JP2013069648A - 膜・電極接合体の製造方法、触媒層形成用基材、及び固体高分子形燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】一組の基材の一方の基材11の表面は、第1のアライメントマーク13、シール材の隔壁12、電極触媒層15が形成され、電解質からなる接着層17で覆われている。また、他方の基材11の表面は、第1のアライメントマーク13と鏡像関係の位置に配置された第2のアライメントマーク14、シール材の隔壁12、電極触媒層15が形成され、電解質からなる接着層17で覆われている。そして、一組の基材11を、電解質膜16を挟んで向かい合わせに配置し、第1のアライメントマーク13と第2のアライメントマーク14を重ね合わせて接合することで膜・電極接合体5を製造する。
【選択図】図3
Description
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、触媒層・シール材・アノード触媒層・カソード触媒層の積層位置精度が良好であり、且つ、触媒層と電解質膜の接着性に優れ、耐久性及び発電性能が良好な膜・電極接合体、触媒層形成用基材、及び固体高分子形燃料電池を低コストで提供することを目的とする。
また、請求項4に記載の発明は、前記一組の基材の夫々の前記電極触媒層が形成された表面に、電解質からなる接着層が形成されたことを特徴とする請求項3に記載の触媒層形成用基材である。
また、請求項5に記載の発明は、請求項1に記載の方法で製造した膜・電極接合体を有することを特徴とする固体高分子形燃料電池である。
請求項3に係る発明によれば、最終的に除去される部分への余分な触媒インクの塗布を行わずに所望の寸法で触媒層を形成することのできる一組の触媒層形成用基材を提供することができた。
請求項5に係る発明によれば、触媒材料の利用効率よく、発電効率及び耐久性の良好な燃料電池を低コストで得ることができた。
図1は、本発明の触媒層形成用基材の表面を表す模式図であり、図1(a)に示す一組の触媒層形成用基材の一方の触媒層形成用基材1と図1(b)に示す一組の触媒層形成用基材のもう一方(他方)の触媒層形成用基材2が対となっている。一方の触媒層形成用基材1は、シール材となる樹脂を用いて基材11の表面に、額縁状の隔壁12と第1のアライメントマーク13を互いの位置精度良く一括形成したものである。額縁状の隔壁12の開口部は、所望の触媒層と同一の形状となっている。もう一方の触媒層形成用基材2は、シール材となる樹脂を用いて基材11の表面に、額縁状の隔壁12と第1のアライメントマーク13と鏡像関係の位置に配置された第2のアライメントマーク14を互いの位置精度良く一括形成したものである。額縁状の隔壁12の開口部は、所望の触媒層と同一の形状となっている。第1のアライメントマーク13と第2のアライメントマーク14が鏡像関係で配置されていることにより、基材表面同士を対向させた際に両者が重なるようになっている。
本発明で使用される基材11は、例えばエチレンテトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)などの転写性に優れたフッ素系樹脂を用いることができる。また、ポリイミド、ポリエチレンテレフタラート、ポリアミド(ナイロン)、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレートなどの高分子フィルムも用いることができる。基材11を通してアライメントマークを確認し、位置合わせを行うため、透明であることが望ましい。
図2は、触媒層形成用基材の製造工程を示す模式断面図である。図2(a)は、基材11の表面に、シール材となる樹脂を用いて額縁状の隔壁12と第1のアライメントマーク13を互いの位置精度良く一括形成したものである。隔壁12で囲まれた部分に予め調液した触媒インクを所望の触媒量となるよう流入して触媒インク中の溶媒を乾燥させることにより、図2(b)のように電極触媒層15を形成することができる。更に、表面に予め調液した接着層インクを塗布して接着層インク中の溶媒を乾燥させることにより、接着層17を形成することができる。この工程により、図2(c)のように接着層17で隔壁12と触媒層15の隙間を埋めることができる。
図3は、対となるアライメントマークを有する一方の転写用基材3ともう一方(他方)の転写用基材4とを基材表面同士を対向させたうえ、電解質膜16を挟んで配置した状態の模式断面図である。この状態で第1のアライメントマーク13と第2のアライメントマーク14の位置合わせを行うことにより、電解質膜16を挟んで対向した両極の触媒層15を位置ずれすることなく合わせることができる。アライメントマークによる位置合わせを行った積層体を加熱・加圧することにより、電解質膜16と触媒層15及びシール材12が接着層を介して接合する。基材11を剥離することにより、図4に示すような膜・電極接合体5が得られる。
本発明で用いるこれらの触媒を担持するカーボンは、微粉末状で導電性を有し、触媒に侵されないものであればどのようなものでも構わないが、カーボンブラック、グラファイト、黒鉛、活性炭、カーボンナノチューブ、フラーレンが好ましく使用できる。
接合時の温度は、高分子電解質膜と電極触媒層の界面の接合性が向上し、界面抵抗を抑えられる点で、電極触媒層及び接着層のプロトン電導性高分子のガラス転移点付近に設定するのが効果的であり、望ましい。
