JP2014189793A - 表面改質無機フィラー、その製造方法、多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物、およびこれを含む多層プリント配線板 - Google Patents

表面改質無機フィラー、その製造方法、多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物、およびこれを含む多層プリント配線板 Download PDF

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epoxy resin
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Ki Seok Kim
ソク キム，キ
Ji Hye Shim
へ シム，チ
Hwa Young Lee
ヨン リ，ファ
Joon Ho Bae
ホ ベ，ジュン
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Samsung Electro Mechanics Co Ltd
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Abstract

【課題】誘電損失率を低めると同時に、エポキシ樹脂との相溶性によって樹脂内での分散性を向上させることができる表面改質無機フィラー、その製造方法、多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物、およびこれを含む多層プリント配線板を提供する。
【解決手段】本発明の表面改質無機フィラーの製造方法は、無機フィラーを乾燥させる段階と、前記無機フィラーをフッ素処理で処理して前記無機フィラーの一部の表面にフッ素（Ｆ）を結合させる段階と、前記フッ素の結合した前記無機フィラーのフッ素が結合していない表面に、官能基の結合したシランカップリング剤を結合させる段階とを含んでなるものである。
【選択図】なし

Description

本発明は、表面改質無機フィラー、その製造方法、多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物、およびこれを含む多層プリント配線板に関する。
最近、電子機器技術の小型化および高性能化が進むにつれて、多層プリント配線板において絶縁層の役割を果たすビルドアップ層が複層化されて配線の微細化及び高密度化が求められ、かつ伝送損失低減のために誘電正接の低い絶縁材料が求められている。
最近、かかる問題を解決するために多様な研究が行われている。例えば、低誘電損失率特性を有するエポキシ樹脂の合成、低誘電損失特性を有するエポキシ樹脂および硬化剤の使用、そして無機フィラーを含む樹脂組成物に関する研究が最も一般的であるといえる。
一般に、ビルドアップフィルムに含まれる無機フィラーとしては、主にシリカが使用されてきた。ビルドアップフィルムに含まれるシリカの含量増加は、フィルムの誘電損失率の減少に大きな影響を及ぼし、約３０ｐｐｍ以下の熱膨張係数（ＣＥＴ）と０．１以下の低い誘電損失率（Ｄｆ）値を得るためには、約６０ｗｔ％以上の高含量シリカの添加が必須的である。
また、直径数ｎｍ〜数十μｍの無機フィラーがエポキシ樹脂組成物内で効果的に所望の物性を示すためには、優れた分散力を確保することが必須的であるといえる。
よって、エポキシ樹脂組成物にシリカを添加する場合、高い分散力を確保するために、少量のシランカップリング剤をエポキシ樹脂に添加し、或いはシリカの表面をシランカップリング剤で改質して使用することが一般的であり、多様なシランカップリング剤で表面処理されたシリカは、既に商品化されて販売されている。
また、低い誘電損失率を得るために高含量の無機フィラーを添加する場合、絶縁フィルム加工性および機械的物性の低下を引き起こすという問題が発生する。よって、ビルドアップ絶縁フィルムの組成において最も多い部分を占める無機フィラーの高機能化によって添加含量を減少させる必要があり、高機能性無機フィラーの製造のために、既存のシランカップリング剤を用いた表面処理以外の新しい表面処理技術が求められる実情である。
そこで、本発明者は、ビルドアップ組成物に含まれる無機フィラーの表面を、官能基が結合したシランカップリング剤及びフッ素で表面改質することにより、上述した問題点を解決することができることを見出し、これに基づいて本発明を完成した。
したがって、本発明の目的は、官能基の結合したシランカップリング剤およびフッ素が表面に結合している無機フィラーを製造する方法を提供することにある。
本発明の他の目的は、官能基の結合したシランカップリング剤及びフッ素が表面に結合している無機フィラーを提供することにある。
