JP2013218991A - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】二次電池用外装材1により形成される容器体110と、容器体110内にタブ114の一部が外部に出るようにして収容される電池部材112と、を有し、容器体110は、二次電池用外装材1の熱融着層15同士が接触した帯状の縁部分がヒートシールされて封止されており、前記帯状の縁部分のうち、式:P=Q×R/S(Qは帯状の縁部分におけるヒートシール部分の熱融着層の厚み(mm)、Rは該縁部分におけるヒートシール長さ(mm)、Sは該縁部分におけるヒートシール幅(mm)である。)で規定される値Pが最も大きい帯状の縁部分の長さ方向と、熱融着層15のMD方向が平行になっている二次電池100。
【選択図】図1
Description
1枚の外装材を熱融着層が向かい合うように二つ折りにし、折り返し部分以外の3つの縁部分のうち2つの縁部分をヒートシールし、内部に電池内容物(正極、負極、セパレータ、電解液等。)を収容した後に残る縁部分をヒートシールして封止した三方シールタイプ、
2枚の外装材を熱融着層が向かい合うように重ね合わせ、3つの縁部分をヒートシールし、内部に電池内容物を収容した後に残る縁部分をヒートシールして封止した四方シールタイプ、
外装材の側縁同士を合わせて筒状にし、それら側縁同士をヒートシールし、さらにその筒状体の下部をヒートシールし、内部に電池内容物を収容した後に上部をヒートシールして封止したピローパウチタイプ、
外装材を二つ折りしたときの一方の領域に、冷間成型による深絞りによって凹部を形成し、該凹部内に電池内容物を収容した後、外装材を折り返して縁部分をヒートシールして封止したエンボスタイプ等。
ラミネート型の外装材には金属箔層を有する多層フィルムが用いられており、外装材表面から電池内に浸入する水分は該金属箔層で遮断される。しかし、外装材の熱融着層同士がヒートシールされた縁部分を有する二次電池では、該縁部分の側端面から、熱融着層を透過して水分が徐々に浸入する。また、電池内部の電解液が縁部分の熱融着層を透過して側端面から徐々に蒸発する(ドライアップ)。
しかし、ラミネート型の外装材を用いた二次電池では、少なくとも1つの縁部分に、電池内部から電気を取り出すためのタブが挿入される。タブが挿入される縁部分の熱融着層は、外装材の金属箔層とタブとの絶縁性を確保するために、ある程度の厚みを確保する必要がある。また、電解液を注入した後に最後にヒートシールする縁部分は、ヒートシールする際に熱融着層が電解液で膨潤しているため、ヒートシール強度が弱くなりやすい。そのため、最後にヒートシールする縁部分の熱融着層も、ある程度の厚みを確保する必要がある。これらのことから、ヒートシール部分の熱融着層の厚みを薄くする方法では、水分の浸入やドライアップを抑制する効果が不充分なことがある。
しかし、特に二次電池の収容スペースが小さい場合等、縁部分の幅は狭く(3mm程度)されることも多く、その場合は縁部分における水分の浸入やドライアップが充分に抑制されないことがある。また、タブが挿入される縁部分は折り返すことができないため、二次電池の収容スペースの縮小化との兼ね合いから、該縁部分の幅を広くすることによる水分の浸入やドライアップの抑制効果には限界がある。
前記容器体は、前記二次電池用外装材が前記熱融着層を内部側にして容器形状とされ、前記熱融着層同士が接触している帯状の縁部分がヒートシールされて封止されており、
前記帯状の縁部分のうち、下式(I)で規定される値Pが最も大きい帯状の縁部分の長さ方向と、前記熱融着層のMD方向が平行になっていることを特徴とする。
本発明の二次電池は、前記タブが挟まれた縁部分のヒートシール部分の熱融着層の厚みに対する、前記タブのない縁部分のヒートシール部分の熱融着層の厚みの比率が20〜95%であることが好ましい。
また、前記タブのない帯状の縁部分が折り返されていることが好ましい。
また、前記熱融着層は、前記金属箔層側から接着樹脂層とシーラント層が積層されてなる層であることが好ましい。
