JP2010192363A - 膜電極接合体 - Google Patents
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Abstract
【課題】電解質膜に保護シートを熱圧着することにより生じる電解質膜の歪の発生を抑制した膜電極接合体を可能とする技術を提供することを目的とする。
【解決手段】電解質膜の両面上に触媒インクを塗工することにより形成された膜・触媒塗工部材と、ガス拡散層の外周部で触媒電極層の外周を覆うための保護シートが、その表面に熱圧着された2つのガス拡散層・保護シート接合部材と、を備え、膜・触媒塗工部材が、2つのガス拡散層・保護シート接合部材により、圧着挟持されることにより、電解質膜の両面上に触媒電極層およびガス拡散層が順に積層された膜電極接合体を形成する。
【選択図】図1
【解決手段】電解質膜の両面上に触媒インクを塗工することにより形成された膜・触媒塗工部材と、ガス拡散層の外周部で触媒電極層の外周を覆うための保護シートが、その表面に熱圧着された2つのガス拡散層・保護シート接合部材と、を備え、膜・触媒塗工部材が、2つのガス拡散層・保護シート接合部材により、圧着挟持されることにより、電解質膜の両面上に触媒電極層およびガス拡散層が順に積層された膜電極接合体を形成する。
【選択図】図1
Description
本発明は、固体高分子電解質型燃料電池に用いられる膜電極接合体の構造に関する。
図3は、固体高分子電解質型燃料電池に用いられる膜電極接合体10の構造を示す概略断面図である。この膜電極接合体10は、固体高分子電解質膜(以下、単に「電解質膜」とも呼ぶ)20の両面の発電領域に対応する部分に、それぞれ、触媒電極層30,40が積層され、触媒電極層30,40の上面にガス拡散層50,60が積層された構造を有している。また、ガス拡散層50,60が電解質膜20に接触するなどの不具合を防止するために、触媒電極層30,40の外周部を覆うように保護シート70,80が設けられている。
ここで、上記保護シート70,80は、通常、電解質膜の周辺部に、例えば、PEN(ポリエチレンナフタレート)フィルムのような保護フィルムを熱圧着することにより、形成される。
しかしながら、上記のように、保護フィルムを電解質膜に熱圧着した場合には、圧力により電解質膜に圧縮クリープが生じる場合がある。また、電解質膜が熱収縮することにより、電解質膜に歪が生じる場合がある。このような不具合の生じた電解質膜による膜電極接合体を用いた場合、クロスリーク等の種々の性能劣化が生じる、という問題がある。
本発明は、従来のような熱収縮による電解質膜の歪の発生を抑制して、触媒電極層の外周部である電解質膜の周辺部に保護シートが接合された膜電極接合体を実現することが可能な技術を提供することを目的とする。
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態又は適用例として実現することが可能である。
[適用例1]
電解質膜の両面上に触媒電極層およびガス拡散層が順に積層された膜電極接合体であって、
前記電解質膜の両面上に触媒インクを塗工することにより形成された膜・触媒塗工部材と、
前記ガス拡散層の外周部で前記触媒電極層の外周を覆うための保護シートが、その表面に熱圧着された2つのガス拡散層・保護シート接合部材と、
を備え、
前記膜・触媒塗工部材が、2つの前記ガス拡散層・保護シート接合部材により、圧着挟持されている
ことを特徴とする膜電極接合体。
適用例1の膜電極接合体は、ガス拡散層に保護シートが熱圧着された2つのガス拡散層・保複シート部材で、膜・触媒塗工部材を圧着挟持することにより形成されるので、従来例のように、電解質膜が熱によって収縮して歪んでしまって、これを用いた膜電極接合体によって、クロスリーク等の種々の性能劣化が生じてしまう、という問題を抑制することができる。
電解質膜の両面上に触媒電極層およびガス拡散層が順に積層された膜電極接合体であって、
前記電解質膜の両面上に触媒インクを塗工することにより形成された膜・触媒塗工部材と、
前記ガス拡散層の外周部で前記触媒電極層の外周を覆うための保護シートが、その表面に熱圧着された2つのガス拡散層・保護シート接合部材と、
