JP2013538136A - ポリアミド複合構造およびそれらの調製方法 - Google Patents
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Abstract
Description
以下の定義は、本明細書で検討されて、請求項で記載される用語の意味を説明するために使用される。
本明細書に記載される複合構造は、マトリックス樹脂組成物で含浸される繊維材料を含み、そして複合構造は、その表面の少なくとも一部分上にオーバーモールド樹脂組成物をオーバーモールドするために特に適切である。複合構造の表面の少なくとも一部分は、表面樹脂組成物から製造されている。
本明細書の目的のために、「マトリックス樹脂組成物で含浸される繊維材料」とは、マトリックス樹脂組成物によって実質的に包囲される繊維材料の相互に浸透するネットワークを形成するために、マトリックス樹脂組成物が繊維材料を封入および包埋することを意味する。本明細書の目的のために、「繊維」という用語は、その長さに対して垂直なその断面領域を横切って、長さ対幅の高い比率を有する肉眼的に均一な実体として定義される。繊維断面はあらゆる形状であることが可能であるが、典型的に丸い。
表面樹脂組成物は、a)1種または複数種のポリアミドと、b)熱可塑性組成物の全重量に基づく重量パーセントで、1または約1%〜30または約30重量%の1種または複数種の官能基化ポリオレフィンとを含む熱可塑性組成物から選択される。最終用途および所望の性能次第で、1種または複数種のポリアミドは、脂肪族ポリアミド、半芳香族ポリアミドおよびそれらの組み合わせから選択される。
i)6〜20個の炭素原子を有する脂肪族ジカルボン酸、および4〜20個の炭素原子を有する脂肪族ジアミン、ならびに
ii)4〜20個の炭素原子を有するラクタムおよび/またはアミノカルボン酸
からなる群の1種またはそれ以上から選択されるモノマーから誘導される脂肪族繰り返し単位からなる。
HMD ヘキサメチレンジアミン(または二塩基酸と組み合わせて使用される場合は6)
AA アジピン酸
DMD デカメチレンジアミン
DDMD ドデカメチレンジアミン
TMD テトラメチレンジアミン
46 TMDおよびAAから形成されるポリマー繰り返し単位
6 ε−カプロラクタムから形成されるポリマー繰り返し単位
66 HMDおよびAAから形成されるポリマー繰り返し単位
610 HMDおよびデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
612 HMDおよびドデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
613 HMDおよびトリデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
614 HMDおよびテトラデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
615 HMDおよびペンタデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
616 HMDおよびヘキサデカン酸から形成されるポリマー繰り返し単位
10 10−アミノデカン酸から形成されるポリマー繰り返し単位
1010 DMDおよびデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
1012 DMDおよびドデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
1013 DMDおよびトリデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
1014 DMDおよびテトラデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
11 11−アミノウンデカン酸から形成されるポリマー繰り返し単位
12 12−アミノドデカン酸から形成されるポリマー繰り返し単位
1210 DDMDおよびデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
1212 DDMDおよびドデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