PTFEシートの表面に市販の変性シリコーン樹脂(商品名:PM100、セメダイン製)をスクリーン印刷し、額縁状の隔壁及び十字のアライメントマーク2個が対角に形成された触媒層形成用基材を一組作製した。一方で、白金担持カーボン触媒(商品名:TEC10E50E、田中貴金属工業製)と水、エタノールの混合溶媒とプロトン伝導性高分子(ナフィオン:Nafion, デュポン社の登録商標)溶液を混合し、遊星型ボールミルで分散処理を行い、触媒インクを調製した。また、水、エタノールの混合溶媒とプロトン伝導性高分子(ナフィオン:Nafion, デュポン社の登録商標)溶液を混合し、接着層インクを調整した。前記の触媒層形成用基材の隔壁内に触媒インクを流入し、80℃のオーブンで乾燥させ、電極触媒層を形成した。さらにその表面に接着層インクを塗布し、80℃のオーブンで乾燥させて触媒層形成用基材を得た。この触媒層形成用基材を、高分子電解質膜(ナフィオン212:登録商標、Dupont社製)の両面に対面するように配置し、アノード側とカソード側のアライメントマークを重ね合わせた。この積層体をホットプレスした後にPTFEシートを剥離することで、膜・電極結合体を得た。
実施例の触媒インクをPTFEシートの表面に塗布し、80℃のオーブンで乾燥させた後、触媒層を所望の大きさに切り抜いた。この転写用基材を2枚用意して高分子電解質膜(ナフィオン212:登録商標、Duont社製)の両面に対面するように配置し、実施例と同条件でホットプレスした後にPTFEシートを剥離することで、膜・電極結合体の中間体を得た。この中間体の触媒層で覆われていない電解質膜上に、枠状のシリコーンゴムシートを接合することで、膜・電極接合体を得た。
実施例及び比較例の製造方法で製造した膜・電極接合体について、セロテープ(登録商標)を用いた剥離試験により、接着強度を評価した。該剥離試験は、セロテープ(登録商標)を触媒層に貼り、セロテープ(登録商標)を剥離することによって、触媒層と高分子電解質膜との接着強度を評価するものである。比較例の膜電極接合体の触媒層にセロテープ(登録商標)を貼り、セロテープ(登録商標)を剥離すると、触媒層もセロテープ(登録商標)と共に剥離しやすく、高分子電解質膜と触媒層の界面の接着強度が不十分であった。一方、実施例の膜電極接合体の触媒層にセロテープ(登録商標)を貼り、セロテープ(登録商標)を剥離すると、触媒層が剥離しにくかった。
2…もう一方(他方)の触媒層形成用基材
3…一方の転写用基材
4…もう一方(他方)の転写用基材
5…膜・電極接合体
11…基材
12…隔壁
13…第1のアライメントマーク
14…第2のアライメントマーク
15…電極触媒層
16…高分子電解質膜
17…接着層
Claims (5)
- 電解質膜の両面に、電極触媒層と、シール材となる樹脂で前記電極触媒層の外周部に額縁状に形成した隔壁と、を有する固体高分子形燃料電池用の膜・電極接合体の製造方法であって、
一組の基材のうちの一方の基材の表面に前記樹脂で、前記隔壁と、第1のアライメントマークとを形成する第1の工程と、
前記第1の工程で形成された前記隔壁の内部に、触媒インクを流入して乾燥させて前記電極触媒層を形成する第2の工程と、
前記第2の工程で電極触媒層が形成された表面に、電解質からなる接着層インクを塗布して乾燥させて接着層を形成する第3の工程と、
他方の基材の表面に前記樹脂で、前記隔壁と、前記一方の基材の表面と前記他方の基材の表面とを向かい合わせにした際に前記第1のアライメントマークと鏡像関係の位置にある第2のアライメントマークとを形成する第4の工程と、
前記第4の工程で形成された前記隔壁の内部に、触媒インクを流入して乾燥させて前記電極触媒層を形成する第5の工程と、
前記第5の工程で電極触媒層が形成された表面に、電解質からなる接着層インクを塗布して乾燥させて接着層を形成する第6の工程と、
前記一組の基材を、前記電極触媒層が形成された表面を互いに向かい合わせにして、前記電解質膜を挟んで、前記第1のアライメントマークと第2のアライメントマークとを合わせて重ね合わせる第7の工程と、
前記第7の工程で前記一組の基材を重ね合わせたことによってできる積層体を、加温加圧することにより密着させる第8の工程と、
を有することを特徴とする膜・電極接合体の製造方法。 - 電解質膜の両面に、電極触媒層と、シール材となる樹脂で前記電極触媒層の外周部に額縁状に形成した隔壁と、を有する膜・電極接合体を製造するために用いる触媒層形成用基材であって、
一組の基材からなり、
前記一組の基材のうちの一方の基材の表面には、前記樹脂で、前記隔壁と、第1のアライメントマークとが形成され、
他方の基材の表面には、前記樹脂で、前記隔壁と、前記一方の基材の表面と前記他方の基材の表面とを向かい合わせにした際に前記第1のアライメントマークと鏡像関係の位置にある第2のアライメントマークとが形成されたことを特徴とする触媒層形成用基材。 - 前記一組の基材の夫々の前記隔壁の内部に、前記電極触媒層が形成されたことを特徴とする請求項2に記載の触媒層形成用基材。
- 前記一組の基材の夫々の前記電極触媒層が形成された表面に、電解質からなる接着層が形成されたことを特徴とする請求項3に記載の触媒層形成用基材。
- 請求項1に記載の方法で製造した膜・電極接合体を有することを特徴とする固体高分子形燃料電池。
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