JP2014530163A5 - - Google Patents
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Claims (32)
- コアシェル構造を有するゼオライト結晶を含む、CHA骨格構造を有するゼオライト材料の調製方法であって、
(1)Z2O5の1つまたは複数の供給源、X2O3の1つまたは複数の供給源、およびCHA骨格構造を有する種結晶を含む混合物を用意する工程であって、種結晶のCHA骨格構造は、YO2 およびX 2 O 3 を含み、種結晶は、450nm以上の直径を有する工程、
(2)(1)で用意された混合物を結晶化させて、工程(1)で供給された種結晶のコアおよび種結晶上に結晶化したシェルを含むゼオライト結晶を得る工程を含み、
ここで、Zが五価元素であり、Yが四価元素であり、Xが三価元素であり、
種結晶の骨格構造が、X 2 O 3 およびYO 2 に加えてZ 2 O 5 を含まない、方法。 - 種結晶が、450nm〜50μmの範囲に含まれる直径を有する、請求項1に記載の方法。
- 種結晶のCHA骨格構造が、1〜100の範囲に含まれるY:Xのモル比を示す、請求項1または2に記載の方法。
- 工程(1)でYO 2 の1つまたは複数の供給源がさらに供給され、種結晶に含まれているY、および/または、工程(1)でYO2の1つまたは複数の供給源においてさらに供給されるYが、互いに独立に、Si、Sn、Ti、Zr、Ge、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される、請求項1から3のいずれかに記載の方法。
- 種結晶に含まれているX、および/または、工程(1)でX2O3の1つまたは複数の供給源において供給されるXが、互いに独立に、Al、B、In、Ga、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される、請求項1から4のいずれかに記載の方法。
- 工程(1)でZ2O5の1つまたは複数の供給源において供給されるZが、互いに独立に、P、As、Sb、Bi、V、Nb、Ta、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される、請求項1から5のいずれかに記載の方法。
- 種結晶が、菱沸石、|Li−Na|[Al−Si−O]−CHA、脱水Na−菱沸石、K−菱沸石(Iran)、LZ−218、Linde D、Linde R、Phi、SSZ−13、SSZ−62、ウィルヘンダーソン沸石、ZK−14、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される1つまたは複数のゼオライトを含む、請求項1から6のいずれかに記載の方法。
- Z2O5の1つまたは複数の供給源が、1つもしくは複数のリン酸塩、および/または1つもしくは複数のリン酸化物、および/またはリンの1つもしくは複数の酸を含む、請求項1から7のいずれかに記載の方法。
- X2O3の1つまたは複数の供給源が、アルミン酸塩、水酸化アルミニウム、水酸化酸化アルミニウム、およびその2つ以上の混合物からなる群、好ましくは水酸化アルミニウム、水酸化酸化アルミニウム、およびその2つ以上の混合物からなる群から選択される1つまたは複数の化合物を含む、請求項1から8のいずれかに記載の方法。
- YO2の1つまたは複数の供給源が、シリカ、ケイ酸塩、およびその2つ以上の混合物からなる群から選択される1つまたは複数の化合物を含む、請求項1から9のいずれかに記載の方法。
- 工程(1)で用意される混合物のX2O3:Z2O5のモル比が、1:(0.05〜30)の範囲に含まれ、
工程(1)で用意される混合物が、YO2をさらに含む場合には、工程(1)で用意される混合物のYO2:X2O3:Z2O5のモル比が、(0.01〜10):1:(0.05〜30)の範囲に含まれる、請求項1から10のいずれかに記載の方法。 - 工程(1)で用意される混合物の種結晶の量が、X2O3およびZ 2 O 5 の1つまたは複数の供給源にそれぞれ含まれているX2O3およびZ 2 O 5 の総量100wt%に対して、1〜90wt%の範囲である、請求項1から11のいずれかに記載の方法。
- 工程(1)で用意される混合物が、溶媒をさらに含む、請求項1から12のいずれかに記載の方法。
- 工程(1)による混合物のH2O:Z2O5のモル比が、5〜100の範囲であり、
かつ、
工程(1)による混合物のH2O:X2O3のモル比が、5〜150の範囲である、請求項13に記載の方法。 - 工程(2)の結晶化が、混合物を加熱することを含む、請求項1から14のいずれかに記載の方法。
- 工程(2)の加熱が、自己圧力下で実施される、請求項15に記載の方法。
- 工程(2)の結晶化が、混合物を、1〜50時間かけて加熱することを含む、請求項15または16に記載の方法。
- 工程(1)で1つまたは複数の構造指向剤がさらに供給され、構造指向剤が、テトラアルキルアンモニウム化合物、ジアルキルアミン、複素環式アミン、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される1つまたは複数の化合物を含む、請求項1から17のいずれかに記載の方法。
