JP2016009659A - 蓄電池の検査方法及び蓄電池の検査装置 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、上記実情を鑑みてなされたものであり、その目的は、劣化要因を特定した劣化状態の判定を行うことができる蓄電池の検査方法及び蓄電池の検査装置を提供することにある。
上記課題を解決する蓄電池の検査方法は、主活物質と添加剤としての金属化合物とを含む蓄電池の検査方法であって、前記金属化合物は、非可逆的に進行する還元反応の平衡電位であって前記主活物質の平衡電位未満である金属化合物平衡電位を有し、前記蓄電池を、正極電位が前記金属化合物平衡電位以下の範囲において放電し、正極電位の変化率dV/dtに対する放電電気量の変化率dQ/dtの割合であるdQ/dVを演算し、前記dQ/dVの前記正極電位に対する変化量から前記蓄電池の劣化を判定する。
上記方法によれば、主活物質がニッケル酸化物の劣化の程度を判定することができる。また、主活物質がニッケル酸化物であるニッケル水素蓄電池の場合、性能を向上させるための添加物として、価数が変化する金属化合物(例えばコバルト)が使用されることが多い。そのため、他の電池に比較して、本発明を好適に利用可能である。
上記方法によれば、正極電位に基づきdQ/dVが演算されるので、単電池毎に劣化の程度を判定することができる。
上記方法では、蓄電池の正極端子及び負極端子の間の電位差に基づき正極電位が算出されるので、電池内に参照極を挿入する場合に比べ、容易に検査を行うことができる。
以下、蓄電池の検査方法及び検査装置について、第1実施形態を説明する。本実施形態では、検査対象の蓄電池を、ニッケル水素蓄電池に例示して説明する。また、本実施形態では、ニッケル水素蓄電池を、複数の単電池を有する電池モジュールに例示して説明する。
なお、3価のニッケル(Ni3+)から2価のニッケル(Ni2+)への還元反応、その逆の酸化反応の平衡電位(以下、Ni3+/Ni2+の平衡電位、標準電位ともいう)は、酸化水銀参照極(Hg/HgO)に対して「0.4V」である。なお、この平衡電位は、電解液のpH等に依存するため、電池の種類により異なる。従って、以下の実施形態内で用いるNi3+/Ni2+の「平衡電位」は、「0.4V」の平衡電位とする。
ニッケル水素蓄電池全体の放電時における反応は、下記の半反応式(3)で表される。充電時には半反応式(3)の逆方向に反応が進む。
図2(a)に示すように、ニッケル水素蓄電池の出荷時の状態である初期状態では、負極容量が正極容量よりも大きい正極規制とされている。このため、負極容量には、正極容量に対して余分に設けられた充電リザーブR1及び放電リザーブR2が設けられている。従って、正極のSOCが100%に到達した状態が、単電池30においてもSOCが100%の状態(満充電状態)である。また、正極のSOCが0%に到達した状態、即ち正極の活物質の充電部分がなくなった状態が、単電池30のSOCが0%の状態である。
その結果、図2(b)の「単電池A」及び「単電池B」の容量バランスとして例示するように、複数の単電池30の間において、正極容量と負極容量とのバランスに差異が生じることがある。このように正極容量と負極容量とのバランスに差異が生じると、放電時には、例えば「単電池B」の正極のSOCが、他の単電池30に対して最も早いタイミングで「0」となる。
検査装置50は、複数の単電池30の正極電位をそれぞれ測定する参照極51を備える。本実施形態では、検査装置50は、単電池30の数と同数の6つの参照極51を有している。参照極51は、通常、電解液に適したものが使用される。本実施形態では、アルカリ電解液に適した酸化水銀参照極(Hg/HgO)を用いている。
