JP2016074568A - 非磁性ガーネット単結晶基板と磁性ガーネット単結晶膜および光学素子 - Google Patents

Abstract

【課題】液相エピタキシャル成長法により育成される磁性ガーネット単結晶膜に結晶欠陥や反り、割れ、剥離等が起こり難い非磁性ガーネット単結晶基板を提供すること。
【解決手段】磁性ガーネット単結晶膜を液相エピタキシャル成長法により育成する際に用いられる非磁性ガーネット単結晶基板において、面方位が｛１１１｝である上記基板を波長５２０ｎｍの光で測定した下記式（１）で定義されるリターデーションについて、これを度数分布として表したとき、その累計８０％のリターデーションを上記基板の厚さで割った値が１．３×１０^-5以下であることを特徴とする。
リターデーション ： ｄ（Ｎｅ−Ｎｏ）………式（１）
［但し、式（１）中、ｄは異方性物質（上記基板）の厚さ（リターデーションを測定する測定光の光路長）、Ｎｅは異常光に対する屈折率、Ｎｏは常光に対する屈折率である］
【選択図】図３

Description

本発明は、ファラデー素子の構成材料として利用される磁性ガーネット単結晶膜を液相エピタキシャル成長法（Liquid Phase Epitaxy；ＬＰＥ法）によって育成する際に用いられる非磁性ガーネット単結晶基板に係り、特に、該基板上に育成される磁性ガーネット単結晶膜に結晶欠陥や反り、割れ等が発生し難く、しかも、基板からの剥離等が起こり難い非磁性ガーネット単結晶基板の改良に関するものである。

磁気光学の「ファラデー効果」を応用した光アイソレータ、光サーキュレータ、光磁界センサー、光スイッチ等の光学素子には、ファラデー素子の構成材料として磁性ガーネット単結晶膜が利用されている。そして、このような磁性ガーネット単結晶膜は、非磁性ガーネット単結晶基板上に、例えば液相エピタキシャル成長法（ＬＰＥ法）によって希土類鉄ガーネット（Rare-earth iron garnet；ＲＩＧ）等から成る厚さ１００〜５００μｍ程度の単結晶膜を育成（成膜）して得られている。

単結晶膜の育成（成膜）方法として、ＬＰＥ法に用いる育成装置では、適切な組成の原料を坩堝に入れた後、該原料を９００℃以上で融解させ、適切な温度に保持しつつ、下地である基板を回転させながら上記融液に浸してエピタキシャル成長を行うものである。例えば、ＬＰＥ法によって化学式Ｇｄ₃（ＳｃＧａ）₅Ｏ₁₂で示される非磁性ガーネット単結晶基板上に育成されるビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜においては、ＲＩＧ単結晶膜を構成する原料の組成が化学式Ｐｒ_3-x-yＧｄ_xＢｉ_yＦｅ₅Ｏ₁₂で示されるとき、ｘとｙが１．２０≦ｘ≦１．５６、０．８０≦ｙ≦１．１９を満たすように設定すると、該ビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜は従来法で育成されたＲＩＧ単結晶膜に較べて低い挿入損失を有し、その結果、ＲＩＧ単結晶膜の光吸収に起因した発熱量の低減が図れるとされ（特許文献１参照）、このようなビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜を適用することによって加工用高出力レーザ装置で利用可能な光アイソレータ用のファラデー回転子が実現されている。

