JP2015170578A - 非水電解質電池及び電池パック - Google Patents
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Abstract
【解決手段】非水電解質電池100は、正極6と、負極7と、正極6及び負極7の間に介するセパレータ8と、非水電解質とを具備し、負極6は、Li吸蔵電位が1V vs. Li/Li+以上である負極活物質を含み、且つ放電状態における電気抵抗が100Ω・cm〜100000Ω・cmの範囲内にあり。セパレータ8は、細孔直径が1μm以上である細孔の細孔体積比率が70%より大くする。
【選択図】図5
Description
第1の実施形態によると、非水電解質電池が提供される。この非水電解質電池は、正極と、負極と、正極及び負極の間に介するセパレータと、非水電解質とを具備する。負極は、Li吸蔵電位が1V vs. Li/Li+以上である負極活物質を含む。負極は、放電状態における電気抵抗が100Ω・cm〜100000Ω・cmの範囲内にある。セパレータは、細孔直径が1μm以上である細孔の細孔体積比率が70%より大きい。この細孔体積比率は、水銀圧入法により得られる積算細孔体積頻度曲線から求められる。
例えば、セパレータの細孔状態は、原料の繊維径[μm]、繊維長[μm]、材質及び形状の異なる原料の混合比率、坪量[g/m2]、セパレータの厚さ[μm]、密度[g/cm3]ならびにセパレータの製造方法などの条件を工夫して組み合わせることによって調整することができる。
例えば、負極の放電状態の電気抵抗は、負極活物質自体の電気抵抗と、負極活物質に混合する導電剤の電気抵抗と、負極におけるこれらの混合比率とで制御することができる。
このようにして算出された電気抵抗が、放電状態の負極の電気抵抗である。
負極集電体には、例えば金属箔または合金箔が用いられる。特にアルミニウム箔またはアルミニウム合金箔が好ましい。アルミニウム箔、アルミニウム合金箔は、50μm以下、より好ましくは30μm以下、更に好ましくは5μm以下の平均結晶粒径を有することが望ましい。アルミニウム箔またはアルミニウム合金箔の平均結晶粒径を50μm以下にすることによって、アルミニウム箔またはアルミニウム合金箔の強度を飛躍的に増大させることができる。このため、プレス時の圧力を高めて負極材料層を高密度化して負極容量を増大させることが可能になる。また、高温環境下(40℃以上)における過放電サイクルでの集電体の溶解及び腐食を原因とする劣化を防ぐことができる。このため、負極インピーダンスの上昇を抑制することができる。さらに、出力性能、急速充電、充放電サイクル性能も向上させることができる。
アルミニウム箔またはアルミニウム合金箔の平均結晶粒径は、材料組織、不純物、加工条件、熱処理履歴、及び焼鈍条件など複数の因子から複雑な影響を受けて変化する。結晶粒径は、集電体の製造工程の中で上記諸因子を組合せて制御することにより、調整することが可能である。
正極活物質には、種々の酸化物、硫化物などが挙げられる。例えば、二酸化マンガン(MnO2)、酸化鉄、酸化銅、酸化ニッケル、リチウムマンガン複合酸化物(例えば、LixMn2O4またはLixMnO2)、リチウムニッケル複合酸化物(例えばLixNiO2)、リチウムコバルト複合酸化物(LixCoO2)、リチウムニッケルコバルト複合酸化物(例えばLixNi1-y-zCoyMzO2(MはAl,CrおよびFeよりなる群から選択される少なくとも1種類の元素であり、0≦y≦0.5、0≦z≦0.1である))、リチウムマンガンコバルト複合酸化物(例えばLixMn1-y-zCoyMzO2(MはAl、CrおよびFeよりなる群から選択される少なくとも1種類の元素であり、0≦y≦0.5、0≦z≦0.1である))、リチウムマンガンニッケル複合化合物(例えばLixMn1/2Ni1/2O2)、スピネル型リチウムマンガンニッケル複合酸化物(例えばLixMn2-yNiyO4)、オリビン構造を有するリチウムリン酸化物(例えば、LixFePO4、LixFe1-yMnyPO4、LixCoPO4など)、硫酸鉄(例えばFe2(SO4)3)、バナジウム酸化物(例えばV2O5)などが挙げられる。また、ポリアニリンやポリピロールなどの導電性ポリマー材料、ジスルフィド系ポリマー材料、イオウ(S)、フッ化カーボンなどの有機材料および無機材料も挙げられる。なお、上記に好ましい範囲の記載がないx、y及びzについては、0以上1以下の範囲であることが好ましい。
この非水電解質は、非水溶媒と、この非水溶媒に溶解される電解質塩とを含むことができる。また、非水溶媒中にはポリマーを含んでもよい。ただし、Bを有するLi塩が電解質塩として含まれることが好ましい。
