JP2014507369A - ボンディングエレメント、ボンディングマトリックス及びボンディングエレメントを有する複合材料並びにそれらの製造の方法 - Google Patents

Abstract

ボンディングエレメント、ボンディングエレメントマトリックス並びにボンディングエレメントの第１の層及び第２の層構造又はコア、第１の層及び第２の層構造の結果としての、機械的特性、熱的特性、磁気的特性、光学的特性及び核特性を含むが、これらに限定されない、最適化することができる広範囲の魅力的な特性を有する複合材料、並びにボンディングエレメント及び対応するセラミック及び／又は複合材料を製作する方法。

Description

本出願は、参照により本明細書に組み込まれる、２０１１年３月５日に出願した米国特許仮出願第６１／４４９，６５９号の優先権を主張するものである。

本発明は、一般的にセラミック及び／又は複合材料に関する。より具体的には、本発明は、セラミック及び／又は複合材料に関連する機械的及び他の特性を改善するボンディングエレメントを含むセラミック及び／又は複合材料、並びにボンディングエレメント並びに対応するセラミック及び／又は複合材料を製作する方法に関する。

セメント、コンクリート及び他の同様の材料などの従来のセラミック材料は、脆弱な材料特性を示し得る。これらの脆弱な材料特性は、材料における結合、例えば、水和物結合がしばしば弱いという事実に起因し得る。水和物結合は、その分子形態の水を含む結合である。水和ポルトランドセメントは、ＣａＯ・２ＳｉＯ_２・４Ｈ_２Ｏ及びＣａＯ・Ｈ_２Ｏなどの水和物結合を含む材料の例である。この脆弱性は、明らかに望ましくない材料特性である、セラミック材料が永久的に破壊された状態になる原因となり得る。

したがって、改善された材料特性を有するセラミック材料を提供するために、セメント、コンクリート及び他の同様の材料などのセラミック材料に関連する結合及びより一般的にはボンディングマトリックスを改善する必要性が存在する。

本明細書において引用したすべての参考文献は、参照によりそれらの全体として組み込まれる。

本発明の例示的な実施形態によれば、ボンディングエレメント、ボンディングマトリックス、複合材料及び前記ボンディングエレメントを製作する方法は、ボンディングエレメントのコア／第１の層／第２の層構造の結果としての、機械的特性、熱的特性、磁気的特性、光学的特性及び核特性を含むが、これらに限定されない、最適化することができる広範囲の魅力的な特性を生じさせる。

本発明のさらなる特徴及び利点は、続く説明において示され、説明からある程度明らかであり、或いは本発明の実施により確認することができる。本発明の目的及び他の利点は、本明細書及び本願書の特許請求の範囲並びに添付図面に特に指摘されている構造により明確に理解され、達成される。

前述の一般的説明及び以下の詳細な説明の両方は、例示的及び説明的なものであり、特許請求する本発明のさらなる説明を行うことを意図するものであることを理解すべきである。

本発明のさらなる理解を可能にするために含め、本明細書に組み込まれ、その一部を構成する添付図面は、本発明の実施形態を例示し、説明とともに本発明の原理を説明する役割を果たす。

３種の例示的なコア形態：（ａ）繊維状、（ｂ）楕円形及び（ｃ）等軸状を示す、本発明の例示的な実施形態による単一ボンディングエレメントの概略の断面図である。 （ａ）希薄ボンディングマトリックス中の１Ｄ配向繊維状ボンディングエレメント(ボンディングエレメントは接触していない)、（ｂ）希薄ボンディングマトリックス中の２Ｄ配向小板状ボンディングエレメント(ボンディングエレメントは接触していない)、（ｃ）希薄ボンディングマトリックス中の３Ｄ配向小板状ボンディングエレメント(ボンディングエレメントは接触していない)を示す、並びに（ｄ）希薄ボンディングマトリックス中のランダム配向の小板状ボンディングエレメント(ボンディングエレメントは接触していない)を示し、ボンディングマトリックス及びポリマー、金属、無機粒子、骨材等などの充填剤成分を含む、（ｅ）マトリックスが３Ｄ配向したボンディングエレメントの濃縮ボンディングマトリックス(パーコレーションネットワークを構築するのに十分な体積分率を有する)及び（ｆ）ランダム配向ボンディングエレメントの濃縮ボンディングマトリックス(パーコレーションネットワークを構築するのに十分な体積分率を有する)を示し、ポリマー、金属、無機粒子、骨材等などの充填剤成分を含めることができる、本発明の例示的な実施形態による複合材料の側面図及び断面図である。互いに接触しているボンディングエレメントの混合物及び分散型ユニットであるその他のものを含む構造も構想されるが、ここには示さない。ボンディングエレメントは、図1に示す基本的多層構造のいずれかを含み得るか、又はさらなる形態を有し得るが、この図に簡略化した形で示す。明瞭さを期すために代表的なコア粒子の形態の断面を示す。 （ａ）希薄ボンディングマトリックス中の１Ｄ配向繊維状ボンディングエレメント(ボンディングエレメントは接触していない)、（ｂ）希薄ボンディングマトリックス中の２Ｄ配向小板状ボンディングエレメント(ボンディングエレメントは接触していない)、（ｃ）希薄ボンディングマトリックス中の３Ｄ配向小板状ボンディングエレメント(ボンディングエレメントは接触していない)を示す、並びに（ｄ）希薄ボンディングマトリックス中のランダム配向の小板状ボンディングエレメント(ボンディングエレメントは接触していない)を示し、ボンディングマトリックス及びポリマー、金属、無機粒子、骨材等などの充填剤成分を含む、（ｅ）マトリックスが３Ｄ配向したボンディングエレメントの濃縮ボンディングマトリックス(パーコレーションネットワークを構築するのに十分な体積分率を有する)及び（ｆ）ランダム配向ボンディングエレメントの濃縮ボンディングマトリックス(パーコレーションネットワークを構築するのに十分な体積分率を有する)を示し、ポリマー、金属、無機粒子、骨材等などの充填剤成分を含めることができる、本発明の例示的な実施形態による複合材料の側面図及び断面図である。互いに接触しているボンディングエレメントの混合物及び分散型ユニットであるその他のものを含む構造も構想されるが、ここには示さない。ボンディングエレメントは、図1に示す基本的多層構造のいずれかを含み得るか、又はさらなる形態を有し得るが、この図に簡略化した形で示す。明瞭さを期すために代表的なコア粒子の形態の断面を示す。 本発明の例示的な実施形態による２成分複合材料系における異なる連結パターン(connectivity patterns)を示す図である。網掛け領域は、ボンディングマトリックスの領域を示し、非網掛け領域は、金属、骨材、無機粒子又はポリマーなどの充填剤成分である(図３はR. E. Newnham、D.P. Skinner及びL. E. Cross、「Connectivity and piezoelectric-pyroelectric composites」、Mat. Res. Bull.、13巻、525〜536頁、1978年から転載)。 （ａ）ボンディングマトリックス及びボンディングマトリックス中にランダムに分布した等軸性充填剤粒子を含む本発明の例示的な実施形態による３−０複合材料及び（ｂ）ボンディングマトリックス及び配向性繊維状充填剤成分を含む本発明の例示的な実施形態による３−１複合材料を示す図である。 非晶質シリカによって封入され、ＣａＣＯ_３粒子によって囲まれた結晶性ケイ灰石コア繊維から構成された本発明の例示的な実施形態によるボンディングマトリックスの（ａ）二次電子（ＳＥ）及び（ｂ）後方散乱電子（ＢＳＥ）走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像を示す図である。 Ｓｉ（図６（ａ））及びＣａ（図６（ｂ））マップの重ね合せを示す、本発明の例示的な実施形態によるボンディングマトリックスのエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＳ）化学マッピングを示す図である。図６（ｃ）においてＣａＳｉＯ、ＳｉＯ_２及びＣａＣＯ_３の領域を矢印により示す。繊維状のケイ灰石（ＣａＳｉＯ_３）コア粒子がＳｉＯ_２に富む領域によって封入され、ＣａＣＯ_３粒子によって囲まれている。 本発明の実施形態によるＰ３ボンディングマトリックス上の２０Ｎのビッカース硬度圧痕（表６）の電界放射走査型電子顕微鏡（ＦＥＳＥＭ）画像を示す図である。 （ａ）圧痕（ＳＥ画像）、（ｂ）（ＢＳＥ画像）におけるＤと印されたより高倍率の箇所及び（ｃ）コアケイ灰石粒とシリカ相コーティングとの間の強固な界面のＦＥＳＥＭ顕微鏡写真である。 本発明の実施形態の圧縮におけるＰ３ボンディングマトリックス（表４も参照）の応力対変位曲線を示す図である。 本発明の例示的な実施形態の圧縮におけるＦＢ４複合材料（表３を参照）の応力対変位曲線を示す図である。 本発明の実施形態によるＰ３ボンディングマトリックス（表４も参照）と（ａ）ＳｉＯ_２及び（ｂ）ＳｉＯ_２、（ｃ）高Ｃａフライアッシュ（ＨＣＦＡ）及び（ｄ）ＣａＣＯ_３との相互作用を示す図である。Ｐ３ボンディングマトリックス及びＳｉＯ_２界面（図１１（ａ）及び（ｂ））の観察により、ケイ灰石コア繊維の周りのＣａＣＯ_３粒子及びシリカに富むコーティングが外部から添加したシリカ粒子との界面を形成したことが明らかになっている。 本発明の実施形態による０−３複合材料の破壊挙動を示す図である。図１２（ａ）に構造に空孔を有するＰ３ボンディングマトリックス（表４も参照）中に７０体積％の砂（シリカ）粒子状成分が分散されている０−３複合材料を示す。この複合材料は、圧縮中に劣化破壊を示し、≒５５ＭＰａの圧縮強度を有していた（図１２（ｂ））。 異なるレベルの反復階層構造を有する本発明の例示的な実施形態を示す図である。図１３（ａ）〜１３（ｂ）に１レベル階層系を示し、図１３（ｃ）〜図１３（ｄ）に２レベル階層系を示す。 本発明の実施形態による複合材料の異なる光学顕微鏡写真である。図１４（ａ）及び１４（ｂ）に、それぞれ１：２：２の容積比のＦＢ１繊維コア（表３）、（３００〜５００）μｍ砂及び（２〜４）ｍｍ砂礫を用いることにより形成された複合材料の光学顕微鏡写真を示し、図１４（ｃ）に、砂粒子の空隙におけるボンディングマトリックスを示すが、ボンディングマトリックスの厚い層が砂粒子を取り囲んで、接着相としても機能していた。 −４０℃〜１００℃の温度サイクリング中のＦＢ１Ｂの（ａ）微小ひずみ対温度及び（ｂ）温度対時間プロファイルを示す図である。 温度の関数としてのＰ３（表４）の比熱（ｃ_ｐ）のプロットを示す図である。実験は、ＡＳＴＭ Ｅ１２６９に従って実施した。 （ａ）通常の天然砂岩及び本発明の実施形態による砂岩模造品、（ｂ）通常の花崗岩及び本発明の実施形態による花崗岩模造品並びに（ｃ）通常のテラコッタ及び本発明の実施形態によるテラコッタ模造品のデジタル写真である。 ボンディングマトリックス（１０４℃及び≒３００ｐｓｉＣＯ_２初期開始圧力）の（ａ）圧縮及び（ｂ）引張強度に対する反応時間の影響を示す図である。Ｐ３ボンディングマトリックスは、２０時間の反応の後に形成される（表４）。 （ａ）本発明の実施形態による金属繊維を含むＦＢ１Ｂボンディングマトリックス、（ｂ）本発明の実施形態による純粋ＣＰＣ２マトリックス（曲線Ａ）並びに本発明の実施形態による１０重量％金属繊維（曲線Ｃ，組成物ＦＲＣＰＣ２、表１６）及び２．５重量％ＰＶＡ繊維（曲線Ｂ）を含むＣＰＣ２の曲げ強度対変位のプロット、並びに（ｃ）１０重量％の受け取ったままの及び酸化した（さびた）金属繊維を含むＦＢ１Ｂボンディングマトリックスの曲げ強度の比較（ＦＲＣＰＣ２とＲＦＲＣＰ２の比較、表１６）を示す図である。 本発明の実施形態による鋼繊維とボンディングマトリックスとの界面の（ａ）ＳＥ及び（ｂ）ＢＳＥ画像並びに（ｃ）Ｃａ、（ｄ）Ｓｉ、（ｅ）Ｆｅ及び（ｆ）ＯのＥＤＳ化学マッピングを示す図である。 本発明の実施形態によるＳＲＣ３複合材料（表１８も参照）のＳＥ ＦＥＳＥＭ微細構造を示す図である。 （ａ）ＦＳＲＢＣ１複合材料（表１９も参照）の曲げ応力対変位のプロット及び（ｂ）ＩＮＳＴＲＯＮ系における試験中のＦＳＲＢＣ１複合材料の曲げを示すデジタル写真を示す図である。 本発明の実施形態による炭酸カンラン石の微細構造のＦＥＳＥＭ、（ａ）ＳＥ及び（ｂ）ＢＳＥ画像並びに異なる形態の炭酸カンラン石粒子のより高い倍率の（ｃ）ＢＳＥ、（ｄ）ＳＥ及び（ｅ）ＢＳＥ画像を示す図である。 本発明の実施形態による炭酸透輝石の微細構造のＦＥＳＥＭ、（ａ）ＳＥ及び（ｂ）ＢＳＥ画像並びに炭酸透輝石粒子のより高い倍率の（ｃ）ＳＥ及び（ｄ）ＢＳＥ画像を示す図である。

例が添付図面に示されている本発明の実施形態を詳細に参照することとする。

ボンディングエレメント
図１（ａ）〜１（ｃ）により大きなセラミック又は複合材料の少なくとも一部を構成し得る例示的なボンディングエレメントの断面を示す。図１（ａ）〜１（ｃ）に示すように、所定のボンディングエレメントは、黒い内側の部分によって表されたコア、白い中間の部分によって表された第１の層及び外側の部分によって表された第２の又は封入層を含む。

本発明の例示的な実施形態によれば、ボンディングエレメントは、対象の用途によってあらゆるサイズ及び形態（すなわち、形状）を示し得る。表１に可能な形態の非排他的な一覧を示す。第１の層は、ボンディングエレメントの化学的性質によって１層のみ又は多副層を含み得、コアを完全に覆い又はコアを部分的に覆い得る。第１の層は、結晶相、非晶質相又はその組合せで存在し得る。第２の層は、１層のみ又は多副層を含み得、また第１の層を完全に又は部分的に覆い得る。第２の層は、複数の粒子も含み得る又は最小限の観察可能な分離した粒子を含む連続相であり得る。