ところで、このような高い特性を有するビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜（磁性ガーネット単結晶膜）を育成するには、上述した原料の適切な組成に加えて、該磁性ガーネット単結晶膜が育成される非磁性ガーネット単結晶基板にも適切な特性が求められる。上記ビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜（磁性ガーネット単結晶膜）はＬＰＥ法によって育成（成膜）されるため、下地である非磁性ガーネット単結晶基板の結晶性に強い影響を受けるからである。例えば、ビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜（磁性ガーネット単結晶膜）における原料のビスマス量を増加させると、該磁性ガーネット単結晶膜の格子定数が増加するため、ビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜（磁性ガーネット単結晶膜）を育成させる下地基板にもそれに整合するような大きな格子定数が必要とされる。例えば、特許文献２においては、Ｃａ、Ｚｒ等を添加して格子定数を大きくしたガドリニウム・ガリウムガーネットが非磁性ガーネット単結晶基板として用いられている。また、非磁性ガーネット単結晶基板に転位等の結晶欠陥が存在する場合、その欠陥はエピタキシャル膜（すなわち、磁性ガーネット単結晶膜）に伝搬し、転位が発生する。更に、非磁性ガーネット単結晶基板に結晶の方位や面指数のばらつきが存在すると、上記同様、エピタキシャル膜（磁性ガーネット単結晶膜）にこれ等傾向が引き継がれる（特許文献３）。

このため、上記磁性ガーネット単結晶膜を育成させる下地基板としての非磁性ガーネット単結晶基板に関しては、基板の厚みを調整し、かつ、基板の転位密度に上限を設ける等して該基板上に育成（成膜）される磁性ガーネット単結晶膜の割れや剥離の防止し、かつ、結晶欠陥の低減が図られてきた。

特開２０１２−１８８３０２号公報 特公昭６０−４５８３号公報 特公平８−５７５６号公報

しかしながら、転位密度に上限を設ける等の基板特性を制御しているにも拘らず、該基板上に育成（成膜）された磁性ガーネット単結晶膜に割れや剥離が発生し、また、結晶欠陥（ピット）が多く発生する等の不具合があった。

本発明はこのような問題点に着目してなされたもので、その課題とするところは、基板上に育成（成膜）される磁性ガーネット単結晶膜に結晶欠陥や反り、割れ等が発生し難く、基板からの剥離等も起こり難い非磁性ガーネット単結晶基板を提供し、合わせて結晶欠陥や反り等の無い磁性ガーネット単結晶膜と該磁性ガーネット単結晶膜で構成されたファラデー素子が組み込まれた光アイソレータ等の光学素子を提供することにある。

上記課題を解決するため、本発明者は以下に示す技術分析と実験等を繰り返し継続した結果、本発明を完成するに至った。

まず、液相エピタキシャル成長させる温度は上述したように８００℃以上であることから、非磁性ガーネット単結晶基板が結晶内に格子の歪や原子配列の乱れを持つ場合、高温に加熱されることによって結晶内の格子を形成する原子が移動し易くなるため、原子の位置が僅かに変位して非磁性ガーネット単結晶基板がもつ結晶内の格子の歪や原子配列の乱れが緩和される。この結果、非磁性ガーネット単結晶基板の格子定数が局部的に変動するため、適切な格子定数からのズレが生じ、磁性ガーネット単結晶膜との間に格子の不整合が生じて結晶欠陥（ピット）や割れ等の不良要因となる。他方、室温において格子歪が小さい場合は、高温になって原子が動き易い状態になっても原子の位置がさほど移動しないで済むため、非磁性ガーネット単結晶基板の格子定数が殆どずれることなく磁性ガーネット単結晶膜との間に格子の不整合（格子ミスマッチ）が生じ難い。

このような格子の歪や原子配列の乱れ、結晶方位や面指数のばらつき等は、通常、Ｘ線回折装置を用いたロッキングカーブ測定により評価される。これ等のばらつきは、ロッキングカーブ測定によって測定されたピークの半値幅が狭い程小さいとされる。しかしながら、このロッキングカーブの値は、直径１ｍｍ程度のＸ線スポットと同じ領域の情報であり、非磁性ガーネット単結晶基板全体と、ＬＰＥ法で育成されるビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜（磁性ガーネット単結晶膜）の特性とを関連づけるには、基板全体に亘って数多くのロッキングカーブを測定することを要し、大変手間のかかる作業となる。すなわち、定性的な話として、結晶性の良い基板を用いれば、良好なビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜（磁性ガーネット単結晶膜）が得られると言われているものの、製品としての良品が多く得られる基板なのか否かについて具体的な数値は不明であった。