を備え、
前記膜・触媒塗工部材が、2つの前記ガス拡散層・保護シート接合部材により、圧着挟持されている
ことを特徴とする膜電極接合体。
適用例1の膜電極接合体は、ガス拡散層に保護シートが熱圧着された2つのガス拡散層・保複シート部材で、膜・触媒塗工部材を圧着挟持することにより形成されるので、従来例のように、電解質膜が熱によって収縮して歪んでしまって、これを用いた膜電極接合体によって、クロスリーク等の種々の性能劣化が生じてしまう、という問題を抑制することができる。
なお、本発明は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、膜電極接合体や、これを用いた燃料電池、膜電極接合体の製造方法等の種々の形態で実現することが可能である。
本発明の実施の形態を以下の順序で説明する。
A.第1の実施形態:
B.第2の実施形態:
C.変形例:
A.第1の実施形態:
B.第2の実施形態:
C.変形例:
A.第1の実施形態:
図1は、第1の実施形態の膜電極接合体の作製工程を示す説明図である。なお、図は見やすくするため、膜電極接合体の概略断面を示している。
図1は、第1の実施形態の膜電極接合体の作製工程を示す説明図である。なお、図は見やすくするため、膜電極接合体の概略断面を示している。
まず、ガス拡散層(以下、「GDL」と略す)50,60の周辺部、すなわち、接合体出来上がり時において触媒電極層に接する領域を覆う部位に、保護シート70,80となる保護フィルムを熱圧着することにより、2つのGDL・保護シート接合部材300,400を作製する(工程1)。なお、GDL50,60を構成する部材としては、カーボン性の多孔体、カーボンクロスやカーボンペーパ等が用いられる。
次に、電解質膜20の両面のうち、接合体出来上がり時において発電領域となる部位が触媒電極層30,40となるように、触媒インクを塗工して、膜・触媒塗工部材200を作製する(工程2)。電解質膜としては、高弾性かつ高TGな固体高分子電解質膜であるエンジニアリングプラスチック系炭化水素膜(例えば、BPSH)や、低弾性かつ低ガTGなフッ素系電解質膜(例えば、Nafion:デュポン社の商法)が用いられる。なお、高弾性な電解質膜とは、周囲温℃80℃で相対湿℃5%以下における貯蔵弾性率が1.0E+0.9Pa以上の膜のことを指し、高TGな膜とはガラス転移点が150℃以上の膜のことを示す。また、触媒インクとしては、例えば、インク調合カーボンブラックに、平均流k離3mmの白金系触媒粒子を45重量%担持した触媒粉末に、パーフルオロスルホンサン樹脂溶液を、カーボンブラック;パーフルオロスルホン酸樹脂=1:1となるように混合することにより作製したものが用いられる。
そして、作製した膜・触媒塗工部材200を、2つのGDL・保護シート接合部材300,400により、両面側から熱圧着することにより、第1の実施形態としての膜電極接合体100が作製される。
以下では、まず、従来の作製工程による比較例1について説明した後、上記第1実施形態の工程の手順で実際に作製した2つの実施例1,2について説明する。
(比較例1)
固体高分子電解質膜としてのBPSH膜(ガラス転移点230℃,200mm×100mm,膜厚20μm)に触媒インクをスプレー法により塗工して、膜・触媒塗工部材を作製した。そして、表面にアクリル系接着剤が塗布された厚さ15μmのPEN(ポリエチレンタフタレート)フィルムを、膜・触媒塗工部材の周囲端部に額縁状に配置し、GDLの周囲端部に額縁状に配置し、130℃,0.4MPaの条件にてロールプレス機を用いて熱圧着を行った。作製した膜・電極・保護シート接合部材は、初期の膜サイズ(200mm×100mm)に対して大きく歪んでいた(膜サイズ:195mm×97mm)。
固体高分子電解質膜としてのBPSH膜(ガラス転移点230℃,200mm×100mm,膜厚20μm)に触媒インクをスプレー法により塗工して、膜・触媒塗工部材を作製した。そして、表面にアクリル系接着剤が塗布された厚さ15μmのPEN(ポリエチレンタフタレート)フィルムを、膜・触媒塗工部材の周囲端部に額縁状に配置し、GDLの周囲端部に額縁状に配置し、130℃,0.4MPaの条件にてロールプレス機を用いて熱圧着を行った。作製した膜・電極・保護シート接合部材は、初期の膜サイズ(200mm×100mm)に対して大きく歪んでいた(膜サイズ:195mm×97mm)。