本実施形態の二次電池100は、図1に示すように、二次電池用外装材1(以下、単に「外装材1」という。)により形成される容器体110と、容器体110内にタブ114の一部が外部に出るようにして収容される電池部材112と、を有する。
外装材1は、図5に示すように、基材層11の一方の面側に、接着剤層12、金属箔層13、腐食防止処理層14、熱融着層15が順次積層され、基材層11の他方の面側に基材保護層16が積層された積層体である。すなわち、外装材1は、外側から、基材保護層16、基材層11、接着剤層12、金属箔層13、腐食防止処理層14、熱融着層15が順次積層された積層体である。
基材保護層16としては、例えば、ポリエステルフィルムで形成された層、又はアクリルポリオールと脂肪族系イソシアネート硬化剤(例えば、メチレンジイソシアネート、イソプロピレンジイソシアネート、リジンジイソシアネート等。)で形成された層等が挙げられる。なかでも、耐ピンホール性に優れる点から、ポリエステルフィルムで形成された層が好ましい。
基材保護層16の厚みは、加工性に優れる点から、1〜30μmが好ましく、1〜12μmがより好ましい。
基材層11を形成する材料としては、例えば、ポリアミドフィルムの延伸又は未延伸フィルムが挙げられる。なかでも、成型性に優れる点から、ポリアミドフィルムの延伸フィルムが好ましい。
基材層11の厚みは、耐ピンホール性、加工性に優れる点から、6〜40μmが好ましく、10〜25μmがより好ましい。
接着剤層12を構成する接着剤としては、ポリエステルポリオール、ポリエーテルポリオール、アクリルポリオール等の主剤に、硬化剤として2官能以上の芳香族系又は脂肪族系イソシアネートを作用させる2液硬化型のポリウレタン系接着剤が好ましい。
接着剤層12の厚みは、接着強度、追随性、加工性等に優れる点から、1〜10μmが好ましく、3〜7μmがより好ましい。
金属箔層13の厚みは、バリア性、耐ピンホール性、加工性に優れる点から、9〜200μmが好ましく、15〜100μmがより好ましい。
腐食防止処理層14としては、金属箔層13の酸に対する腐食防止効果に優れる点から、塗布型、又は浸漬型の耐酸性の腐食防止処理剤により形成された塗膜が好ましい。該塗膜としては、例えば、酸化セリウムとリン酸塩と各種熱硬化性樹脂からなる腐食防止処理剤によるセリアゾール処理により形成された塗膜、クロム酸塩、リン酸塩、フッ化物と各種熱硬化性樹脂からなる腐食防止処理剤によるクロメート処理により形成された塗膜等が挙げられる。また、腐食防止処理層14は、金属箔層13の耐食性が充分に得られる塗膜であれば、前記処理で形成した塗膜には限定されない。
腐食防止処理層14の厚みは、腐食防止機能とアンカーとしての機能に優れる点から、10nm〜5μmが好ましく、20nm〜500nmがより好ましい。
接着樹脂層17は、シーラント層18と、腐食防止処理層14が形成された金属箔層13とを接着する層である。
接着樹脂層17を構成する樹脂としては、酸変性された熱可塑性樹脂が好ましい。例えば、ポリオレフィン系樹脂、エラストマー樹脂に無水マレイン酸等の酸をグラフト変性させた樹脂が挙げられる。
ポリオレフィン系樹脂としては、例えば、低密度、中密度、高密度のポリエチレン、エチレン−αオレフィン共重合体、ホモ、ブロック又はランダムポリプロピレン、プロピレン−αオレフィン共重合体等が挙げられる。これらポリオレフィン系樹脂は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
エラストマー樹脂としては、例えば、スチレン系又はオレフィン系の熱可塑性エラストマー等が挙げられる。
また、酸変性ポリオレフィン系樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種に、エラストマー樹脂を添加することも好ましい。これにより、冷間成型時のクラックによる延伸白化耐性が向上し、濡れ性の改善によって密着力が高まり、また異方性が低減されることで製膜性、ヒートシール強度等の特性が向上する。