ところで、本来、光学的異方性を持たない結晶であれば、いずれの方向に光を伝播させても下記式（１）で定義されるリターデーションが生じることはなく、また、１軸性結晶の場合においても、光を光学軸方向に透過させた場合、結晶内部に全く歪が無いときはリターデーションが生じることはない。
リターデーション ： ｄ（Ｎｅ−Ｎｏ）………式（１）
位相差 ： ２πｄ（Ｎｅ−Ｎｏ）／λ…………式（２）
［但し、式(１)(２)中、ｄは異方性物質（上記基板）の厚さ（リターデーションを測定する測定光の光路長）、Ｎｅは異常光に対する屈折率、Ｎｏは常光に対する屈折率、λは測定光の波長である］

しかし、結晶内に少しでも歪がある場合、歪の影響によって透過する光にリターデーションが発生する。但し、生じるリターデーションの量は、測定される基板の厚み（リターデーションを測定する測定光の光路長）に依存するが、同一の条件でリターデーションを測定しその大小を比較すれば、基板内や基板間の歪量を相対的に比較することができ、磁性ガーネット単結晶膜として良質な膜が得られる基板なのか否かについて判断することができる。加えて、基板全体に光を照射することで、基板全体のリターデーション分布やチップにしたときの良品率を容易に推定することができる。

本発明者はこれ等のことに着目し、幾多の実験を繰り返した結果、基板材料として用いられる非磁性ガーネット単結晶におけるリターデーションの基板面内分布とこの基板を用いて育成される磁性ガーネット単結晶膜の特性との具体的な関係を見出し、本発明を完成するに至ったものである。

すなわち、本発明に係る第１の発明は、
磁性ガーネット単結晶膜を液相エピタキシャル成長法（ＬＰＥ法）により育成する際に用いられる非磁性ガーネット単結晶基板において、
面方位が｛１１１｝である上記基板を波長５２０ｎｍの光で測定した下記式（１）で定義されるリターデーションについて、これを度数分布として表したとき、その累計８０％のリターデーションを上記基板の厚さで割った値が１．３×１０^-5以下であることを特徴とし、
リターデーション ： ｄ（Ｎｅ−Ｎｏ）………式（１）
［但し、式（１）中、ｄは異方性物質（上記基板）の厚さ（リターデーションを測定する測定光の光路長）、Ｎｅは異常光に対する屈折率、Ｎｏは常光に対する屈折率である］
また、第２の発明は、
第１の発明に記載の非磁性ガーネット単結晶基板において、
上記基板が、組成式(Ｃａ,Ｇｄ)₃(Ｍｇ,Ｚｒ,Ｇａ)₅Ｏ₁₂で表される(Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ)置換型ガドリニウム・ガリウムガーネット単結晶基板であることを特徴とする。

次に、本発明に係る第３の発明は、
磁性ガーネット単結晶膜において、
第１の発明または第２の発明に記載の非磁性ガーネット単結晶基板を用いてＬＰＥ法により育成されていることを特徴とし、
第４の発明は、
第３の発明に記載の磁性ガーネット単結晶膜において、
一般式(Ｙｂ、Ｔｂ、Ｂｉ)₃Ｆｅ₅Ｏ₁₂で表されるビスマス置換型磁性ガーネット単結晶膜であることを特徴とし、
また、本発明に係る第５の発明は、
光学素子において、
ファラデー素子の構成材料として第３の発明または第４の発明に記載の磁性ガーネット単結晶膜が用いられていることを特徴とするものである。

本発明に係る非磁性ガーネット単結晶基板は、
面方位が｛１１１｝である上記基板を波長５２０ｎｍの光で測定した下記式（１）で定義されるリターデーションについて、これを度数分布として表したとき、その累計８０％のリターデーションを上記基板の厚さで割った値が１．３×１０^-5以下であることを特徴としている。
リターデーション ： ｄ（Ｎｅ−Ｎｏ）………式（１）
［但し、式（１）中、ｄは異方性物質（上記基板）の厚さ（リターデーションを測定する測定光の光路長）、Ｎｅは異常光に対する屈折率、Ｎｏは常光に対する屈折率である］