本発明の別の目的は、官能基の結合したシランカップリング剤及びフッ素が表面に結合している無機フィラーを含む多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物を提供することにある。
本発明の別の目的は、官能基の結合したシランカップリング剤およびフッ素が表面に結合している無機フィラーが含有されたビルドアップ組成物を含む多層プリント配線板を提供することにある。
上記目的を達成するために、本発明のある観点によれば、無機フィラーを乾燥させる段階と、前記無機フィラーをフッ素ガスで処理して前記無機フィラーの一部の表面にフッ素（Ｆ）を結合させる段階と、前記フッ素が結合した前記無機フィラーのフッ素が結合していない表面に、官能基の結合したシランカップリング剤を結合させる段階とを含んでなる表面改質無機フィラーの製造方法（以下「第１発明」という）を提供する。
第１発明において、前記表面改質無機フィラーの製造方法は、フッ素とシランカップリング剤を１：０．１〜０．３のモル比で前記無機フィラーの表面に結合させることを特徴とする。
第１発明において、前記無機フィラーは、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、およびジルコン酸カルシウムよりなる群から選ばれることを特徴とする。
第１発明において、前記無機フィラーは、シリカであることを特徴とする。
第１発明において、前記乾燥段階は、８０〜１２０℃で０．５〜２時間行われることを特徴とする。
第１発明において、前記フッ素ガスは、フッ素（Ｆ２）、三フッ化窒素（ＮＦ３）、四フッ化炭素（ＣＦ４）、三フッ化炭素（ＣＨＦ３）、八フッ化三炭素（Ｃ３Ｆ８）、八フッ化四炭素（Ｃ４Ｆ８）およびこれらの混合物よりなる群から選ばれることを特徴とする。
第１発明において、前記フッ素を結合させる段階は、０．０１〜０．３ｂａｒの圧力で行われることを特徴とする。
第１発明において、前記フッ素を結合させる段階では、３０秒〜９０分間無機フィラーとフッ素ガスを直接接触させることを特徴とする。
第１発明において、前記フッ素を結合させる段階では、５〜１００ｒｐｍで攪拌することを特徴とする。
第１発明において、前記官能基は、エポキシ基、アミン基およびアルキル基よりなる群から選ばれることを特徴とする。
本発明の他の観点によれば、一つ以上のフッ素（Ｆ）と、末端にエポキシ基、アミン基およびアルキル基よりなる群から選ばれた官能基が結合した１種以上のシランカップリング剤と、無機フィラーとを含み、前記フッ素と前記シランカップリング剤が無機フィラーの表面に結合し、前記シランカップリング剤の官能基は前記無機フィラーと結合していないことを特徴とする表面改質無機フィラー（以下「第２発明」という）を提供する。
第２発明において、前記フッ素と前記シランカップリング剤は、１：０．１〜０．３のモル比で前記無機フィラーの表面に結合したことを特徴とする。
第２発明において、前記無機フィラーは、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、およびジルコン酸カルシウムよりなる群から選ばれることを特徴とする。
第２発明において、前記無機フィラーは、シリカであることを特徴とする。
本発明の別の観点によれば、第２発明の表面改質無機フィラーと、エポキシ樹脂と、硬化剤とを含む多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物（以下「第３発明」という）を提供する。
第３発明において、前記エポキシ樹脂は、ナフタレン系エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラックエポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂、ゴム変性エポキシ樹脂、およびリン系エポキシ樹脂から１種以上選ばれることを特徴とする。
第３発明において、前記硬化剤は、活性エステル硬化剤、アミド系硬化剤、ポリアミン系硬化剤、酸無水物硬化剤、フェノールノボラック型硬化剤、ポリメルカプタン硬化剤、第３アミン硬化剤、およびイミダゾール硬化剤から１種以上選ばれることを特徴とする。
本発明の別の観点によれば、第３発明に係る絶縁樹脂組成物を含む多層プリント配線板（以下「第４発明」という）を提供する。
本発明は、官能基が結合したシランカップリング剤およびフッ素を無機フィラーの表面に結合させることにより、多層プリント配線板の絶縁層として使用されるビルドアップフィルム組成物の誘電損失率を低めると同時に、エポキシ樹脂との相溶性によって樹脂内で無機フィラーの分散性を向上させることができるという利点がある。
また、本発明は、フッ素ガスを用いて無機フィラーの表面を気相処理することにより、簡便かつ経済的な方法で、フッ素で表面が改質された無機フィラーを製造することができ、反応圧力及び時間などを調節することにより、前記無機フィラーの表面に導入されるフッ素含量を容易に制御することができるという利点がある。