1213 DDMDおよびトリデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
1214 DDMDおよびテトラデカンニ酸から形成されるポリマー繰り返し単位
本明細書に記載される熱可塑性組成物は、熱可塑性組成物の全重量に基づく重量パーセントで、1または約1〜30または約30重量%、好ましくは5または約5〜25または約25重量%の1種または複数種の官能基化ポリオレフィンを含む。「官能基化ポリオレフィン」という用語は、ポリオレフィン骨格鎖自体上または側鎖上のいずれかで、それに結合したカルボン酸部分を有するポリオレフィンであるアルキルカルボキシル置換ポリオレフィンを指す。「カルボン酸部分」という用語は、カルボン酸、カルボン酸エステル、カルボン酸無水物およびカルボン酸塩などのカルボキシル基を指す。
本明細書に記載されるマトリックス樹脂組成物は、表面樹脂組成物に関して本明細書に記載されるものなどの1種または複数種のポリアミドを含む。最終用途および所望の性能次第で、マトリックス樹脂組成物中に含まれる1種または複数種のポリアミドは、独立して、表面樹脂組成物に関して記載されるものなどの脂肪族ポリアミド、半芳香族ポリアミドおよびそれらの組み合わせから選択される。
好ましくは、本明細書に記載される表面樹脂組成物およびマトリックス樹脂組成物は、ブレンド全体が一体化されて形成されるように、ポリマー成分の全てが互いの範囲内で十分に分散されて、そして非ポリマー成分の全てがポリマーマトリックス中に十分に分散されて、それによって結合される溶融混合ブレンドである。本発明のポリマー成分および非ポリマー成分を組み合わせるために、いずれの溶融混合方法が使用されてもよい。例えば、ポリマー成分および非ポリマー成分は、例えば、一軸または二軸押出機、ブレンダー、一軸または二軸ニーダー、あるいはバンブリー攪拌器などの溶融攪拌器に、単一工程での添加によって全て一度に、または段階的に添加されて、次いで溶融混合されてもよい。段階的にポリマー成分および非ポリマー成分を添加する場合、ポリマー成分および/または非ポリマー成分の一部を最初に添加して、溶融混合し、その後、残りのポリマー成分および非ポリマー成分を添加して、十分に混合された組成物が得られるまでさらに溶融混合する。
上記の複合構造の製造方法およびその得られる複合構造も本明細書に記載される。この方法は、i)マトリックス樹脂組成物で繊維材料を含浸する工程を含んでなり、複合構造の表面の少なくとも一部は、表面樹脂組成物から製造される。また本明細書には、本明細書に記載されるマトリックス樹脂組成物で含浸される繊維材料の表面の少なくとも一部に表面樹脂組成物を適用する工程を含む、本明細書に記載される複合構造の製造方法も記載される。
本発明の別の実施形態は、オーバーモールドされた複合構造およびそれらの製造方法に関する。本発明によるオーバーモールドされた複合構造は、少なくとも2種の構成部分、すなわち第1の構成部分および第2の構成部分を含む。第1の構成部分は、上記の複合構造を含む。第2の構成部分は、オーバーモールド樹脂組成物を含む。オーバーモールドされた複合構造は2種以上の第1の構成部分を含んでもよく、すなわち、2種以上の複合構造を含んでもよい。
別の態様において、本発明は、上記オーバーモールドされた複合構造の製造方法およびそれによって得られるオーバーモールドされた複合構造に関する。オーバーモールドされた複合構造の製造方法は、第1の構成部分、すなわち、上記の複合構造を、オーバーモールド樹脂組成物でオーバーモールドする工程を含む。「オーバーモールド」は、第2の構成部分が第1の構成部分の表面の少なくとも一部分上へ成形されることを意味する。
本明細書に記載される複合構造およびオーバーモールドされた複合構造は、自動車、トラック、民間航空機、航空宇宙、鉄道、家庭用機器、コンピュータハードウェア、ハンドヘルドデバイス、レクリエーションおよびスポーツ用の部品、機械用の構造部品、ビル用の構造部品、光起電性装置用の構造部品または機械的デバイス用の構造部品などの広範囲の種々の用途で使用されてもよい。
以下の材料によって、実施例および比較例で使用される組成物を作製した。
実施例(表中「E」と略される)および比較例(表中「C」と略される)で使用される樹脂組成物は、二軸押出機において、表1に記載される成分を溶融混合することによって調製された。