そして、上記要件を満たした非磁性ガーネット単結晶基板を用いた場合、該基板上に育成される磁性ガーネット単結晶膜は結晶欠陥や反り等の無い良質な膜になるため、得られた磁性ガーネット単結晶膜を、光学素子に組み込まれるファラデー素子の構成材料として適用することが可能となる。

本発明の実施例１に係る非磁性ガーネット単結晶基板のリターデーションにおける度数分布を示すグラフ図。 比較例１に係る非磁性ガーネット単結晶基板のリターデーションにおける度数分布を示すグラフ図。 累計８０％のリターデーションを基板の厚さで割った値と該基板上に育成された磁性ガーネット単結晶膜の良品率との関係を示すグラフ図。

以下、本発明の実施の形態について具体的に説明する。

本発明は、磁性ガーネット単結晶膜を液相エピタキシャル成長法（ＬＰＥ法）により育成する際に用いられる非磁性ガーネット単結晶基板において、
面方位が｛１１１｝である上記基板を波長５２０ｎｍの光で測定した下記式（１）で定義されるリターデーションについて、これを度数分布として表したとき、その累計８０％のリターデーションを上記基板の厚さで割った値が１．３×１０^-5以下であることを特徴とするものである。
リターデーション ： ｄ（Ｎｅ−Ｎｏ）………式（１）
［但し、式（１）中、ｄは異方性物質（上記基板）の厚さ（リターデーションを測定する測定光の光路長）、Ｎｅは異常光に対する屈折率、Ｎｏは常光に対する屈折率である］

（１）非磁性ガーネット単結晶基板のリターデーション
公知のチョクラルスキー法によって組成式(Ｃａ,Ｇｄ)₃(Ｍｇ,Ｚｒ,Ｇａ)₅Ｏ₁₂で表される(Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ)置換型ガドリニウム・ガリウムガーネット（以下、ＳＧＧＧと略称する）単結晶インゴットを育成し、アニール処理によって上記インゴット内部の「熱歪」を除去した後、｛１１１｝面を主面とする板状にスライスし、ＳＧＧＧ単結晶の上部から得た板状非磁性ガーネット単結晶の両面を鏡面研磨して、直径３インチ（７６．２ｍｍ）、厚さ５００μｍ（すなわち５×１０⁵ｎｍ）の非磁性ガーネット単結晶基板（実施例１）を得た。

次に、フォトニックスラティス社製「２次元複屈折評価システムＰＡ−１１０（測定光の波長５２０ｎｍ）」を用いて上記式（１）で定義されるリターデーションを測定した。尚、上記リターデーションの測定に際し、基板外から内側に亘り１ｍｍを除いた基板全体、すなわち直径７４．２ｍｍの領域を３８，０００個の矩形に区切り、各々の矩形（セグメント）における上記リターデーションを測定した。ここで、基板の外周領域１ｍｍを除いた理由は、基板端面からの光の回り込みによってリターデーションの誤測定を防ぐためである。

測定の結果、上記式（１）で定義されるリターデーションの度数分布は、図１に示すグラフ図のようになった。

そこで、図１のグラフ図から累計８０％のリターデーションを調べると５．０ｎｍであり、かつ、上記累計８０％のリターデーション（５．０ｎｍ）を基板の厚さ（すなわち５×１０⁵ｎｍ）で割った値は「１．０×１０^-5」となった（実施例１）。

また、上記ＳＧＧＧ単結晶の下部から得た板状非磁性ガーネット単結晶の両面を鏡面研磨して、直径３インチ（７６．２ｍｍ）、厚さ５００μｍ（すなわち５×１０⁵ｎｍ）の非磁性ガーネット単結晶基板（比較例１）を得た。