劣化判定装置55は、劣化判定のための演算を単電池30毎に行う演算部56を有している。演算部56は、電流計54から入力した信号及び複数の電圧計52から入力した信号に基づき、単電池30毎に、正極の放電容量と、正極電位とを取得する。また、演算部56は、正極電位の変化率dV/dtに対する放電容量(放電電気量)の変化率dQ/dtの割合であるdQ/dVを算出する。dQ/dVは、単位電圧あたりの放電容量の変化を示し、単電池30毎の劣化判定に用いられる。
まず、電池モジュール11を、正極のSOCが0%となる放電終止電圧まで放電する(ステップS1)。1つの単電池30の放電終止電圧は「1V」であり、電池モジュール11の放電終止電圧は、6つの単電池30の放電終止電圧の総和である「6V」である。この際、検査装置50とは別の装置を用いて放電を行ってもよいし、検査装置50に電池モジュール11を接続して放電してもよい。即ち、電池モジュール11の端子間電圧を図示しない電圧計で測定しつつ放電する場合には、その電圧計による計測値が電池モジュール11の放電終止電圧である「6V」に到達するまで放電を行う。また検査装置50の電圧計52を用いる場合には、例えば、複数の電圧計52の測定値が「1V」に到達するまで放電を行う。
また、正極電位範囲は、Co3+/Co2+の平衡電位から下限電位V2の間で設定される。
図7に示すように、相関データ60は、dQ/dVのピーク値に劣化度(%)を関連付けた演算式やマップ等である。相関データ60では、dQ/dVのピーク値が小さくなるに伴い、劣化度は大きくなる。
劣化度(%)={1−(SOC2/SOC1)}・100
そして、初期品及び複数の劣化品について、dQ/dVのピーク値と、上記の数式に基づいて算出された劣化度とをプロットすることによって、図7の劣化判定データを作成する。
(1)Co3+/Co2+の平衡電位は、正極活物質であるNi3+/Ni2+の平衡電位未満であるため、劣化のないニッケル水素蓄電池においては、正極活物質を被覆する導電剤は3価のコバルト(本実施形態ではオキシ水酸化コバルト)の状態で安定している。しかし、使用状況等により、オキシ水酸化コバルトが還元された場合、その反応は非可逆であるためにオキシ水酸化コバルト量は減少し、正極の導電性が低下する。本実施形態によればCo3+/Co2+の平衡電位以下の範囲で、その3価のコバルトの還元反応に基づくdQ/dVが演算される。このdQ/dVのピーク値は、3価のコバルトが還元された量との間で相関性があるため、dQ/dVのピーク値から、還元前のオキシ水酸化コバルトの量を劣化の無い初期品に対して相対的に推定することができる。このため、還元前のオキシ水酸化コバルトの減少に劣化要因を特定して、還元前のオキシ水酸化コバルトの量に応じて劣化度を判定することができる。なお、ニッケル水素蓄電池の場合、導電剤であるコバルトの還元が、電池の出力に大きく影響するので、上記方法のようにコバルトの還元量を確認することは、ニッケル水素蓄電池の劣化の程度についての判定に好適である。
次に、本発明を具体化した第2実施形態を説明する。尚、第2実施形態は、第1実施形態の検査装置の一部を変更した構成であるため、同様の部分については同一符号を付してその詳細な説明を省略する。
(7)本実施形態では、電池モジュールの正極端子29及び負極端子32の間の電圧に基づきdQ/dVが算出される。この場合には、電池モジュール11の蓋部17を取り外さなくてもよいため、単電池30内に参照極51を挿入する場合に比べ、容易に検査を行うことができる。