ボンディングエレメントは、変態法により製造される。この方法は、下でより詳細に述べるものとする。しかし、一般的に該方法は、反応性前駆体粒子の変態を伴う。前駆体粒子は、所望のサイズ及び形状を有していてもよく、サイズ及び形状が同様であってもよく、又はそれらが異なっていてもよい。所定の前駆体粒子の変態は、同様なサイズ及び形状を有する対応するボンディングエレメントをもたらす。変態過程は、前駆体粒子を反応性液体に曝露することにより進行する。液体に随伴する反応物は、前駆体粒子を構成している化学元素、より具体的には、前駆体粒子の辺縁部における化学元素と反応する。この反応は、最終的に前述の第１及び第２の層の形成をもたらす。

上述のボンディングエレメントの第１の実施形態において、複数の陽イオンを含むセラミック材料又は複数の金属を含む金属材料などの、前駆体粒子は、２つ以上の化学元素を含む。変態過程中に、液体中の反応物は、化学元素のうちの少なくとも第１の１つの化学元素と選択的に反応し、反応物と少なくとも１つの第１の化学元素との反応は、第１及び第２の層の形成をもたらし、第１の層は、前駆体粒子の誘導体を含み、一般的に少なくとも１つの第１の化学元素を排除するが、第２の層は、反応物と少なくとも１つの第１の化学元素との組合せを含む。比較すると、コアは、前駆体粒子と同じ又はほぼ同じ化学組成を含む。例えば、コアの辺縁部は、コアからの特定の化学元素の選択的浸出により、前駆体粒子の化学組成と異なる可能性がある。

したがって、コアと第２の層は、前駆体粒子の少なくとも１つの第１の化学元素を共有し、コアと第１の層は、前駆体粒子の化学元素のうちの少なくとも他の１つを共有する。コアと第２の層により共有される少なくとも１つの第１の化学元素は、例えば、少なくとも１つのアルカリ土類元素（ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム及びラジウム）であり得る。コアと第１の層により共有される化学元素のうちの少なくとも他の１つは、例えば、ケイ素、チタン、アルミニウム、リン、バナジウム、タングステン、モリブデン、ガリウム、マンガン、ジルコニウム、ゲルマニウム、銅、ニオブ、コバルト、鉛、鉄、インジウム、ヒ素及び／又はタンタルであり得る。

第２の例示的な実施形態において、前駆体粒子は、２つ以上の化学元素を含み得るが、変態過程中に、液体中の反応物は、少なくとも第１の１つの化学元素と選択的に反応し、反応物と少なくとも１つの第１の化学元素との反応は、第１及び第２の層の形成をもたらし、第１の層及び第２の層の両方が反応物と少なくとも１つの第１の化学元素との組合せを含む。したがって、第１の層の化学組成に関連する陽イオンは、前駆体粒子の２つ以上の化学元素のうちの第１の１つに対応し、第２の層に関連する陽イオンも、前駆体粒子の２つ以上の化学元素のうちの第１の１つに対応する。

代替の例示的な実施形態において、反応物と前駆体粒子の少なくとも１つの第１の化学元素との反応は、完結まで行わせることができ、それにより、ボンディングエレメントのコアになり、前駆体粒子の化学組成と異なる化学組成、及び前駆体粒子の２つ以上の化学元素のうちの少なくとも１つの第１の化学元素を含み得る又は含み得ない組成を含む少なくとも１つのさらなる又は第２のシェル層を有する第１の層をもたらす。

前駆体粒子は、上述の変態を受け得る適切な物質から選択することができる。例えば、前駆体粒子は、ケイ素、チタン、アルミニウム、リン、バナジウム、タングステン、モリブデン、ガリウム、マンガン、ジルコニウム、ゲルマニウム、銅、ニオブ、コバルト、鉛、鉄、インジウム、ヒ素、タンタル及び／又はアルカリ土類元素（ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム及びラジウム）の酸化物及び非酸化物を含み得る。例えば、前駆体粒子は、ケイ酸塩、チタン酸塩、アルミン酸塩、リン酸塩、バナジン酸塩、タングステン酸塩、モリブデン酸塩、没食子酸塩、マンガン酸塩、ジルコニウム酸塩、ゲルミネート（germinates）、銅酸塩、スズ酸塩、ハフニウム酸塩、クロム酸塩、ニオブ酸塩、コバルト酸塩、鉛酸塩、フェライト、インデート（indates）、ヒ酸塩、タンタル酸塩及びそれらの組合せを含み得る。好ましい実施形態において、前駆体粒子は、オルトケイ酸塩、ソロケイ酸塩、シクロケイ酸塩、イノケイ酸塩、フィロケイ酸塩、テクトケイ酸塩及び／又はケイ酸カルシウム水和物などのケイ酸塩を含む。表２Ａに示す様々な特定のケイ酸塩を前駆体粒子として用いることができると考えられる。表２Ａに示す様々な特定の非ケイ酸塩を前駆体粒子として用いることができ、表２Ａに示す様々な岩石含有物質も前駆体粒子として用いることができると考えられる。

ある種の廃材も前駆体粒子として用いることができると考えられる。廃材は、例えば、鉱物、産業廃棄物又は工業用化学物質を含み得る。ある種の例示的な廃材は、ケイ酸金属塩、鉄鉱石、ペリクレース、石膏、水酸化鉄（ＩＩ）、フライアッシュ、ボトムアッシュ、鉱滓、ガラス、オイルシェル（oil shells）、赤泥、電池廃棄物、再生コンクリート、鉱山尾鉱、製紙焼却灰又は濃縮逆浸透ブラインからの塩類を含む。

さらなる前駆体粒子は、ケイ酸カルシウム岩石、フィッチ累層、ヘブロン片麻岩、層状片麻岩、中間部層、アージライト、ケイ岩、中期先カンブリア紀堆積物、暗色物（dark-colored）、微量の石灰岩床を含むフェルドパシック（feldpathic）ケイ岩、高度変堆積黒雲母片岩、黒雲母片麻岩、雲母片岩、ケイ岩、フーサック累層、パートリッジ累層、ワシントン片麻岩、デボン紀累層、シリル紀小峡谷累層、オコイー超層群、変砂岩、変硬砂岩、レンジリー累層、角閃岩、方解石性及び苦灰石性大理石、マンハッタン累層、さび色及び灰色黒雲母−石英−長石片麻岩並びにウォーターフォード層群などの鉱物を含む異なる種類の岩石を含み得る。

前駆体粒子は、例えば、安山岩、斜長岩、バシナイト（basinite）、無人石、カーボナタイト及びチャーノッカイトなどであるが、これらに限定されない火成岩、粘度質岩、花崗質砂岩、角礫岩、カタクラサイト、白亜、粘土岩、スイ岩、スイ石、ギットソーン（gitsone）、リグヒン（lighine）、石灰岩、泥岩、砂岩、頁岩及びシルト岩などであるが、これらに限定されない堆積物、角閃岩、変閃緑岩、片麻岩、白粒岩、緑色岩、ホルンフェルス、大理石、泥質岩、千枚岩、ケイ岩、シスト（shist）、スカルン、粘板岩、タルク炭酸塩及び石けん石などであるが、これらに限定されない変成物質並びにアダメライト、アッピン岩、非顕晶質岩、ボロラン岩、青花崗岩、緑レン岩、フェルサイト、スイ石、軟ケイ石、アイヨライト、硬玉岩、ジャスプロイド、ケナイト、ボゲサイト、ラルビカイト、リッチフィールダイト、ラクスリアナイト、マンゲライト、ミネット、ノバキュライト、パイロライト、ラパキビ花崗岩、菱長石斑岩、ションキン岩、タコナイト、テッシェン岩、セライト及び球顆玄武岩などであるが、これらに限定されない岩石の他の変種も含み得る。

同様に、第１の層は、上述の様々な前駆体物質の化学組成由来であり得る化学組成を含み得る。

先に説明したように、第２の封入層は、反応物と前駆体粒子からの少なくとも１つの化学元素との組合せを含み得る。本発明の例示的な実施形態によれば、第２又は封入層は、多くの可能な化学的性質を含み得る。例えば、封入層は、天然に存在する構造を有する炭酸塩を含み得る。第２又は封入層は、他の可能な炭酸塩化学的性質並びに溶媒に溶解し、前駆体粒子と反応することができる硫酸塩、リン酸塩及び他の陽イオン化合物も含み得る。

表２Ｂに異なる前駆体物質を用いるときに実現することができる第１及び第２の層の異なる種類の化学的性質の例示的な実施形態を示す。表２Ｂに示す例は、可能な物質の限定的又は網羅的列挙と見なすべきでなく、単に例示的なものと見なすべきである。その理由は、前駆体物質に応じて、多くの異なるさらなる種類の化学的性質を実現することができるからである。第１の層に関して、異なる前駆体物質を用いることにより、シリカ、アルミナ又はチタニアを得ることができる。第２の層も前駆体物質の選択によって修飾することができる。表２Ｂに例示する第２の層の材料の非網羅的一覧は、例えば、純炭酸塩、多陽イオン炭酸塩、水又はＯＨ基を有する炭酸塩、水又はＯＨ基のいずれかを有する層状炭酸塩、陰イオンを含む炭酸塩、ケイ酸塩を含む炭酸塩及び炭酸塩を含む鉱物など様々な種類の炭酸塩を含むが、これらに限定されない。

表２Ｂに列挙した上記の例示的な実施形態をどのように実現するかに関するさらなる指針をさらに示すために、以下にこれらの例示的な材料のいくつかをどのように得るかについてのより詳細な考察を示す。

図１（ａ）〜１（ｃ）を再び参照すると、ボンディングエレメントの３種の例示的な形態が示されている。コア及び／又はボンディングエレメントに伴う形状又は形態は、前駆体粒子の形状と同じ又は同様であり得る。したがって、前駆体粒子並びに、それに応じて、対応するボンディングエレメント及び／又はコアは、球状、楕円状、六角形などの多角形又は多くの他の形状のいずれかを含むが、これらに限定されない多くの形態のいずれかをとり得る。さらに、前駆体粒子並びに、それに応じて、対応するボンディングエレメント及び／又はコアの形態は、等軸状態又はワイヤー若しくはロッド状の場合のように他よりも長い１つの軸を有していてもよい。さらに、前駆体粒子は、１つの結晶（すなわち、「単結晶性」）又は複数の結晶（すなわち、「多結晶性」）を含み得る。前駆体粒子は、実際に複数の粒子を含み又は非晶質相を含み得る。

第１の特定の例において、主としてケイ灰石（ＣａＳｉＯ_３）で構成されている前駆体粒子は、水に溶解した二酸化炭素と反応する。カルシウム陽イオンがケイ灰石から浸出され、それにより、ケイ灰石コアの辺縁部をカルシウム欠乏ケイ灰石に変化させると考えられる。カルシウム陽イオンがコアの辺縁部から浸出され続けるとき、辺縁部の構造が最終的に不安定になって崩れ、それにより、コアのカルシウム欠乏ケイ灰石辺縁部を主としてシリカに富む第１の層に変態する。その間に、主として炭酸カルシウムの第２の層が水から析出すると考えられる。より具体的には、第１の層及び第２の層は、以下の反応により前駆体粒子から形成され得る。

Ｈ_２Ｏ＋ＣａＳｉＯ_３＋ＣＯ_２＝ＣａＣＯ_３＋ＳｉＯ_２＋Ｈ_２Ｏ

反応性液体の反応物、ここでは二酸化炭素がケイ灰石前駆体コアのＣａ陽イオンと選択的に反応し、それにより、前駆体コアの辺縁部をシリカに富む第１の層及び炭酸カルシウムに富む第２の層に変態する。また、コア上の第１及び第２の層の存在が、ケイ灰石と二酸化炭素とのさらなる反応に対するバリアとして働き、それにより、コア、第１の層及び第２の層を有するボンディングエレメントをもたらす。

第１の実施形態のこれ及び他の例において、陰イオン及び陽イオンの両方が各層において異なる。この例において、コアは、Ｃａ^＋２、Ｓｉ^＋４及びＯ^２−イオンを有し、第２の層は、主にＳｉ^＋４及びＯ^２−並びに少量のＣａ^＋２イオンを有するが、第２の層は、Ｃａ^＋２及びＣＯ_３ ^−２イオンを有する。

第１の実施形態の第２の例において、主として苦土カンラン石（Ｍｇ_２ＳｉＯ_４）で構成されている前駆体粒子は、溶解二酸化炭素と反応して、苦土カンラン石の辺縁部を主としてシリカの第１の層及び主として炭酸マグネシウムの第２の層に変態する。より具体的には、第１の層及び第２の層は、以下の反応により前駆体粒子から形成され得る。

Ｈ_２Ｏ＋Ｍｇ_ｘＳｉ_ｙＯ_ｚ＋ＣＯ_２＝ｘＭｇＣＯ_３＋ｙＳｉＯ_２＋Ｈ_２Ｏ

反応性液体の反応物、ここでは二酸化炭素が苦土カンラン石前駆体コアのＭｇ陽イオンと選択的に反応し、それにより、前駆体粒子の辺縁部をシリカに富む第１の層及び炭酸マグネシウムに富む第２の層に変態する。また、コア上の第１及び第２の層の存在が、苦土カンラン石と二酸化炭素とのさらなる反応に対するバリアとして働き、それにより、コア、第１の層及び第２の層を有するボンディングエレメントをもたらす。

第１の実施形態の第３の例において、主としてタルク（Ｍｇ_３Ｓｉ_４Ｏ_１０（ＯＨ）_２）で形成されている前駆体粒子は、９００℃で１２時間予熱されて脱水タルクを形成し、溶解二酸化炭素と反応して、タルクの辺縁部を主としてシリカの第１の層及び主としてＭｇＣＯ_３・ｘＨ_２Ｏ（ｘ＝１〜５）で形成されている第２の層に変態する。より具体的には、第１の層及び第２の層は、以下の反応により前駆体粒子から形成され得る。

Ｈ_２Ｏ＋Ｍｇ_３Ｓｉ_４Ｏ_１０（ＯＨ）_２＋ＣＯ_２＝ＭｇＣＯ_３・ｘＨ_２Ｏ（ｘ＝１〜５）＋ＳｉＯ_２＋Ｈ_２Ｏ

反応性液体の反応物、ここでは二酸化炭素がタルクのＭｇ陽イオンと選択的に反応し、それにより、前駆体粒子の辺縁部をシリカに富む第１の層及びＭｇＣＯ_３・ｘＨ_２Ｏ（ｘ＝１〜５）に富む第２の層に変態する。また、コア上の第１及び第２の層の存在が、タルクと二酸化炭素とのさらなる反応に対するバリアとして働き、それにより、コア、第１の層及び第２の層を有するボンディングエレメントをもたらす。