そして、上記と同様、式（１）で定義される面内のリターデーションを測定したところ、該リターデーションの度数分布は図２に示すグラフ図のようになった。

そこで、図２のグラフ図から累計８０％のリターデーションを調べると９．７ｎｍであり、かつ、上記累計８０％のリターデーション（９．７ｎｍ）を基板の厚さ（すなわち５×１０⁵ｎｍ）で割った値は「１．９×１０^-5」となった（比較例１）。

（２）非磁性ガーネット単結晶基板上に育成された磁性ガーネット単結晶膜
次に、得られたこれ等の非磁性ガーネット単結晶基板（実施例１と比較例１）を用いてＬＰＥ法によりビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜（磁性ガーネット単結晶膜）を育成した。

まず、白金製の坩堝に、酸化鉛２３００ｇ、酸化硼素１４０ｇ、酸化ビスマス３１００ｇ、酸化鉄４６０ｇ、酸化テルビウム５６．６ｇ、および、酸化イッテルビウム４．４ｇを投入し、これ等原料が投入された坩堝を縦型管状炉内に設置し、全体を９５０℃まで加熱し、十分に撹拌しかつ均一に混合して、一般式(Ｙｂ、Ｔｂ、Ｂｉ)₃Ｆｅ₅Ｏ₁₂で表されるＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜のエピタキシャル膜を育成（成膜）するための原料融液を得た。

この原料融液にＳＧＧＧ基板が完全に浸漬するように配置し、かつ、同時にＳＧＧＧ基板を回転させ、この状態にて原料融液の成長制御温度を１時間当たり０．６℃の割合で降下させ、２０時間エピタキシャル成長を行い、厚さ５３０μｍのＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜（実施例１と比較例１）を育成した。

（３）非磁性ガーネット単結晶基板の評価指標
次に、得られたＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜（実施例１と比較例１）をダイシングし、各チップについて実体顕微鏡（４０〜５０倍）を用いてピット、ひび割れの観察を行った。また、育成（成膜）したＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜（実施例１と比較例１）の評価は上記実体顕微鏡（４０〜５０倍）で確認した。尚、ピットにおける核部分の直径が１００μｍ以上であるピットの個数が５個以内のチップを良品とした。

各ＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜（実施例１と比較例１）について、良品率、および、ひび割れの「あり/なし」を求めたところ、累計８０％のリターデーションを基板の厚さで割った値が「１．０×１０^-5」であった非磁性ガーネット単結晶基板（実施例１）上に育成されたＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜については良品率が９６．４％で、ひび割れがなかったのに対し、累計８０％のリターデーションを基板の厚さで割った値が「１．９×１０^-5」であった非磁性ガーネット単結晶基板（比較例１）上に育成されたＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜については良品率が６０．７％で、かつ、ひび割れが存在する結果が得られた。

そして、以下に述べる実施例１〜８と比較例１〜５に基づいて作成された「累計８０％のリターデーションを基板の厚さで割った値」と「該基板上に育成された磁性ガーネット単結晶膜の良品率」との関係を表示する図３のグラフ図から、「累計８０％のリターデーションを基板の厚さで割った値が１．３×１０^-5以下」である条件を満たした場合、良品率が９０％以上となる非磁性ガーネット単結晶基板の「評価指標」が得られるに至った。

以下、本発明の実施例について比較例を挙げて具体的に説明するが、本発明がこれ等実施例および比較例の記載内容により限定されるものではない。

［実施例１］
組成式(Ｃａ,Ｇｄ)₃(Ｍｇ,Ｚｒ,Ｇａ)₅Ｏ₁₂で表される(Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ)置換型ガドリニウム・ガリウムガーネット（ＳＧＧＧ）単結晶の原料として、純度９９．９９％以上のＧｄ₂Ｏ₃、Ｇａ₂Ｏ₃、ＺｒＯ₂、ＭｇＯ、および、ＣａＣＯ₃を用い、「ファセット成長」に伴う歪の発生を抑制する界面反転操作を行いながら公知のチョクラルスキー法によってＳＧＧＧ単結晶Ａのインゴットを育成し、次いでアニール処理によって上記インゴット内部の「熱歪」を除去した後、｛１１１｝面を主面とする板状にスライスし、ＳＧＧＧ単結晶Ａの上部から得た板状非磁性ガーネット単結晶の両面を鏡面研磨して、直径３インチ（７６．２ｍｍ）、厚さ５００μｍ（すなわち５×１０⁵ｎｍ）の実施例１に係る非磁性ガーネット単結晶基板（ＳＧＧＧ単結晶基板）を得た。