約200マイクロメートルの厚さを有し、そして表1に記載される表面樹脂組成物から製造されるフィルムを、アダプター、フィルムダイおよびオイル加熱キャスティングドラムを有する28mm W&P押出機で作成した。押出機、アダプターおよびダイ温度は、比較例1(C1)に関しては280℃、比較例2(C2)および5(C5)に関しては230℃、そして比較例3(C3)、4(C4)、6(C6)ならびに実施例1(E1)および2(E2)に関しては320℃に設定した。キャスティングドラムの温度は、比較例1(C1)に関しては100℃、比較例2(C2)および5(C5)に関しては45℃、そして比較例3(C3)、4(C4)、6(C6)ならびに実施例1(E1)および2(E2)に関しては140℃に設定した。
表1に記載されるマトリックス樹脂組成物を含む複合構造は、約102ミクロンの厚さを有し、表1に記載されるマトリックス組成物から製造された8枚の層、および連続ガラス繊維織物(17ミクロンの直径、0.4%のシランベースサイジングおよび1200g/kmの公称移動テックスを有するE−ガラス繊維、600g/mの範囲重量で、2/2ツイル(バランス織り)に織られたもの)の3枚の層を、以下の配列で積み重ねることによって調製された。表1に記載されるマトリックス組成物から製造された2枚の層、連続ガラス繊維織物の1枚の層、表1に記載されるマトリックス組成物から製造された2枚の層、連続ガラス繊維織物の1枚の層、表1に記載されるマトリックス組成物から製造された2枚の層、連続ガラス繊維織物の1枚の層、そして表1に記載されるマトリックス組成物から製造された2枚の層。
表1のオーバーモールドされた複合構造は、表1に記載されるオーバーモールド樹脂組成物、約1.9mmを、上記のとおり得られた複合構造上へ射出成形することによって製造された。
上記のとおり得られたオーバーモールド成形複合構造を、ウォータージェット機を使用して、幅1/2インチ(約12.7mm)×長さ3インチ(約76mm)の試験片に切断した。結合強度は、ISO−178を変更した3点曲げ法によって、オーバーモールドされた複合構造を切断することから製造された試験片上で試験された。3点曲げ法は、複合構造へのオーバーモールド樹脂組成物の接着性/結合強度を特徴づけるために使用された。装置および形状はISO法178に従って、2.0インチ(約51mm)の支持体幅で、荷重端をスパンの中央として、試験片を曲げる。試験片のオーバーモールド部分は、2つの側面支持体(2インチ(約51mm)離れている)の上にある張力側面上(外側スパン)にあり、試験片の複合構造において圧縮側面(内側スパン)上で単一支持体(荷重)によってくぼみができる。試験片は、複合構造の表面まで、バーのオーバーモールド部分を切り開き、表面を暴露するくノッチを有し、そして、これによって表面を超えて複合構造まで切断しないように注意するか、または試験片のオーバーモールド樹脂部分からの複合構造の分離を開始する(層間剥離)。ノッチは、微細な歯鋸刃を使用して切断された。試験のために、試験片を、上記のとおり、支持体上に配置し、ノッチを下した。ノッチを中心から1/4インチ離した(荷重から1/4インチ離した)。試験は2mm/分で行われた。試験片の2つの部分の間で分離または破壊(層間剥離)が見られるまで、または試験片の2つの部分が分離せず、試験片の複合構造面が下方向に曲がり始めるまで、試験を実行した。この場合、結合強度は、複合構造を曲げ始めるために必要とされる初期の力より大きかった。実施例1(E1)の6つの試験片中1つおよび実施例2(E2)の試験片3つのうちの3つ全てを除いて、全ての試験片は層間剥離を示した。その点(層間剥離または複合構造の曲げ開始)の力を記録した。いくつかの試験片は、複合構造の曲げの点まで層間剥離を示さなかったため、約5%歪みまで試験を続けた(この試験方法は、2%歪みまたは破断での試験終了を必要とする。いずれが先に生じてもよい)。
以下に、本発明の好ましい態様を示す。
[1] 表面樹脂組成物から製造された少なくとも一部分を有する表面を有し、および前記表面の少なくとも一部分上にオーバーモールド樹脂組成物をオーバーモールドするために適切である複合構造であって、
前記複合構造は、不織物構造、織物、繊維バッティングおよびそれらの組み合わせから選択される繊維材料を含み、前記繊維材料がマトリックス樹脂組成物によって含浸され、
前記マトリックス樹脂組成物および前記オーバーモールド組成物は、同一または異なり、および1種または複数種のポリアミドを含み、および
前記表面樹脂組成物が、a)1種または複数種のポリアミドと、b)熱可塑性組成物の全重量に基づく重量パーセントで、1または約1〜30または約30重量%の1種または複数種の官能基化ポリオレフィンと、を含む熱可塑性組成物から選択される