第１の実施形態の第４の例において、主として透輝石（ＭｇＣａＳｉ_２Ｏ_６）で形成されている前駆体粒子は、溶解二酸化炭素と反応して、透輝石の辺縁部を主としてシリカの第１の層並びに主として炭酸カルシウムＣａＣＯ_３及び炭酸マグネシウムＭｇＣＯ_３及び／又はＭｇとＣａの可変比率を有する苦灰石（Ｍｇ，Ｃａ）ＣＯ_３の混合物で形成されている第２の層に変態する。第２の層は、例えば、炭酸マグネシウムの第１の副層及び炭酸カルシウムの第２の副層を含み得る。或いは、第２の層は、ＣａＣＯ_３（Ｍｇ，Ｃａ）ＣＯ_３及びＭｇＣＯ_３などの複数の炭酸化粒子を含み得る。

第１の層及び第２の層は、以下の反応の両方の１つ又は組合せにより前駆体粒子から形成され得る。

Ｈ_２Ｏ＋ＭｇＣａＳｉ_２Ｏ_６＋ＣＯ_２＝ＭｇＣＯ_３＋ＣａＣＯ_３＋ＳｉＯ_２＋Ｈ_２Ｏ

Ｈ_２Ｏ＋ＭｇＣａＳｉ_２Ｏ_６＋ＣＯ_２＝２（Ｍｇ_ｘ，Ｃａ_ｙ）ＣＯ_３＋ＳｉＯ_２＋Ｈ_２Ｏ

反応性液体の反応物、ここでは二酸化炭素がＣａ及び透輝石のＭｇ陽イオンと選択的に反応し、それにより、前駆体粒子の辺縁部をシリカに富む第１の層並びに炭酸カルシウム及び炭酸マグネシウム及び／又はＭｇとＣａの可変比率を有する苦灰石の混合物に富む第２の層に変態する。また、コア上の第１及び第２の層の存在が、透輝石と二酸化炭素とのさらなる反応に対するバリアとして働き、それにより、コア、第１の層及び第２の層を有するボンディングエレメントをもたらす。

第１の実施形態の第５の例において、前駆体粒子／コアは、藍閃石（Ｎａ_２Ｍｇ_３Ａｌ_２Ｓｉ_８Ｏ_２２（ＯＨ）_２）の形を成し、第１の層は、アルミナ及び／又はシリカに富み、第２の層は、ＭｇＣＯ_３及び／又はＮａＡｌＣＯ_３（ＯＨ）_２である。

第１の実施形態の第６の例において、前駆体粒子／コアは、パリゴルスカイト（（Ｍｇ，Ａｌ）_２Ｓｉ_４Ｏ_１０（ＯＨ）・４（Ｈ_２Ｏ））の形を成し、第１の層は、アルミナ及び／又はシリカに富み、第２の層は、Ｍｇ_６Ａｌ_２ＣＯ_３（ＯＨ）_１６・４Ｈ_２Ｏである。

第１の実施形態の第７の例において、前駆体粒子／コアは、灰柱石（Ｃａ_４（Ａｌ_２Ｓｉ_２Ｏ_８）_３（Ｃｌ_２ＣＯ_３，ＳＯ_４））の形を成し、第１の層は、アルミナ及び／又はシリカに富み、第２の層は、Ｃａ_２ＳＯ_４ＣＯ_３・４Ｈ_２Ｏである。

第１の実施形態の第８の例において、前駆体粒子／コアは、タンザナイト（Ｃａ_２Ａｌ_３Ｏ（ＳｉＯ_４）（Ｓｉ_２Ｏ_７）（ＯＨ））の形を成し、第１の層は、アルミナ及び／又はシリカに富み、第２の層は、Ｃａ_５Ｓｉ_２Ｏ_８ＣＯ_３、Ｃａ_５Ｓｉ_２Ｏ_８ＣＯ_３及び／又はＣａ_７Ｓｉ_６Ｏ_１８ＣＯ_３・２Ｈ_２Ｏである。

第１の実施形態の第９の例において、前駆体粒子／コアは、（Ｂａ_０．６Ｓｒ_０．３Ｃａ_０．１）ＴｉＯ_３の形を成し、第１の層は、チタニアに富み、第２の層は、オレクミンスカイトＳｒ（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）（ＣＯ_３）_２である。

表２Ｃに示すように、第２の層は、既に存在するＣＯ_３ ^−２陰イオンにさらなる陰イオン及び／又は陽イオンを導入することによって修飾することもできる。したがって、第２の層は、１つ又は複数の反応物に対応する陰イオンと結合した陽イオンを含む化学組成を含み得る。第２の層の化学組成に関連する陽イオンは、第１の反応物の陰イオンと結合させることができる。第２の層の化学組成に関連する陽イオンは、第１の反応物以外の反応物の陰イオンに結合させることができる。第２の層の化学組成に関連する陽イオンは、別法として、第１の反応物の陰イオンに、及び第２又はより多くの反応物の陰イオンに結合させることができる。そのようなさらなる陰イオン及び陽イオンを用いて第２の層を修飾して、耐火性又は耐酸性などのその物理的及び化学的特性を向上させることができる。例えば、表２Ｃに示すように、第１の層は、シリカに富む層として保持されるが、第２の層は、余分の陰イオン又は陽イオンを反応に加えることによって修飾することができる。加えることができるいくつかの例示的な陰イオンは、ＰＯ_４ ^−２及びＳＯ_４ ^−２を含む。他の陽イオン又は陰イオンも用いることができる。表２Ｃに示すように、結末は、例えば、異なるリン酸塩、硫酸塩、フッ化物を含む炭酸塩又はそれらの組合せを含み得る。表２Ｂに示すように、表２Ｃに示す例は、例示的なものにすぎず、可能性の網羅的な一覧ではないことから、限定的なものと見なすべきでない。

さらなる例示的な実施形態において、前駆体粒子は、主として銅で形成されていてよく、水と反応させて、前駆体粒子の辺縁部を主として水酸化銅で形成されている第１の層に変態することができる。次に、二酸化炭素を用いて、第１の層の辺縁部を主として炭酸銅の第２の層に変態することができる。第１の層上の第２の層の存在が、二酸化炭素と銅とのさらなる反応に対するバリアとして働き、それにより、コア、第１の層及び第２の層を有するボンディングエレメントをもたらす。この例において、元素状銅がコアに存在し、水酸化銅を形成するＣｕ^２＋とＯＨ⁻との組合せが第１の層を構成し、炭酸銅を形成するＣｕ^２＋とＣＯ_３ ^２−との組合せが第２の層を構成する。

前駆体粒子を主として酸化銅で形成することができる例示的な変更実施形態において同様な結果を得ることもできる。次に前駆体粒子を水と反応させて、前駆体粒子の辺縁部を主として水酸化銅で形成されている第１の層に変態する。次に、二酸化炭素を用いて、第１の層の辺縁部を主として炭酸銅の第２の層に変態することができる。第１の層上の第２の層の存在が、二酸化炭素と銅とのさらなる反応に対するバリアとして働き、それにより、コア、第１の層及び第２の層を有するボンディングエレメントをもたらす。この変更例において、銅がコアにも存在し、水酸化銅へのＣｕ^２＋とＯＨ⁻との組合せが第１の層を構成し、炭酸銅へのＣｕ^２＋とＣＯ_３ ^２−との組合せが第２の層を構成する。したがって、これらの例示的な実施形態において、コア並びに第１及び第２の層はすべて、陰イオンが異なること以外は、同じ陽イオン種を有する。

さらなる例示的な実施形態において、主として青銅で形成されている前駆体粒子が水と反応して、前駆体粒子の辺縁部を水酸化銅を含む第１の層に変態する。次に、二酸化炭素が第１の層の辺縁部を炭酸銅を含む第２の層に変態する。第１の層上の第２の層の存在が、二酸化炭素と青銅とのさらなる反応に対するバリアとして働き、それにより、コア、第１の層及び第２の層を有するボンディングエレメントをもたらす。

さらなる例示的な実施形態において、前駆体粒子は、銅又は青銅以外の物質で形成することもできる。前駆体物質は、先に述べた一覧から選択されるものであり得る。例えば、前駆体物質は、ケイ素を含み得る。前駆体は、代わりになるべきものとして、アルミニウムを含み得る。前駆体物質は、さもなければ、鉄を含み得る。前駆体は、反応して、第１の層としての水酸化物を形成する可能性がある。したがって、例えば、第１の層は、水酸化ケイ素で形成され得る。或いは、第１の層は、水酸化アルミニウムを含み得る。第１の層は、その代わりに水酸化鉄を含み得る。さらに、第１の層は、水酸化物の代わりに、酸化物を含み得る。例えば、第１の層は、酸化ケイ素を含み得る。別の方法において、第１の層は、酸化アルミニウムを含み得る。他の別の方法において、第１の層は、酸化鉄を含み得る。同様に、第２の層は、上述のような炭酸塩を構成し得る。したがって、例えば、第２の層は、炭酸ケイ素を含み得る。別の方法において、第２の層は、炭酸アルミニウムを含み得る。さらに別の実施形態において、第２の層は、炭酸鉄を含み得る。上述のように、他の前駆体物質を用いることができ、したがって、コア、第１の層及び第２の層のこれらの組成は、単に例示的なものであり、限定的であると見なすべきでない。

ボンディングエレメントを形成する方法
上述のボンディングエレメントは、例えば、ガス援用水熱液相焼結の方法により形成させることができる。この方法において、複数の前駆体粒子を含む多孔質固体を、多孔質固体の細孔を部分的に飽和させる溶媒に曝露する。これは、細孔の容積が水で部分的に満たされていることを意味する。

炭酸塩形成系などのいくつかの系において、細孔を水で完全に満たすことは、望ましくないと考えられる。その理由は、反応性ガスが多孔質固体の外表面からガス拡散によってすべての内部細孔に拡散することができないためである。その代わりに、反応性ガスの反応物は、液体に溶解し、外表面から内部細孔に液相中を拡散することとなり、これがはるかに遅い。この液相拡散は、薄い多孔質固体を変態するのに適している可能性があるが、より厚い多孔質固体には適さないと思われる。

反応物を含むガスは、多孔質固体の部分的に飽和した細孔に導入され、反応物は、溶媒により溶解される。溶解した反応物は、次に前駆体粒子における少なくとも第１の化学元素と反応して、前駆体粒子の辺縁部を第１の層及び第２の層に変態する。反応の結果として、溶解反応物は、溶媒から枯渇する。その間に、反応物を含むガスは、部分的に飽和した細孔に導入されて、さらなる反応物を溶媒に供給し続ける。

反応物と前駆体粒子の少なくとも第１の化学元素との反応が進行するにつれて、前駆体粒子の辺縁部が第１の層及び第２の層に変態される。コアの辺縁における第１の層の存在が、反応物と前駆体粒子の少なくとも第１の化学元素とを分離することによって最終的にさらなる反応を妨げ、それにより反応を効果的に停止させ、前駆体粒子の未反応中心としてのコア、コアの辺縁における第１の層及び第１の層上の第２の層を有するボンディングエレメントを残す。

変態の結果として、コアは、前駆体粒子と同じ又は同様の形状を有するが、サイズがより小さく、第１の層及び第２の層は、コアを部分的又は完全に覆い、変態過程中に前駆体粒子を取り囲んでいた細孔のサイズ及び形状によって多孔質層である可能性がある均一又は非均一の厚さをそれぞれ有し得る。得られるコア、第１の層及び第２の層を含むボンディングエレメントは、前駆体粒子よりサイズが一般的に大きく、多孔質固体の周囲多孔性領域に充てんされ、多孔質固体中の隣接物質とおそらく結合している。結果として、多孔質固体と実質的に同じサイズ及び形状を有するが、それより高い密度を有する生成物の網状構造が形成され得る。これは、最初の圧粉体より高い密度の物質を製造するための物質移動による収縮をもたらす伝統的焼結法に優る利点である。

理論により制約されるものでないが、少なくとも第１の化学元素が前駆体粒子から溶媒中に浸出され、第１の層を形成する有限濃度を除いて第１の化学元素を一般的に排除する枯渇域を残すため、前駆体コアの変態を達成することができる。浸出された第１の化学元素は、次いで溶媒の反応物と化合して、第２の層を形成する。前駆体コアの辺縁における第１及び第２の層の存在は、導入された反応物と前駆体粒子の第１の化学元素とを分離することによってさらなる反応を最終的に妨げ、それにより、反応を実際上停止し得る非常に遅い反応速度に制限し、コア、コアの辺縁における第１の層及び第１の層上の第２の層を有するボンディングエレメントを残す。他の理論は、前駆体粒子の複数の化学元素が溶媒中に溶解し、第１の化学元素が析出して第１の層を形成し、その後、残った陽イオンが析出して第２の層を形成するということである。

ガス援用水熱液相焼結の方法の１つの例において、複数の前駆体粒子を含む多孔質固体をオートクレーブチャンバーに入れ、加熱する。チャンバー中で水を蒸発させることによって、溶媒としての水が多孔質固体の細孔に導入される。多孔質固体の上の冷却プレートが蒸発した水を凝縮させ、次にこれが多孔質体上に滴り、多孔質固体の細孔に入り、それにより多孔質固体の細孔を部分的に飽和させる。しかし、この例における水を導入する方法は、水を供給することができるいくつかの方法の１つである。他の例において、水を加熱し、噴霧することができる。

その間に、反応物としての二酸化炭素がポンプによりチャンバーに送入され、二酸化炭素が多孔質体の部分的に飽和した細孔中に拡散する。細孔に入った時点で、二酸化炭素は、水に溶解し、それにより、前駆体粒子と二酸化炭素との反応が前駆体粒子の辺縁部を第１及び第２の層に変態することを可能とする。

第２の実施形態において、セラミック材料又は金属材料などの、前駆体粒子は、１つ又は複数の化学元素を含む。変態過程中、液体に随伴する第１の反応物は、セラミック又は金属材料における少なくとも第１の化学元素と反応して、第１の層を形成する。液体に随伴する第２の反応物は、次に第１の層の辺縁部における第１の化学元素と反応して、第２の封入層を形成する。したがって、コアは、第１の化学元素を含む、前駆体粒子と同じ化学組成を含む。第１の層は、第１の反応物と第１の化学元素との組合せである化合物を含む。第２の層は、第２の反応物と第１の化学元素との組合せである化合物を含む。

