JP2013054888A - 非水電解液電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウムイオン二次電池20は、電池容器7を有している。電池容器7には、正極板W1および負極板W3がセパレータW5を介して捲回された電極群6が収容されている。電池容器7内には非水電解液が注液されている。非水電解液には、エチレンカーボネートを含む混合溶媒中に、リチウム塩の6フッ化リン酸リチウムや4フッ化ホウ酸リチウムが溶解されている。この非水電解液には、難燃化剤としてホスファゼン系難燃化剤と、カチオン成分およびアニオン成分を含むイオン液体とが混合されている。ホスファゼン系難燃化剤により非水電解液に難燃性ないし自己消火性が付与され、イオン液体によりイオン伝導性の低下が抑制される。
【選択図】図1
Description
本実施形態の円柱型リチウムイオン二次電池20は、図1に示すように、ニッケルメッキが施されたスチール製で有底円筒状の電池容器7を有している。電池容器7には、帯状の正極板W1および負極板W3がセパレータW5を介して断面渦巻状に捲回された電極群6が収容されている。
また、電池容器7内には、図示しない非水電解液が注液されている。非水電解液には、エチレンカーボネート(EC)およびジメチルカーボネート(DMC)を含む混合溶媒にリチウム塩(電解質)として4フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4)や6フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を溶解させたものを用いることができる。本例では、ECとDMCとが体積比1:2で混合された混合溶媒中に、リチウム塩の6フッ化リン酸リチウムが0.8〜1.0モル/リットル(M)の範囲の割合で溶解されている。この非水電解液には、難燃化剤としてホスファゼン系難燃化剤と、アニオン成分およびカチオン成分を含むイオン液体とが混合されている。
電極群6を構成する正極板W1は、正極集電体として厚さ20μmのアルミニウム箔を有している。アルミニウム箔の両面には、正極活物質として、スピネル結晶構造を有したリチウムマンガン複酸化物を含む正極合剤が実質的に均等かつ均質に塗着され、正極合剤層W2が形成されている。すなわち、形成された正極合剤層W2の厚さがほぼ一様であり、かつ、正極合剤層W2内では正極合剤がほぼ一様に分散されている。正極合剤には、例えば、リチウムマンガン複酸化物の100質量部に対して、導電材として鱗片状黒鉛の8質量部およびアセチレンブラックの2質量部、バインダ(結着材)としてポリフッ化ビニリデン(以下、PVDFと略記する。)の5質量部が配合されている。アルミニウム箔に正極合剤を塗着するときは、分散溶媒のN−メチル−2−ピロリドン(以下、NMPと略記する。)が用いられる。正極板W1は、乾燥後、プレス加工され、幅80mmに裁断されている。正極合剤層W2の厚さは、本例では、80μm(片面)に調整されている。アルミニウム箔の長手方向に沿う一側の側縁には、幅30mmの正極合剤の無塗着部が形成されている。無塗着部は櫛状に切り欠かれており、切り欠き残部で正極リード片2が形成されている。本例では、隣り合う正極リード片2の間隔が20mm、正極リード片2の幅が5mmに設定されている。
一方、負極板W3は、負極集電体として厚さ10μmの圧延銅箔を有している。圧延銅箔の両面には、負極活物質としてリチウムイオンを吸蔵、放出可能な炭素粉末を含む負極合剤が実質的に均等かつ均質に塗着され、負極合剤層W4が形成されている。すなわち、形成された負極合剤層W4の厚さがほぼ一様であり、かつ、負極合剤層W4内では負極合剤がほぼ一様に分散されている。負極活物質には、非晶質炭素や黒鉛、またはこれらの混合物を用いることができるが、本例では、黒鉛を主体とする炭素材、すなわち、黒鉛系炭素材が用いられている。負極合剤には、例えば、黒鉛系炭素材の90質量部に対して、バインダとしてPVDFの10質量部が配合されている。圧延銅箔に負極合剤を塗着するときには、分散溶媒のNMPが用いられる。圧延銅箔の長手方向に沿う一側の側縁には、正極板W1と同様に幅30mmの負極合剤の無塗着部が形成されており、負極リード片3が形成されている。本例では、隣り合う負極リード片3の間隔が20mm、負極リード片3の幅が5mmに設定されている。負極板W3は、乾燥後プレス加工され、幅86mmに裁断されている。負極合剤層W4の厚さは、本例では、60μm(片面)に調整されている。なお、負極板W3の長さは、正極板W1および負極板W3を捲回したときに、捲回最内周および最外周で捲回方向に正極板W1が負極板W3からはみ出すことがないように、正極板W1の長さより120mm長く設定されている。また、負極合剤塗布部(負極合剤層W4)の幅は、捲回方向と交差する方向において正極合剤塗布部が負極合剤塗布部からはみ出すことがないように、正極合剤塗布部(正極合剤層W2)の幅より6mm長く設定されている。