接着樹脂層17の厚みは、1〜50μmが好ましく、5〜40μmがより好ましい。接着樹脂層17の厚みが下限値以上であれば、接着強度が高く、上限値以下であれば、二次電池の縁部分の側端面から浸入する水分量及びドライアップ量をより低減できる。
シーラント層18を構成する樹脂としては、耐衝撃性及びヒートシール性に優れる点から、熱可塑性樹脂が好ましく、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂が好ましい。
シーラント層18は単層であってもよく、多層であってもよい。例えば、防湿性を付与する目的で、エチレン−環状オレフィン共重合体、ポリメチルペンテン等の樹脂で形成された層を介在させた多層フィルムを用いてもよい。
シーラント層18の厚みは、20〜100μmが好ましい。シーラント層18の厚みが下限値以上であれば、ヒートシール性に優れ、上限値以下であれば、二次電池の縁部分の側端面から浸入する水分量及びドライアップ量をより低減できる。
(X1)金属箔層13上に腐食防止処理層14を形成する工程。
(X2)金属箔層13における腐食防止処理層14を形成した側と反対側に接着剤層12を介して基材層11を貼り合わせ、基材層11上にさらに基材保護層16を形成する工程。
(X3)金属箔層13における腐食防止処理層14側に、接着樹脂層17を介してシーラント層18を貼り合せて熱融着層15を形成する工程。
例えば、金属箔層13の一方の面に、腐食防止処理剤を塗布、乾燥して腐食防止処理層14を形成する。腐食防止処理剤としては、例えば、前記したセリアゾール処理用の腐食防止処理剤、クロメート処理用の腐食防止処理剤等が挙げられる。腐食防止処理剤の塗布方法は、特に限定されず、グラビアコート、リバースコート、ロールコート、バーコート等の各種方法を採用できる。
金属箔層13における腐食防止処理層14を形成した側と反対側に、接着剤層12を形成する接着剤を用いて、ドライラミネーション等の手法で基材層11を貼り合わせる。その後、基材層11上に、接着剤層12を形成する接着剤と同じ接着剤等を用いて、ドライラミネーション等の手法で基材保護層16を形成するフィルムを貼り合わせる。基材保護層16は、アクリルポリオールと脂肪族系イソシアネート硬化剤を含む基材保護剤を基材層11上に塗布し、乾燥させて形成してもよい。
また、基材層11と基材保護層16をそれぞれ形成する樹脂を共押出しして多層フィルムを作製し、該多層フィルムを、接着剤層12を形成する接着剤を用いて、ドライラミネーション等の手法で金属箔層13と貼り合わせてもよい。
工程(X2)では、密着性を向上させる目的で、室温〜100℃の範囲でエージング処理を行ってもよい。
基材保護層16、基材層11、接着剤層12、金属箔層13及び腐食防止処理層14がこの順に積層された積層体の腐食防止処理層14側に、押出ラミネート法によって接着樹脂層17を形成し、接着樹脂層17を介してシーラント層18を貼り合わせて熱融着層15を形成する。接着樹脂層17は、ドライラミネーション等で形成してもよい。シーラント層18の積層は、サンドイッチラミネーションにより行うことが好ましい。
また、熱融着層15は、接着樹脂層17とシーラント層18のそれぞれを形成する樹脂を共押出しして多層フィルムを作製し、該多層フィルムを前記積層体の腐食防止処理層14上に熱ラミネートにより積層させて形成してもよい。
工程(X3)では、密着性を向上させる目的で、室温〜100℃の範囲でエージング処理や熱ラミネートを行ってもよい。
なお、外装材1の製造方法は、前記工程(X1)〜(X3)を順次実施する方法に限定されない。例えば、工程(X2)を行ってから工程(X1)を行ってもよい。
容器体110は、図1及び2に示すように、矩形状の外装材1が熱融着層15を内部側にして二つ折りにされた第1容器部110aと第2容器部110bとを有しており、第1容器部110aに、深絞りによって、熱融着層15側から基材保護層16側に突き出すような凹状の電池部材収容部116が設けられることで容器形状となっている。