製造の方法により制約されるものでないが、上述のボンディングエレメントは、銅などの少なくとも１つの前駆体粒子を含む多孔質固体を水などの第１の反応物に曝露して、水と銅との反応により第１の層を形成することによって形成することができる。その後に、ガス援用水熱液相焼結の方法を実施することができる。この方法において、コア及び第１の層を、前駆体粒子と反応するその中に溶解した第２の反応物を最初に有していても又は有していなくてもよい溶媒（水など）に曝露する。その間に、追加量の第２の反応物を含むガスを多孔質固体構造に導入し、それにより、前駆体粒子とのさらなる反応のために第２の反応物を溶媒に供給する。

第２の反応物と第１の層との反応が進行するにつれて、第２の反応物が第１の層と反応し続けて、第１の層の辺縁部を第２の層に変態する。第２の層の形成は、第１の層における成分の外部溶液によるものであり得、そのような第２の層は、第２の層を構成する化学元素（陽イオン）の１つの濃度がコア粒子表面から第１の層の末端に行くにつれて高値から低値に変化する、勾配層であり得る。層が非晶質であるか又は一定若しくは可変組成を有する固溶体で構成されている場合のような、第２の層が勾配組成でもある可能性もある。

前駆体コアの辺縁における第２の層の存在が、第２の反応物と第１の層とを分離することによって最終的にさらなる反応を妨げ、反応を効果的に停止させ、コア、コアの辺縁における第１の層及び第１の層上の第２の層を有するボンディングエレメントを残す。得られるボンディングエレメントは、最初の前駆体粒子よりサイズが一般的に大きく、それにより、多孔質固体の周囲多孔性領域に充てんされ、多孔質固体の隣接物質と結合している。結果として、該方法は、最初の多孔質固体と実質的に同じ形状を有するが、それより高い密度を有する生成物の網状構造を得ることを可能にする。これは、最初の圧粉体より高い密度の物質を製造するための物質移動による収縮をもたらす伝統的焼結法に優る利点である。

ボンディングマトリックス
本発明の例示的な実施形態によるボンディングマトリックスは、先に定義した複数のボンディングエレメントを含む。ボンディングマトリックスは、多孔性であり得る。上で説明したように、空隙率（degree of porosity）は、温度、反応器設計、前駆体物質及び変態工程中に導入される液体の量などの多孔度を制御するために用いることができる多くの変数に依存する。したがって、対象とする用途によって、多孔度を約１体積％〜約９９体積％のほぼ任意の多孔度に設定することができる。

複合材料
ボンディングマトリックスは、複合材料を製造するために上述の変態工程中に前駆体物質と混合されるような充填材を組み込み得る。

一般的に、充填材は、例えば、不活性物質及び活性物質などの、ボンディングマトリックスに組み込むことができる多くの種類の物質のいずれか１つを含み得る。不活性物質は、変態時に化学反応を受けず、核生成部位として働かない物質である。活性物質は、変態時に化学反応を受けないが、核生成部位として働く第１種及び／又は変態時にボンディングマトリックスと化学的に反応する第２種からなり得る。

上で説明したように、不活性物質は、ボンディングマトリックスと物理的又は機械的に相互作用し得るが、変態時に化学反応を受けず、核生成部位として働かない。不活性物質は、ポリマー、金属、無機粒子、骨材などを含み得る。特定の例は、玄武岩、花崗岩、再生ＰＶＣ、ゴム、金属粒子、アルミナ粒子、ジルコニア粒子、炭素粒子、カーペット粒子、Ｋｅｖｌａｒ（商標）粒子及びそれらの組合せを含み得るが、これらに限定されない。

上で説明したように、第１種の活性物質は、変態時に化学反応を受けないが、核生成部位として働く。さらに、それは、ボンディングマトリックスと物理的又は機械的に相互作用し得る。例えば、炭酸塩相を有するボンディングエレメントを第２の層として用いる場合、この種の活性物質は、例えば、石灰石、大理石粉材及び他の炭酸カルシウム含有物質を含み得る。

上で説明したように、第２種の活性物質は、変態時にボンディングマトリックスと化学的に反応する。例えば、水酸化マグネシウムは、充填材として用いることができ、ボンディングマトリックスからの溶解カルシウム成分相と化学的に反応して、炭酸カルシウムマグネシウムを形成し得る。

充填材とボンディングマトリックスとの併用、及び充填材の添加が得られる複合材料の機能、すなわち材料特性をどのようにさらに改善し得るかについて、さらに述べることとする。

ボンディングマトリックスは、得られる複合材料のほぼあらゆるパーセンテージを占め得る。したがって、例えば、ボンディングマトリックスは、複合材料の約１体積％から約９９体積％を占め得る。したがって、ボンディングマトリックスの体積分率は、７０体積％など、５０体積％など、４０体積％など、３０体積％など、２０体積％など、約１０体積％以下などの約９０体積％以下であり得る。ボンディングマトリックスの体積分率の好ましい範囲は、約８体積％から約９９体積％であり、最も好ましい範囲は、約８体積％から３０体積％である。

ボンディングマトリックス及び充填材を含む複合材料は、多孔性でもあり得る。上で説明したように、空隙率は、温度、反応器設計、前駆体物質、変態工程中に導入される液体の量及び充填材が用いられているかどうかなどの多孔度を制御するために用いることができる多くの変数に依存する。したがって、対象とする用途によって、多孔度を約１体積％〜約９９体積％のほぼ任意の空隙率に設定することができる。例えば、多孔度は、７０体積％など、５０体積％など、４０体積％など、３０体積％など、２０体積％など、約１０体積％以下などの約９０体積％以下であり得る。複合材料の多孔度の好ましい範囲は、高密度及び耐久性のものについては約１体積％から約７０体積％、最も好ましくは約１体積％から約１０体積％であり、軽量及び低熱伝導率のものについては約５０体積％から約７０体積％である。

ボンディングマトリックスの配向
ボンディングマトリックス内で、ボンディングエレメントは、多くの配向のいずれか１つの配向で互いに対して位置決めすることができる。そのようなものとして、ボンディングマトリックスは、多くの異なるパターンのいずれか１つを示し得る。例えば、ボンディングエレメントは、１方向（すなわち、「１−Ｄ」配向）に、２方向（すなわち、「２−Ｄ」配向）に又は３方向（すなわち、「３−Ｄ」配向）に配向させることができる。或いは、ボンディングエレメントは、ランダムパターン（すなわち、「ランダム」配向）で配向させることができる。

上述及び他のボンディングエレメントの配向は、多くの方法のいずれか１つにより達成することができる。これらの方法は、テープキャスティング、押出し、磁界及び電界キャスティングを含むが、これらに限定されない。しかし、上述の変態法により前駆体粒子を変態する前に、これらの方法のいずれか１つにより前駆体を予形成することが行われることが理解される。当業者は、ボンディングエレメントをどのようにして配向させるかを理解するであろう。

さらに、ボンディングマトリックス中のボンディングエレメントの濃度は変化し得る。例えば、容積基準のボンディングエレメントの濃度が比較的高く、ボンディングエレメントの少なくとも一部が互いに接触していることがあり得る。充填材がボンディングマトリックスに組み込まれているが、充填材の種類及び／又は充填材の量が、ボンディングエレメントの体積希釈のレベルが比較的低くなるような場合に、この状況が生じ得る。他の例において、容積基準のボンディングエレメントの濃度が比較的低く、たとえあったとしても、わずかなボンディングエレメントが互いに接触するように、ボンディングエレメントがボンディングマトリックス内により広く分散している。充填材がボンディングマトリックスに組み込まれており、充填材の種類及び／又は充填材の量が、希釈のレベルが比較的高くなるような場合に、この状況が生じ得る。さらに、容積基準のボンディングエレメントの濃度が、ボンディングエレメントのすべて又はほぼすべてが互いに接触するようなことがあり得る。この状況において、充填材が加えられなかったか、又は充填材が加えられた場合、充填材の種類及び／又は充填材の量が、体積希釈のレベルがほぼ非存在であるようなものである。

図２（ａ）〜２（ｄ）にボンディングエレメント間の間隔によって表されている充填材の組み込みによっておそらく希釈された異なる配向の繊維又は小板状のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスを示す。図２（ａ）に、例えば、１−Ｄ配向で整列した、例えば、ｘ方向に対して整列した繊維状のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスを示す。図２（ｂ）に２−Ｄ配向で整列した、例えば、ｘ及びｙ方向に対して整列した小板状のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスを示す。図２（ｃ）に３−Ｄ配向で整列した、例えば、ｘ、ｙ及びｚ方向に対して整列した小板状のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスを示す。図２（ｄ）にボンディングエレメントが特定の方向に対して整列していない、ランダム配向の小板状のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスを示す。

図２（ｅ）〜２（ｆ）に２つの異なる配向及び濃度の小板状のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスを示す。図２（ｅ）に、例えば、３−Ｄ配向で整列した、例えば、ｘ、ｙ及びｚ方向に対して整列した比較的に高い濃度の小板状のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスを示す。比較的に高いボンディングエレメントの濃度は、ボンディングエレメントの周りの充填材の欠如によって示されており、したがって、ボンディングエレメントの希釈はほとんど又は全くない。これと対照的に、図２（ｆ）にランダム配向の状態にある比較的に低い濃度の小板状のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスを示す。比較的に低いボンディングエレメントの濃度は、ボンディングエレメントの周りの充填材の存在によって示されており、したがって、ボンディングエレメントの少なくともある程度の希釈が存在する。図２（ｆ）におけるボンディングエレメントの濃度及び配向により、複合材料をパーコレーションネットワークと呼ぶことができる。図２（ｆ）の複合材料は、接触の連続ネットワークが材料の一端から他端まで形成されているように大部分のボンディングエレメントが互いに接触しているので、パーコレーション閾値を達成している。

パーコレーション閾値は、それ以上でボンディングエレメントが、ボンディングエレメントの秩序（図２（ｅ））又はランダム配向（図２（ｆ））いずれかでの長距離連結性（connectivity）を示す臨界濃度である。

配向及び濃度に加えて、ボンディングマトリックス中のボンディングエレメントは、充填材との特定の連結パターン（connectivity pattern）を示すように配置することができる。そのような連結パターンは、例えば、Newnhamら、「Connectivity and piezoelectric-pyroelectric composites」、Mat. Res. Bull.、13巻、525〜536頁に記載されている。

図３に連結パターン０−０，１−０、２−０、３−０、１−１、２−１、３−１、２−２、３−２、３−２、３−３及び３−３を含む例示的な複合材料のいくつかの異なる連結パターンを示す。図３において、例示的な複合材料は、２つの構成要素、すなわち、ボンディングマトリックスを表し得る第１の（網掛け）構成要素及び充填材を表し得る第２の（非網掛け）構成要素を有する。異なる種類の連結パターンは、複合材料に関連する所望の材料特性を達成するために活用することができる。

図４（ａ）〜４（ｂ）にそれぞれボンディングマトリックス（白い部分）及び等軸性充填材粒子又は異方性繊維を含む複合材料の例を示す。図４（ａ）の場合、等軸性充填材粒子は、ランダム配向で配置されているが、ボンディングマトリックスは、３つの軸のすべてに沿って整列している。したがって、図４（ａ）における複合材料の連結パターンは３−０連結パターンであると言える。図４（ｂ）の場合、異方性充填剤繊維がｚ方向に対して１−Ｄ配向で配置されている。したがって、図４（ｂ）における複合材料の連結パターンは３−１連結パターンであると言える。再び、用途及び所望の材料特性に応じて、充填材は、複数の不活性及び／又は活性物質のうちのいずれか１つであり得る。

階層構造
異なる種類のボンディングマトリックスは、マトリックスの多孔度を変化させることにより、また異なるサイズのコア繊維を混入することにより、製造することができる（下の表３及び４においてわかるように）。ＦＢ１組成物がボンディングマトリックスの例である場合（表３）、このボンディングマトリックスを用いて反復１、２、３、４又はより高次レベル階層構造を形成することができる。階層構造のレベルは、重要な構造機能が導入されている場合の長さスケールの数を意味し得る（図１３）。図３に示すような異なる連結性を有する異なる種類の構造を作製するために例えば、１、２、３又はより高レベルの階層構造を有する異なる種類の粒子状及び繊維成分を用いることができる。

階層は、構造がいくつかの長さスケールのパターンをどのように形成するかを表現するものである。上述の例は、１例を除き、とりわけ潜在的な有用な機能上の目的で強い材料を製作することを可能にする密充填を促進し得る方法でボンディングエレメントをどのように階層的に用いるかというものである。

多レベル反復階層構造の説明図を図１３に示すが、秩序階層構造が、異なる長さスケール、例えば、１つ又は複数の長さスケールで反復し得る。

例えば、１レベル反復階層系は、一般的に一桁異なる、２つの異なるサイズ又は粒径範囲をブレンドすることにより形成される複合材料と記述することができる。より大きいサイズの粒子は、これらに限定されないが、六方最密充填又は立方最密充填又はランダム充填のような異なる種類の充填に配列して、間隙空間を含むネットワークを形成することができ、より小さいサイズの粒子は、より大きいサイズの粒子の空隙に位置することができる。理想的には、これらの階層系は、各レベルにおいて同じサイズの粒子を用いて調製することができる。例えば、１ｍｍの直径を有する球状粒子が１０ｍｍの直径を有する充填球状粒子の間隙空間を満たしている。しかし、実際には、単分散性粒子を得ることは困難であり、したがって、階層系は、粒径のモード連続分布を用いることによって示される。例えば、ＦＢ１Ｂ型のボンディングエレメント（ｄ_５０≒９μｍ）は、（１００〜５００）μｍの間で変動する粒径の充填材粒子の空隙に適合することができる（図１３（ａ））。構造におけるボンディングマトリックスの連結性をさらに向上させるために、ＦＢ１Ｂ型ボンディングエレメントのコーティングをより粗い充填材粒子に施すこともでき、その結果として、これらのＦＢ１Ｂ型ボンディングエレメントは、被覆されたより粗い充填材粒子の間隙空間を満たすことができる（図１３（ｂ））。１レベル階層構造を製作する別の代替法は、ＦＢ１Ｂ型ボンディングマトリックスの空隙に微細充填材粒子（粒径中央値＜１μｍ）を使用することであろう。