次に、フォトニックスラティス社製「２次元複屈折評価システムＰＡ−１１０（測定光の波長５２０ｎｍ）」を用いて上記式（１）で定義されるリターデーションを測定した。尚、上記リターデーションの測定に際し、基板外から内側に亘り１ｍｍを除いた基板全体、すなわち直径７４．２ｍｍの領域を３８，０００個の矩形に区切り、各々の矩形（セグメント）における上記リターデーションを測定した。基板の外周領域１ｍｍを除いた理由は、上述したように基板端面からの光の回り込みによってリターデーションの誤測定を防ぐためである。

測定の結果、上記式（１）で定義されるリターデーションの度数分布は、図１に示すグラフ図のようになった。

そこで、図１のグラフ図から累計８０％のリターデーションを調べると５．０ｎｍであり、かつ、上記累計８０％のリターデーション（５．０ｎｍ）を基板の厚さ（すなわち５×１０⁵ｎｍ）で割った値は「１．０×１０^-5」となった（実施例１）。

これ等の結果を以下の表１に示す。

［比較例１］
実施例１で育成したＳＧＧＧ単結晶Ａの下部から得た板状非磁性ガーネット単結晶の両面を鏡面研磨し、直径３インチ（７６．２ｍｍ）、厚さ５００μｍ（すなわち５×１０⁵ｎｍ）の比較例１に係る非磁性ガーネット単結晶基板（ＳＧＧＧ単結晶基板）を得た。

そして、実施例１と同様、式（１）で定義されるリターデーションを測定したところ、該リターデーションの度数分布は図２に示すグラフ図のようになった。

そこで、図２のグラフ図から累計８０％のリターデーションを調べると９．７ｎｍであり、かつ、上記累計８０％のリターデーション（９．７ｎｍ）を基板の厚さ（すなわち５×１０⁵ｎｍ）で割った値は「１．９×１０^-5」となった（比較例１）。

これ等の結果も以下の表１に示す。

［実施例２〜８、比較例２〜５］
チョクラルスキー法による結晶育成炉内の温度勾配を変える等して実施例１とは異なる育成条件でＳＧＧＧ単結晶Ｂのインゴットを育成し、次いでアニール処理によって上記インゴット内部の「熱歪」を除去した後、ＳＧＧＧ単結晶Ｂの上部、中部、下部からそれぞれ｛１１１｝面を主面とする板状にスライスして６枚の板状非磁性ガーネット単結晶を得、かつ、各両面を鏡面研磨して、直径３インチ（７６．２ｍｍ）、厚さ５００μｍ（すなわち５×１０⁵ｎｍ）の実施例２〜５および比較例２〜３に係る非磁性ガーネット単結晶基板（ＳＧＧＧ単結晶基板）を得た。

そして、実施例１と同様、式（１）で定義されるリターデーションをそれぞれ測定し、各リターデーションの度数分布から累計８０％のリターデーションを調べたところ、比較例２は「７．３ｎｍ」、実施例２は「５．７ｎｍ」、実施例３は「３．２ｎｍ」、実施例４は「６．２ｎｍ」、実施例５は「３．８ｎｍ」、および、比較例３は「８．３ｎｍ」であった。