第1容器部110aと第2容器部110bにおける折り返し部110cの反対側に位置する、熱融着層15同士が接触している帯状の縁部分である先端縁部分118は、タブ114の一部を挟み込んだ状態でヒートシールされている。また、電池部材収容部116の両側に位置する帯状の縁部分である第1の側縁部分120及び第2の側縁部分122もヒートシールされている。
容器体110は、このように、先端縁部分118、第1の側縁部分120及び第2の側縁部分122の3つの帯状の縁部分が、矩形状の二次電池100における3辺をそれぞれ形成しており、それらがヒートシールされることで封止されている。また、容器体110は、電池部材収容部116内に電池部材112と共に電解液が収容された状態で封止される。
帯状の縁部分におけるヒートシール部分の長さとは、当該縁部分のヒートシール部分における長さ方向の両方の端部側が他の縁部分のヒートシール部分と交差する場合、その交差する地点間の距離であり、当該縁部分のヒートシール部分における長さ方向の一方の端部側が他の縁部分のヒートシール部分が交差する場合、その交差地点と、当該縁部分のヒートシール部分における他方の端部との距離である。また、帯状の縁部分におけるヒートシール部分の幅とは、帯状の縁部分のヒートシール部分における長さ方向と垂直な方向の両端の距離の平均値である。また、帯状の縁部分におけるヒートシール部分の熱融着層の厚みとは、帯状の縁部分におけるヒートシール部分の長さの範囲において互いの熱融着層の厚みを合計した値の平均値である。なお、タブが挟まれる帯状の縁部分においては、該帯状の縁部分におけるタブの上下に溶着される互いの熱融着層の厚みの合計、及び該帯状の縁部分におけるヒートシール部分の長さの範囲でタブが存在しない部分における互いの熱融着層の厚みの合計から平均値を算出するものとする。
また、先端縁部分118のヒートシール部分118aの幅S1は、先端縁部分118の側端118bに沿った方向と垂直な方向の両端118e,118fの距離の平均値である。第1の側縁部分120のヒートシール部分120aの幅S2は、第1の側縁部分120の側端120bに沿った方向と垂直な方向の両端120e,120fの距離の平均値である。第2の側縁部分122のヒートシール部分122aの幅S3は、第2の側縁部分122の側端122bに沿った方向と垂直な方向の両端122e,122fの距離の平均値である。
また、図3に示すように、先端縁部分118のヒートシール部分118aの厚みQ1は、ヒートシール部分118aにおける互いの熱融着層15,15の厚みを合計した値の平均値である。同様に、第1の側縁部分120のヒートシール部分120aの厚みQ2は、ヒートシール部分120aにおける互いの熱融着層15,15の厚みを合計した値の平均値である。第2の側縁部分122のヒートシール部分122aの厚みQ3は、ヒートシール部分122aにおける互いの熱融着層15,15の厚みを合計した値の平均値である。
具体的には、第1の側縁部分120及び第2の側縁部分122におけるヒートシール部分120a,122aの値P2、P3よりも、先端縁部分118におけるヒートシール部分118aの値P1を大きくする場合、外装材1の熱融着層15のMD方向と、先端縁部分118の長さ方向(図2、x軸方向)とを平行にする。第1の側縁部分120におけるヒートシール部分120aの値P2又は第2の側縁部分122における122aの値P3を、先端縁部分118におけるヒートシール部分118aの値P1よりも大きくする場合、外装材1の熱融着層15のMD方向と、第1の側縁部分120又は第2の側縁部分122の長さ方向(図2、y軸方向)とを平行にする。
熱融着層が接着樹脂層とシーラント層が積層されてなる層である場合、外装材の生産効率が高く、また縁部分の側端面から浸入する水分量及びドライアップ量の低減効果が優れる点から、接着樹脂層のMD方向とシーラント層のMD方向が同じ方向であることが好ましい。
