JP2015188073A - 多層絶縁フィルム、多層基板の製造方法及び多層基板 - Google Patents
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Abstract
Description
’(B)が10Pa以上、1000Pa以下である。
図1に、本発明の一実施形態に係る多層絶縁フィルムを模式的に断面図で示す。
縁層2は、一方の最外層である。第2の絶縁層3は、第1の絶縁層を除く層(一方の最外層を除く層)である。
縁層を形成した後、絶縁層の積層対象部材とは反対の表面上に金属層を形成したときに、絶縁層と金属層との接着強度をより一層高める観点から、(100℃におけるLog10(G’(B)))−(100℃におけるLog10(G’(A)))は2以下である。上記範囲内にあることにより、凹部又は凸部を表面に有する積層対象部材の凹部又は凸部がある表面上に多層絶縁フィルムを100℃前後の温度でプレスした場合でも、各層同士が均一に動くと考えられる。つまり密着性を発現するために必要な最外層厚みを、凹部又は凸部を表面に有する積層対象部材全体にて維持できる。接着強度及び平坦性をより一層高める観点からは、(100℃におけるLog10(G’(B)))−(100℃におけるLog10(G’(A)))は好ましくは1.85以下、より好ましくは1.5以下、更に好ましくは1.0以下である。この好ましい値以下では、フィルム全体の厚みを薄くするために、最外層をより薄くした場合でも、絶縁層と金属層との高い接着強度を確保することができる。また(100℃におけるLog10(G’(B)))−(100℃におけるLog10(G’(A)))は0以上である。このため、凹部又は凸部を表面に有する積層対象部材の凹部又は凸部がある表面上に多層絶縁フィルムを積層して、熱により硬化した際の表面の平坦性を高く保つことができる。この理由としては、G’(A)がG’(B)より低いことにより、積層対象部材の凹部と凸部における樹脂の硬化収縮量の差が、硬化時における最外層表面の微小なフローにより緩和できるためであると考えられる。平坦性をより一層高める観点からは、(100℃におけるLog10(G’(B)))−(100℃におけるLog10(G’(A)))は好ましくは0.25以上である。
プレスする。図2(c)に示すように、プレス後に、第1の絶縁層2の積層対象部材21側とは反対の表面が平坦化される。多層絶縁フィルム1を用いることによって、高い圧力にて表面を平坦化させるプレス工程後も多層構造を保持することができ、絶縁層の積層対象部材とは反対の表面上に金属層を形成したときに、絶縁層と金属層との高い接着強度を確保することができる。
180℃以下である。硬化温度が120℃以上であると、硬化時にG’(A)が効果的に低くなり、樹脂が微小にフローすることができるためである。
上記熱硬化性樹脂は特に限定されない。上記熱硬化性樹脂は1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記熱硬化剤は特に限定されない。上記熱硬化剤は1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記一方の最外層及び上記一方の最外層を除く層はそれぞれ、無機充填材を含む。無機充填材の使用により、絶縁層の熱線膨張率が低くなり、かつ絶縁層と金属層との接着強度が効果的に高くなる。上記無機充填材は特に限定されない。上記無機充填材は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記一方の最外層及び上記一方の最外層を除く層はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含まないか又は含む。上記一方の最外層及び上記一方の最外層を除く層はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。