各リチウムイオン二次電池に用いた非水電解液の難燃性を、次のようにして評価した。すなわち、長さ127mm×幅40mm×厚さ0.2mmのガラスマット(体積:1.016cm3)に、各非水電解液の2.5〜3.0gを含浸させ、10秒間接炎し、炎を離して消火させることを2回繰り返して行った。1回目、2回目でそれぞれ消火に要する時間(炎を離してからの燃焼時間)を測定した。ガラスマットに含浸させた非水電解液が燃え尽きることなく10秒未満で消火したものを難燃性ありと判定し、10秒以上燃焼したもの、または、非水電解液が燃え尽きたものを難燃性なしと判定した。
各リチウムイオン二次電池について、25℃の環境下で3CA放電を行い、放電容量、すなわち、高率放電容量を測定した。非水電解液に対するイオン液体の混合量を50vol%(体積比y=0.50)、ホスファゼン系難燃化剤の混合量を0vol%(体積比x=0)としたときの放電容量を100%とした相対容量を求めた。図3に、体積比xおよび体積比yを変えて作製したリチウムイオン二次電池の相対容量について、70〜120%の範囲で同じ相対容量となるものをそれぞれ曲線でつないで示した。図3に示すように、イオン液体の体積比yを減少させることで、3CA放電容量が増大することが判った。また、イオン液体の体積比yが同じでも、ホスファゼン系難燃化剤の体積比xを増加させると、3CA放電容量が減少することが判った。これは、イオン液体およびホスファゼン系難燃化剤がいずれも難燃性を向上させるものの、両者ともに非水電解液の粘性を増大させるためと考えられる。一方、イオン液体がイオン伝導性に優れることから、ホスファゼン系難燃化剤の体積比xの増加に伴い非水電解液の粘性が増大しイオン伝導性が低下しても、イオン液体の体積比yを調整することによりイオン伝導性の低下抑制が可能となる。このことから、ホスファゼン系難燃化剤の体積比xを増加させたときに、イオン液体の体積比yを減少させることで3CA放電容量の増大が可能となることが判った。
次に、本実施形態のリチウムイオン二次電池20の作用等について説明する。
W2 正極合剤層
W3 負極板
W4 負極合剤層
W5 セパレータ
6 電極群
20 円柱型リチウムイオン二次電池(非水電解液電池)
Claims (9)
- 正極活物質を主成分とする正極板と、
負極活物質を主成分とする負極板と、
前記正極板および負極板を浸潤しリチウム塩がエチレンカーボネートを含む有機溶媒に溶解された非水電解液と、
を備え、
前記非水電解液には、ホスファゼン系難燃化剤と、アニオン成分およびカチオン成分を含むイオン液体とが混合されたことを特徴とする非水電解液電池。 - 前記非水電解液は、該非水電解液の体積に対する前記ホスファゼン系難燃化剤の体積比をx、前記イオン液体の体積比をyとしたときに、前記体積比xおよび体積比yが、0<x≦0.2、0<y≦0.5、および、y≧0.35x2−0.45x+0.15の関係を満たすことを特徴とする請求項1に記載の非水電解液電池。
- 前記ホスファゼン系難燃化剤は、液体状であり、前記非水電解液に少なくとも5体積%の割合で含有されていることを特徴とする請求項2に記載の非水電解液電池。
- 前記非水電解液は、リチウム塩として6フッ化リン酸リチウムを含むことを特徴とする請求項1に記載の非水電解液電池。
- 前記イオン液体のアニオン成分は、イミドアニオン類、ホスフェートアニオン類およびボレートアニオン類から選択される少なくとも1成分を含むことを特徴とする請求項1に記載の非水電解液電池。
- 前記イオン液体のカチオン成分は、イミダゾリウムカチオン類、ピリジニウムカチオン類、第四級アンモニウムカチオン類および第四級ホスホニウムカチオン類から選択される少なくとも1成分を含むことを特徴とする請求項5に記載の非水電解液電池。
- 前記イオン液体は、前記カチオン成分が1−エチル−3−メチルイミダゾリウムカチオンであり、前記アニオン成分がビス(フルオロスルホニル)イミドアニオンであることを特徴とする請求項6に記載の非水電解液電池。
- 前記正極活物質は、スピネル系結晶構造を有するリチウムマンガン複酸化物であることを特徴とする請求項1に記載の非水電解液電池。
- 前記負極活物質は、黒鉛系炭素材であることを特徴とする請求項8に記載の非水電解液電池。
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