熱融着層(接着樹脂層、シーラント層)をTダイ法、インフレーション法等の溶融押出法で形成する際、熱融着層は巻取り方向となるMD方向に少なからず延伸される。そのため、熱融着層は、熱融着層を形成する樹脂材料がMD方向に分子配向して異方性が生じやすい。この異方性は、熱融着層を形成する際に熱ラミネート工程を行えばある程度は緩和される。しかし、電池を組み立てる際のヒートシール時において、熱融着層が徐々に冷却されて再結晶化する際、分子がMD方向に再配向して再び異方性が生じる。このような異方性を有する結晶相が形成された熱融着層では、MD方向に比べてTD方向(MD方向に垂直な方向)に水分や電解液が透過し難くなる。
前記値Pは、帯状の縁部分のヒートシール部分における熱融着層の厚みが厚く、ヒートシール部分の長さが長く、幅が狭いほど大きくなる。一方、帯状の縁部分のヒートシール部分における熱融着層の厚みが厚く、ヒートシール部分の長さが長いほど、水分や電解液が透過する熱融着層が大きくなり、水分や電解液の透過量が大きくなる。また、ヒートシール部分の幅が狭いほど、水分や電解液が透過する経路が短くなるので、水分や電解液の透過量が大きくなる。つまり、前記値Pが最も大きい帯状の縁部分とは、ヒートシールされる帯状の縁部分のなかで最も水分や電解液が透過しやすい条件にある縁部分である。本発明では、このように最も水分や電解液が透過しやすい不利な条件でヒートシールされる帯状の縁部分の長さ方向と、外装材の熱融着層のMD方向を平行にすることで、該帯状の縁部分における水分や電解液の透過方向が、水分や電解液が透過し難いTD方向となる。そのため、該帯状の縁部分における水分や電解液の透過が効率的に抑制され、その結果、二次電池全体として、縁部分の側端面から浸入する水分量及びドライアップ量が低減されると考えられる。
一方、非結晶性の島部分は、溶融押出法において、MD方向に長く、TD方向に短い楕円状に変形しやすい。本発明では、前記値Pが最も大きい帯状の縁部分の長さ方向と、外装材の熱融着層のMD方向を平行にするので、前記海島構造が形成される場合でも、該帯状の縁部分では、非結晶性の島部分が該帯状の縁部分の長さ方向に長く、幅方向に短くなる。このように、該帯状の縁部分においては、非結晶性の島部分によって形成される透過経路は幅方向に短いので、水分や電解液が透過し難く、その結果、二次電池全体として、縁部分の側端面から浸入する水分量及びドライアップ量が低減されると考えられる。
先端縁部分118におけるタブ114が挟まれている部分の熱融着層15は、タブのリードと外装材の金属箔層との絶縁性を確保するために一定の厚みを有している必要があり、タブ114が挟まれていない部分に比べて熱融着層15の薄膜化に限界がある。
そのため、タブ114が挟まれる先端縁部分118における前記厚みQ1よりも、タブ114が挟まれない第1の側縁部分120及び第2の側縁部分122における前記厚みQ2、Q3の方が薄くしやすい。このことから、タブ114が挟まれない第1の側縁部分120及び第2の側縁部分122は、ヒートシール部分120a,122aの熱融着層15,15の厚みQ2、Q3を特に薄くすることで水分や電解液の透過を抑制し、タブ114が挟まれる先端縁部分118は、熱融着層15のMD方向を先端縁部分118の長さ方向と平行にして水分や電解液の透過を抑制することで、全体として浸入する水分量及びドライアップ量を効率的に低減することができる。
なお、タブが挟まれた縁部分のヒートシール部分の熱融着層の厚みとは、帯状の縁部分のヒートシール部分における、タブの上下に溶着された熱融着層の厚みを合計した厚みである。また、タブのない縁部分のヒートシール部分の熱融着層の厚みとは、帯状の縁部分のヒートシール部分におけるタブが存在していない部分における互いの熱融着層の厚みを合計した厚みである。
また、先端縁部分118のヒートシール部分118aにおけるタブ114が挟まれた部分の熱融着層15,15の厚みに対する、タブ114が挟まれない第1の側縁部分120における前記厚みQ2の比率が、前記範囲であることが好ましい。
また、先端縁部分118のヒートシール部分118aにおけるタブ114が挟まれた部分の熱融着層15,15の厚みに対する、タブ114が挟まれない第2の側縁部分122における前記厚みQ3の比率が、前記範囲であることが好ましい。