例えば、２レベル階層系は、粒径が１レベル階層におけるより粗い又はより微細な粒子と１桁異なるより大きい又は小さい粒子と組み合わされた１レベル階層系の複合材料と記述することができる。例えば、本例において、（１００〜５００）μｍの間の中間充填材粒子の空隙にＦＢ１Ｂ型ボンディングエレメントが存在し、その結果として、この１レベル階層系がより粗い１〜５ｍｍの骨材の空隙に均一に分布している（図１３（ｃ））。ボンディングマトリックスの連結性をさらに向上させるために、ＦＢ１Ｂボンディングマトリックスの薄いコーティング（表３）をより粗い及び中間充填材粒子の両方に施すことができる（図１３（ｄ））。

例えば、３レベル階層系は、２レベル階層における最大又は最小粒子と１桁異なるより大きい又は小さい粒子と組み合わされた２レベル階層系の複合材料と記述することができる。例えば、ＦＢ１Ｂマトリックス中の＜１ミクロンの微細な充填材粒子が１レベル階層を形成し、その後、１００〜５００μｍのより大きい充填材粒子の空隙における１レベル階層が２レベル階層を形成し、最後に、１〜５ｍｍの充填材凝集体の空隙における２レベル階層が３レベル階層を形成する。同じ方針で、より高次のｎレベル階層系を発生させることができる。階層のレベルが増加するにつれて、種々のレベルを含む長さスケールの範囲も増加する。したがって、ｎが無限大に増加するとき、長さスケールもそのようになる。長さスケール及び階層のこの莫大な範囲は、材料に我々の新規なボンディングエレメントを配置する無限の方法を提供する。

非反復階層又はランダム充填系も用いることによって充填を向上させるために、異なるサイズ画分範囲の異なる粒子を含むボンディングエレメントを用いることも可能である。そのようなものとして、粒子の組織化は、反復及び階層的でない（一部はこれを構造の階層と見なすことがあるが、異なる長さスケールにおいて幾何学的意味で異なる構造を有する）又は微細粒子による大細孔の間隙充填若しくは他の上部への１つの粒子状成分のコーティングなどの非ランダム構造を組み込むことなく、粒子をランダムに混合することを意味するランダム充填である。

これらの充填戦略は、小さい水吸収値によって明らかにすることができる、高バルク密度をもたらし得る。例えば、ＦＢ１Ｂ（表３）の水吸収は、例えば、７．７±０．６重量％である（５時間沸騰水試験、ＡＳＴＭ Ｃ６７）。異なるサイズ範囲の２つの成分を用いる場合、例えば、ＦＢ１Ｂケイ灰石繊維コアを砂（ＣＰＣ２、表１２）とブレンドする場合、充填が改善され、水吸収が５．３±０．５重量％に減少する。同様に、３つのサイズ画分の粒子、すなわち、砂（粒径３００〜５００ミクロン）及び玄武岩骨材（粒径６〜８ｍｍ）とブレンドしたＦＢ１Ｂケイ灰石繊維コアを用いる場合、水吸収が３．１±０．９重量％にさらに減少する。或いは、１重量％のヒュームドシリカ（ｄ_５０＜１μｍ）をＣＰＣ２型組成物に加える場合、水吸収が２．６重量％にさらに減少する。

ボンディングマトリックスの使用
上述のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスは、特注生産し、したがって、セメント又はコンクリートなどのボンディングマトリックスの組み込みにより修飾することができる微細構造を有するほぼあらゆる物品の材料特性を改善するために用いることができる。１つの例において、ボンディングマトリックスは、ポルトランドセメントの部分的又は完全代用品として用い、また広範囲のコンクリート製品に一般的に使用される成分の水和物不含有結合相として用い、それにより、それらの製品に関連する様々な材料特性を改善することができる。

本発明の例示的な実施形態によるボンディングエレメントを含むボンディングマトリックスの組み込みの結果として改善することができる複合材料の材料特性は、機械的特性、熱的特性及び耐久性などである。しかし、表１９に示すもの以外の特定の機械的、熱的及び耐久特性も改善することができる。光学的特性、電子的特性、触媒特性、核特性及び磁気的特性などのさらなる材料特性も改善することができる。

例として、本発明の例示的な実施形態によるボンディングマトリックスを含む複合材料は、圧縮下の損傷許容性の改善を示し得る。以後、例示的なケイ灰石は、簡単のために繊維形状を有すると一般的に呼ぶ。しかし、ケイ灰石粒子は、針状又は繊維状形状を有するなど、一般的に異方性形態を有し得る。

図９に関して、より小さいケイ灰石コアから構成されている材料（表４における組成物Ｐ３、図９）は、圧縮応力による突然の脆性破壊を示す。しかし、図１０（表３における組成物ＦＢ４、図１０）に関して、ボンディングマトリックスへのより長いケイ灰石繊維コアの混入により、一連の亀裂ディフレクションが起こり、毎回のディフレクションによって応力の蓄積の緩和（すなわち、「損傷回復」）がもたらされ、それにより、極限破壊の発生が遅延する。ボンディングマトリックスがより緩やかな破壊を伴う突然の脆性破壊を起こし得る他の状態は、複数のコア粒子サイズ及び封入層における微細な充填材粒子を用いることによる（図１２）。例えば、シリカ粒子のような微細粒子は、多孔性を有するボンディングマトリックス中に分散させることができる。表３における化合物ＦＢ４に関して、コアは、３つの体積分率の３つの異なるサイズの粒子を含み得る。より大きい若しくはより小さい数のサイズ（例えば、２、４、５、６又はそれ以上）又は異なる体積分率を用いることができる。ボンディングマトリックスは、そのとき、それ自体及び微細粒子に結合することによって複合材料における水和物不含有接着相としての機能を果たし得る。そのような複合材料の微細構造は、図１２に示すように緩やかな破壊を可能にすると思われる。

この例において、ボンディングマトリックスにおいて形成される界面が異なるため、亀裂進展機構は変化する。コア粒子（単数又は複数）は、亀裂ディフレクタの機能を果たし得る。さらに、第１の界面はコアと第１の層との間に形成され、第２の界面は第１の層と封入層との間に形成される。２種の界面は、同じ又は異なる強度を有し得る。例えば、第１の界面が第２の界面より高い界面強度（例えば、機械的強度）を有し、逆もまた同様であり得る。結果として、亀裂が始まり、進展し始めた後に、亀裂がより強い相からディフレクトし、代わりにより弱い界面に沿って進展して、そこにおける剥離を引き起こす。

ボンディングマトリックスを含む複合材料が本開示で述べたように機械的特性の改善を示すことができることが実証された。また、表１０に示すように、物品は、従来のポルトランドセメントより高い熱伝導率及び低い熱膨張係数を有し得る。さらに、本発明による種々の複合材料は、表５に示すような広範囲の特性も示し得る。複合材料の例示的な実施形態が表５に示した範囲のサブセットに対応する特性も有し得ることを理解すべきである。例えば、実施形態は、３×１０^−６／℃〜１５×１０^−６／℃の熱膨張係数を有する複合材料を含み得る。複合材料の例示的な実施形態は、約０．１３Ｗ／ｍ．ｋより大きく、約１９６Ｗ／ｍ．ｋより小さい熱伝導率を示し得る。複合材料の例示的な実施形態は、６〜９００Ｊ／モル．Ｋの熱容量を示し得る。複合材料の例示的な実施形態は、約１ＧＰａ〜３０ＧＰａのビッカース硬さを示し得る。さらなる例示的な実施形態は、１４〜約３，０００ＭＰａの間で変化する圧縮強度及び約３８０ＭＰａより小さい曲げ強度を示し得る複合材料を含む。複合材料の例示的な実施形態は、６０×１０^−６／ｐｓｉ未満のクリープひずみも示し得る。複合材料の例示的な実施形態は、７００Ｃ未満のＣｌ⁻透過率を示し得る。複合材料の例示的な実施形態は、自己強化性であり、６Ｊより大きい耐落球衝撃性を有し得る。複合材料の例示的な実施形態は、鋼鉄繊維で強化することもでき、１０Ｊより大きい耐落球衝撃性を有する。さらに、複合材料の例示的な実施形態は、上の特性の部分的範囲及び／又は表５に示した特性の範囲の組合せを示し得る。

用途
現在述べているボンディングマトリックス及び／又はボンディングエレメントは、様々な用途に用いることができる。本明細書で述べるこれらのボンディングエレメント／マトリックスの特性が優れているため、該エレメント／マトリックスは、電子、光学、磁気、生物医学、生物工学、医薬、農業、電気化学、エネルギー貯蔵、エネルギー発生、航空宇宙、自動車、胴体保護具及び車両装甲、テキスタイル並びに研磨及び切断用途、並びに前述の用途のいずれかの組合せに用いることができる。それは、光化学、化学的分離、光電気、熱電子及び／又はエレクトロルミネッセンス材料としても用いることができる。

実例の一部を以下に示す。

ボンディングエレメント又はマトリックスは、ポルトランドセメント、石灰セメント又は関連セメント系材料のようなセメント質相として用いることができる。これらの固体は、ポルトランドセメント、石灰セメント又は関連セメント系材料の用途に適用することができる。

ボンディングエレメント／マトリックスは、ＣａＣＯ_３又はセッコウ及び砂を含む添加物とブレンドして、モノリス固体を形成することができる。モノリス固体は、接合部又は継目のない一体成形体として形成されている固体である。本明細書の目的のために、「モノリス」という用語は、顕微鏡的レベルでの均一性を記述するために用いていない又は用いないものとする。モノリス固体の例は、テラコッタ又は花崗岩及び石灰石などの天然石の性能並びに外観を模倣し且つ／又はそれに類似し得る。外観は、添加物により異なる色及び風合をさらに形成することによって作ることができる。１つの実施形態において、これらのモノリス固体は、通常のテラコッタ又は天然石が用いられる用途に用いることができる。

ボンディングエレメント又はマトリックスは、砂又は他の鉱物とブレンドして、モルタル又はグラウトを調製することもでき、得られる材料は、通常のモルタル及びグラウトが用いられる用途に用いることができる。

ボンディングエレメント／マトリックスは、金属又は有機又はセラミック繊維とブレンドして、繊維セメントを製作することもできる。得られる材料は、通常の繊維セメントが用いられる用途に用いることができる。

ボンディングエレメント又はボンディングマトリックスは、水和物不含有コンクリート用途に用いることができる。１つの実施形態において、それを砂並びに骨材及び／又は複数の骨材とブレンドして、普通又は構造用コンクリートを模倣し且つ／又はそれに類似する材料を形成することができる。得られる材料は、通常の構造用又は普通コンクリートが用いられる用途、例えば、ダム、橋、水泳プール、家、街路、テラス、地下室、手すり、普通セメントタイル、モザイクタイル、舗装ブロック、街灯柱、排水管の蓋又はそれらの組合せに用いることができる。

粒子、分散剤及び／又はコルク、ガラス骨材などの廃棄物の注意深い分級（sizing）により、高強度コンクリート（ＨＳＣ）、３Ｄ繊維タイプ構造物（例えば、コンクリート布）、速強コンクリート（ＲＳＣ）、コルクベースの複合材料、ガラスコンクリート及び高性能コンクリート（ＨＰＣ）を模倣し且つ／又はそれに類似する終局材料を製造することができる。終局材料は、通常のＨＳＣ、コンクリート布、ＲＳＣ、コルクベースの複合材料、ガラスコンクリート及びＨＰＣが用いられる用途に用いることができる。

工程中水蒸気及び／又は真空をさらに用いて、真空コンクリート（ＶＣ）を模倣し且つ／又はそれに類似し、通常のＶＣが用いられる用途に用いることができる材料を製造することができる。１つの代替実施形態において、多孔度を制御することにより、透水性コンクリートを模倣／それに類似する終局材料を製造することができる。該材料は、通常の透水性コンクリートが用いられる用途に用いることができる。

１つの実施形態において、ボンディングエレメント／マトリックスを繊維、砂、骨材及び／又は消泡剤などの他の添加物及び／又はヒュームドシリカ及びＣａＣＯ_３などの超微細粒子とブレンドして、繊維強化複合材料及び／又は超高性能コンクリート（ＵＨＰＣ）のように機能する繊維強化コンクリート（ＦＲＣ）を調製する。これらの固体は、通常のＦＲＣ及び／又はＵＨＰＣが用いられる用途に用いることができる。代替実施形態において、流動性を制御すること（例えば、処理中に水含量を調節することにより）により、他の据付タイプ（installation types）のコンクリート製品を製造することができる。製品は、吹付けコンクリート、自己充填コンクリート、転圧コンクリート又はそれらの組合せを含む。

別の実施形態において、ボンディングエレメント／マトリックスをアルミニウム及びＣａ（ＯＨ）_２などの金属とブレンドし、オートクレーブにかけ、又は真空のような異なる補助手段を用いることにより多孔度を制御することにより、又は空気混入により、オートクレーブ養生気泡コンクリート（ＡＡＣ）を模倣／それに類似する材料を製造する。この材料は、通常のＡＡＣが用いられる用途に用いることができる。

代替実施形態において、ボンディングエレメント／マトリックスを砂及び／又は低密度骨材（例えば、膨張バーミキュライト及びパーライト、軽石、膨張スラグ、膨張シェール又はそれらの組合せ）とブレンドし、多孔度を制御することにより、これらの複合材料を軽量コンクリート又はセルラーコンクリート、軽量気泡コンクリート、可変密度コンクリート、発泡コンクリート又は超軽量コンクリート又はこれらのタイプのコンクリートに関連する他の材料として用いることができる。別の実施形態において、ボンディングエレメント／マトリックスを高密度骨材（例えば、密度＞３．２ｇ／ｃｍ^３）とブレンドすると、得られる生成物は、重量コンクリートであり得る。

現在述べているボンディングエレメント／マトリックスは、鋼鉄と併用して用いて（それにより強化する）、強化コンクリート材料を製作することができ、これは、強化コンクリート構造物が用いられる用途に用いることができる。該材料は、プレストレスコンクリートを模倣／それに類似させるためにプレストレス処理することができる。１つの実施形態において、ボンディングエレメント／マトリックスを巨大ブロックに注入して、マスコンクリートを模倣／それに類似する材料を製造することができる。これらのマスコンクリートタイプの材料の用途は、重力式ダム、大防波堤又はそれらの組合せを含み得る。現在述べているボンディングエレメント／マトリックス由来のコンクリートは、装飾目的のために異なる風合で作製することもできる。