ことを特徴とする複合構造。
[2] 前記繊維材料が、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、天然繊維またはそれらの混合物から製造されていることを特徴とする[1]に記載の複合構造。
[3] 前記繊維材料がガラス繊維から製造されていることを特徴とする[2]に記載の複合構造。
[4] 前記1種または複数種の官能基化ポリオレフィンが、マレイン酸無水物グラフト化ポリオレフィン、エチレン酸コポリマー、イオノマーおよびエチレンエポキシドコポリマーから選択されることを特徴とする[1]〜[3]のいずれか一項に記載の複合構造。
[5] 前記1種または複数種の官能基化ポリオレフィンがE/X/Yコポリマーから選択されるイオノマーであり、Xは、アクリル酸(AA)、メタクリル酸(MAA)、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、およびマレイン酸、マレイン酸モノエチルエステル(MAME)、フマル酸およびイタコン酸のハーフエステルからなる群から選択されるα,β−不飽和カルボン酸であり、そしてYが式(A)の軟化コモノマーであり、Xは、E/X/Yコポリマーの1または約1重量%〜20または約20重量%であり、そしてYはE/X/Yコポリマーの約0〜約50重量%の量で存在することができ、前記カルボン酸官能基が少なくとも部分的に中和されていることを特徴とする[4]に記載の複合構造。
[6] 前記1種または複数種の官能基化ポリオレフィンがE/X/Yコポリマーから選択されるイオノマーであり、Eがエチレンなどのオレフィンであり、Xが、アクリル酸(AA)、メタクリル酸(MAA)、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、およびマレイン酸、マレイン酸モノエチルエステル(MAME)、フマル酸およびイタコン酸のハーフエステルからなる群から選択されるα,β−不飽和カルボン酸であり、そしてYが式(A)の軟化コモノマーであり、Xは、E/X/Yコポリマーの1または約1重量%〜20または約20重量%であり、そしてYはE/X/Yコポリマーの約5〜約35重量%の量で存在することができ、前記カルボン酸官能基が少なくとも部分的に中和されていることを特徴とする[5]に記載の複合構造。
[7] 前記カルボン酸官能基が、ナトリウム、カリウム、亜鉛、カルシウムおよびマグネシウムから選択される1種または複数種の金属イオンによって少なくとも部分的に中和されていることを特徴とする[5]または[6]に記載の複合構造。
[8] 前記1種または複数種の官能基化ポリオレフィンが、3または約3〜90または約90%の中和された前記カルボン酸官能基を有するE/X/Yコポリマーから選択されるイオノマーであることを特徴とする[5]、[6]または[7]に記載の複合構造。
[9] 前記熱可塑性組成物が、a)完全脂肪族ポリアミド、半芳香族ポリアミドおよびそれらのブレンドから選択される1種以上のポリアミドを含むことを特徴とする[1]〜[8]のいずれか一項に記載の複合構造。
[10] シート構造の形態であることを特徴とする[1]〜[9]のいずれか一項に記載の複合構造。
[11] 自動車、トラック、民間航空機、航空宇宙、鉄道、家庭用機器、コンピュータハードウェア、ハンドヘルドデバイス、レクリエーションおよびスポーツ用の部品、機械用の構造部品、ビル用の構造部品、光起電性装置用の構造部品または機械的デバイス用の構造部品の形態であることを特徴とする[1]〜[10]のいずれか一項に記載の複合構造。
[12] 表面を有する複合構造の製造方法であって、
[1]または[4]〜[9]のいずれか一項に記載のマトリックス樹脂組成物で、[1]〜[3]のいずれか一項に記載の繊維材料を含浸する工程を含み、
前記複合構造の前記表面の少なくとも一部分は、[1]または[4]〜[9]のいずれか一項に記載の表面樹脂組成物から製造される方法。
[13] i)表面樹脂組成物から製造された少なくとも一部分を有する表面を有する第1の構成成分であって、前記第1の構成成分は、不織物構造、織物、繊維バッティングおよびそれらの組み合わせから選択される繊維材料を含み、前記繊維材料がマトリックス樹脂組成物によって含浸される第1の構成部分と、
ii)オーバーモールド樹脂組成物を含む第2の構成部分と
を含む、オーバーモールドされた複合構造であって、