タブ114がない第1の側縁部分120及び第2の側縁部分122は、2回以上折り返してもよい。
電池部材112は、図1に示すように、正極、セパレータ及び負極を有する電池部材本体部124と、電池部材本体部124が有する正極と負極にそれぞれ接続されるタブ114,114とを有する。
電池部材本体部124としては、二次電池に通常用いられるものであれば特に限定されず、例えば、正極、セパレータ、負極及びセパレータがこの順に積層された積層体等が挙げられる。正極、負極、及びセパレータは、二次電池に通常使用されるものを特に制限なく使用できる。
リード126の材質としては、例えば、アルミニウム、ニッケル、又はニッケルメッキした銅等が挙げられる。
タブシーラント128の材質としては、外装材1の熱融着層15と溶着できるものであればよく、例えば、外装材1のシーラント層18の材質と同じ材質が挙げられる。
タブシーラント128は、タブ114のリード126と外装材1を構成する金属箔層13との短絡を防止する役割を担うため、一定の膜厚を確保する必要がある。しかし、タブシーラント128のMD方向を先端縁部分118の長さ方向と平行にすることで、タブシーラント128においても水分や電解液の透過が抑制される。
以下、二次電池100の製造方法について説明する。なお、二次電池100の製造方法は以下の方法には限定されない。二次電池100の製造方法としては、例えば、下記工程(Y1)〜(Y4)を有する方法が挙げられる。
(Y1)矩形状の外装材1における第1容器部110aとなる部分に電池部材収容部116を形成する工程。
(Y2)第1容器部110aの電池部材収容部116内に電池部材112を配置し、外装材1の第2容器部110bとなる部分を折り返し、折り返し部110cと反対側の先端縁部分118をタブ114の一部が外部に出るようにしてヒートシールする工程。
(Y3)第1の側縁部分120をヒートシールする工程。
(Y4)第2の側縁部分122側の開口から電池部材収容部116内に電解液を注入した後、第2の側縁部分122をヒートシールして封止する工程。
矩形状の外装材1の熱融着層15側から基材層11側に向かって、リバウンド量を考慮して所望の成型深さになるように金型で深絞り成型し、第1容器部110aとなる部分に電池部材収容部116を形成する。
金型としては、深絞り成型に通常用いられるものが使用できる。深絞り成型時には、例えば滑剤等を利用して外装材1の表面の摩擦係数を低くしておくことで、金型と外装材1間の摩擦が低下し、金型のフィルム押さえから成型部分に外装材1が流れ込みやすくなる。これにより、クラックやピンホールを生じさせずに、より深い電池部材収容部116を形成することができる。
工程(Y1)で形成した電池部材収容部116内に電池部材112を収容し、外装材1の第2容器部110bとなる部分を折り返し、折り返し部110cの反対側の先端縁部分118にタブ114を挟んでその一部が外部に出るようにして、先端縁部分118をヒートシールする。このとき、タブ114のタブシーラント128は、外装材1における第1容器部110a側の熱融着層15と第2容器部110b側の熱融着層15の両方に溶着させる。
ヒートシールは、ヒートシールバーの温度、シール時の面圧、シール時間の3条件を調節することで制御でき、それらの条件は、先端縁部分118のヒートシール部分118aにおける前記式(I)で規定される値P1が所定の値となるように適宜設定すればよい。
第1の側縁部分120を、第1の側縁部分120のヒートシール部分120aにおける前記式(I)で規定される値P2が所定の値となるようにヒートシールする。
例えば、第2の側縁部分122側の開口から電池部材収容部116内に電解液を注入した後、真空状態として電池部材収容部116内のガスを抜き出す。そして、真空下で残る第2の側縁部分122を、第2の側縁部分122のヒートシール部分122aにおける前記式(I)で規定される値P3が所定の値となるようにヒートシールして封止し、二次電池100を得る。