その後、作製した膜・電虚・保護シート接合部材に、GDLを100℃,1.2Mpaにて熱圧着した後、さらに、ガス流路付きセパレータを、80℃,2Mpaで熱圧着することにより、燃料電池モジュールを作製した。この燃料電池モジュールの外部リーク量を測定したところ、100−50kPaの水素封入に対して、水素のリーク量が150nmol/cm2/sec/atmもあった。
(実施例1)
表面にアクリル系接着剤が塗布された厚さ15μmのPENフィルムを、GDLの周囲端部に額縁状に配置し、130℃,0.4MPaの条件にてロールプレス機を用いて熱圧着を行って、GDL・保護シート接合部材を作製した。これと並行して、固体高分子電解質膜としてのBPSH膜(ガラス転移点230℃,200mm×100mm,膜厚20μm)に触媒インクをスプレー法により塗工して、膜・触媒塗工部材を作製した。そして、GDL・保護シート接合部材と膜・触媒塗工部材を130℃,1.2MPaにて熱プレスすることにより、膜電極接合体を作製した。
表面にアクリル系接着剤が塗布された厚さ15μmのPENフィルムを、GDLの周囲端部に額縁状に配置し、130℃,0.4MPaの条件にてロールプレス機を用いて熱圧着を行って、GDL・保護シート接合部材を作製した。これと並行して、固体高分子電解質膜としてのBPSH膜(ガラス転移点230℃,200mm×100mm,膜厚20μm)に触媒インクをスプレー法により塗工して、膜・触媒塗工部材を作製した。そして、GDL・保護シート接合部材と膜・触媒塗工部材を130℃,1.2MPaにて熱プレスすることにより、膜電極接合体を作製した。
作製した膜電極接合体は、初期の膜サイズ(200mm×100mm)に対して若干歪んでいた(膜サイズ:198mm×99mmに収縮)。そこで、その後、膜電極接合体にガス流路付きセパレータと、80℃,2Mpaで熱圧着することにより、燃料電池モジュールを作製し、この燃料電池モジュールの外部リーク量を測定した。この結果、100−50kPaの水素封入に対して、30nmol/cm2/sec/atmの水素のリーク量程℃であり、比較例1に比べて1/5程℃に改善することが確認できた。
(実施例2)
表面にアクリル系接着剤が塗布された厚さ15μmのPENフィルムを、GDLの周囲端部に額縁状に配置し、130℃,0.4MPaの条件にてロールプレス機を用いて熱圧着を行って、GDL・保護シート接合部材を作製した。これと並行して、BPSH膜(ガラス転移点230℃,200mm×100mm,膜厚20μm)に触媒インクをスプレー法により塗工して、膜・触媒塗工部材を作製した。GDL・保護シート接合部材と膜・触媒塗工部材を130℃,3MPaにて熱プレスすることにより、膜電電極接合体を作製した。
表面にアクリル系接着剤が塗布された厚さ15μmのPENフィルムを、GDLの周囲端部に額縁状に配置し、130℃,0.4MPaの条件にてロールプレス機を用いて熱圧着を行って、GDL・保護シート接合部材を作製した。これと並行して、BPSH膜(ガラス転移点230℃,200mm×100mm,膜厚20μm)に触媒インクをスプレー法により塗工して、膜・触媒塗工部材を作製した。GDL・保護シート接合部材と膜・触媒塗工部材を130℃,3MPaにて熱プレスすることにより、膜電電極接合体を作製した。
作製した膜電極接合体は、初期の膜サイズ(200mm×100mm)とかわらなかった。また、その後、膜電極接合体にガス流路付きセパレータと、80℃,2Mpaで熱圧着することにより、燃料電池モジュールを作製した。この燃料電池モジュールの外部リーク量を測定した。この結果、100−50kPaの水素封入に対して、30nmol/cm2/sec/atmの水素のリーク量程℃であり、比較例1に比べて1/5程℃に改善することが確認できた。