本発明に係る表面改質シリカの含まれたビルドアップフィルム組成物が適用できる一般な多層プリント配線板の断面図である。
本発明をさらに具体的に説明する前に、本明細書及び特許請求の範囲に使用された用語又は単語は、通常的且つ辞典的な意味に限定されてはならず、発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義することができるという原則に立脚して、本発明の技術的思想に符合する意味と概念で解釈されなければならない。よって、本明細書に記載された実施例の構成は、本発明の好適な一例に過ぎず、本発明の技術的思想をすべて代弁するものではない。このため、本出願時点においてこれらを代替することが可能な様々な均等物及び変形例があり得ることを理解すべきである。
以下、本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者が本発明を容易に実施し得るように、本発明の好適な実施例を詳細に説明する。尚、本発明を説明するにあたり、本発明の要旨を不明瞭にする可能性がある係る公知技術についての詳細な説明は省略する。
図１を参照すると、ビルドアップフィルムは、多層プリント配線板１００において絶縁層１３１を形成するために使用される。
最近、このような多層プリント配線板は、薄膜化および小型化する趨勢にあり、配線板の反りを防止しかつ放熱特性を高めるために、ビルドアップフィルム組成物に、熱膨張係数が低くかつ熱伝達効率に優れた多様な無機フィラーを添加する。一方、最近は、このような無機フィラーの添加量が益々増加する趨勢にある。
本発明では、前述したように、無機フィラーの表面を改質して絶縁層の誘電損失率を低めると同時に、エポキシ樹脂内に効率よく分散可能な高機能性無機フィラーを提供しようとする。
以下、本発明に係る無機フィラーの製造方法およびこのような方法によって製造された無機フィラーを詳細に説明する。
本発明に係る表面改質無機フィラーの製造方法は、無機フィラーを乾燥させる段階と、前記無機フィラーをフッ素ガスで処理して前記無機フィラーの一部の表面にフッ素（Ｆ）を結合させる段階と、前記フッ素の結合した前記無機フィラーのフッ素が結合していない表面に官能基の結合したシランカップリング剤を結合させる段階とを含んでなる。
本発明によれば、乾燥した無機フィラーの表面にフッ素ガスを用いて気相処理することにより、液相処理工程に比べて反応後に未反応物と不純物が殆ど残らず環境にやさしいと同時に効率よく表面改質された無機フィラーを製造することが可能であり、シリカの表面にフッ素とシランカップリング剤を一定の比率で同時に結合させることにより、高機能性シリカを製造することが可能である。
以下、表面改質無機フィラーの製造工程別に分けて考察する。
まず、表面を改質しようとする無機フィラーをオーブンを用いて約１２時間熱乾燥させ、表面の乾燥した無機フィラーを製造する。
この際、無機フィラーは、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、およびジルコン酸カルシウムよりなる群から選択可能であり、本発明では、特に、シリカが好ましいが、表面を改質しようとする無機フィラーは、本発明の目的を達成するための範疇内であれば必ずしもこれに限定されるのではない。
一方、無機フィラーを乾燥させる時間は、無機フィラーの種類、量および粒子のサイズによって調節可能である。
このように乾燥した無機フィラーを気相処理が可能なチャンバーに入れた後、チャンバー内にフッ素基を含有する気体を供給する。この際、供給される気体は、フッ素基（Ｆ）を有するフッ素（Ｆ２）、三フッ化窒素（ＮＦ３）、四フッ化炭素（ＣＦ４）、三フッ化炭素（ＣＨＦ３）、八フッ化三炭素（Ｃ３Ｆ８）、八フッ化四炭素（Ｃ４Ｆ８）またはこれらの混合物などが好ましいが、必ずしもこれに限定されず、無機フィラーの表面にフッ素基を提供することが可能な気体であればいずれでも構わない。
前記乾燥段階は、８０〜１２０℃で０．５〜２時間行われることが好ましい。前記乾燥温度が８０℃未満の場合は、気相処理に適した程度に十分には乾燥しないという問題があり、前記乾燥温度が１２０℃を超える場合は、シリカの表面が過乾燥してシリカの物性が低下するという問題が発生する。また、前記乾燥時間が０．５時間未満の場合は、気相処理に適した程度に乾燥しないという問題が発生し、前記乾燥時間が２時間を超える場合は、シリカの過乾燥により物性が低下するという問題が発生する。
前記チャンバー内における気相処理は、０．０１〜０．３ｂａｒの圧力で行われることが好ましい。０．０１ｂａｒ未満の圧力を加える場合は、無機フィラーの表面にフッ素基が容易に導入されず、０．３ｂａｒを超える圧力を加える場合は、反応性が低下するという問題が発生する。
