JP2012246207A - 水素分離方法及び水素分離装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】細孔を形成する骨格が酸素6員環以下の環である結晶性ゼオライトからなる水素分離膜により仕切られた前記水素分離膜の一方の面側の空間と他方の面側の空間のうち、前記一方の面側の空間内に炭素化合物及び水素を含むガスを供給するとともに、前記水素分離膜の前記一方の面側の空間内の水素分圧に比べて前記他方の面側の空間内の水素分圧を低くすることによって、前記一方の面側の空間から前記他方の面側の空間に前記ガス中の水素を選択的に透過させて前記ガスから水素を分離する水素分離方法。
【選択図】なし
Description
本発明の水素分離方法によれば、「細孔を形成する骨格が酸素6員環以下の環である結晶性ゼオライトからなる水素分離膜」を用いるため、従来の水素分離膜よりも高い選択性で炭素化合物及び水素を含むガスから水素を分離することができる。また、例えば高分子膜のようにガス中の炭素化合物により膨潤して水素以外の成分も上記膜を透過してしまうという問題が生じ難く、高純度の水素ガスを得ることができる。更に「結晶性」のゼオライトであるためアモルファス化した膜に比べて熱や水蒸気などにより劣化し難い。従って、高純度の水素ガスを得ることができる。
本発明の水素分離装置の一実施形態としては、上述した図1に示す水素分離装置1を例示することができる。図1は、本発明の水素分離装置の一実施形態を模式的に示す断面図である。
フッ素樹脂製の広口瓶に、Si源としてシリカゾル(商品名「スノーテックスS」日産化学社製)、アルミナ源としてアルミン酸ナトリウム(和光純薬社製)、pH調整剤として水酸化ナトリウム(シグマアルドリッチ社製)、及び純水を加えて攪拌して原料溶液とした。一方、多孔質基体としてアルミナチューブ(外径12mm×内径9mm×長さ40mm)を用意し、このアルミナチューブの外周面にソーダライト(SOD)型のゼオライト微粉末を塗布した後、内容積100mlのステンレス製の耐圧容器(フッ素樹脂製内筒付き)内に配置した。上記耐圧容器内に上記原料溶液を注ぎ入れた後、140℃で2時間、加熱処理(水熱合成)を行った。この加熱処理によって上記アルミナチューブの外周面にSOD型ゼオライト(細孔を形成する骨格が酸素6員環以下の環である結晶性ゼオライト)からなる水素分離膜(以下、「SOD型ゼオライト膜」と記す場合がある)を成膜させた。このようにして、多孔質基体の外周面にSOD型ゼオライトからなる水素分離膜が成膜された水素分離体を得た。なお、上記耐圧容器の底部には、SOD型ゼオライト粉末が堆積しており、このSOD型ゼオライト粉末を[水吸着量]の評価に使用した。
熱重量分析(TG)により、乾燥させた残留SOD型ゼオライト粉末の質量変化を測定した。具体的には、大気中に200時間暴露した前後における質量変化を測定し、乾燥させた残留SOD型ゼオライト粉末に対する水吸着量の質量割合(%)を算出した。結果を表1に示す。上記質量割合(%)は、式:{(暴露後における「乾燥させた残留SOD型ゼオライト粉末」−暴露前における「乾燥させた残留SOD型ゼオライト粉末」)/暴露前における「乾燥させた残留SOD型ゼオライト粉末」}×100により算出した。
水素とメタンを含むガス(H2/CH4ガス)に対する水素分離膜の分離係数を算出するため、以下のガス透過試験を行った。
表1に示すように原料溶液のSi源とAl源の比率を変更したこと(Si/Al比を変更したこと)以外は、実施例1と同様にして、水素分離体及び残留SOD型ゼオライト粉末を得た。その後、得られた水素分離体及び残留SOD型ゼオライト粉末を用いて、それぞれ、実施例1と同様にして[水吸着量]の評価を行った。その結果を表1に示す。
実施例1と同様の多孔質基体を用い、SOD型ゼオライト膜に代えてDDR型ゼオライトからなる膜(DDR型ゼオライト膜)を成膜したこと以外は、実施例1と同様にして、水素分離体及び残留DDR型ゼオライト粉末を得た。その後、得られた水素分離体及び残留DDR型ゼオライト粉末を用いて、それぞれ、実施例1と同様にして[分離係数]の評価を行った。その結果を表2に示す。
実施例1と同様の多孔質基体を用い、SOD型ゼオライト膜に代えてポリイミドからなる高分子膜を成膜し、水素分離体を得た。その後、得られた水素分離体を用いて、実施例1と同様にして、[分離係数]の評価を行った。その結果を表2に示す。
Claims (5)
- 細孔を形成する骨格が酸素6員環以下の環である結晶性ゼオライトからなる水素分離膜により仕切られた前記水素分離膜の一方の面側の空間と他方の面側の空間のうち、前記一方の面側の空間内に炭素化合物及び水素を含むガスを供給するとともに、前記水素分離膜の前記一方の面側の空間内の水素分圧に比べて前記他方の面側の空間内の水素分圧を低くすることによって、前記一方の面側の空間から前記他方の面側の空間に前記ガス中の水素を選択的に透過させて前記ガスから水素を分離する水素分離方法。
- 前記水素分離膜として、Al原子の数に対するSi原子の数の比の値が5以上である結晶性ゼオライトを用いる請求項1に記載の水素分離方法。
- 前記水素分離膜として、前記骨格が、Si−O結合、Al−O結合、またはこれらの両方の結合により構成されており、前記細孔を形成する骨格のうち酸素6員環の割合が25%以上である結晶性ゼオライトを用いる請求項1または2に記載の水素分離方法。
- 前記ガスとして、水素及び50体積%以上の前記炭素化合物を含むものを用いる請求項1〜3のいずれか一項に記載の水素分離方法。
- 複数の細孔が形成された多孔質基体と、前記多孔質基体の表面に形成され、細孔を形成する骨格が酸素6員環以下の環である結晶性ゼオライトからなる水素分離膜と、を有する水素分離体と、
炭素化合物及び水素を含むガスが供給される供給口及び前記ガスから分離された水素が排出される排出口を有し、前記水素分離体を収納し得る収納体と、を備え、
前記水素分離体の前記水素分離膜により仕切られた前記水素分離膜の一方の面側の空間と他方の面側の空間のうち、前記一方の面側の空間内に前記ガスを供給するとともに、前記水素分離膜の前記一方の面側の空間内の水素分圧に比べて前記他方の面側の空間内の水素分圧を低くすることによって、前記一方の面側の空間から前記他方の面側の空間に前記ガス中の水素を選択的に透過させて前記ガスから水素を分離し得る水素分離装置。
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