該熱可塑性樹脂は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記一方の最外層及び上記一方の最外層を除く層はそれぞれ、硬化促進剤を含まないか又は含む。上記樹脂組成物及び上記第1,第2の絶縁層はそれぞれ、硬化促進剤を含むことが好ましい。上記硬化促進剤の使用により、硬化速度がより一層速くなる。多層絶縁フィルムを速やかに硬化させることで、絶縁層における架橋構造が均一になると共に、未反応の官能基数が減り、結果的に架橋密度が高くなる。上記硬化促進剤は特に限定されない。上記硬化促進剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
耐衝撃性、耐熱性、樹脂の相溶性及び作業性等の改善を目的として、上記一方の最外層及び上記一方の最外層を除く層にはそれぞれ、難燃剤、カップリング剤、着色剤、酸化防止剤、紫外線劣化防止剤、消泡剤、増粘剤及び揺変性付与剤等を添加してもよい。
樹脂組成物をフィルム状に成形する方法としては、例えば、押出機を用いて、樹脂組成物を溶融混練し、押出した後、Tダイ又はサーキュラーダイ等により、フィルム状に成形する押出成形法、樹脂組成物を溶剤に溶解又は分散させた後、キャスティングしてフィルム状に成形するキャスティング成形法、並びに従来公知のその他のフィルム成形法等が挙げられる。なかでも、薄型化に対応可能であることから、押出成形法又はキャスティング成形法が好ましい。フィルムにはシートが含まれる。該フィルムは、少なくとも2層の絶縁層を有する多層絶縁フィルムである。多層化する方法としては、例えばそれぞれ別に成形した2つのフィルムを熱ロールラミネーター等で貼り合わせる方法、塗工や押出の際に同時もしくは逐次にフィルムを成形して多層絶縁フィルムを成形する方法、キャスティン
グ成形時に絶縁フィルムにおける各成分の含有量に差異を生じさせ、実質的に1つの絶縁フィルムにおいて多層絶縁フィルムを成形する方法、並びに従来公知のその他の多層絶縁フィルム成形法等が挙げられる。中でも上記フィルム成形法に連動できることから、多層押出成形法又は多層キャスティング成形法が好ましい。
上記多層絶縁フィルムは、プリント配線板(プリント配線基板)において絶縁層を形成するために好適に用いられる。
上記多層樹脂フィルムは、銅張り積層板を得るために好適に用いられる。上記銅張り積層板の一例として、銅箔と、該銅箔の一方の表面に積層された多層絶縁フィルムとを備える銅張り積層板が挙げられる。
は表面に凹部又は凸部を有することが好ましい。上記絶縁層の一部は、上記回路間に埋め込まれていることが好ましい。
上記多層絶縁フィルムは、粗化処理又はデスミア処理される硬化物を得るために用いられることが好ましい。上記硬化物には、更に硬化が可能な予備硬化物も含まれる。
上記多層絶縁フィルムを予備硬化させることにより得られた硬化物に、貫通孔が形成されることがある。上記多層基板などでは、貫通孔として、ビア又はスルーホール等が形成される。例えば、ビアは、CO2レーザー等のレーザーの照射により形成できる。ビアの直径は特に限定されないが、60〜80μm程度である。上記貫通孔の形成により、ビア内の底部には、硬化物に含まれている樹脂成分に由来する樹脂の残渣であるスミアが形成されることが多い。
機溶剤が添加された後、水溶液又は有機溶媒分散溶液として用いられる。デスミア処理に用いられるデスミア処理液は、一般にアルカリを含む。デスミア処理液は、水酸化ナトリウムを含むことが好ましい。
(1)ビスフェノールA型エポキシ樹脂(DIC社製「850−S」)
(2)ビフェニル型エポキシ樹脂(日本化薬社製「NC−3000」)
(3)ビフェニル型エポキシ樹脂(日本化薬社製「NC−3000−H」)
(4)p−アミノフェノール型エポキシ樹脂(三菱化学社製「630」)
(5)ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂(DIC社製「HP−7200H」)
(1)アミノトリアジン骨格クレゾールノボラック樹脂含有液(DIC社製「LA−3018−50P」、固形分50重量%とプロピレングリコールモノエチルエーテル50重量%とを含む)