また、同様に処理した上記ＳＧＧＧ単結晶Ｂから、直径３インチ（７６．２ｍｍ）、厚さ８００μｍ（すなわち８×１０⁵ｎｍ）の実施例６〜７に係る非磁性ガーネット単結晶基板（ＳＧＧＧ単結晶基板）を得、また、直径３インチ（７６．２ｍｍ）、厚さ６００μｍ（すなわち６×１０⁵ｎｍ）の実施例８および比較例４〜５に係る非磁性ガーネット単結晶基板（ＳＧＧＧ単結晶基板）を得た後、上記同様、累計８０％のリターデーションを調べたところ、実施例６は「５．７ｎｍ」、実施例７は「９．７ｎｍ」、実施例８は「７．５ｎｍ」、比較例４は「８．１ｎｍ」、および、比較例５は「９．３ｎｍ」であった。

次に、実施例２〜８および比較例２〜５について、上記累計８０％のリターデーションを基板の厚さでそれぞれ割った値を求めたところ、比較例２は「１．５×１０^-5」、実施例２は「１．１×１０^-5」、実施例３は「０．６×１０^-5」、実施例４は「１．２×１０^-5」、実施例５は「０．８×１０^-5」、比較例３は「１．７×１０^-5」、実施例６は「０．７×１０^-5」、実施例７は「１．２×１０^-5」、実施例８は「１．３×１０^-5」、比較例４は「１．４×１０^-5」、および、比較例５は「１．６×１０^-5」となった。

これ等の結果も以下の表１にそれぞれ示す。

『非磁性ガーネット単結晶基板の評価』
（１）磁性ガーネット単結晶膜の育成
次に、実施例１〜８および比較例１〜５に係る非磁性ガーネット単結晶基板（ＳＧＧＧ単結晶基板）を用いてＬＰＥ法によりビスマス置換型ＲＩＧ単結晶膜（磁性ガーネット単結晶膜）を育成した。

まず、白金製の坩堝に、酸化鉛２３００ｇ、酸化硼素１４０ｇ、酸化ビスマス３１００ｇ、酸化鉄４６０ｇ、酸化テルビウム５６．６ｇ、および、酸化イッテルビウム４．４ｇを投入し、これ等原料が投入された坩堝を縦型管状炉内に設置し、全体を９５０℃まで加熱し、十分に撹拌しかつ均一に混合して、一般式(Ｙｂ、Ｔｂ、Ｂｉ)₃Ｆｅ₅Ｏ₁₂で表されるＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜のエピタキシャル膜を育成（成膜）するための原料融液を得た。

この原料融液に各ＳＧＧＧ単結晶基板が完全に浸漬するように配置し、同時にＳＧＧＧ単結晶基板を回転させ、この状態にて原料融液の成長制御温度を１時間当たり０．６℃の割合で降下させ、２０時間エピタキシャル成長を行い、厚さ５３０μｍの実施例１〜８および比較例１〜５に係るＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜を育成した。

（２）磁性ガーネット単結晶膜の評価
次に、得られた実施例１〜８および比較例１〜５に係るＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜をダイシングし、各チップについて実体顕微鏡（４０〜５０倍）を用いてピット、ひび割れの観察を行った。また、実施例１〜８および比較例１〜５に係るＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜の評価は上記実体顕微鏡（４０〜５０倍）で確認した。

尚、ピットにおける核部分の直径が１００μｍ以上であるピットの個数が５個以内のチップを良品とした。

そして、得られたＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜について、良品率、および、ひび割れの「あり/なし」を求めたところ、累計８０％のリターデーションを基板の厚さで割った値が「１．０×１０^-5」であった実施例１に係るＳＧＧＧ単結晶基板上に育成されたＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜については良品率が９６．４％で、ひび割れがなかったのに対し、上記値が「１．９×１０^-5」であった比較例１に係るＳＧＧＧ単結晶基板上に育成されたＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜については良品率が６０．７％で、かつ、ひび割れが存在する結果が得られた。