なお、二次電池100の製造方法は、前記方法には限定されない。例えば、第2の側縁部分122を先にヒートシールし、第1の側縁部分120側から電解液を注入した後に、第1の側縁部分120をヒートシールして封止してもよい。
本発明の二次電池は、前記した二次電池100には限定されない。
例えば、本発明の二次電池は、2枚の外装材1を用いてその4つの帯状の縁部分を各々ヒートシールして封止した四方シールタイプであってもよい。また、第1容器部110aと第2容器部110bの両方が深絞りされて電池部材収容部が形成された二次電池であってもよい。また、深絞りにより形成される電池収容部を有していない三方シールタイプ、四方シールタイプであってもよく、ピローパウチタイプであってもよい。三方シールタイプであれば三方の帯状の縁部分のなかで最も値Pが大きい帯状の縁部分の長さ方向、四方シールタイプであれば四方の帯状の縁部分のなかで最も値Pが大きい帯状の縁部分の長さ方向と、外装材の熱融着層のMD方向が平行とされる。また、ピローパウチタイプであれば、背面の帯状の縁部分、上方の帯状の縁部分及び下方の帯状の縁部分のなかで最も値Pが大きい帯状の縁部分の長さ方向と、外装材の熱融着層のMD方向が平行とされる。
また、本発明の二次電池は、二次電池100のような三方シールタイプの場合、折り返し部の反対側の先端縁部分ではなく、側縁部分にタブが挟み込まれたものであってもよい。
また、腐食防止処理層は、金属箔層の両面に設けられていてもよい。両面に腐食防止処理層を設けることにより、内層側からだけでなく外層側からの金属箔層13の腐食も防止することができる。腐食防止処理層は、少なくとも熱融着層側には設けられていることが好ましい。
[使用材料]
本実施例で使用した材料を以下に示す。
(基材保護層)
基材保護フィルムA−1:ポリエステルフィルム(厚み12μm)。
(基材層)
基材フィルムB−1:ナイロン6フィルム(厚み25μm)。
(接着剤層)
接着剤C−1:ポリウレタン系接着剤。
(金属箔層)
金属箔D−1:軟質アルミニウム箔8079材(厚み40μm)。
(腐食防止処理層)
処理剤E−1:酸化セリウム、リン酸、アクリル系樹脂を主体とした塗布型セリアゾール処理用の処理剤。
(接着樹脂層)
接着樹脂F−1:無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂。
(シーラント層)
シーラントフィルムG−1:無延伸ポリプロピレンフィルム(厚み60μm)。
金属箔D−1の両面に処理剤E−1を塗布、乾燥して、金属箔層の両面に腐食防止処理層を形成した。次いで、一方の腐食防止処理層側に、接着剤C−1を用いたドライラミネート法により基材フィルムB−1を貼り合わせ、接着剤層(厚み3μm)を介して基材層を積層した。その後、さらに基材層側に、接着剤C−1を用いたドライラミネート法により基材保護フィルムA−1を貼り合わせて基材保護層を積層した。その後、60℃、6日間のエージングを行った。次に、もう一方の腐食防止処理層側に押出装置にて接着樹脂F−1を押出し、シーラントフィルムG−1を貼り合わせ、サンドイッチラミネーションすることで、接着樹脂層(厚み20μm)を介してシーラント層を積層して熱融着層を形成した。接着樹脂層のMD方向と、シーラント層のMD方向は同じ向きとした。その後、得られた積層体の接着樹脂層とシーラント層を、160℃、4kg/cm2、2m/分の条件で溶融させ、金属箔層に熱圧着させた。
製造例1で作製した外装材を縦140mm×横120mmの矩形状に切り出し、該外装材を縦方向に二つ折りにした。このとき、縦方向が熱融着層のTD方向、横方向が熱融着層のMD方向となるようにした。