(2)アミノトリアジン骨格フェノールノボラック樹脂含有液(DIC社製「LA−1356」、固形分60重量%とメチルエチルケトン40重量%とを含む)
(3)活性エステル樹脂含有液(DIC社製「EXB9416−70BK」、固形分70重量%とメチルイソブチルケトン30重量%とを含む)
(4)シアネートエステル樹脂含有液(ロンザ社製「BA−3000S」、固形分75重量%とメチルエチルケトン25重量%とを含む)
(1)イミダゾール化合物(2−フェニル−4−メチルイミダゾール、四国化成工業社製「2P4MZ」)
(1)フェノキシ樹脂含有液(三菱化学社製「YX6954BH30」、固形分30重量%とメチルエチルケトン35重量%とシクロヘキサノン35重量%とを含む)
(2)ポリビニルアセタール樹脂(積水化学工業社製「BX−5」)
(3)ポリアミドイミド樹脂含有液(DIC社製「ユニディックELG−486」、固形分30重量%とN,N−ジメチルアセトアミド70重量%とを含む)
(1)球状シリカ1(アドマテックス社製「SOC4」100重量部をN−フェニル−3−アミノプロピル基を有するシランカップリング剤(信越化学工業社製「KBM−573」)0.4重量部によって表面処理した球状シリカ、平均粒子径1.0μm)
(2)球状シリカ2(アドマテックス社製「SOC2」100重量部をN−フェニル−3−アミノプロピル基を有するシランカップリング剤(信越化学工業社製「KBM−573」)0.6重量部によって表面処理した球状シリカ、平均粒子径0.5μm)
(3)球状シリカ3(アドマテックス社製「SOC1」100重量部をN−フェニル−3−アミノプロピル基を有するシランカップリング剤(信越化学工業社製「KBM−573」)1.0重量部によって表面処理した球状シリカ、平均粒子径0.25μm)
(4)球状シリカ4(アドマテックス社製「SOC5」100重量部をN−フェニル−3−アミノプロピル基を有するシランカップリング剤(信越化学工業社製「KBM−57
3」)0.4重量部によって表面処理した球状シリカ、平均粒子径1.5μm)
(1)溶剤(CHN、シクロヘキサノン、和光純薬工業社製「037−05096」)
ビスフェノールA型エポキシ樹脂(DIC社製「850−S」)13.2重量部に、ビフェニル型エポキシ樹脂(日本化薬社製「NC−3000−H」)13.5重量部と、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂(DIC社製「HP−7200H」)7.7重量部と、アミノトリアジン骨格クレゾールノボラック樹脂含有液(DIC社製「LA−3018−50P」)38.2重量部(固形分で19.1重量部)と、イミダゾール化合物(四国化成工業社製「2P4MZ」)0.4重量部と、フェノキシ樹脂含有液(三菱化学社製「YX6954BH30」)27.0重量部(固形分で8.1重量部)とシクロヘキサノン(CHN)60.0重量部とを混合し、均一な溶液となるまで常温で攪拌し、樹脂組成物ワニスAを得た。
得られた樹脂組成物ワニスAに、球状シリカ2(アドマテックス社製「SOC2」をN−フェニル−3−アミノプロピル基を有するシランカップリング剤(信越化学工業社製「KBM−573」)で表面処理した球状シリカ)76.0重量部を混合し、均一な溶液となるまで常温で攪拌し、樹脂組成物ワニスBを得た。
得られた樹脂組成物ワニスAに、球状シリカ1(アドマテックス社製「SOC4」をN−フェニル−3−アミノプロピル基を有するシランカップリング剤(信越化学工業社製「KBM−573」)で表面処理した球状シリカ)186.0重量部を混合し、均一な溶液となるまで常温で攪拌し、樹脂組成物ワニスCを得た。
銅張り積層板(厚さ150μmのガラスエポキシ基板と厚さ35μmの銅箔との積層体)を用意した。銅箔をエッチング処理し、L/Sが1mm/1mm及び長さが5cmである銅パターンを25本作製し、凹凸基板を得た。