- 工程(2)で結晶化されたCHA骨格構造を有するゼオライト材料が、[Al−As−O]−CHA、[Al−Co−P−O]−CHA、[Co−Al−P−O]−CHA、[Mg−Al−P−O]−CHA、[Zn−Al−P−O]−CHA、AlPO−34、CoAPO−44、CoAPO−47、GaPO−34、MeAPO−47、MeAPSO−47、SAPO−34、SAPO−47、ZYT−6、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される1つまたは複数のゼオライトを含む、請求項1から18のいずれかに記載の方法。
- 請求項1から19のいずれかに記載の方法に従って得ることができ、かつ/または得られた、CHA骨格構造を有するゼオライト材料。
- コアシェル構造を有するゼオライト結晶を含む、CHA骨格構造を有するゼオライト材料であって、
ゼオライト結晶のコア部分が、前記コア部分のゼオライト骨格構造内に、YO2 およびX 2 O 3 を含み、
ゼオライト結晶のシェル部分が、前記シェル部分のゼオライト骨格構造内に、Z2O5およびX2O3を含み、
Yが四価元素であり、Xが三価元素であり、Zが五価元素であり、
シェル部分のゼオライト骨格構造のZ:Xのモル比が、コア部分のゼオライト骨格構造のZ:Xのモル比よりも大きく、
コア部分が、450nm以上の直径を示す、ゼオライト材料。 - コア部分が、450nm〜50μmの範囲に含まれる直径を示す、請求項21に記載のゼオライト材料。
- ゼオライト結晶のシェル部分のゼオライト骨格構造のZ:Xのモル比が、ゼオライト結晶のコア部分のゼオライト骨格構造のZ:Xのモル比よりも1.5倍以上大きい、請求項21に記載のゼオライト材料。
- ゼオライト結晶のシェル部分のゼオライト骨格構造のZ:Xのモル比が、0.01〜20の範囲に含まれる、請求項21から23のいずれかに記載のゼオライト材料。
- ゼオライト結晶のコア部分のゼオライト骨格構造のY:Xのモル比が、1〜100の範囲に含まれ、
ゼオライト結晶のコア部分のゼオライト骨格構造が、YO2およびX2O3に加えてZ2O5をさらに含む場合には、コア部分のゼオライト骨格構造が、Y:nX:pZのモル比を示し、ここで比(1+2p):(n−p)の値が、1〜100の範囲に含まれる、請求項21から24のいずれかに記載のゼオライト材料。 - シェル部分が、前記シェル部分のゼオライト骨格構造内にYO 2 をさらに含み、ゼオライト結晶のコア部分に含まれているY、および/またはゼオライト結晶のシェル部分に含まれているYが、互いに独立に、Si、Sn、Ti、Zr、Ge、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される、請求項21から25のいずれかに記載のゼオライト材料。
- ゼオライト結晶のコア部分に含まれているX、
および/または
ゼオライト結晶のシェル部分に含まれているXが、互いに独立に、Al、B、In、Ga、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される、請求項21から26のいずれかに記載のゼオライト材料。 - ゼオライト結晶のコア部分が、Z 2 O 5 をさらに含み、ゼオライト結晶のコア部分に含まれているZ、および/またはゼオライト結晶のシェル部分に含まれているZが、互いに独立に、P、As、Sb、Bi、V、Nb、Ta、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される、請求項21から27のいずれかに記載のゼオライト材料。
- ゼオライト結晶のコア部分が、(Ni(deta)2)−UT−6、菱沸石、|Li−Na|[Al−Si−O]−CHA、DAF−5、脱水Na−菱沸石、K−菱沸石(Iran)、LZ−218、Linde D、Linde R、MeAPSO−47、Phi、SAPO−34、SAPO−47、SSZ−13、SSZ−62、UiO−21、ウィルヘンダーソン沸石、ZK−14、ZYT−6、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される1つまたは複数のゼオライトを含む、請求項21から28のいずれかに記載のゼオライト材料。
- ゼオライト結晶のシェル部分が、[Al−As−O]−CHA、[Al−Co−P−O]−CHA、[Co−Al−P−O]−CHA、[Mg−Al−P−O]−CHA、[Zn−Al−P−O]−CHA、AlPO−34、CoAPO−44、CoAPO−47、GaPO−34、MeAPO−47、MeAPSO−47、SAPO−34、SAPO−47、ZYT−6、およびこれらの2つ以上の組合せからなる群から選択される1つまたは複数のゼオライトを含む、請求項21から29のいずれかに記載のゼオライト材料。
- DIN 66135に従って求めたゼオライト材料のBET表面積が、250〜750m2/gの範囲である、請求項21から30のいずれかに記載のゼオライト材料。
- 分子ふるいとして、イオン交換のための吸着剤として、触媒および/もしくは触媒担体として、NH3の酸化のため、N2Oの分解のための触媒として、流動接触分解(FCC)法の添加物として、ならびに/または有機変換反応の触媒としての、請求項20から31のいずれかに記載のCHA骨格構造を有するゼオライト材料の使用。
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