前記マトリックス樹脂組成物および前記オーバーモールド樹脂組成物が同一または異なり、および1種または複数種のポリアミドを含み、
前記表面樹脂組成物が、[1]または[4]〜[9]のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物から選択され、および
前記第2の構成部分が、前記第1の構成部分の前記表面の少なくとも一部分上で前記第1の構成部分に接着される
ことを特徴とするオーバーモールドされた複合構造。
[14] 自動車、トラック、民間航空機、航空宇宙、鉄道、家庭用機器、コンピュータハードウェア、ハンドヘルドデバイス、レクリエーションおよびスポーツ用の部品、機械用の構造部品、ビル用の構造部品、光起電性装置用の構造部品または機械的デバイス用の構造部品の形態であることを特徴とする[13]に記載のオーバーモールドされた複合構造。
[15] 第1の構成部分上に、オーバーモール樹脂組成物を含む第2の構成部分をオーバーモールドする工程を含む、オーバーモールドされた複合構造の製造方法であって、
前記第1の構成部分が、繊維材料を含み、および表面を含み、
前記表面は、表面樹脂組成物から製造された少なくとも一部分を有し、
前記繊維材料が、不織物構造、織物、繊維バッティングおよびそれらの組み合わせから選択され、および前記繊維材料がマトリックス樹脂組成物によって含浸され、
前記マトリックス樹脂組成物および前記オーバーモールド組成物が同一または異なり、1種または複数種のポリアミドを含み、および
前記表面樹脂組成物が[1]または[4]〜[9]のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物から選択される
ことを特徴とする方法。
Claims (15)
- 表面樹脂組成物から製造された少なくとも一部分を有する表面を有し、および前記表面の少なくとも一部分上にオーバーモールド樹脂組成物をオーバーモールドするために適切である複合構造であって、
前記複合構造は、不織物構造、織物、繊維バッティングおよびそれらの組み合わせから選択される繊維材料を含み、前記繊維材料がマトリックス樹脂組成物によって含浸され、
前記マトリックス樹脂組成物および前記オーバーモールド組成物は、同一または異なり、および1種または複数種のポリアミドを含み、および
前記表面樹脂組成物が、a)1種または複数種のポリアミドと、b)熱可塑性組成物の全重量に基づく重量パーセントで、1または約1〜30または約30重量%の1種または複数種の官能基化ポリオレフィンと、を含む熱可塑性組成物から選択される
ことを特徴とする複合構造。 - 前記繊維材料が、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、天然繊維またはそれらの混合物から製造されていることを特徴とする請求項1に記載の複合構造。
- 前記繊維材料がガラス繊維から製造されていることを特徴とする請求項2に記載の複合構造。
- 前記1種または複数種の官能基化ポリオレフィンが、マレイン酸無水物グラフト化ポリオレフィン、エチレン酸コポリマー、イオノマーおよびエチレンエポキシドコポリマーから選択されることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の複合構造。
- 前記1種または複数種の官能基化ポリオレフィンがE/X/Yコポリマーから選択されるイオノマーであり、Xは、アクリル酸(AA)、メタクリル酸(MAA)、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、およびマレイン酸、マレイン酸モノエチルエステル(MAME)、フマル酸およびイタコン酸のハーフエステルからなる群から選択されるα,β−不飽和カルボン酸であり、そしてYが式(A)の軟化コモノマーであり、Xは、E/X/Yコポリマーの1または約1重量%〜20または約20重量%であり、そしてYはE/X/Yコポリマーの約0〜約50重量%の量で存在することができ、前記カルボン酸官能基が少なくとも部分的に中和されていることを特徴とする請求項4に記載の複合構造。