更に、実施例２〜８と比較例２〜５に係るＹｂＴｂＢｉＦｅ系磁性ガーネット膜についても、良品率、ひび割れの「あり/なし」を求めたところ、上記値が「１．５×１０^-5」であった比較例２においては「良品率８６．９％、ひび割れ無」、上記値が「１．１×１０^-5」であった実施例２においては「良品率９５．２％、ひび割れ無」、上記値が「０．６×１０^-5」であった実施例３においては「良品率１００％、ひび割れ無」、上記値が「１．２×１０^-5」であった実施例４においては「良品率９２．９％、ひび割れ無」、上記値が「０．８×１０^-5」であった実施例５においては「良品率９９．１％、ひび割れ無」、上記値が「１．７×１０^-5」であった比較例３においては「良品率７１．４％、ひび割れ有」、上記値が「０．７×１０^-5」であった実施例６においては「良品率９９．７％、ひび割れ無」、上記値が「１．２×１０^-5」であった実施例７においては「良品率９３．２％、ひび割れ無」、上記値が「１．３×１０^-5」であった実施例８においては「良品率９１．９％、ひび割れ無」、上記値が「１．４×１０^-5」であった比較例４においては「良品率８７．３％、ひび割れ無」、および、上記値が「１．６×１０^-5」であった比較例５においては「良品率６５．５％、ひび割れ有」であった。

これ等の結果も以下の表１にそれぞれ示す。

（３）非磁性ガーネット単結晶基板の評価指標
そして、実施例１〜８および比較例１〜５の結果に基づき「累計８０％のリターデーションを基板の厚さで割った値」と「該基板上に育成された磁性ガーネット単結晶膜の良品率」との関係をグラフ化したところ図３に示すグラフ図が得られ、図３のグラフ図から、「累計８０％のリターデーションを基板の厚さで割った値が１．３×１０^-5以下」である条件を非磁性ガーネット単結晶基板が満たした場合、上記非磁性ガーネット単結晶基板上に育成される磁性ガーネット単結晶膜の良品率が９０％以上となる「評価指標」を得るに至った。

本発明に係る要件を満たした非磁性ガーネット単結晶基板を用いた場合、該基板上に育成される磁性ガーネット単結晶膜は結晶欠陥や反り等の無い良質な膜になるため、光アイソレータ等の光学素子用ファラデー回転子に使用される磁性ガーネット単結晶膜を育成する際に非磁性ガーネット単結晶基板として利用される産業上の利用可能性を有している。

Claims (5)

1. 磁性ガーネット単結晶膜を液相エピタキシャル成長法（ＬＰＥ法）により育成する際に用いられる非磁性ガーネット単結晶基板において、
   面方位が｛１１１｝である上記基板を波長５２０ｎｍの光で測定した下記式（１）で定義されるリターデーションについて、これを度数分布として表したとき、その累計８０％のリターデーションを上記基板の厚さで割った値が１．３×１０^-5以下であることを特徴とする非磁性ガーネット単結晶基板。
   リターデーション ： ｄ（Ｎｅ−Ｎｏ）………式（１）
   ［但し、式（１）中、ｄは異方性物質（上記基板）の厚さ（リターデーションを測定する測定光の光路長）、Ｎｅは異常光に対する屈折率、Ｎｏは常光に対する屈折率である］
2. 上記基板が、組成式(Ｃａ,Ｇｄ)₃(Ｍｇ,Ｚｒ,Ｇａ)₅Ｏ₁₂で表される(Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ)置換型ガドリニウム・ガリウムガーネット単結晶基板であることを特徴とする請求項１に非磁性ガーネット単結晶基板。
3. 請求項１または２に記載の非磁性ガーネット単結晶基板を用いてＬＰＥ法により育成されていることを特徴とする磁性ガーネット単結晶膜。
4. 一般式(Ｙｂ、Ｔｂ、Ｂｉ)₃Ｆｅ₅Ｏ₁₂で表されるビスマス置換型磁性ガーネット単結晶膜であることを特徴とする請求項３に記載の磁性ガーネット単結晶膜。
5. ファラデー素子の構成材料として請求項３または４に記載の磁性ガーネット単結晶膜が用いられていることを特徴とする光学素子。

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