また、前記チャンバー内における反応は、５〜１００ｒｐｍで攪拌する過程を経るが、５ｒｐｍ未満で攪拌する場合、均一に混合されないという問題が発生し、１００ｒｐｍを超えて攪拌する場合、反応性が低下するという問題が発生する。
特に、気相処理によってフッ素基を無機フィラーの表面に導入するためには、３０秒〜９０分間前記無機フィラーとフッ素ガスを直接接触させなければならず、接触時間が３０秒未満の場合、無機フィラーにフッ素基を効率よく導入することが難しく、９０分を超える場合、無機フィラーの表面に導入されたフッ素基があまり多くて後述のシランカップリング剤を無機フィラーの表面に効率よく導入することができないという問題が発生する。
上述したような気相処理過程によって、一部の表面にフッ素基が導入された無機フィラーを得る。前記気相処理工程は、環境にやさしく、不純物及び未反応物が少ないうえ、圧力及び反応時間を調節して導入フッ素の含量を制御することが容易であるという利点があるが、無機フィラーの表面にフッ素基を導入するために既存の液相工程を用いることも可能である。
次に、前記工程を介して、一部の表面がフッ素で改質された無機フィラーに、シランカップリング剤を導入する。
ここに使用されるシランカップリング剤は、一端がエポキシ樹脂との相溶性に優れた官能基が化学結合しており、このような官能基は、エポキシド基、アミン基またはアルキル基などが好ましいが、これに限定されず、エポキシ樹脂との相溶性に優れた官能基であればいずれでも構わない。
このような官能基によって表面が改質された無機フィラーは、ビルドアップフィルム組成物内でエポキシ樹脂との相溶性に優れ、これにより優れた分散性を示し、その結果、無機フィラーの凝集現象によるビルドアップフィルム組成物の機械的物性低下なしで、低誘電損失率を有するビルドアップフィルム絶縁樹脂組成物の製造が可能となる。
このような官能基が結合したシランカップリング剤を無機フィラーの表面に結合させる工程は、液相工程によって行われる。公知の方法によって、このようなシランカップリング剤を無機フィラーの表面に導入することが可能である。
一方、シランカップリング剤は、シリカを含む無機フィラーとの反応性が非常に高いため、フッ素ガスで気相処理する前にシランカップリング剤を無機フィラーの表面にまず導入する場合、無機フィラーの表面の大部分にシランカップリング剤が結合するから、前述のフッ素基を導入する表面を確保することが難しいという問題が発生する。よって、前記シランカップリング剤は、前記フッ素基を導入する気相処理後に行われることが好ましい。
前記フッ素基と前記シランカップリング剤は、１：０．１〜０．３のモル比で無機フィラーの表面に結合させることが好ましい。もし無機フィラーの表面に結合したシランカップリング剤のモル比が０．１未満の場合は、エポキシ樹脂内で表面改質無機フィラーの分散性が低下し、０．３を超える場合は、絶縁樹脂組成物の誘電損失率が増加するという問題が発生する。
本発明に係る表面改質無機フィラーは、一つ以上のフッ素（Ｆ）と、末端にエポキシ基、アミン基およびアルキル基よりなる群から選ばれた官能基が結合した一つ以上のシランカップリング剤と、無機フィラーとを含み、前記フッ素および前記シランカップリング剤が前記無機フィラーの表面に結合し、前記シランカップリング剤の官能基は前記無機フィラーと結合していないことを特徴とする。
無機フィラーの表面に結合したフッ素基（Ｆ）は、優れた反応性を有するので、他のハロゲン元素に比べて表面処理が非常に容易であるという利点を有し、且つ低い表面自由エネルギーを有する。特にＣ−Ｆ結合の場合、最も低い電子分極率（ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ ｐｏｌａｒｉｚａｂｉｌｉｔｙ）値を有するので、フッ素基を含む物質は低誘電損失率特性を有する。その一例として、フッ素基を含むテフロン（ｐｏｌｙｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）は、非常に低い表面張力を有し、親水性の水分および疎水性の油とも親和性が少ない特性を示す。
一方、前記フッ素：前記シランカップリング剤は、１：０．１〜０．３のモル比で前記無機フィラーの表面に結合したことを特徴とし、前記無機フィラーは、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、およびジルコン酸カルシウムなどよりなる群から選ばれることを特徴とするが、必ずしもこれに限定されない。特に、シリカの場合、熱膨張係数が低く、熱伝達率に比較的に優れ、低い誘電損失率を有しかつ価格が低いため、本発明に係る無機フィラーは、シリカであることが好ましい。