次に、二つ折りにした外装材における折り返し部と反対側の先端縁部分(長さ120mm)を、10mm幅のシールバーを用いて、温度190℃、面圧0.5MPa、シール時間3秒の条件でヒートシールした。このとき、ヒートシールバー間に厚み0.25mmのギャップ(挿入片)を挿し込んでヒートシールを行うことで、該先端縁部分のヒートシール部分の熱融着層の厚みを0.1mmに調節した。また、一方の側縁部分(長さ70mm)を、温度190℃、面圧1MPa、シール時間10秒の条件でヒートシールした。該側縁部分のヒートシールには前記ギャップを使用せず、該側縁部分における値P2が0.5となるようにした。その後、残りの側縁部分側から電解液(炭酸ジメチル:炭酸ジエチル:炭酸エチレン(質量比)=1:1:1の混合液)を3g投入し、残りの側縁部分を190℃、面圧1MPa、シール時間10秒の条件でヒートシールし、電解液入りのサンプル容器を得た。該残りの側縁部分のヒートシールは、先端縁部分におけるヒートシール部分の長さが100mm、値P3が0.5となるように調節した。その後、先端縁部分の側端側を一部切り取って、先端縁部分におけるヒートシール幅が7mmとなるようにした。先端縁部分と両方の側縁部分のヒートシール部分における熱融着層の厚み、ヒートシール幅は均一になるようにした。
以上のようにして、先端縁部分の長さ方向が熱融着層のMD方向と平行で、側縁部分の長さ方向が熱融着層のTD方向と平行なサンプル容器を得た。先端縁部分におけるヒートシール部分は、熱融着層の厚みQ1が0.1mm、ヒートシール長さR1が100mm、ヒートシール幅S1が7mm、式(I)で規定されるP1が1.4であり、式(I)で規定されるP2(=P3)が0.5であった。
先端縁部分におけるヒートシール部分の熱融着層の厚みQ1、ヒートシール長さR1、及びヒートシール幅S1を表1に示すように変更した以外は、実施例1と同様にしてサンプル容器を得た。
縦方向が熱融着層のMD方向、横方向が熱融着層のTD方向となるように縦140mm×横120mmの矩形状に切り出した外装材を使用して、先端縁部分の長さ方向が熱融着層のTD方向と平行、側縁部分の長さ方向が熱融着層のMD方向と平行となるように変更し、さらに先端縁部分におけるヒートシール部分の熱融着層の厚みQ1、ヒートシール長さR1、及びヒートシール幅S1を表1に示すように変更した以外は、実施例1と同様にしてサンプル容器を得た。
先端縁部分のヒートシール部分における熱融着層の厚みQ1、及び両方の側縁部分のヒートシール部分における熱融着層の厚みQ2(=Q3)は、各々のヒートシール部分の厚みをマイクロメーターで測定し、その値から熱融着層以外の膜厚(理論値。基材保護層から腐食防止処理層までの厚みの2倍。)を差し引くことにより算出した。
(水分透過量の評価)
各例で得たサンプル容器を、温度60℃、湿度95RH%の環境下に1500時間放置した後、平沼産業社製カールフィッシャーAQ−2100STを用いて、サンプル容器内の電解液中の水分量を測定した。
各例で得たサンプル容器を、温度60℃、湿度5RH%の環境下に1500時間放置した後、放置前との質量の変化を測定し、ドライアップ量とした。
実施例1〜5及び比較例1〜5における水分透過量及びドライアップの評価結果を表1に示す。
Claims (4)
- 基材層の一方の面側に少なくとも金属箔層、熱融着層が順次積層された二次電池用外装材により形成される容器体と、タブの一部が外部に出るようにして前記容器体内に収容される電池部材と、を有する二次電池であって、
前記容器体は、前記二次電池用外装材が前記熱融着層を内部側にして容器形状とされ、前記熱融着層同士が接触している帯状の縁部分がヒートシールされて封止されており、
前記帯状の縁部分のうち、下式(I)で規定される値Pが最も大きい帯状の縁部分の長さ方向と、前記熱融着層のMD方向が平行になっていることを特徴とする二次電池。
- 前記タブが挟まれた縁部分のヒートシール部分の熱融着層の厚みに対する、前記タブのない縁部分のヒートシール部分の熱融着層の厚みの比率が20〜95%である請求項1に記載の二次電池。
- 前記タブのない帯状の縁部分が折り返されている請求項1又は2に記載の二次電池。
- 前記熱融着層が、前記金属箔層側から接着樹脂層とシーラント層が積層されてなる層である請求項1〜3のいずれか一項に記載の二次電池。
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