JP2015077575A - 炭化水素合成触媒、それを用いた炭化水素製造装置、炭化水素製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】水素ガスと二酸化炭素ガスとからなる原料ガスを炭化水素に変換する炭化水素合成触媒であって、所定の触媒担持体に、第一の金属としてFeと、第二の金属として、Cu、Zn、Mn、Ruからなる群から選択される1種類以上の第二の金属とを担持させることで得られ、本触媒の活性化温度で、1.0MPa以上の原料ガスを接触させることを特徴とする。又、炭化水素製造装置、炭化水素製造方法であっても、同様の効果を得ることが可能である。
【選択図】図1
Description
本発明は、水素ガスと二酸化炭素ガスとからなる原料ガスを炭化水素に変換する炭化水素合成触媒であって、所定の触媒担持体に、第一の金属としてFeと、第二の金属として、Cu、Zn、Mn、Ruからなる群から選択される1種類以上の第二の金属とを担持させることで得られ、本触媒の活性化温度で、1.0MPa以上の原料ガスを接触させることを特徴とする。これにより、二酸化炭素転換率と連鎖成長確率とをともに向上させることが可能となる。
又、本発明では、水素ガスと二酸化炭素ガスとからなる原料ガスを炭化水素に変換する炭化水素合成方法を提供することが出来る。この炭化水素合成方法では、所定の触媒担持体に、第一の金属としてFeと、第二の金属として、Cu、Zn、Mn、Ruからなる群から選択される1種類以上の第二の金属とを担持させることで得られた炭化水素合成触媒に、当該触媒の活性化温度で、1.0MPa以上の原料ガスを接触させるステップを備えることを特徴とする。これでも、二酸化炭素転換率と連鎖成長確率とをともに向上させることが可能となる。
又、本発明では、水素ガスと二酸化炭素ガスとからなる原料ガスを炭化水素に変換する炭化水素合成装置を提供することが出来る。この炭化水素合成装置では、所定の触媒担持体に、第一の金属としてFeと、第二の金属として、Cu、Zn、Mn、Ruからなる群から選択される1種類以上の第二の金属とを担持させることで得られた炭化水素合成触媒を充填する反応部と、前記反応部の炭化水素合成触媒に、当該触媒の活性化温度で、1.0MPa以上の原料ガスに接触させる原料ガス供給部とを備えることを特徴とする。これでも、二酸化炭素転換率と連鎖成長確率とをともに向上させることが可能となる。
以下に本発明の実施例について説明するが、本発明はその適用が本実施例に限定されるものでない。
本発明に係る炭化水素合成触媒は、下記の手順により調整した。先ず、粒状の触媒担持体を常温から1060度まで5時間かけて昇温し、昇温後に、30分間保持し、その後に、自然冷却した。これにより、触媒担持体から水分や有機物等の不純物を除去した。
図1は、炭化水素合成試験装置の概略図である。炭化水素合成触媒を評価するために、図1に示す試験装置を用いて、一定条件下における炭化水素合成試験を行った。前記炭化水素合成試験装置1には、炭化水素合成触媒Cを充填する反応器10と、当該反応器10に原料ガスGを送り込む原料ガスボンベ11と、当該反応器10から出される合成物S(炭化水素)を収集する収集部12とを備えている。
上述のGC−TCD、GC−FIDで得られたデータと、下記の式とに基づいて、二酸化炭素転換率(%)と連鎖成長確率(−)とを算出した。
次に、連鎖成長確率α(−)は、Anderson−Shulz−Flory則の式(2)を下記の式(3)に変換し、炭素数が2から9の重量比Wn(−)、n=2〜9より、ln(Wn)の傾きを算出し、直線性R2>0.9を確認した上で、連鎖成長確率α(−)を算出した。
ln(Wn/n)=lnα×n+2ln(1−α)−lnα (3)
<実施例1>
