JP2013078725A - 低結晶性乃至無定形水酸化チタンを含む吸着剤とその製造方法とセシウムイオンを含む水溶液の処理方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明によれば、粉末X線回折において、20°≦2θ≦60°の範囲でバックグラウンドの最低の強度値を1としたとき、角度(2θ)24.6°、28.0°及び48.5°の回折ピークの上記バックグラウンドの最低の強度値に対する相対強度がいずれも、10.0以下であると共に、窒素ガス吸着法による細孔容積が0.5cm3/g以上である低結晶性乃至無定形水酸化チタンを含むことを特徴とする吸着剤が提供される。上記吸着剤は、本発明に従って、例えば、硫酸法酸化チタンの製造工程において得られる水酸化チタンをアルカリ水溶液中で加熱し、又はアルカリの存在下に水熱処理し、得られた固形生成物をその懸濁液中、60℃以下の温度で酸によって中和することによって得ることができる。
【選択図】なし
Description
(株)リガク製の粉末X線回折装置RINT2200 ULTIMA IIIを用い、線源として、Cu管球(波長1.541841Å(Kα))を用いて、回折パターンを得、これより角度(2θ)24.6°、28.0°及び48.5°の回折ピークの前記バックグラウンドの最低の強度に対する相対強度を求めた。
試料を130℃で45分間脱気した後、(株)マウンテック製MACSORB HM1201を用いて測定した。
(株)島津製作所製原子吸光分光光度計AA−6300を用いて測定した。
エスエスアイ・ナノテクノロジー(株)製ICP発光分光分析装置を用いて測定した。
日本ベル(株)製BELSORP−IIを用いて130℃で24時間脱気した後、日本ベル(株)製高精度ガス/蒸気吸着測定装置BELSORP−MINIを用い、ガスには窒素ガスを用いて測定した
(アルカリ熱処理工程)
硫酸法酸化チタンの製造工程において得られた原料水酸化チタン(以下において同じ。)の粉末X線回折パターンを図1に示す。角度(2θ)25.3°にアナターゼ型結晶構造に特徴的な回折ピークが観測される反面、本発明による水酸化チタンに基づく回折ピークは観測されない。
上記固形生成物を純水に再懸濁させて総量で1Lの懸濁液とし、恒温槽において40℃に保ちながら、これに2モル/L濃度の希塩酸150mLを2時間かけて加えて、懸濁液のpHを6.5とした。
得られた懸濁液を減圧濾過して、固形生成物を分離し、純水を用いて、その濾液が100μS以下になるまで洗浄し、この後、100℃で乾燥して、本発明による水酸化チタンを得た。
(アルカリ熱処理工程)
実施例1と同様にしてアルカリ熱処理工程において固形生成物を得た。
次いで、上記固形生成物を純水に再懸濁させて総量で1Lの懸濁液とし、恒温槽において20℃に保ちながら、これに0.5モル/L濃度の希塩酸600mLを1時間かけて加えて、懸濁液のpHを6.5とした。
得られた懸濁液を実施例1におけると同様に減圧濾過し、固形生成物を分離し、これを水洗した後、100℃で乾燥して、本発明による水酸化チタンを得た。
(アルカリ熱処理工程)
原料水酸化チタンをTiO2 として100gを純水に懸濁させて、総量で1Lとし、これに50重量%水酸化ナトリウム水溶液600gを加えた(チタンに対する水酸化ナトリウムのモル比6.0)。得られた懸濁液をオートクレーブに仕込み、150℃で5時間水熱処理した。得られた懸濁液を常温まで放冷した後、得られた固形生成物を減圧濾過にて懸濁液から分離し、純水を用いて、その濾液が100μS以下になるまで洗浄して、固形生成物を得た。
次いで、上記固形生成物を純水に再懸濁させて総量で1Lの懸濁液とし、恒温槽において20℃に保ちながら、これに0.5モル/L濃度の塩酸600mLを5時間かけて加えて、懸濁液のpHを6.5とした。
得られた懸濁液を実施例1におけると同様に減圧濾過し、固形生成物を分離し、これを水洗した後、100℃で乾燥して、本発明による水酸化チタンを得た。
(アルカリ熱処理工程)
実施例1と同様にしてアルカリ熱処理工程において固形物を得た。
次いで、上記固形生成物を純水に再懸濁させて総量で1Lの懸濁液とし、恒温槽において40℃に保ちながら、これに0.5モル/L濃度の酢酸水溶液600mLを5時間かけて加えて、懸濁液のpHを6.5とした。
得られた懸濁液を実施例1におけると同様に減圧濾過し、固形生成物を分離し、これを水洗した後、100℃で乾燥して、本発明による水酸化チタンを得た。
(アルカリ熱処理工程)