いくつかの実施形態において、現在述べているボンディングエレメント／マトリックスを含む複合材料は、優れた特性を有し得る。例えば、それは、高塩化物含量を有する環境中の鋼鉄補強の防護を可能にすることなどの優れた耐食性及び攻撃的な硫酸塩環境中の優れた耐久性を有し得る。複合材料は、遮音及び／又は核放射線遮蔽などの高度に特化された用途に用いることができる。１つの実施形態において、該材料は、望ましい耐火性を有し得、耐火用途に適し得る。該材料はまた、例えば、凍結状態、砂漠における高温又は極端な気候変動などの極端な気候条件に耐え且つ／又は凍結融解抵抗性であり得る。該材料はまた、耐特殊海洋、極低温及び／又は爆風抵抗性用途に用いるのに適し得る。いくつかの実施形態において、該材料は、耐震構造及び／又はジオシンセティックタイプの構造に用いることができる。

〔実施例１〕
図５ａ及び５ｂに主として非晶質シリカにより覆われたランダム配向ＣａＳｉＯ_３コア繊維の二次電子（ＳＥ）及び後方散乱電子（ＢＳＥ）像を示す。これらの被覆繊維は、ＣａＣＯ_３粒子により封入されている。微細構造のＦＥＳＥＭにおけるＥＤＳによる化学マッピングにより、ケイ灰石コア繊維がＳｉＯ_２に富む領域により覆われ、ＣａＣＯ_３粒子により封入されていることが示された（図６）。ボンディングマトリックスの異なるエレメントがＣａＣＯ_３粒子によって一緒に保持されている。この組成物のＸＲＤにより、ＣａＳｉＯ_３及びＣａＣＯ_３（方解石）は結晶相であるが、シリカに富む領域は非晶質であることが明らかになった。

表６でケイ灰石コア繊維ベースのボンディングマトリックスを用いて形成した異なる組成（表３及び４）を有する通常のモノリス材料の機械的特性を比較する。これらのボンディングマトリックスは、４０〜３００ＭＰａの範囲の圧縮強度を示した。さらに、圧縮強度は、繊維コアの単位サイズ及び多孔度の両方により調節することができる。このボンディングマトリックスで観測された最高強度は、定石石状花崗岩と同等の強度を有する。ＦＢ１Ａ及びＦＢ１Ｂ試料は、不均化反応を行う前にそれぞれプレス及びキャスティング成形法により調製した。これらの２つの異なるセラミック成形技術は、原料が異なる方法で充填しているため、わずかに異なる圧縮強度を有する材料をもたらす（表３）。さらに、ＦＢ１Ａマトリックスベースのより小さい試料（直径＝１２．８ｍｍ）で２９８±５ＭＰａの平均強度が観測された。これらの結果から、より高度の加工により欠陥ポピュレーションをさらに減少させることによって、これらの固体の強度をさらに増大させることが可能であることがわかる。欠陥ポピュレーションを減少させることができ、ひいてはこれらの改善された機械的特性を有するより大きい試料を得ることを可能にする粉末加工の多くの従来法が存在する。この最適化の方法は、この新規なボンディングエレメント技術を用いるならば、当業者によって可能となる。

図７に例Ｄで述べた微細構造を有する複合材料（組成物Ｐ３、表４）におけるビッカース硬度圧痕を示す。この複合材料は、約１．６ＧＰａの硬度を有していた。亀裂進展を理解するために、圧痕の隅部から広がった亀裂をその後試験した（図８）。Ｂ及びＤ領域は、シリカに富む領域とＣａＣＯ_３に富む領域との界面における剥離によって、亀裂が異なる繊維状のケイ灰石コア繊維の周りをそれていたことを示している（図８（ａ））。これらのコア繊維は、亀裂ディフレクタとしての役割を果たし、亀裂は、その後それらの周りをそれ、界面境界に存在するＣａＣＯ_３に富む相を経て進展した（図８ｂ）。したがって、被覆シリカとＣａＣＯ_３に富む領域との間の界面は、コアケイ灰石粒とシリカ相コーティングとの間の頑強な界面と比べて弱い（図８（ｃ））。この特有の界面構造は、突然の脆性破壊に対するこれらの構造の損傷許容性を増大させる剥離によって亀裂がディフレクトする構造を設計するのに用いることができる。Ｐ３組成物は、脆性破壊を示し、１１０ＭＰａの圧縮強度（図９）及び１２ＭＰａの引張強度を有していた。

炭化物、ケイ酸塩、ガラス及びガラスセラミック又は様々な種類の金属及びポリマーのような異なる添加物を含む複合材料を製作することによってこれらの複合材料の硬度を調整することがさらに可能である。簡単のために、硬度の計算を、異なる添加物とブレンドされた３０体積％Ｐ３ボンディングマトリックスを仮定することによって行い、その後、混合計算の規則（rule of mixture calculation）を用いることにより、異なる硬度値の範囲を計算することができる。例えば、表７に示すようにＢｅＯを加えることによって、１〜１．３ＧＰａの硬度を達成することができ、Ｂ_４Ｃを加えることによって、２１〜２７ＭＰａの硬度を達成することもできる。他の例示的な実施形態において、材料は、約１ＧＰａ〜約３０ＧＰａのビッカース硬度を有し得る。

同様に、ボンディングエレメントは、熱伝導率に影響を与えるためにも用いることができる。また、ボンディングエレメントは、熱膨張に影響を与えるために用いることができる。これらの変化の例示的な実施形態を表８に示す。

表３〜４にコア繊維のサイズによって圧縮強度がどのように変化するかを示す。コア繊維の平均サイズが７０ミクロンから９ミクロンに減少するとき、圧縮強度は、６０ＭＰａから３００ＭＰａと高値に増加したが、図９におけるような応力対変位曲線は、これらの材料が破局的な脆性破壊（漸次破壊でない）を受けることを示す。

組成物ＦＢ４は、損傷許容性を付与するために異なるサイズ画分の非常に大きなコア繊維（約２８００〜１５０μｍ）を用いることによって開発されている。最初は応力対変位測定中に（図１０）、応力は、変位とともに直線的に変化した。７２ＭＰａの極限圧縮強度（ＵＣＳ）に達した後に、応力は、破壊により急に低下し、その後、試料は、その最初の強度を取り戻し（損傷許容性、言い換えれば、漸次破壊又は延性又は延性破壊の徴候）、その後、破壊の前にこのサイクルを３回続けた。したがって、界面構造がこのボンディングマトリックスの損傷許容性に主要な役割を果たしていた（図１０）。これらの種類の構造は、「自己補強セメント系複合材料（ＳＲＣＣ）」と呼ぶこととする。この場合、新規性は、繊維ベースのボンディングエレメントが両セメント質単位（活性繊維又は充填材）としての役割を果たしていること、並びにそれらが損傷許容性を持つための亀裂ディフレクタとしての役割も果たしていることである。

要約すると、コア繊維のサイズは、ボンディングマトリックスの力学を制御するうえで主な役割を果たす。コア繊維の平均粒子サイズが小さい（約＜７０μｍ）場合、これらのボンディングマトリックスは、大きい圧縮強度（３００ＭＰａと高い）を示し、漸次破損又は破壊ではなく脆性破壊を示す。大きいコア繊維（約１５０〜２８００μｍ）を用いる場合（組成物ＦＢ４、表３）、亀裂ディフレクション及びこれらの大きい活性繊維界面の剥離が損傷許容性（又は延性又は漸次破壊）の誘導に重要な役割を果たす。

９μｍの平均粒子サイズを有するケイ灰石コア繊維からなるランダム配向ボンディングマトリックスにおける多孔度を制御することにより、様々な構造を構築することができる。表４にボンディングマトリックスの圧縮強度に対する多孔度の影響を示す。ボンディングマトリックスにおける多孔度の４５％から１７％への減少により、ボンディングマトリックスの圧縮強度の１０ＭＰａから１６３ＭＰａへの増加がもたらされた。

上述の実施例は、これらの材料の特性をどのようにして変化させることができるかを示すものである。このボンディングエレメントを用いることができる多くの微細構造が存在する。

〔実施例２〕
図１１にＳｉＯ_２、高Ｃａフライアッシュ（ＨＣＦＡ）及びＣａＣＯ_３とＰ３ボンディングマトリックス（Ｐ３組成物、表４）との相互作用を示す。Ｐ３ボンディングマトリックス及びＳｉＯ_２界面（図１１（ａ）及び（ｂ））の観察により、ケイ灰石コア繊維の周りのＣａＣＯ_３粒子及びシリカに富むコーティングは、外部から加えたシリカ粒子との結合界面を形成していたことがわかる。Ｐ３ボンディングマトリックス−ＨＣＦＡ界面に、ＨＣＦＡとボンディングマトリックスとの間の剥離の徴候は存在しなかった（図１１（ｂ））。同様にＰ３ボンディングマトリックス−ＣａＣＯ_３界面において、外部から加えたＣａＣＯ_３粒子がボンディングエレメントとの拡散界面を形成していた。

図１２（ａ）に、７０体積％の砂（シリカ）粒子状成分が構造に多孔性を有するＰ３ボンディングマトリックス（表４）中に分散している０−３複合材料の典型的な例を示す。この複合材料は、圧縮中に劣化破壊を示し、≒５５ＭＰａの圧縮強度を有していた（図１２（ｂ））。３０体積％のＰ３ボンディングマトリックスは、それ自体並びに砂粒子に結合することによって複合材料中で水和物不含有接着相として働いている。

図１４（ａ）及び（ｂ）にそれぞれ１：２：２の容積比のＦＢ１繊維コア、（３００〜５００）μｍ砂及び（２〜４）ｍｍ砂骨材を用いることにより形成した複合材料の光学顕微鏡写真を示す。より高倍率では、ボンディングマトリックスが砂粒子の空隙に存在し、ボンディングマトリックスの厚い層が砂粒子を取り囲んで、接着相としての役割も果たしていることがわかる。表９にイリノイ州のＣＴＬによる認定ＡＳＴＭ特性試験及び１つの実施形態における本微細構造の機械的特性を示す。これらの値は、限定的なものと見なすべきではなく、例示的なものにすぎないと見なすべきである。例えば、さらなる実施形態は、正確に０．３８ｍｍでなければならないのではなく、ＡＳＴＭ Ｃ９４４を用いて１．００ｍｍ未満の平均磨滅を有する耐摩耗性を有する複合材料を含み得る。この複合材料は、高性能コンクリートのような機械的特性を有し、この特定の場合において、２０体積％のボンディングマトリックスを用いて、構造全体を結合させた。

〔実施例３〕
図１５に２連続サイクルにわたる熱サイクリング時の−４０〜１００℃におけるＦＢ１Ｂの熱ひずみの変化を示す。熱サイクリング中に熱ヒステリシス又は相変化の徴候は認められなかった。表１０にＰ２及びＰ３組成物の熱的特性を要約する。図１６にＰ３（表４）のＲＴから５００℃までの比熱の変化を示す。比熱は、０．７１１（Ｊ／ｇ℃）から１．２７４（Ｊ／ｇ℃）に徐々に増加した。Ｐ３組成物の相変化又は熱的特性の変化は認められなかった。明らかに、純粋な形の、又は複合材料に混入された同様なタイプのボンディングエレメントは、耐火などの高温での用途に用いることができる。

表１０を用いることにより、異なる複合材料の熱伝導率及び熱膨張は、ボンディングエレメントを用いることにより、また混合物近似の単純な規則を用いて計算することができる。例えば、３０体積％Ｐ３ボンディングマトリックスとコルクとの複合材料は、０．５５Ｗ／ｍ．ｋの計算熱伝導率を有する。同様に、３０体積％Ｐ３ボンディングマトリックスとＡＩＮとの複合材料は、１４６〜１９６Ｗ／ｍ．ｋの熱伝導率を有し得る。さらに、これらの値は、ボンディングエレメントの含量及び多孔度を変化させることによってさらに調整することができる。例えば、パーライトを結合し、０．１３Ｗ／ｍ．ｋと低い熱伝導率を有するように１０体積％の多孔質Ｐ２マトリックスを使用することも可能である。手短に言うと、熱的特性を調節するために用いることができる多くの組合せ及び置換が存在する。

予備的結果からも、ＦＢ１Ａ試料が、２００℃とし、次いでそれらを水中で急冷することによる１０サイクルの熱衝撃に耐えることができたことが示された。

〔実施例４〕
ブレンドセメント、高強度モルタル並びに花崗岩、砂岩及びテラコッタのような石のような特性

ケイ灰石ベースのボンディングマトリックス（表３及び４）は、大理石及び石灰石の外観を有する。それは、装飾目的のための清潔な形態の建築建設材料として用いることができる（表１１）。図１７にボンディングマトリックスに着色剤を加えることによって調製した砂岩、花崗岩及びテラコッタ模造品の典型的な例を示す。ＣＰＣ組成物系列（表１２）を用いて、異なる砂岩模造品を調製した。ボンディングエレメントを砂とブレンドするので、これらの組成物材料は、モルタル、グラウト又は高強度構造レンガの代用品としても用いることができる。同様に、ボンディングマトリックス（表３及び４）に異なる色を加えることにより、様々な種類の色及び風合を得ることができる。そのような方法で、本明細書で述べた天然石に類似する色及び風合を示す複合材料を製作することができる。或いは、本明細書で述べた建築コンクリートに類似する色及び風合を示す複合材料を製作することができる。表１３に異なる石の物理的特性を要約する。クアルザイト及び花崗岩を除いて、すべての列挙した固体の圧縮強度は、６９ＭＰａ未満である。ＣＰＣ系列のすべての異なる複合材料の平均圧縮強度は、６９ＭＰａより大きい（表１２）。さらに、ＦＢ１Ａ及びＦＢ１Ｂ組成物（添加物を含まないボンディングマトリックス、表３及び先の考察）の平均圧縮強度は、１４７〜３００ＭＰａである。明らかに、ジオミメティック（geomimetic）セラミック材料の物理的特性は、天然石より良好である。先に説明した概念を用いることによって、トラベンタイン、蛇紋岩等のような他の天然岩石を模倣することも可能である。

さらに、低い水吸収を有する構造物を作製することも可能である。例えば、ＣＰＣ２（表１２）は、５重量％の水吸収を有する。それは、砂岩（表１４）と既に同等である。１重量％のヒュームドシリカ（ｄ_５０＜１μｍ）をＣＰＣ２型組成物に加えることによって、水吸収を２．６重量％にさらに低下させることができる。