セパレータの材料は、特に限定されないが、例えば、ポリオレフィン、セルロース、ポリエステル、ポリビニルアルコール、ポリアミド、ポリテトラフルオロエチレン及びビニロンのようなポリマーで作られた多孔質フィルム又は不織布を用いることができる。この多孔質フィルム又は不織布中に無機粒子が含まれてもよい。セパレータの材料は1種類であってもよく、或いは、2種類以上を組合せて用いてもよい。
外装部材は、厚さ0.5mm以下のラミネートフィルム又は厚さ3mm以下の金属製容器が用いられる。金属製容器は、厚さ0.5mm以下であることがより好ましい。また、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリスチレン系樹脂、アクリル樹脂、フェノール樹脂、ポリフェニレン系樹脂、フッ素系樹脂等からなる樹脂製容器を用いてもよい。
負極端子は、アルミニウム、又は、Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu、又はSiから選択される少なくとも1種類の元素を含有するアルミニウム合金から形成することができる。負極集電体との接触抵抗を低減するために、負極端子は負極集電体と同様の材料から形成されることが好ましい。
正極端子は、アルミニウム、又は、Mg、Ti、Zn、Ni、Cr、Mn、Fe、Cu、又はSiから選択される少なくとも1種類の元素を含有するアルミニウム合金から形成されることが好ましい。正極集電体との接触抵抗を低減するために、正極端子は正極集電体と同様の材料から形成されることが好ましい。
第2の実施形態によると、電池パックが提供される。この電池パックは、第1の実施形態に係る非水電解質電池を含む。
以下に実施例を説明するが、本発明の主旨を超えない限り、本発明は以下に記載される実施例に限定されるものではない。
実施例1では、以下の手順により、図1及び図2に示す構造を有する非水電解質電池100を作製した。
正極活物質として、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2を準備した。また、導電剤として、グラファイト及びアセチレンブラックを準備した。そして、結着剤としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)を準備した。次に、正極活物質、グラファイト、アセチレンブラック及びPVdFを混合して混合物を得た。この際、グラファイトは、作製する正極全体に対して2.5重量%の割合になるように添加した。アセチレンブラックは、作製する正極全体に対して2.5重量%の割合になるように添加した。PVdFは、作製する正極全体に対して5重量%となるように添加した。次に、得られた混合物をn−メチルピロリドン(NMP)溶媒中に分散して、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ15μmのアルミニウム箔に単位面積当たりの塗布量が80g/m2になるように塗布し、乾燥させた。次いで、乾燥させた塗膜をプレスした。かくして、電極密度が3.0g/cm3である正極6を作製した。
負極活物質として、Li吸蔵電位が1.4V〜2.0V vs. Li/Li+の範囲内であり、比表面積が10m2/gであるスピネル型リチウムチタン複合酸化物Li4Ti5O12を準備した。また、導電剤として比表面積が18m2/gであるグラファイトを準備した。そして、結着剤としてPVdFを準備した。次に、負極活物質、グラファイト、及びPVdFを混合して混合物を得た。この際、グラファイトは、作製する負極全体に対して5重量%になるように添加した。PVdFは、作製する負極全体に対して5重量%となるように添加した。次に、得られた混合物を、N−メチルピロリドン(NMP)溶液中で混合することによりスラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ15μmのアルミニウム箔からなる集電体に単位面積当たりの塗布量が120g/m2になるように塗布し、乾燥させた。次いで、乾燥させた塗膜をプレスして、集電体上に負極材料層を形成した。かくして、電極密度が2.1g/cm3である帯状の負極7を作製した。
33体積%のプロピレンカーボネート(PC)及び67体積%のジメチルカーボネート(DEC)からなる非水溶媒中に、1.0MのLiPF6を混合して溶解させて、非水電解質を調製した。
厚さが20μmのセルロース製不織布からなるセパレータ8を用意した。
得られた電池を25℃環境下で20mAで電池電圧が2.8Vに達するまで定電流で充電したのちに充電電流が5mAとなるまで定電圧で充電を行った。つづいて20mAで電池電圧が1.5Vに達するまで放電して電池容量を確認したところ得られた電池容量は250mAhであった。