50重量%水酸化ナトリウム水溶液200gを(チタンに対する水酸化ナトリウムのモル比2.0)を用いた以外は、実施例3におけると同様にアルカリ熱処理工程を行って、固形生成物を得た。
次いで、上記固形生成物を純水に再懸濁させて総量で1Lの懸濁液とし、恒温槽において40℃に保ちながら、これに2モル/L濃度の塩酸150mLを2時間かけて加えて、懸濁液のpHを6.5とした。
得られた懸濁液を実施例1におけると同様に減圧濾過し、固形生成物を分離し、これを水洗した後、100℃で乾燥して、本発明による水酸化チタンを得た。
(アルカリ熱処理工程)
原料水酸化チタンをTiO2 として100gを純水に懸濁させて、総量で1Lとし、これにKOHとして30重量%水酸化カリウム水溶液700gを加えた(チタンに対する水酸化カリウムのモル比3.0)。得られた懸濁液を大気圧下、100℃で5時間加熱した。得られた懸濁液を常温まで放冷した後、得られた固形生成物を減圧濾過にて懸濁液から分離し、純水を用いて、その濾液が100μS以下になるまで洗浄して、固形生成物を得た。
次いで、上記固形生成物を純水に再懸濁させて総量で1Lの懸濁液とし、恒温槽において40℃に保ちながら、これに2モル/L濃度の塩酸150mLを2時間かけて加えて、懸濁液のpHを6.5とした。
得られた懸濁液を実施例1におけると同様に減圧濾過し、固形生成物を分離し、これを水洗した後、100℃で乾燥して、本発明による水酸化チタンを得た。
(アルカリ熱処理工程)
原料水酸化チタンをTiO2 として100gを純水に懸濁させて、総量で1Lとし、これに水酸化バリウム結晶をBa(OH)2として343gを加えた(チタンに対する水酸化バリウムのモル比1.6)。得られた懸濁液を大気圧下、100℃で5時間加熱した。得られた懸濁液を常温まで放冷した後、得られた固形生成物を減圧濾過にて懸濁液から分離し、純水を用いて、その濾液が100μS以下になるまで洗浄して、固形生成物を得た。
次いで、上記固形生成物を純水にリパルプして総量で1Lの懸濁液とし、恒温槽において40℃に保ちながら、これに2モル/L濃度の塩酸150mLを2時間かけて加えて、懸濁液のpHを6.5とした。
得られた懸濁液を実施例1におけると同様に減圧濾過し、固形生成物を分離し、これを水洗した後、100℃で乾燥して、本発明による水酸化チタンを得た。
(乾燥工程)
原料水酸化チタンをそのまま、100℃で乾燥した。
(酸中和工程)
原料水酸化チタンをTiO2 として100gを純水に懸濁させて、総量で1Lの懸濁液とした。恒温槽において40℃に保ちながら、これに2モル/L濃度の塩酸150mLを2時間かけて加えて、懸濁液のpHを6.5とした。
得られた懸濁液を実施例1におけると同様に減圧濾過し、固形生成物を分離し、これを水洗した後、100℃で乾燥した。
(アルカリ熱処理工程)
原料水酸化チタンをTiO2 として100gを純水に懸濁させて、総量で1Lとし、これに50重量%水酸化ナトリウム水溶液300gを加えた(チタンに対する水酸化ナトリウムのモル比3.0)。得られた懸濁液を大気圧下、100℃で5時間加熱した。
得られた懸濁液を実施例1におけると同様に減圧濾過し、固形生成物を分離し、これを水洗した後、100℃で乾燥した。
(アルカリ熱処理工程)
原料水酸化チタンをTiO2 として100gを純水に懸濁させて、総量で1Lとし、これに50重量%水酸化ナトリウム水溶液300gを加えた(チタンに対する水酸化ナトリウムのモル比3.0)。得られた懸濁液を大気圧下、100℃で5時間加熱した。
次いで、上記固形生成物を純水に再懸濁させて総量で1Lの懸濁液とし、恒温槽において70℃に保ちながら、これに2モル/L濃度の希塩酸150mLを2時間かけて加えて、懸濁液のpHを6.5とした。
得られた懸濁液を実施例1と同様にして、減圧濾過して、固形生成物を分離し、水洗した後、100℃で乾燥した。
上記実施例1〜7において得られた本発明による水酸化チタンと比較例3において得られた固形生成物について、粉末X線回折における24.6°、28.0°及び48.5°の回折ピークの前記バックグラウンドの最低の強度に対する相対強度、比表面積及び細孔容積を表1に示す。また、比較例1、2及び4において得られた(固形)生成物についても、比表面積及び細孔容積を表1に示す。
容器中の100mg/L濃度の塩化セシウム水溶液300mLに上記実施例1〜7において得られた本発明による水酸化チタン0.3gを加えた後、室温で3時間攪拌した。この後、容器中の混合液を静置し、固形物を沈降させた後、上澄み液を採取し、原子吸光分析法によって上澄み液中のセシウムの残留濃度を測定した。セシウムの初期濃度をC0とし、セシウムの吸着処理後の濃度をCとして、セシウムの吸着率を次式から求めた。