構造コンクリートとＨＦＣとの比較
構造コンクリートは、３５ＭＰａの圧縮強度を有する。ケイ灰石コア繊維と砂及び様々な種類の骨材との複合材料を製作することにより、構造コンクリートと同等である幅広い強度を達成することが可能である。表１５に構造コンクリートと同様の強度を示し、したがって、構造コンクリートのすべての用途に適する水和物不含有コンクリート（ＨＦＣ）のいくつかの単純組成物を示す。

ここでの初期組成物は、最終組成物を記述するよりもむしろ「複合材料」として記述する。化学及び相組成について正確な最終生成物は、不明である。他方で、初期組成物は、正確に指定することができる。これは、この実施例だけでなく、すべての記載する実施例に当てはまる。

高強度及び性能ＨＦＣとＨＳＣ（高強度コンクリート）及び高性能コンクリート（ＨＰＣ）との比較
先の実施例で述べたように、ＨＦＣ４複合材料は、機械的強度の点で高性能コンクリートと同様に機能する（表９）。さらに、それは、グレード１のＨＰＣと同様のＣｌ透過性も有する。興味深いことに、ＨＦＣ４は、グレード３の高性能コンクリートと同様の高い耐摩耗性、耐スケーリング性及び収縮を有する。興味深いことに、空気混入混合物を添加しない場合でさえ、ＨＦＣ４は、ＡＳＴＭ Ｃ６６６により規定されているように３００凍結融解サイクルで存続したが、そのＤＦ（耐久性係数）が１０に低下した。コンクリート製剤の砂及び骨材成分の修飾により、ＡＳＴＭ Ｃ６６６による１６３サイクルの後にこの耐久性係数が９３に増大し得る。

高度の加工方法を用いることにより、ＨＦＣ複合材料におけるより優れた充填を達成することができる（表１４）。例えば、水吸収は、ＨＦＣ４における８．３重量％からＨＳＨＦＣ１及びＨＳＨＦＣ２における３．１及び４．７重量％に低下した。予想通りに、圧縮強度もこれらの複合材料において増大した。ＨＦＣ４は、４７ＭＰａの圧縮強度を示したが、ＨＳＨＦＣ１及びＨＳＨＦＣ２の圧縮強度は、それぞれ８０ＭＰａ及び６５ＭＰａに増大した。

早強セメント又はコンクリート
図１８に機械的強度に対する反応時間の変化を示す。５時間の反応の後に、６０ＭＰａの圧縮強度に達する。これらの系は、早強接着相を調製するのに、又は複合材料系におけるコンクリートとして用いることができる。ポルトランドセメントコンクリートは、そのような短時間でこれをしない。

エンジニアド（engineered）ＨＦＣ組成物とＵＨＰＣ（超高性能コンクリート）との比較
図１９に１０重量％のＤＲＡＭＩＸ鋼繊維（ＺＰ３０５、Ｂｅｋａｅｒｔ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ、Ｍａｒｉｅｔｔａ、ＧＡ）で強化したＦＢ１Ｂボンディングマトリックスの典型的な延性破壊を示す。ＤＲＡＭＩＸは、フック状の末端を接着した約３０ｍｍの長さと約０．５ｍｍの直径を有する独占冷間引抜低Ｃ鋼繊維である。しかし、他の様々な鋼繊維を用いて同様の結果を得ることができると予想される。

ＣＰＣ２型組成物（表１２）も１０重量％（４体積％）の鋼繊維（ＦＲＣＰＣ２、表１６）を侵入させた。これらの組成物は、ＣＰＣ組成物よりほぼ１．４倍高い曲げ強度と同時に延性破壊も示した（図１９ｂ）。同様に、ＣＰＣ２に２．５重量％のＰＶＡ繊維（ＲＦＳ４００、ＮＹＣＯＮ ＰＶＡ、１８ｍｍ繊維、Ｆａｉｒｌｅｓｓ Ｈｉｌｌｓ、ＰＡ）を侵入させた場合、それらは、より低い強度で破壊したが、高度の強度保持を示した。

ボンディングエレメントと鋼鉄のとの相互作用を調整し、増大させるために、これらの繊維を空気中で酸化させた（さび形成）。その後、１０重量％（４体積％）のさびた繊維もＣＰＣ２マトリックスに混入した（ＲＦＲＣＰＣ２、表１６）。界面における剥離の増大により、これらの新しい組成物は、高度の延性を示した（図１９ｃにおける領域ＩＩ）。図２０に鋼−ボンディングマトリックス界面を示す。明らかに、硬化反応中に最初の界面が鋼表面と相互作用した。これらの複合材料は、「水熱制御界面エンジニアド延性複合材料」と呼ばれる。

鋼繊維の界面は、特有の組成及び構造を有する可能性があると考えられる。

表１７にＤｕｃｔａｌ（登録商標）（Ｌａｆａｒｇｅ（米国／カナダ領域、Ｃａｌｇａｒｙ、Ａｌｂｅｒｔａ、Ｃａｎａｄａ、Ｔ２Ｗ４Ｙ１）により開発された独占超高性能コンクリート）とＦＢ１Ｂ（ケイ灰石コア繊維ベースのボンディングマトリックス、表２Ｂ）の特性の比較を示す。ＦＢ１Ｂは、Ｄｕｃｔａｌ（登録商標）−ＦＯ（熱処理なし）と比較して高い圧縮及び曲げ強度を有するが、Ｄｕｃｔａｌ（登録商標）−ＦＭ又はＤｕｃｔａｌ（登録商標）−ＡＦ（熱処理したＤｕｃｔａｌ（登録商標）−ＦＭ）と比較してわずかに低い圧縮及び曲げ強度を有する。ＦＢ１Ｂの熱膨張は、Ｄｕｃｔａｌ（登録商標）のすべての異種より高い。ＦＢ１Ｂは、脆性破壊を示す。鋼繊維を用い、粒子及び繊維を工学的に処理することにより、超高性能を有する複合材料を作製することが可能である。これらの材料は、次節で述べる超高性能コンクリート材料のすべての用途に用いることができる可能性がある。

新規な延性及び耐衝撃性構造
表１８により長いケイ灰石繊維コア（ｄ_５０＝８００μｍ）を用いることにより作製した異なる複合材料を要約する。図２１にＳＲＣ３複合材料（表１８）の典型的な微細構造を示す。これらの自己補強構造におけるより長い繊維の濃度が増加するにつれて、曲げ強度は低下するが、表２０に要約するように、耐衝撃性はさらに改善する。例えば、もとのＦＢ１Ｂボンディングマトリックスは、０．７５ｆｔ．ｌｂの衝撃で破壊するが、それらをより長い繊維コアで自己補強した場合、それらは、４．５ｆｔ．ｌｂの衝撃で破壊する。花崗岩、石灰華、大理石のような伝統的なモノリス材料は、１．２ｆｔ．ｌｂで破壊するが、Ｍｅｔｒｏ−Ｄａｄｅ承認Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ Ｃｏｒｎｉｎｇ Ｔｈｉｃｋｓｅｔ ９０（Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ Ｃｏｒｎｉｎｇ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ、Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ、ＰＡ）は、２．２ｆｔ．ｌｂの衝撃で破壊する。ＳＲＣＣが様々な種類の建設材料のうちで最高の耐衝撃性の１つを有することが明らかである。

スーパーブレンド
先の実施例で、「自己補強セメント系複合材料（ＳＲＣＣ）」及び「水熱制御界面エンジニアド延性複合材料」の概念を説明した。これらの２つのアププローチを統合し、スーパーブレンドと呼ばれる新たなクラスの材料（表１９）を作製することが可能である。図２２ａにＦＳＲＢＣ１複合材料の延性挙動を示す。次の４つの主な領域が変形中に観測された：（Ｉ）弾性、（ＩＩ）塑性、（ＩＩＩ）強度保持及び（ＩV）劣化破壊。図２２ｂに三点曲げ時のこの複合材料の曲げを示す。これらの固体は、高い耐衝撃性を有する（表２０）。例えば、ＦＳＲＢＣ１は、１３ｆｔ．ｌｂの耐衝撃性を有し、これは、Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ Ｃｏｒｎｉｎｇ Ｔｈｉｃｋｓｅｔ ９０のそれより約６倍高い。

これらの種類の固体は、耐爆性及び耐衝撃性の特性、超高性能及び高性能コンクリート状特性を必要とする用途、高凍結融解、有害環境用途のような耐損傷用途に用いることができる。さらに、耐硫酸塩性、耐塩化物性などであるが、これらに限定されない特殊用途による様々な種類の添加物を含むブレンドの代用とすることが可能である。表１９に苦灰石充填材をＣａＣＯ_３又は砂の代わりにも用いることができる例を示す。

〔実施例５〕
ボンディングエレメントの新規化学的性質
同様に、上述のケイ灰石と異なるが、本発明において述べた新規なボンディングエレメントを形成するための不均化反応を用いる共通の能力を有する化学的性質を用いることによって広範囲の構造を設計することも可能である。例えば、図２３及び２４にカンラン石（Ｍｇ_２ＳｉＯ_４）及び透輝石（ＭｇＣａＳｉ_２Ｏ_６）前駆体由来のボンディングマトリックスの微細構造を示す。これらのボンディングマトリックスは、それぞれ１６２±１５ＭＰａ及び約９３ＭＰａの圧縮強度を有する。例えば、カンラン石は、未反応シリカ層（枯渇域）及び構造全体を結合する接着相として機能するＭｇＣＯ_３結晶によって囲まれた未反応Ｍｇ_２ＳｉＯ_４コアからなる（図２３ｃ）。これらの未反応コアは、異なる形態を有し得る。例えば、図２３ｄにＭｇＣＯ_３結晶がカップ状のカンラン石粒の内側にどのように析出したかを示す。

図２４にコアとしての透輝石の微細構造を示す。これらの粒は、非晶質シリカ、並びに苦灰石（ＣａＣＯ_３・ＭｇＣＯ_３）及び／又はマグネタイト（ＭｇＣＯ_３）及び／又はＭｇＣＯ_３によって囲まれている。ケイ灰石の場合と同様に、これらの材料は、先に述べた様々な方法により新規微細構造を製作するのに用いることができる。さらに、上述のように、この不均化反応を受け得る、鉱物であり、廃棄物でもある莫大な数のセラミックが存在する。

本発明の精神又は範囲から逸脱することなく、本発明において様々な修正及び変更を行うことができることは、当業者には明らかである。したがって、添付の特許請求の範囲及びそれらの等価物の範囲内にあるならば、本発明は、本発明の修正形態及び変形形態を含むものとする。

Claims (108)