このように本発明に係る表面改質無機フィラーは、表面張力が低くて水分との親和力が減少してエポキシ樹脂組成物の含湿度が低くなり、これによりエポキシ組成物の誘電損失率を低めることができるという利点を有する。
特に、本発明に係る表面改質無機フィラーは、フッ素基の導入により低誘電損失特性を有すると同時に、エポキシ樹脂との優れた相溶性を示す官能基が結合したシランカップリング剤の導入により優れた分散性を示すので、無機フィラーの含量を７０重量％以下にして誘電損失率を非常に効果的に減少させることができるという利点を有する。
本発明に係る表面改質無機フィラーが含まれた多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物は、本発明に係る表面改質無機フィラー、エポキシ樹脂、および硬化剤を含むことを特徴とする。
前記エポキシ樹脂は、ナフタレン系エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラックエポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂、ゴム変性エポキシ樹脂、およびリン系エポキシ樹脂から１種以上選択することができるが、必ずしもこれに限定されない。
前記硬化剤は、活性エステル硬化剤、アミド系硬化剤、ポリアミン系硬化剤、酸無水物硬化剤、フェノールノボラック型硬化剤、ポリメルカプタン硬化剤、第３アミン硬化剤およびイミダゾール硬化剤から１種以上選択することができるが、必ずしもこれに限定されない。
本発明に係るビルドアップフィルム組成物を含む多層プリント配線板は、前記ビルドアップフィルム組成物が含まれたことを特徴とする。
以下、実施例によって本発明をさらに詳細に説明する。但し、本発明はこれに限定されない。
（実施例１）
オーブンを用いてシリカを１００℃で約１２時間乾燥させ、乾燥したシリカを準備した。このように準備された乾燥シリカを反応チャンバーに入れた後、前記チャンバーにフッ素（Ｆ２）気体を供給し、０．１ｂａｒの圧力条件の下で、１０分間５０ｒｐｍで攪拌した。
このような１次気相処理過程を経て一部の表面にフッ素基が導入されたシリカを回収した。その後、一端にエポキシ基を有するシランカップリング剤を、前記回収されたシリカと反応させる２次液相処理工程を行った。
このような液相処理工程によって製造された表面改質シリカ（７０重量％）を、溶媒ＭＥＫ（ｍｅｔｈｙｌ ｅｔｈｙｌ ｋｅｔｏｎｅ）を用いてスラリー化し、このように製造されたスラリーをエポキシ樹脂に添加した後、攪拌によって混合した。その後、トリアジンノボラックを用いて硬化させて高分子複合サンプルを製造した。
実施例１では、シリカの表面に導入されたフッ素及びシランカップリング剤を１：０．３の比率に調節した。
（実施例２）
シリカの表面に導入されたフッ素およびシランカップリング剤を１：０．１の比率に調節した以外は、前記実施例１と同様にして行った。
（比較例１）
表面が改質されていないシリカを使用した以外は、実施例１と同様にして行った。
（比較例２）
気相処理によるフッ素のみ導入されたシリカを使用した以外は、実施例１と同様にして行った。
（比較例３）
エポキシ基を有するシランカップリング剤のみ導入されたシリカを使用した以外は、実施例１と同様にして行った。
下記表１は、上述の実施例および比較例によって得られたビルドアップフィルムの誘電損失率と樹脂内におけるシリカの分散性を相対値として測定して示す。
表１より、比較例１で表面が改質されていないシリカを用いた場合、誘電損失率が比較的高く、フィラーの分散性も非常に低下することが分かる。また、比較例２の場合は、シリカの表面にフッ素基を導入して誘電損失率は低くなったが、シリカの分散性が比較的低いことが分かる。比較例３の場合は、シリカの表面にエポキシ基を有するシランカップリング剤のみ導入し、フッ素を導入しないため、分散性は比較的良いが、誘電損失率が高いことが分かる。
ところが、前記表１の実施例１及び実施例２では、シリカの表面にエポキシ基を有するシランカップリング剤およびフッ素基を導入することにより、優れたシリカ分散性だけでなく、低誘電損失特性も達成されたことを確認することができる。
以上、本発明を具体的な実施例に基づいて詳細に説明したが、これは本発明を具体的に説明するためのものであり、本発明はこれに限定されず、当該分野における通常の知識を有する者であれば、本発明の技術的思想内にての変形や改良が可能であることは明白であろう。
本発明の単純な変形乃至変更はいずれも本発明の領域に属するものであり、本発明の具体的な保護範囲は添付の特許請求の範囲より明確になるであろう。
本発明は、表面改質無機フィラー、その製造方法、多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物、およびこれを含む多層プリント配線板に適用可能である。
１００ 多層プリント配線板