凸基板上にシート状の成形体Bが積層されている積層体を得た。得られた積層体において、PETフィルムを剥がした後、シート状の成形体Bを150℃で60分間硬化させ、積層サンプルDを得た。
60℃の膨潤液(アトテックジャパン社製「スウェリングディップセキュリガントP」と和光純薬工業社製「水酸化ナトリウム」とを含む水溶液)に、上記積層サンプルDを入れて、膨潤温度60℃で20分間揺動させた。その後、純水で洗浄した。
80℃の過マンガン酸ナトリウム粗化水溶液(アトテックジャパン社製「コンセントレートコンパクトCP」、和光純薬工業社製「水酸化ナトリウム」)に、膨潤処理された上記積層サンプルを入れて、粗化温度80℃で20分間揺動させた。その後、40℃の洗浄液(アトテックジャパン社製「リダクションセキュリガントP」、和光純薬工業社製「硫酸」)により10分間洗浄した後、純水でさらに洗浄した。このようにして、エッチングにより内層回路を形成したガラスエポキシ基板上に、粗化処理された硬化物を形成した。
上記粗化処理された硬化物の表面を、60℃のアルカリクリーナ(アトテックジャパン社製「クリーナーセキュリガント902」)で5分間処理し、脱脂洗浄した。洗浄後、上記硬化物を25℃のプリディップ液(アトテックジャパン社製「プリディップネオガントB」)で2分間処理した。その後、上記硬化物を40℃のアクチベーター液(アトテックジャパン社製「アクチベーターネオガント834」)で5分間処理し、パラジウム触媒を付けた。次に、30℃の還元液(アトテックジャパン社製「リデューサーネオガントWA」)により、硬化物を5分間処理した。
◎:測定領域3cm内の測定値の最小値が5.9N/cm以上
○:測定領域3cm内の測定値の最小値が4.9N/cm以上、5.9N/cm未満
×:測定領域3cm内の測定値の最小値が4.9N/cm未満
Veeco社製「WYKO」を用いて、得られた積層サンプルDの硬化物の上面の凹凸の値を測定した。具体的には、凹凸の隣り合う凹部部分と凸部部分との高低差の最大値、凹凸の値として採用した。平坦性を下記の基準で判定した。
◎:凹凸の値が1.5μm以下
○:凹凸の値が1.5μmより大きく、2.0μm以下
×:凹凸の値が2.0μmを超える
得られたシート状の成形体A、シート状の成形体CからPETフィルムを剥離し、Rheometer装置(TAインスツルメント社製「AR−2000」)を用いて、周波数6.28rad/sec、開始温度60℃、昇温速度5℃/分、歪み0.75%にて動的粘弾性を測定し、貯蔵弾性率G’を測定した。(100℃におけるLog10(G’(B)))−(100℃におけるLog10(G’(A)))(表では、G’差と記載)を求めた。
得られたシート状の成形体Bを、PETフィルム上で150℃及び60分の硬化条件で硬化させ、更に190℃で2時間加熱した。その後、PETフィルムを剥離することにより、シート状の硬化物を得た。得られた硬化物を、3mm×25mmの大きさに裁断した。熱機械的分析装置(エスアイアイ・ナノテクノロジー社製「EXSTAR TMA/SS6100」)を用いて、引っ張り荷重33mN、昇温速度5℃/分の条件で、裁断された硬化物の25℃から150℃までの平均線膨張率(ppm/℃)を算出した。
内層の形成方法を、以下の形成方法2に変更し、得られたシート状の成形体B’を使用したこと以外は、実施例1と同様にして、サンプルを作製し、評価を行った。
アプリケーターを用いて、PETフィルム(厚み25μm)の離型処理面上に得られた樹脂組成物ワニスCを塗工した後、100℃のギアオーブン内で20秒間乾燥し、溶剤を揮発させた。このようにして、PETフィルム上に、厚さが38μmのシート状の成形体Cを得た。
実施例1に対し、表1,2のように配合を変更した以外は、実施例1と同様にして、サンプルを作製し、評価を行った。
最外層の形成:
実施例1で得られた樹脂組成物ワニスAに、球状シリカ2(アドマテックス社製「SO
C2」をN−フェニル−3−アミノプロピル基を有するシランカップリング剤(信越化学工業社製「KBM−573」)で表面処理した球状シリカ)76.0重量部を混合し、均一な溶液となるまで常温で攪拌し、樹脂組成物ワニスBを得た。