・上記各実施形態では、電池モジュール11を構成する単電池30を検査対象としたが、それ以外の単電池を検査対象としてもよい。単電池であっても、作動電圧範囲外で作動される等、意図しない要因により、単電池30の正極に含まれる添加剤としての金属化合物(例えばコバルト)が減少することがある。単電池を検査対象とする場合、図11に示すように、例えば、単電池30に、参照極51を挿入し、正極端子71及び負極端子72に、放電回路53及び電流計54を接続し、単電池30の正極端子71及び参照極51に放電回路53及び電流計54を接続してもよい。また、参照電極を用いず、正極端子71と負極端子72間の端子間電圧を測定し、その値から正極電位を推定してもよい。端子間電圧は、正極電位と負極電位の差であるが、負極電位が分かっていれば、端子間電圧から正極電位を推測することは可能である。なお、ニッケル水素蓄電池の場合、負極の電位はほぼ一定であるため、端子間電圧から正極電位を比較的容易に推定できる。
・劣化判定装置55は、放電回路53、電流計54、及び電圧計52の少なくとも一つを内蔵するものであってもよい。
Claims (9)
- 主活物質と添加剤としての金属化合物とを含む蓄電池の検査方法において、
前記金属化合物は、非可逆的に進行する還元反応の平衡電位であって前記主活物質の平衡電位未満である金属化合物平衡電位を有し、
前記蓄電池を、正極電位が前記金属化合物平衡電位以下の範囲において放電し、正極電位の変化率dV/dtに対する放電電気量の変化率dQ/dtの割合であるdQ/dVを演算し、前記dQ/dVの前記正極電位に対する変化量から前記蓄電池の劣化を判定する
ことを特徴とする蓄電池の検査方法。 - 前記dQ/dVの変化量の最大値と前記蓄電池の劣化の程度とを関連付けた相関データに基づき、演算した前記dQ/dVの変化量の最大値に対応する劣化の程度を判定する
請求項1に記載の蓄電池の検査方法。 - 前記主活物質がニッケル酸化物である
請求項1又は2に記載の蓄電池の検査方法。 - 前記金属化合物は3価のコバルトを含むコバルト化合物であって、
前記dQ/dVを演算する際は、3価のコバルト及び2価のコバルトの反応の平衡電位以下の範囲におけるdQ/dVを演算する
請求項3に記載の蓄電池の検査方法。 - 前記蓄電池に挿入された参照極と当該蓄電池の正極との間の電位差を計測することにより前記蓄電池の正極電位が取得される
請求項1〜4のいずれか1項に記載の蓄電池の検査方法。 - 前記蓄電池の正極端子及び負極端子の間の電位差に基づき前記dQ/dVが算出される
請求項1〜4のいずれか1項に記載の蓄電池の検査方法。 - 前記蓄電池を、正極電位が、電解液に含まれる水の分解が始まる下限電位よりも大きく、且つ前記金属化合物平衡電位以下の範囲において放電する
請求項1〜6のいずれか1項に記載の蓄電池の検査方法。 - 主活物質と添加剤としての金属化合物とを含む蓄電池の検査方法において、
前記金属化合物は、非可逆的に進行する還元反応の平衡電位であって前記主活物質の平衡電位未満である金属化合物平衡電位を有し、
前記蓄電池を、正極電位が前記金属化合物平衡電位以下の範囲において放電し、前記正極電位に対する正極の容量変化量から前記蓄電池の劣化を判定する
ことを特徴とする蓄電池の検査方法。 - 主活物質と添加剤としての金属化合物とを含む蓄電池の検査装置において、
前記金属化合物は、非可逆的に進行する還元反応の平衡電位であって前記主活物質の平衡電位未満である金属化合物平衡電位を有し、
前記検査装置は、
前記蓄電池を放電する電池放電部と、
前記蓄電池の正極電位を測定する電位測定部と、
前記蓄電池の放電容量を測定する容量測定部と、
前記蓄電池の正極電位が前記金属化合物平衡電位以下の範囲で放電された際の正極電位の変化率dV/dtに対する放電電気量の変化率dQ/dtの割合であるdQ/dVを算出する演算部と、
前記dQ/dVの前記正極電位に対する変化量から前記蓄電池の劣化を判定する判定部と
を備えることを特徴とする蓄電池の検査装置。
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