同様に、塩化ストロンチウムの25mg/L濃度の水溶液300mLを用いて、ストロンチウムの吸着実験を行った。結果を表1に示す。
Claims (10)
- 粉末X線回折において、20°≦2θ≦60°の範囲でバックグラウンドの最低の強度値を1としたとき、角度(2θ)24.6°、28.0°及び48.5°の回折ピークの上記バックグラウンドの最低の強度値に対する相対強度がいずれも、10.0以下であると共に、窒素ガス吸着法による細孔容積が0.5cm3/g以上である水酸化チタンを含むことを特徴とする吸着剤。
- 角度2θが24.6°、28.0°及び48.5°の回折ピークの上記バックグラウンドに対する相対強度がいずれも7.0以下である請求項1に記載の吸着剤。
- 請求項1又は2に記載の吸着剤を含むセシウム吸着剤。
- 酸化チタン及び水酸化チタンから選ばれる少なくとも1種のチタン化合物を、アルカリ金属水酸化物及びアルカリ土類金属水酸化物から選ばれる少なくとも1種のアルカリ物質の水溶液中で大気圧下に加熱し、又はアルカリ金属水酸化物及びアルカリ土類金属水酸化物から選ばれる少なくとも1種のアルカリ物質の存在下に水熱処理して、得られた固形生成物を固液分離し、水洗し、水に再懸濁させ、得られた懸濁液を60℃以下の温度に維持しつつ、この懸濁液に酸を加えて中和し、次いで、得られた懸濁液を固液分離し、得られた固形生成物を水洗することを特徴とする吸着剤として有用な水酸化チタンの製造方法。
- チタン化合物をアルカリ物質の水溶液中で大気圧下に加熱し、又はアルカリ物質の存在下に水熱処理して、得られた固形生成物を固液分離し、水洗し、水に再懸濁させ、得られた懸濁液を45℃以下の温度に維持しつつ、得られた分散液に酸を加えて、中和する請求項4に記載の製造方法。
- アルカリ物質をチタン化合物に対して、チタン化合物をTiO2換算して、モル比にて1.0以上で用いる請求項4又は5に記載の製造方法。
- 得られた懸濁液に酸を加えて、その懸濁液が8.0〜6.0の範囲のpHを有するに至るまで中和する請求項4又は5に記載の製造方法。
- チタン化合物をアルカリ物質の水溶液中で大気圧下に水溶液中で70℃以上の温度で加熱する請求項4又は5に記載の製造方法。
- チタン化合物をアルカリ物質の存在下に100℃を越え、220℃までの温度で水熱処理する請求項4又は5に記載の製造方法。
- セシウムイオンを含む水溶液を請求項1から3のいずれかに記載の吸着剤に接触させて、セシウムイオンを上記吸着剤に吸着させることを特徴とするセシウムイオンを含む水溶液の処理方法。
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Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP5696244B1 (ja) * | 2014-03-27 | 2015-04-08 | 日本化学工業株式会社 | 吸着材 |
WO2015125809A1 (ja) * | 2014-02-21 | 2015-08-27 | 日本化学工業株式会社 | アルカリ金属の9チタン酸塩の製造方法 |
WO2016052610A1 (ja) * | 2014-10-02 | 2016-04-07 | 日本化学工業株式会社 | 結晶性シリコチタネートの製造方法 |
Citations (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS56111043A (en) * | 1980-02-04 | 1981-09-02 | Mitsubishi Rayon Co Ltd | Removing and recovering material for radium and uranium |
JPS58117499A (ja) * | 1982-12-20 | 1983-07-13 | 科学技術庁無機材質研究所長 | 水溶液中のセシウムの固定化法 |
JPH04280816A (ja) * | 1991-03-06 | 1992-10-06 | Sanyo Shikiso Kk | 多孔質性酸化チタン微粒子の製造法 |
JP2001133594A (ja) * | 1999-11-05 | 2001-05-18 | Jgc Corp | 原子炉冷却水からの放射性核種の除去方法 |