得られた樹脂組成物ワニスAに、球状シリカ1(アドマテックス社製「SOC4」をN−フェニル−3−アミノプロピル基を有するシランカップリング剤(信越化学工業社製「KBM−573」)で表面処理した球状シリカ)186.0重量部を混合し、均一な溶液となるまで常温で攪拌し、樹脂組成物ワニスCを得た。
得られた樹脂組成物ワニスAに、球状シリカ4(アドマテックス社製「SOC5」をN−フェニル−3−アミノプロピル基を有するシランカップリング剤(信越化学工業社製「KBM−573」)で表面処理した球状シリカ)186.0重量部を混合し、均一な溶液となるまで常温で攪拌し、樹脂組成物ワニスDを得た。
度の測定値の最小値よりも小さかった。
2…第1の絶縁層(一方の最外層)
3…第2の絶縁層(一方の最外層を除く層)
11…多層基板
12…回路基板
12a…上面
13〜16…絶縁層
17…金属層(配線)
21…積層対象部材
21a…積層対象部材本体
21b…金属層
22…金属層
Claims (8)
- 2層以上の絶縁層を備え、
一方の最外層が、熱硬化性成分を含み、かつ無機充填材を含まないか又は含み、
前記一方の最外層を除く層が、熱硬化性成分と無機充填材とを含み、
前記一方の最外層の無機充填材の含有量が、前記一方の最外層を除く層の無機充填材の含有量よりも少なく、
周波数6.28rad/secでの動的粘弾性測定を行った時に、前記一方の最外層の弾性率をG’(A)とし、前記一方の最外層を除く層の弾性率をG’(B)としたときに、(100℃におけるLog10(G’(B)))−(100℃におけるLog10(G’(A)))が0以上2以下である、多層絶縁フィルム。 - 凹部又は凸部を表面に有する積層対象部材の凹部又は凸部がある表面上に、前記一方の最外層側とは反対側から積層されて用いられる、請求項1に記載の多層絶縁フィルム。
- 多層プリント配線基板において絶縁層を形成するために用いられる、請求項1又は2に記載の多層絶縁フィルム。
- 前記一方の最外層を除く層の前記無機充填材の含有量が50重量%以上、85重量%以下である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の多層絶縁フィルム。
- 前記一方の最外層を除く層に含まれる無機充填材の平均粒径が100nm以上、5μm以下である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の多層絶縁フィルム。
- 前記100℃における弾性率G’(B)が10Pa以上、1000Pa以下である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の多層絶縁フィルム。
- 凹部又は凸部を表面に有する回路基板の凹部又は凸部がある表面上に、請求項1〜6のいずれか1項に記載の多層絶縁フィルムを前記一方の最外層側とは反対側からラミネートする工程と、
前記回路基板上に積層された前記多層絶縁フィルムを、前記回路基板側とは反対の表面側からプレスする工程と、
前記多層絶縁フィルムの前記回路基板側とは反対の表面上に、金属層を配置する工程と、
前記金属層を配置した後に、前記多層絶縁フィルムを熱硬化させる工程とを備える、多層基板の製造方法。 - 凹部又は凸部を表面に有する回路基板と、
前記回路基板の凹部又は凸部がある表面上に配置された絶縁層と、
前記絶縁層の前記回路基板側とは反対の表面上に配置された金属層とを備え、
前記絶縁層が、凹部又は凸部を表面に有する回路基板の凹部又は凸部がある表面上に、請求項1〜6のいずれか1項に記載の多層絶縁フィルムを前記一方の最外層側とは反対側からラミネートし、前記回路基板上に積層された前記多層絶縁フィルムを、前記回路基板側とは反対の表面側からプレスし、前記多層絶縁フィルムの前記回路基板側とは反対の表面上に、金属層を配置し、前記多層絶縁フィルムを熱硬化させることにより形成されている、多層基板。
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