- 前記1種または複数種の官能基化ポリオレフィンがE/X/Yコポリマーから選択されるイオノマーであり、Eがエチレンなどのオレフィンであり、Xが、アクリル酸(AA)、メタクリル酸(MAA)、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、およびマレイン酸、マレイン酸モノエチルエステル(MAME)、フマル酸およびイタコン酸のハーフエステルからなる群から選択されるα,β−不飽和カルボン酸であり、そしてYが式(A)の軟化コモノマーであり、Xは、E/X/Yコポリマーの1または約1重量%〜20または約20重量%であり、そしてYはE/X/Yコポリマーの約5〜約35重量%の量で存在することができ、前記カルボン酸官能基が少なくとも部分的に中和されていることを特徴とする請求項5に記載の複合構造。
- 前記カルボン酸官能基が、ナトリウム、カリウム、亜鉛、カルシウムおよびマグネシウムから選択される1種または複数種の金属イオンによって少なくとも部分的に中和されていることを特徴とする請求項5または6に記載の複合構造。
- 前記1種または複数種の官能基化ポリオレフィンが、3または約3〜90または約90%の中和された前記カルボン酸官能基を有するE/X/Yコポリマーから選択されるイオノマーであることを特徴とする請求項5、6または7に記載の複合構造。
- 前記熱可塑性組成物が、a)完全脂肪族ポリアミド、半芳香族ポリアミドおよびそれらのブレンドから選択される1種以上のポリアミドを含むことを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載の複合構造。
- シート構造の形態であることを特徴とする請求項1〜9のいずれか一項に記載の複合構造。
- 自動車、トラック、民間航空機、航空宇宙、鉄道、家庭用機器、コンピュータハードウェア、ハンドヘルドデバイス、レクリエーションおよびスポーツ用の部品、機械用の構造部品、ビル用の構造部品、光起電性装置用の構造部品または機械的デバイス用の構造部品の形態であることを特徴とする請求項1〜10のいずれか一項に記載の複合構造。
- 表面を有する複合構造の製造方法であって、
請求項1または請求項4〜9のいずれか一項に記載のマトリックス樹脂組成物で、請求項1〜3のいずれか一項に記載の繊維材料を含浸する工程を含み、
前記複合構造の前記表面の少なくとも一部分は、請求項1または請求項4〜9のいずれか一項に記載の表面樹脂組成物から製造される方法。 - i)表面樹脂組成物から製造された少なくとも一部分を有する表面を有する第1の構成成分であって、前記第1の構成成分は、不織物構造、織物、繊維バッティングおよびそれらの組み合わせから選択される繊維材料を含み、前記繊維材料がマトリックス樹脂組成物によって含浸される第1の構成部分と、
ii)オーバーモールド樹脂組成物を含む第2の構成部分と
を含む、オーバーモールドされた複合構造であって、
前記マトリックス樹脂組成物および前記オーバーモールド樹脂組成物が同一または異なり、および1種または複数種のポリアミドを含み、
前記表面樹脂組成物が、請求項1または請求項4〜9のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物から選択され、および
前記第2の構成部分が、前記第1の構成部分の前記表面の少なくとも一部分上で前記第1の構成部分に接着される
ことを特徴とするオーバーモールドされた複合構造。 - 自動車、トラック、民間航空機、航空宇宙、鉄道、家庭用機器、コンピュータハードウェア、ハンドヘルドデバイス、レクリエーションおよびスポーツ用の部品、機械用の構造部品、ビル用の構造部品、光起電性装置用の構造部品または機械的デバイス用の構造部品の形態であることを特徴とする請求項13に記載のオーバーモールドされた複合構造。
- 第1の構成部分上に、オーバーモール樹脂組成物を含む第2の構成部分をオーバーモールドする工程を含む、オーバーモールドされた複合構造の製造方法であって、
前記第1の構成部分が、繊維材料を含み、および表面を含み、
前記表面は、表面樹脂組成物から製造された少なくとも一部分を有し、
前記繊維材料が、不織物構造、織物、繊維バッティングおよびそれらの組み合わせから選択され、および前記繊維材料がマトリックス樹脂組成物によって含浸され、
前記マトリックス樹脂組成物および前記オーバーモールド組成物が同一または異なり、1種または複数種のポリアミドを含み、および
前記表面樹脂組成物が請求項1または請求項4〜9のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物から選択される
ことを特徴とする方法。
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