JP2014067537A - 燃料電池用膜電極接合体の製造方法および固体高分子形燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】高分子電解質、触媒物質担持炭素体及び溶媒を含有する触媒インクを基材上に塗工し、基材上に塗工された触媒インクを乾燥させて膜電極接合体の触媒電極層を形成するに際して、粘度が0.005(Pa・s)以上0.1(Pa・s)以下の触媒インクを150(1/s)以上10000(1/s)以下の剪断速度で基材上に塗工する。
【選択図】なし
Description
これらの高分子電解質膜51、電極触媒層52A,52F及びガス拡散層53A,53Fは固体高分子形燃料電池50の膜電極接合体(Membrane Electrode
なお、セパレーター54A,54Fはガス流路55A,55Fを有し、これらのガス流路55A,55Fはセパレーター54A,54Fの両面(図中の上面と下面)のうちガス拡散層53A,53Fと向かい合う側の表面に凹設されている。また、セパレーター54A,54Fは冷却水通路56A,56Fを有し、これらの冷却水通路56A,56Fはセパレーター54A,54Fの両面のうちガス流路55A,55Fと反対側の表面に凹設されている。
しかしながら、触媒インクを基材に塗工する際、触媒インクに十分な剪断力がかからない場合、少なからず触媒インク中の高分子電解質が局所的に生じることが課題であった。
本発明の他の態様は、上記の方法により製造された膜電極接合体を備えることを特徴とする固体高分子形燃料電池である。
高分子電解質の分散処理には、例えばボールミル、ロールミル、剪断ミル、湿式ミル、超音波分散機等の分散機を用いた分散処理の他に、遠心力で攪拌を行うホモジナイザーなどを利用した分散処理も用いることができる。
炭化水素系高分子電解質膜としては、スルホン化ポリエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホン化ポリスルフィド、スルホン化ポリフェニレンなどの電解質膜が挙げられる。
触媒インクに含まれる触媒物質担持炭素体や高分子電解質などの固形分の含有量が過大になると、触媒インクの粘度が高くなり、電極触媒層の表面にクラックが生じやすくなる。反対に、固形分の含有量が過小になると、電極触媒層の成膜速度が遅くなり、電極触媒層の生産性が低下してしまう。そのため、触媒インクの固形分含有量は、1質量%以上50質量%以下であることが好ましい。
なお、触媒インクの固形分含有量の調整、固形分における炭素粒子の濃度の調整、これらの他、上記分散処理の際に触媒インクに分散剤が添加されることにより、触媒インクの粘度を所定の値に調整することも可能である。また、触媒物質担持炭素体に対する高分子電解質の質量比率は、0.04質量%以上3.00質量%以下であることが好ましい。
また、ポリイミド、ポリエチレンテレフタラート、ポリアミド(ナイロン)、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレートなどの高分子シート、高分子フィルムも転写シートの材料として用いることができる。
固体高分子形燃料電池の製造方法では、まず、上記の方法により形成された2つの電極触媒層を高分子電解質膜51の両面と向き合うように配置する。
ここで、電極触媒層が形成される基材として高分子電解質膜51を用いた場合には、高分子電解質膜51の両面に電極触媒層が形成されることにより、上記の配置が実現される。また、基材としてガス拡散層53A,53Fあるいは転写シートを用いた場合には、高分子電解質膜51の両面側にガス拡散層53A,53Fあるいは転写シートを配置することにより、上記の配置が実現される。
なお、電極触媒層が形成される基材として高分子電解質膜51を用いた場合には、高分子電解質膜51の両面側にガス拡散層53A,53Fを配置した後、これらを加熱及び加圧することにより膜電極接合体が形成される。そして、基材としてガス拡散層53A,53Fを用いた場合には、ガス拡散層53A,53Fの間に高分子電解質膜51を配置した後、これらを加熱及び加圧することにより膜電極接合体が形成される。
(実施例1)
触媒物質担持炭素体として、白金担持カーボン(商品名:TEC10E50E、田中貴金属社製)と溶媒を、遊星ボールミル(商品名:P−7、フリッチュ・ジャパン社製)を用いて混練した。この際、ボールミルのポット及びボールにはジルコニア製のものを用いた。次に、高分子電解質として20質量%の高分子電解質溶液であるナフィオン(登録商標、デュポン社製)を添加し、再び混錬し触媒インクを作製した。作製された触媒インクの剪断速度に対する粘度依存性を図2に示す。
触媒インクにかかる剪断速度が1000(1/s)で、転写シートに塗工する以外、実施例1と同様の工程を経て、それ以外の工程は実施例と同じくして、燃料電池用膜電極接合体及び固体高分子形燃料電池を得た。実施例2の固体高分子形燃料電池における出力電圧の測定結果を表1に示す。
触媒インクにかかる剪断速度が10(1/s)で、転写シートに塗工する、実施例1と同様の工程を経て、それ以外の工程は実施例と同じくして、燃料電池用膜電極接合体及び固体高分子形燃料電池を得た。実施例3の固体高分子形燃料電池における出力電圧の測定結果を表1に示す。
触媒インクを冷暗所に保管してインク温度を5℃に保ち、それ以外の工程を実施例2と同じくして、比較例の電極触媒層及び固体高分子形燃料電池を得た。比較例の固体高分子形燃料電池における出力電圧の測定結果を表1に示す。
51…高分子電解質膜
52A,52F…電極触媒層
53A,53F…ガス拡散層
54A,54F…セパレーター
55A,55F…ガス流路
56A,56F…冷却水通路
Claims (4)
- 高分子電解質、触媒物質担持炭素体及び溶媒を含有する触媒インクを基材上に塗工する触媒インク塗工工程と、前記基材上に塗工された触媒インクを乾燥させて触媒電極層を形成する触媒インク乾燥工程とを含み、前記触媒インクの塗工時に粘度が0.005(Pa・s)以上0.1(Pa・s)以下の触媒インクを150(1/s)以上10000(1/s)以下の剪断速度で塗工することを特徴とする燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記触媒インクを作製する触媒インク作製工程を含み、該触媒インク作製工程は、前記触媒物質担持炭素体と前記溶媒を混錬してペーストを作製する第1工程と、前記高分子電解質が分散した高分子電解質分散溶液を前記ペーストに添加して混練する第2工程とを有することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記触媒インクの塗工時に温度が10℃以上50℃以下の触媒インクを塗工することを特徴とする請求項1又は2に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載された方法により製造された膜電極接合体を備えることを特徴とする固体高分子形燃料電池。
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