得られた電池を、25℃環境にて電池電圧が2.0Vになるように調整したのちに1kHzにおける抵抗値を測定した。続いて、得られた電池に対して、60℃環境にて5Cの電流値で2.6Vで充電し5Cの電流値で1.8V放電するというサイクル試験を50000回実施し、環境温度を25℃に戻したのちに電池電圧が2.0Vとなるように調整してから、1kHzにおける抵抗値を測定した。
得られた電池を、25℃環境下で20mAで電池電圧が1.5Vに達するまで放電したのちに、20mAで電池容量の半分まで、すなわち電池容量が125mAhの状態まで充電した。得られた電池を−20℃環境下で2週間放置して、つづいて環境温度を25℃に戻したのちに20mAで電池電圧が1.5Vに達するまで放電した時の電池容量を測定した。半充電容量から得られた電池容量を減じることで自己放電量を算出した。
実施例1の非水電解質電池100が具備する負極7の放電状態における電気抵抗を、先に説明した方法により測定した。この負極7の放電状態における電気抵抗は、8000Ω・cmであった。
実施例1の非水電解質電池100が具備するセパレータ8の細孔直径分布測定を、先に説明したように水銀圧入法により行った。この細孔直径分布測定の結果得られた積算細孔体積頻度曲線を図5に示し、細孔直径分布曲線を図6に示す。なお、図5及び図6は、横軸を細孔直径(μm)の対数とした片対数グラフである。
実施例2では、Li吸蔵電位が1.2V〜2.0V vs. Li/Li+の範囲内であるブロンズ型二酸化チタンTiO2(B)を負極活物質に用いた以外は実施例1と同様の電池を作製した。負極7におけるTiO2(B)の重量含有比率は実施例1と同じとした。
実施例3では、Li吸蔵電位が1.0V〜2.0V vs. Li/Li+の範囲内である単斜晶型ニオブチタン酸化物Nb2TiO7を負極活物質に用いた以外は実施例1と同様の電池を作製した。負極7におけるNb2TiO7の重量含有比率は実施例1と同じとしたとした。
実施例4及び5では、セパレータを変更した以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
実施例6では、以下に示すようにして作製した負極を用いた以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
実施例7では、以下に示すようにして作製した負極を用いた以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
実施例8〜10では、セパレータを変更した以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
比較例Aでは、セパレータを変更した以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
比較例Bでは、以下に示すようにして作製した負極を用いた以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
比較例Cでは、以下に示すようにして作製した負極を用いた以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
比較例Dでは、以下に示すようにして作製した負極を用いた以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
実施例E及びFでは、セパレータを変更した以外は実施例2及び3とそれぞれ同様にして非水電解質電池を作製した。
Claims (5)
- 正極と負極とその間に介在するセパレータと非水電解質を具備する非水電解質電池において、
前記負極は、Li吸蔵電位が1V vs. Li/Li+以上である負極活物質を含み、放電状態における電気抵抗が100Ω・cm〜100000Ω・cmの範囲内にあり、
前記セパレータの水銀圧入法より得られる積算細孔体積頻度曲線から求められる細孔直径が1μm以上である細孔の細孔体積比率が70%より大きいことを特徴とする非水電解質電池。 - 前記セパレータの水銀圧入法により得られる細孔直径分布曲線におけるモード径が、1〜20μmの範囲内にあることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質電池。
- 前記セパレータの厚さが3〜25μmの範囲内であることを特徴とする請求項2に記載の非水電解質電池。
- 前記負極活物質は、Li4+xTi5O12(0≦x≦3)を含むことを特徴とする請求項2に記載の非水電解質電池。
- 請求項1に記載の非水電解質電池を含むことを特徴とする電池パック。
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