JP2005517521A (ja) * | 2002-02-14 | 2005-06-16 | トラスティーズ オブ スティーブンス インスティテュート オブ テクノロジー | 活性表面を有する酸化チタン生成物の製造方法およびこの酸化チタン生成物を水処理プロセスに使用する方法 |
JP2009195803A (ja) * | 2008-02-20 | 2009-09-03 | Earth Clean Tohoku:Kk | 揮発性有機化合物の吸着剤 |
JP2010227868A (ja) * | 2009-03-27 | 2010-10-14 | Kochi Univ | 除去剤およびその除去方法 |
-
2011
- 2011-10-04 JP JP2011220130A patent/JP5561490B2/ja active Active
Patent Citations (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS56111043A (en) * | 1980-02-04 | 1981-09-02 | Mitsubishi Rayon Co Ltd | Removing and recovering material for radium and uranium |
JPS58117499A (ja) * | 1982-12-20 | 1983-07-13 | 科学技術庁無機材質研究所長 | 水溶液中のセシウムの固定化法 |
JPH04280816A (ja) * | 1991-03-06 | 1992-10-06 | Sanyo Shikiso Kk | 多孔質性酸化チタン微粒子の製造法 |
JP2001133594A (ja) * | 1999-11-05 | 2001-05-18 | Jgc Corp | 原子炉冷却水からの放射性核種の除去方法 |
JP2005517521A (ja) * | 2002-02-14 | 2005-06-16 | トラスティーズ オブ スティーブンス インスティテュート オブ テクノロジー | 活性表面を有する酸化チタン生成物の製造方法およびこの酸化チタン生成物を水処理プロセスに使用する方法 |
JP2009195803A (ja) * | 2008-02-20 | 2009-09-03 | Earth Clean Tohoku:Kk | 揮発性有機化合物の吸着剤 |
JP2010227868A (ja) * | 2009-03-27 | 2010-10-14 | Kochi Univ | 除去剤およびその除去方法 |
Cited By (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2015125809A1 (ja) * | 2014-02-21 | 2015-08-27 | 日本化学工業株式会社 | アルカリ金属の9チタン酸塩の製造方法 |
JP5696244B1 (ja) * | 2014-03-27 | 2015-04-08 | 日本化学工業株式会社 | 吸着材 |
WO2015146962A1 (ja) * | 2014-03-27 | 2015-10-01 | 日本化学工業株式会社 | 吸着材及び結晶性シリコチタネートの製造方法 |
CN106062885A (zh) * | 2014-03-27 | 2016-10-26 | 日本化学工业株式会社 | 吸附材料和结晶性硅钛酸盐的制造方法 |
US9486776B2 (en) | 2014-03-27 | 2016-11-08 | Nippon Chemical Industrial Co., Ltd. | Adsorbent material and method for producing crystalline silicotitanate |
US9675957B2 (en) | 2014-03-27 | 2017-06-13 | Nippon Chemical Industrial Co., Ltd. | Adsorbent material and method for producing crystalline silicotitanate |
WO2016052610A1 (ja) * | 2014-10-02 | 2016-04-07 | 日本化学工業株式会社 | 結晶性シリコチタネートの製造方法 |
JP2016074547A (ja) * | 2014-10-02 | 2016-05-12 | 日本化学工業株式会社 | 結晶性シリコチタネートの製造方法 |
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