1. １つ又は複数の化学元素を含む第１の化学組成を有するコアと、
   コアの辺縁部を少なくとも部分的に覆い、第１の化学組成と異なる化学組成であり、第１の化学組成の化学元素の１つに対応する陽イオンを含む第２の化学組成を有する第１の層と、
   第１の層の辺縁部を少なくとも部分的に覆い、第１及び第２の化学組成と異なる化学組成であり、第１の化学組成の化学元素の１つに対応する陽イオンを含む第３の化学組成を有する第２の層と
   を含む、ボンディングエレメント。
2. 第１の化学組成が少なくとも２種の化学元素を含み、第２の化学組成に随伴する陽イオンが第１の化学組成の少なくとも２種の化学元素の第１の化学元素に対応し、第３の化学組成に随伴する陽イオンが第１の化学組成の少なくとも２種の化学元素の第２の化学元素に対応する、請求項１に記載のボンディングエレメント。
3. 第１の化学組成が少なくとも２種の化学元素を含み、第２の化学組成に随伴する陽イオンが第１の化学組成の少なくとも２種の化学元素の第１の化学元素に対応し、第３の化学組成に随伴する陽イオンが第１の化学組成の少なくとも２種の化学元素の第１の化学元素に対応する、請求項１に記載のボンディングエレメント。
4. 第１の化学組成が１つの化学元素のみを含む、請求項１に記載のボンディングエレメント。
5. 第２の化学組成に随伴する陽イオンが第１の化学組成の化学元素の１つに対応する陰イオンと結合している、請求項１に記載のボンディングエレメント。
6. 第３の化学組成に随伴する陽イオンが反応物に対応する陰イオンと結合している、請求項５に記載のボンディングエレメント。
7. 第２の化学組成に随伴する陽イオンが第１の反応物に対応する陰イオンと結合している、請求項１に記載のボンディングエレメント。
8. 第３の化学組成に随伴する陽イオンが第２の反応物に対応する陰イオンと結合している、請求項７に記載のボンディングエレメント。
9. 第２及び第３の化学組成に随伴する陽イオンがアルカリ土類金属である、請求項１に記載のボンディングエレメント。
10. 第２及び第３の化学組成に随伴する陽イオンがＣａ^＋２及びＭｇ^＋２から選択される、請求項９に記載のボンディングエレメント。
11. コアが等軸状である、請求項１に記載のボンディングエレメント。
12. コアが楕円状である、請求項１に記載のボンディングエレメント。
13. コアが繊維状である、請求項１に記載のボンディングエレメント。
14. 第１の層が非晶質層である、請求項１に記載のボンディングエレメント。
15. コアが対称形状を有する、請求項１に記載のボンディングエレメント。
16. コアが非対称形状を有する、請求項１に記載のボンディングエレメント。
17. コアが薄片の形状である、請求項１に記載のボンディングエレメント。
18. コアがＣａＳｉＯ_３を含む、請求項１に記載のボンディングエレメント。
19. コアがＭｇＳｉＯ_３を含む、請求項１に記載のボンディングエレメント。
20. コアが一般式Ｍ_ａＭｅ_ｂＯ_ｃ又はＭ_ａＭｅ_ｂ（ＯＨ）_ｃを有する少なくとも１つの合成製剤を含み、Ｍが、反応して炭酸塩を形成し得る１つ又は複数の金属を含み、Ｍｅが、炭酸化反応中に酸化物を形成し得る１つ又は複数の金属である、請求項１に記載のボンディングエレメント。
21. Ｍがカルシウム又はマグネシウムから選択されるアルカリ土類金属であり、Ｍｅがケイ素、チタン、アルミニウム、リン、バナジウム、タングステン、モリブデン、ガリウム、マンガン、ジルコニウム、ゲルマニウム、銅、ニオブ、コバルト、鉛、鉄、インジウム、ヒ素及びタンタルの群から選択される、請求項２０に記載のボンディングエレメント。
22. 第１の層が結晶層である、請求項１に記載のボンディングエレメント。
23. 第１の層がアルミニウム、ケイ素又は鉄の酸化物又は水酸化物を含む、請求項１に記載のボンディングエレメント。
24. 第１の層が酸化アルミニウム、酸化ケイ素及び酸化鉄の少なくとも１つを含む、請求項１に記載のボンディングエレメント。
25. 第１の層が水酸化アルミニウム、水酸化ケイ素及び水酸化鉄の少なくとも１つを含む、請求項１に記載のボンディングエレメント。
26. 前駆体物質の化学組成と異なり、前駆体物質の化学組成に見いだされる化学元素に対応する陽イオンを含む化学組成を有する第１の層と、
    第１の層の辺縁部を少なくとも部分的に覆い、第１の層及び前駆体物質の化学組成と異なり、前駆体物質の化学組成に見いだされる化学元素に対応する陽イオンを含む化学組成を有する第２の層と
    を含むボンディングエレメント。
27. それぞれが、１つ又は複数の化学元素を含む第１の化学組成を有するコアと、コアの辺縁部を少なくとも部分的に覆い、第１の化学組成と異なる化学組成であり、第１の化学組成の化学元素の１つに対応する陽イオンを含む第２の化学組成を有する第１の層と、第１の層の辺縁部を少なくとも部分的に覆い、第１及び第２の化学組成と異なる化学組成であり、第１の化学組成の化学元素の１つに対応する陽イオンを含む第３の化学組成を有する第２の層とを含む、複数のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックス。
28. それぞれが、前駆体物質の化学組成と異なり、前駆体物質の化学組成に見いだされる化学元素に対応する陽イオンを含む化学組成を有する第１の層と、第１の層の辺縁部を少なくとも部分的に覆い、第１の層及び前駆体物質の化学組成と異なり、前駆体物質の化学組成に見いだされる化学元素に対応する陽イオンを含む化学組成を有する第２の層とを含む、複数のボンディングエレメントを含むボンディングマトリックス。
29. 第２の層が、石灰石、大理石粉材、炭酸カルシウムに富む骨材、セッコウ、砂及びシリカに富む骨材並びにそれらの組合せからなる群から選択される１つ又は複数の活性粒子状物質と結合している炭酸塩相からなる、請求項２８に記載のボンディングマトリックス。
30. 第２の層が連続相又は不連続相である、請求項２８に記載のボンディングマトリックス。
31. 多孔質である、請求項２８に記載のボンディングマトリックス。
32. ボンディングエレメントが１−Ｄ配向、２−Ｄ配向、３−Ｄ配向、ランダム配向で配向している又はパーコレーションネットワークを形成している、請求項２８に記載のボンディングマトリックス。
33. ボンディングエレメントの少なくとも一部が互いに接触している、請求項２８に記載のボンディングマトリックス。
34. 第２の層が、石灰石、大理石粉材、炭酸カルシウムに富む骨材、セッコウ、砂及びシリカに富む骨材並びにそれらの組合せからなる群から選択される１つ又は複数の活性粒子状物質と結合しているＣａＣＯ_３からなる、請求項２８に記載のボンディングマトリックス。
35. 水和物不含有セメント系結合材をさらに含む、請求項２７又は２８に記載のボンディングマトリックス。
36. ボンディングエレメントをセメント系材料、モルタル及びグラウトとして使用するステップを含む、請求項２７又は２８に記載のボンディングマトリックスを使用する方法。
37. 請求項２７又は２８に記載のボンディングマトリックスと、
    ボンディングマトリックスに組み込まれた充填材料と
    を含む複合材料。
38. 充填材料が不活性材料を含む、請求項３７に記載の複合材料。
39. 不活性材料が複数の等軸状粒子を含む、請求項３８に記載の複合材料。
40. 不活性材料が複数の異方性粒子を含む、請求項３８に記載の複合材料。
41. 不活性材料が等軸状粒子と異方性粒子の組合せを含む、請求項３８に記載の複合材料。
42. 充填材料が活性材料を含む、請求項３７に記載の複合材料。
43. 活性材料が複数の等軸性粒子を含む、請求項４２に記載の複合材料。
44. 活性材料が複数の異方性粒子を含む、請求項４２に記載の複合材料。
45. 活性材料が等軸状粒子と異方性粒子の組合せを含む、請求項４２に記載の複合材料。
46. 充填材料が、
    第１の複数の第１のサイズの粒子及び第２の複数の第２のサイズの粒子を含み、第２のサイズの粒子が第１のサイズの粒子よりサイズが実質的に大きく、ボンディングマトリックス、第１のサイズの粒子及び第２のサイズの粒子が、複合材料が階層構造を形成するように配置されている、請求項３７に記載の複合材料。
47. ボンディングマトリックスが、隣接する第１のサイズの粒子の間の多孔性空間内に実質的に配置され、隣接する第１のサイズの粒子が、隣接する第２のサイズの粒子の間の多孔性空間内に配置されている、請求項４６に記載の複合材料。
48. ボンディングマトリックスが、隣接する第１のサイズの粒子のそれぞれの辺縁部を少なくとも部分的に覆っている、請求項４７に記載の複合材料。
49. ボンディングエレメントが１−Ｄ配向で整列している、請求項３７に記載の複合材料。
50. ボンディングエレメントが２−Ｄ配向で整列している、請求項３７に記載の複合材料。
51. ボンディングエレメントが３−Ｄ配向で整列している、請求項３７に記載の複合材料。
52. ボンディングエレメントがランダム配向で整列している、請求項３７に記載の複合材料。
53. 約１ＧＰａ〜３０ＧＰａのビッカース硬度を有する、請求項３７に記載の複合材料。
54. １４〜約３，０００ＭＰａの間で変化する圧縮強度及び約３８０ＭＰａ未満の曲げ強度を有する、請求項３７に記載の複合材料。
55. ６０×１０^−６／ｐｓｉ未満のクリープひずみを示す、請求項３７に記載の複合材料。
56. ７００Ｃ未満のＣｌ⁻透過性を示す、請求項３７に記載の複合材料。
57. 自己補強性であり、６Ｊを超える耐落球衝撃性を有する、請求項３７に記載の複合材料。
58. 鋼繊維で強化され、１０Ｊを超える耐落球衝撃性を有する、請求項３７に記載の複合材料。
59. 破壊時に延性挙動及び強度保持を示す、請求項３７に記載の複合材料。
60. 耐熱衝撃性を有する、請求項３７に記載の複合材料。
61. 約０．１３Ｗ／ｍ．ｋより大きく、約１９６Ｗ／ｍ．ｋより小さい熱伝導率を有する、請求項３７に記載の複合材料。
62. 以下の特性の少なくとも１つを示す、請求項３７に記載の複合材料。
    （ｉ）少なくとも４．０４×１０^６ｐｓｉの弾性率、
    （ｉｉ）少なくとも３９０ｐｓｉの割裂引張強度、
    （ｉｉｉ）ＡＳＴＭ Ｃ９４４を用いた１．００ｍｍ未満の平均磨滅
    （ｉｖ）ＡＳＴＭ Ｃ６６６による少なくとも３００サイクルの耐凍結融解性、
    （ｖ）ＡＳＴＭ Ｃ６７２を用いて試験するときｘ＜１の耐可視スケーリング性、
    （ｖｉ）ＡＳＴＭ Ｃ１５７により測定される無視できる収縮、及び
    （ｖｉｉ）無視できるアルカリ−ケイ酸塩反応。
63. ３×１０^−６／℃〜１５×１０^−６／℃の熱膨張係数を有する、請求項３７に記載の複合材料。
64. ６〜９００Ｊ／モル・Ｋの熱容量を示す、請求項３７に記載の複合材料。
65. ０．０４〜０．９の反射係数を有する、請求項３７に記載の複合材料。
66. 約１〜約９９体積％の多孔度をさらに有する、請求項３７に記載の複合材料。
67. 約１〜約７０体積％の多孔度を好ましくは有する、請求項６６に記載の複合材料。
68. 最も好ましくは約１〜１０体積％の多孔度を有する、請求項６７に記載の複合材料。
69. 最も好ましくは約５０〜７０体積％の多孔度を有する、請求項６７に記載の複合材料。
70. ボンディングマトリックスが約１〜９９体積％の体積分率を含む、請求項３７に記載の複合材料。
71. ボンディングマトリックスが好ましくは約８〜９９体積％の体積分率を含む、請求項７０に記載の複合材料。
72. ボンディングマトリックスが最も好ましくは約８〜３０体積％の体積分率を含む、請求項７１に記載の複合材料。
73. ボンディングマトリックスが少なくとも１つの相互連結性パターンを示す、請求項３７に記載の複合材料。
74. １レベル、２レベル、３レベル、４レベル又はそれらの組合せを含む階層構造をさらに含む、請求項３７に記載の複合材料。
75. 水和物不含有セメント系結合材をさらに含む、請求項３７に記載の複合材料。
76. 炭酸カルシウム、セッコウ、砂、骨材、鉱物、金属繊維、有機繊維、セラミック繊維、廃棄コルク顆粒、消泡剤、超微細粒子、低密度骨材、高密度骨材又はそれらの組合せを含む少なくとも１つの添加物をさらに含む、請求項３７に記載の複合材料。
77. モノリス固体をさらに含む、請求項３７に記載の複合材料。
78. ポリマー、着色剤、分散剤、金属又はそれらの組合せの少なくとも１つをさらに含む、請求項３７に記載の複合材料。
79. 天然石に類似する色及び風合をさらに含む、請求項３７に記載の複合材料。
80. 大理石、石灰石、砂岩、花崗岩、テラコッタ、石灰華及び蛇紋岩からなる群から選択される物質に類似する色及び風合をさらに含む、請求項３７に記載の複合材料。
81. 建築コンクリートに類似する色及び風合をさらに含む、請求項３７に記載の複合材料。
82. モルタル、グラウト及び高強度構造レンガからなる群から選択される１つに類似する色及び風合をさらに含む、請求項３７に記載の複合材料。
83. 高強度コンクリート、早強コンクリート、高性能コンクリート、超高性能コンクリート、気泡コンクリート、セルラーコンクリート、透水性コンクリート、高密度コンクリート、重量コンクリート、マスコンクリート、プレストレストコンクリート、自己充填コンクリート、転圧コンクリート、建築コンクリート、吹付けコンクリート、キャスタブルコンクリート及びゼロスランプコンクリートの１つ又は複数に複合材料を使用するステップを含む、請求項３７に記載の複合材料を使用する方法。
84. ビルディング、建設物、道路、橋及び他の社会基盤用途の１つ又は複数に複合材料を使用するステップを含む、請求項３７に記載の複合材料を使用する方法。
85. 遮音、放射線遮蔽、耐炎、耐火、極端な気候条件、海洋用途、極低温用途、耐震構造、ジオシンセティックタイプの構造並びに耐発射体及び爆風用途の１つ又は複数に複合材料を使用するステップを含む、請求項３７に記載の複合材料を使用する方法。
86. １つ又は複数の電子、光学、磁気、生物医学、生物工学、医薬、農業、電気化学、触媒、核、エネルギー貯蔵、エネルギー発生、航空宇宙、自動車、胴体保護具及び車両装甲、テキスタイル、研磨及び切断、化学的分離、光電気、熱電子及び／又はエレクトロルミネッセンス用途に複合材料を使用するステップを含む、請求項３７に記載の複合材料を使用する方法。
87. 複数の前駆体粒子を含み、ある程度の多孔度を有する前駆体物質を準備するステップと、
    液体溶媒を前駆体物質の細孔に導入するステップと、
    ガス状反応物を前駆体物質の細孔に導入し、それにより、前駆体粒子を第１の層及び第２の層を有するボンディングエレメントに変態するステップと
    を含む複合材料を製造する方法。
88. 前駆体粒子の少なくとも一部が反応物と反応せず、残存してボンディングエレメントのコアを形成する、請求項８７に記載の方法。
89. 前駆体粒子のすべてが変態されて第１及び第２の層を形成し、それにより、ボンディングエレメントに前駆体粒子を残さない、請求項８７に記載の方法。
90. 液体溶媒を前駆体物質の細孔に導入するステップが、液体が前駆体物質の細孔を満たすように前駆体物質を飽和させるステップを含む、請求項８７に記載の方法。
91. 液体溶媒を前駆体物質の細孔に導入するステップが、前駆体物質の細孔に液体を部分的に満たすステップを含む、請求項８７に記載の方法。
92. 液体溶媒を前駆体物質の細孔に導入するステップが、
    液体を蒸発させるステップと、
    液体が前駆体物質の細孔全体に分布するように液体を凝縮させるステップと
    をさらに含む、請求項９１に記載の方法。
93. 前駆体物質を充填材料と混合するステップをさらに含む、請求項９１に記載の方法。
94. 充填材料が不活性材料を含む、請求項８７に記載の方法。
95. 不活性材料が複数の等軸状粒子を含む、請求項８７に記載の方法。
96. 不活性材料が複数の異方性粒子を含む、請求項８７に記載の方法。
97. 不活性材料が等軸状粒子と異方性粒子の組合せを含む、請求項８７に記載の方法。
98. 充填材料が活性材料を含む、請求項８７に記載の方法。
99. 活性材料が複数の等軸状粒子を含む、請求項９８に記載の方法。
100. 活性材料が複数の異方性粒子を含む、請求項９８に記載の方法。
101. 活性材料が等軸状粒子と異方性粒子の組合せを含む、請求項９８に記載の方法。
102. 複数の前駆体粒子を含む前駆体物質を準備するステップが前駆体粒子を所望の配向で整列させるステップを含む、請求項８７に記載の方法。
103. 前駆体粒子を所望の配向で整列させるステップが前駆体粒子を１−Ｄ配向で整列させるステップを含む、請求項８７に記載の方法。
104. 前駆体粒子を所望の配向で整列させるステップが前駆体粒子を２−Ｄ配向で整列させるステップを含む、請求項８７に記載の方法。
105. 前駆体粒子を所望の配向で整列させるステップが前駆体粒子を３−Ｄ配向で整列させるステップを含む、請求項８７に記載の方法。
106. 複数の前駆体粒子を含む前駆体物質を準備するステップが前駆体粒子をランダム配向で配置するステップを含む、請求項８７に記載の方法。
107. ボンディングエレメントを製作する方法であって、
     （ｉ）反応性前駆体を準備するステップと、
     （ｉｉ）反応性前駆体の少なくとも一部を変態して、前駆体の非変態部分の上に第１の層、及び第１の層の少なくとも一部の上に封入層を形成し、それにより、ボンディングエレメントを形成させるステップとを含み、
     第１の層が少なくとも１つの第１の陽イオンを前駆体と共有し、
     封入層が少なくとも１つの第２の陽イオンを前駆体と共有している、上記方法。
108. 変態が不均化反応による、請求項１０７に記載の方法。

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