実施例1の炭化水素合成触媒は、上述した触媒調整により作成した。触媒担持体は、粒径(mm)が3.4mm〜4.8mmであり、比表面積(m2/g)が180m2/gであり、見かけ密度(g/ml)が0.75であるAl2O3(酸化アルミニウム)(水澤化学工業株式会社、品名:ネオビード)を使用した。又、担持させる金属は、第一の金属のFeと、第二の金属のCuと、第三の金属のKとの金属組成を使用し、当該金属組成の重量比率をFe:Cu:K=8.9:3.1:1.0とした。
実施例2の炭化水素合成触媒は、実施例1において、担持させる金属を、第一の金属のFeと、第二の金属のZnとの金属組成とし、当該金属組成の重量比率をFe:Zn=8.9:1.0としたこと以外は同様の条件で作成した。又、実施例2の炭化水素合成触媒の合成反応は、実施例1と同様の条件で行った。
実施例3の炭化水素合成触媒は、実施例1において、担持させる金属を、第一の金属のFeと、第二の金属のMnと、第二の金属Ruとの金属組成とし、当該金属組成の重量比率をFe:Mn:Ru=2.5:2.5:2.5としたこと以外は同様の条件で作成した。又、実施例3の炭化水素合成触媒の合成反応は、実施例1と同様の条件で行った。
比較例1の炭化水素合成触媒は、実施例1において、担持させる金属を、第一の金属のFeと、第三の金属のKとの金属組成とし、当該金属組成の重量比率をFe:K=8.9:3.1としたこと以外は同様の条件で作成した。又、比較例1の炭化水素合成触媒の合成反応は、実施例1と同様の条件で行った。
実施例4の炭化水素合成触媒は、実施例1と同様の条件で作成した。又、実施例4の炭化水素合成触媒の合成反応は、実施例1において、原料ガスの圧力を1MPaとし、原料ガスの空間速度を100mL/g/hとしたこと以外は同様の条件で行った。
実施例5の炭化水素合成触媒は、実施例1と同様の条件で作成した。又、実施例5の炭化水素合成触媒の合成反応は、実施例1において、原料ガスの空間速度を100mL/g/hとしたこと以外は同様の条件で行った。
実施例6の炭化水素合成触媒は、実施例1と同様の条件で作成した。又、実施例4の炭化水素合成触媒の合成反応は、実施例1において、原料ガスの圧力を3MPaとし、原料ガスの空間速度を100mL/g/hとしたこと以外は同様の条件で行った。
図2には、実施例1〜3、比較例1における二酸化炭素転換率(%)、連鎖成長確率(−)、合成物の成分として一酸化炭素(Cwt%)と炭化水素(Cwt%)とをまとめた表を示す。
10 反応器
11 原料ガスボンベ
12 収集部
Claims (5)
- 水素ガスと二酸化炭素ガスとからなる原料ガスを炭化水素に変換する炭化水素合成触媒であって、
所定の触媒担持体に、第一の金属としてFeと、第二の金属として、Cu、Zn、Mn、Ruからなる群から選択される1種類以上の第二の金属とを担持させることで得られ、
本触媒の活性化温度で、1.0MPa以上の原料ガスを接触させる
ことを特徴とする炭化水素合成触媒。 - 前記原料ガスの圧力は、2.0MPa以上とされる
請求項1に記載の炭化水素合成触媒。 - 前記触媒担持体に、更に、第三の金属のKを担持させる
請求項1〜2のいずれか一項に記載の炭化水素合成触媒。 - 水素ガスと二酸化炭素ガスとからなる原料ガスを炭化水素に変換する炭化水素合成方法であって、
所定の触媒担持体に、第一の金属としてFeと、第二の金属として、Cu、Zn、Mn、Ruからなる群から選択される1種類以上の第二の金属とを担持させることで得られた炭化水素合成触媒に、当該触媒の活性化温度で、1.0MPa以上の原料ガスを接触させるステップを備えることを特徴とする炭化水素合成方法。 - 水素ガスと二酸化炭素ガスとからなる原料ガスを炭化水素に変換する炭化水素合成装置であって、
所定の触媒担持体に、第一の金属としてFeと、第二の金属として、Cu、Zn、Mn、Ruからなる群から選択される1種類以上の第二の金属とを担持させることで得られた炭化水素合成触媒を充填する反応部と、
前記反応部の炭化水素合成触媒に、当該触媒の活性化温度で、1.0MPa以上の原料ガスに接触させる原料ガス供給部と
を備えることを特徴とする炭化水素合成装置。
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