は、大環状複素環化合物、ホスホニウム塩、異種イオン性化合物及びこれらの誘導体からなる群から選択され、
少なくとも一つの添加物は、大環状複素環化合物、ホスホニウム塩、異種イオン性化合物及びこれらの誘導体からなる群から選択され、
前記方法は、
前記電気化学電池を放電する工程を備え、
前記放電する工程は、
アノードとして機能する前記燃料極における前記金属燃料を酸化し、負荷を介して前記燃料極から前記第2電極へと伝導する電子を生成する工程と、
前記放電を停止させるべく、前記燃料極と前記第2電極とを前記負荷から非接続とする工程と、を含む、方法。 - 前記電気化学電池は更に、
充電極と、
前記イオン伝導性媒質内の還元可能金属燃料イオンとを備え、
前記方法は更に、
前記電気化学電池を充電する工程を備え、
前記充電する工程は、
前記充電極とカソードとして機能する前記燃料極との間に電流を印加して還元可能金属燃料イオンを還元させて、酸化可能な形態の金属燃料として前記燃料極に電着させる工程と、
前記充電を停止するべく、前記電流を取り除く工程と、を含む請求項34に記載の方法。 - 前記燃料極は、互いに離間して配置された複数の透過可能電極体を有し、
前記電気化学電池を充電する間に、電気化学電流が、前記アノードとして機能する充電極と前記複数の透過可能電極体のうちの少なくとも一つとの間に印加され、前記少なくとも一つの透過可能電極体は前記カソードとして機能し、前記還元可能金属燃料イオンが還元されて酸化可能な形態の金属燃料として前記少なくとも一つの透過可能電極体に電着し、
前記複数の透過可能電極体の間での電着による成長により、電着した前記金属燃料が前記複数の透過可能電極体の間の電気接続を確立する、請求項35に記載の電気化学電池。 - 電流生成電気化学電池で使用されるイオン伝導性媒質であって、当該媒質は、
少なくとも2つの異なる添加物を備え、
少なくとも一つの添加物は、大環状複素環化合物、ホスホニウム塩、異種イオン性化合物及びこれらの誘導体からなる群から選択され、
少なくとも一つの添加物は、大環状複素環化合物、ホスホニウム塩、異種イオン性化合物及びこれらの誘導体からなる群から選択される、イオン伝導性媒質。
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