１１０ 絶縁体
１２０ 電子部品
１３０ ビルドアップ層
１３１ 絶縁層（ビルドアップフィルムまたはＰＣＣ）
１３２ 回路層
１４０ キャパシタ
１５０ 抵抗素子
１６０ 半田レジスト
１７０ 外部接続手段
１８０ パッド

Claims (18)

  1. 無機フィラーを乾燥させる段階と、
    前記無機フィラーをフッ素処理で処理して前記無機フィラーの一部の表面にフッ素（Ｆ）を結合させる段階と、
    前記フッ素の結合した前記無機フィラーのフッ素が結合していない表面に、官能基の結合したシランカップリング剤を結合させる段階とを含んでなる表面改質無機フィラーの製造方法。
  2. 前記フッ素と前記シランカップリング剤を１：０．１〜０．３のモル比で前記無機フィラーの表面に結合させることを特徴とする請求項１に記載の表面改質無機フィラーの製造方法。
  3. 前記無機フィラーは、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、およびジルコン酸カルシウムよりなる群から選ばれることを特徴とする請求項１に記載の表面改質無機フィラーの製造方法。
  4. 前記無機フィラーが、シリカであることを特徴とする請求項１に記載の表面改質無機フィラーの製造方法。
  5. 前記乾燥段階が、８０〜１２０℃で０．５〜２時間行われることを特徴とする請求項１に記載の表面改質無機フィラーの製造方法。
  6. 前記フッ素ガスは、フッ素（Ｆ２）、三フッ化窒素（ＮＦ３）、四フッ化炭素（ＣＦ４）、三フッ化炭素（ＣＨＦ３）、八フッ化三炭素（Ｃ３Ｆ８）、八フッ化四炭素（Ｃ４Ｆ８）およびこれらの混合物よりなる群から選ばれることを特徴とする請求項１に記載の表面改質無機フィラーの製造方法。
  7. 前記フッ素を結合させる段階は、０．０１〜０．３ｂａｒの圧力で行われることを特徴とする請求項１に記載の表面改質無機フィラーの製造方法。
  8. 前記フッ素を結合させる段階では、３０秒〜９０分間無機フィラーとフッ素ガスとを直接接触させることを特徴とする請求項１に記載の表面改質無機フィラーの製造方法。
  9. 前記フッ素を結合させる段階では、５〜１００ｒｐｍで攪拌することを特徴とする請求項１に記載の表面改質無機フィラーの製造方法。
  10. 前記官能基は、エポキシ基、アミン基およびアルキル基よりなる群から選ばれることを特徴とする請求項１に記載の表面改質無機フィラーの製造方法。
  11. 一つ以上のフッ素（Ｆ）と、
    末端にエポキシ基、アミン基およびアルキル基よりなる群から選ばれた官能基が結合した１種以上のシランカップリング剤と、
    無機フィラーとを含み、
    前記フッ素と前記シランカップリング剤が前記無機フィラーの表面に結合し、前記シランカップリング剤の官能基は前記無機フィラーと結合していないことを特徴とする表面改質無機フィラー。
  12. 前記フッ素と前記シランカップリング剤は、１：０．１〜０．３のモル比で前記無機フィラーの表面に結合したことを特徴とする請求項１１に記載の表面改質無機フィラー。
  13. 前記無機フィラーは、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、およびジルコン酸カルシウムよりなる群から選ばれることを特徴とする請求項１１に記載の表面改質無機フィラー。
  14. 前記無機フィラーが、シリカであることを特徴とする請求項１１に記載の表面改質無機フィラー。
  15. 請求項１１の表面改質無機フィラーと、
    エポキシ樹脂と、
    硬化剤とを含んでなる多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物。
  16. 前記エポキシ樹脂は、ナフタレン系エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラックエポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂、ゴム変性エポキシ樹脂、およびリン系エポキシ樹脂から１種以上選ばれることを特徴とする請求項１５に記載の多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物。
  17. 前記硬化剤は、活性エステル硬化剤、アミド系硬化剤、ポリアミン系硬化剤、酸無水物硬化剤、フェノールノボラック型硬化剤、ポリメルカプタン硬化剤、第３アミン硬化剤およびイミダゾール硬化剤から１種以上選ばれることを特徴とする請求項１５に記載の多層プリント配線板用ビルドアップフィルム組成物。
  18. 請求項１５〜１７のいずれか１項に係るビルドアップフィルム組成物を含む多層プリント配線板。
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