以上説明したように、本第1の実施形態によれば、保護フィルムを熱圧着することにより発生する電解質膜の歪みを抑制した膜電極接合体を作製することができ、電解質膜の歪みによって生じるクロスリーク等の種々の性能劣化を抑制することが可能である。特に、エンジニアリングプラスチック系炭化水素膜、例えば、BPSH(Biphenyl Sulfone:H Form)膜のように、高弾性かつ高TG(高ガラス転移点は150℃以上)な固体高分子電解質膜を用いる場合に有効である。
B.第2実施例:
図2は、第2の実施形態の膜電極接合体の作製工程を示す説明図である。なお、図は見やすくするため、膜電極接合体の概略断面を示している。
図2は、第2の実施形態の膜電極接合体の作製工程を示す説明図である。なお、図は見やすくするため、膜電極接合体の概略断面を示している。
まず、第1の実施形態と同様に、GDL50,60の周辺部、すなわち、接合体出来上がり時において触媒電極層に接する領域を覆う部位に、保護シート70,80となる保護フィルムを熱圧着することにより、2つのGDL・保護シート接合部材300,400を作製する(工程1)。
そして、GDL/保護シート接合部材300,400において、保護シートに触媒インクがかからないようにして、GDLの表面に触媒インクを塗工して、触媒付きGDL・保護シート接合部材300a.400aを作製する(工程2)。
なお、GDLに保護フィルムを熱圧着した後で、触媒インクを塗工するのではなく、GDLに触媒インクを塗工した後で、GDLの周囲部に保護フィルムを熱圧着するようにしてもよい。すなわち、工程1と工程2は反対であってもよい。
次に、電解質膜20の両面のうち、接合体出来上がり時において発電領域となる部位が触媒電極層30,40となるように、触媒インクを塗工して、膜・触媒塗工部材200を作製する(工程3)。
電解質膜としては、第1の実施形態と同様に、高弾性かつ高TG(150℃以上)な固体高分子電解質膜であるエンジニアリングプラスチック系炭化水素膜(例えば、BPSH)や、低弾性かつ低G(150℃以下)なフッ素系電解質膜(例えば、Nafion:デュポン社の商法)が用いられる。
また、触媒インクも、1実施形態と同様に、例えば、インク調合カーボンブラックに、平均粒径3mmの白金系触媒粒子を45重量%担持した触媒粉末に、パーフルオロスルホンサン樹脂溶液を、カーボンブラック:パーフルオロスルホン酸樹脂=1:1となるように混合することにより作製したものが用いられる。
そして、作製した膜・触媒塗工部材200を、2つの触媒付きGDL・保護シート接合部材300a,400aにより、両面側から熱圧着することにより、第2の実施形態としての膜電極接合体100aが作製される。
なお、GDLに塗工される触媒インクおよいび電解質膜に塗工される触媒インクの厚さは、圧着接合後の触媒電極層に要求される特性に応じて適宜決定される。
以下では、まず、従来の作製工程による比較例1,2,3について説明した後、上記第2の実施形態の工程の手順で実際に作製した実施例1について説明する。
(比較例1)
アクリル系接着剤が塗布されたPEN(ポリエチレンタフタレート)フィルムを、固体高分子電解質膜としてのNafion膜の周囲端部に額縁状に配置して、80℃、0.5Mpaの条件でロールプレス機により熱圧着した。
作製された膜・保護シート接合部材は水平℃が高く歪みが生じなかった。
アクリル系接着剤が塗布されたPEN(ポリエチレンタフタレート)フィルムを、固体高分子電解質膜としてのNafion膜の周囲端部に額縁状に配置して、80℃、0.5Mpaの条件でロールプレス機により熱圧着した。
作製された膜・保護シート接合部材は水平℃が高く歪みが生じなかった。
(比較例2)
アクリル系接着剤が塗布されたPENフィルムを、固体高分子電解質膜としてのBPSH膜の周囲端部に額縁状に配置して、80℃、0.5Mpaの条件でロールプレス機により熱圧着した。
作製された膜・保護シート接合部材はBPSH膜が熱収縮したため、歪みを生じた。
アクリル系接着剤が塗布されたPENフィルムを、固体高分子電解質膜としてのBPSH膜の周囲端部に額縁状に配置して、80℃、0.5Mpaの条件でロールプレス機により熱圧着した。
作製された膜・保護シート接合部材はBPSH膜が熱収縮したため、歪みを生じた。
(比較例3)
アクリル系接着剤が塗布されたPENフィルムを、固体高分子電解質膜としてのBPSH膜の周囲端部に額縁状に配置して、130℃、0.5Mpaの条件でロールプレス機により熱圧着した。
作製された膜・保護シート接合部材はBPSH膜が熱収縮したため、大きく歪みを生じた。
アクリル系接着剤が塗布されたPENフィルムを、固体高分子電解質膜としてのBPSH膜の周囲端部に額縁状に配置して、130℃、0.5Mpaの条件でロールプレス機により熱圧着した。
作製された膜・保護シート接合部材はBPSH膜が熱収縮したため、大きく歪みを生じた。
以上の比較例からわかるように、BPSH膜のような、高弾性かつ高ガラス転移点(150℃以上)を有する固体高分子電解質膜では、保護フィルムの熱圧着により熱収縮し、歪みが発生することがわかる。一方、以下で説明するように、本第2の実施形態による実施例1では、以下で説明するように、歪みを抑制することが可能である。
(実施例1)
表面にアクリル系接着剤が塗布されたPENフィルムを、GDLの周囲端部に額縁状に配置して熱圧着した。そして、保護シートに触媒インクがかからないようにして、GDL表面に触媒インクをスプレー法により塗工して、触媒付きGDL・保護シート接合部材を作製した。また、固体高分子電解質膜としてのBPSH膜に触媒インクをスプレー法により塗工して、膜・触媒塗工部材を作製した。そして、触媒付きGDL・保護シート接合部材と膜・触媒塗工部材を150℃,5MPaにて熱プレスすることにより、膜電極接合体を作製した。
作製された膜電極接合体には、全く歪みは発生していなかった。
表面にアクリル系接着剤が塗布されたPENフィルムを、GDLの周囲端部に額縁状に配置して熱圧着した。そして、保護シートに触媒インクがかからないようにして、GDL表面に触媒インクをスプレー法により塗工して、触媒付きGDL・保護シート接合部材を作製した。また、固体高分子電解質膜としてのBPSH膜に触媒インクをスプレー法により塗工して、膜・触媒塗工部材を作製した。そして、触媒付きGDL・保護シート接合部材と膜・触媒塗工部材を150℃,5MPaにて熱プレスすることにより、膜電極接合体を作製した。
作製された膜電極接合体には、全く歪みは発生していなかった。
以上説明したように、本第2の実施形態によれば、保護フィルムを熱圧着することにより発生する電解質膜の歪みを抑制した膜電極接合体を作製することができ、電解質膜の歪みによって生じるクロスリーク等の種々の性能劣化を抑制することが可能である。特に、エンジニアリングプラスチック系炭化水素膜、例えば、BPSH膜のように、高弾性かつ高ガラス転移点(150℃以上)を有する固体高分子電解質膜を用いる場合に有効である。
C.変形例:
なお、この発明は上記の実施例や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
なお、この発明は上記の実施例や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
10…膜電極接合体
20…電解質膜
30,40…触媒電極層
50,60…ガス拡散層(GDL)
70、80…保護シート
100…膜電極接合体
100a…膜電極接合体
200…膜・触媒塗工部材
300,400…GDL・保護シート接合部材
300a,400a…触媒付きGDL・保護シート接合部材
20…電解質膜
30,40…触媒電極層
50,60…ガス拡散層(GDL)
70、80…保護シート
100…膜電極接合体
100a…膜電極接合体
200…膜・触媒塗工部材
300,400…GDL・保護シート接合部材
300a,400a…触媒付きGDL・保護シート接合部材
Claims (1)
- 電解質膜の両面上に触媒電極層およびガス拡散層が順に積層された膜電極接合体であって、
前記電解質膜の両面上に触媒インクを塗工することにより形成された膜・触媒塗工部材と、
前記ガス拡散層の外周部で前記触媒電極層の外周を覆うための保護シートが、その表面に熱圧着された2つのガス拡散層・保護シート接合部材と、
を備え、
前記膜・触媒塗工部材が、2つの前記ガス拡散層・保護シート接合部材により、圧着挟持されている
ことを特徴とする膜電極接合体。
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