JP2012233066A - 接着性樹脂組成物および成型体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】接着性樹脂組成物を(A)成分20〜60重量部および(B)成分80〜40重量部からなるベース樹脂〔ただし、(A)+(B)=100重量部〕100重量部に対し、(C)粘着付与剤30〜60重量部を必須成分とすることにより課題を解決することが出来る。(但し(A)成分は密度が0.87〜0.96g/cm3であり、(a)不飽和カルボン酸又はその誘導体および(b)芳香族ビニル単量体でグラフト変性され、(a) 不飽和カルボン酸又はその誘導体の含量が0.1〜5重量%である。(B)成分はスチレン系熱可塑性エラストマーを示す。)
【選択図】 なし
Description
すなわち、本願発明は以下の構成を有するものである。
変性ポリオレフィン共重合体とは、オレフィン共重合体に芳香族ビニル単量体と不飽和カルボン酸又はその誘導体をグラフト重合したものである。本発明に使用する(A)成分の変性ポリオレフィン共重合体は密度が0.87〜0.96g/cm3を有するものであり、結晶性を付与することで融点を高くなり、常温時のタック性が低減することができる。オレフィン共重合体として、グラフト変性の際ポリオレフィン上にラジカルが発生しやすくなる点で、ポリプロピレン共重合体であることが好ましく、接着性の観点からより好ましくは、プロピレン単位が多く変性がされやすいブロックポリプロピレン共重合体である。ブロックポリプロピレン共重合体とは、ホモポリプロピレンを連続相としてエチレン−αオレフィンブロックが分散相を形成しているものである。本発明に使用する(A)成分の変性ポリオレフィン共重合体を用いることで、低温加工での難接着樹脂への接着性、さらには得られる積層体中で接着層の耐熱性を併せ持つことが可能となる。さらにはこのような変性ポリオレフィン共重合体は、他のジエン、ビニルエステルなどを第3成分として共重合してもよい。
本発明の(B)成分のスチレン系熱可塑性エラストマーとは、スチレン、その同族体もしくはその類似体を含有する熱可塑性エラストマーをいう。スチレン系熱可塑性エラストマーとして知られるものは、特に限定されることなく使用できる。具体的な例としては、スチレン、その同族体もしくはその類似体のブロックを、少なくとも一つの末端ブロックとして含み、共役ジエンもしくはその水添物のエラストマーブロックを少なくとも一つ中間ブロックとして含むブロック共重合体または、芳香族ビニル化合物と共役ジエン化合物とのランダム共重合体を挙げることができる。
本発明のスチレン系熱可塑性エラストマーの好ましい具体例として、スチレン−ブタジエンジブロックコポリマー、スチレンーブタジエントリブロックコポリマー、スチレンーイソプレンジブロックコポリマー、スチレンーイソプレントリブロックコポリマー、水素添加スチレン−ブタジエンジブロックコポリマー、水素添加チレンーブタジエントリブロックコポリマー、水素添加スチレンーイソプレンジブロックコポリマー、水素添加スチレンーイソプレントリブロックコポリマー、水素添加スチレンーブタジエンランダムコポリマーなどが挙げられる。さらに、スチレンブロックの中にはスチレンのほかに、スチレンとα−メチルスチレン等の芳香族系ビニル化合物の共重合体が含まれていてもよい。
(C)成分の粘着付与剤としては、常温での低タック性を有するには、環球法による軟化点が90℃以上、好ましくは90〜170℃のものである。軟化点が低すぎると、常温でのタック性が高くなり、さらには接着剤組成物の耐熱性が低下するとともに、スチレン系熱可塑性エラストマーや変性ポリオレフィン共重合体との溶融混練が困難となる。このような粘着付与剤としては、種々のものがあるが、例えば、石油樹脂(脂肪族系、脂環族系、芳香族系等)、テルペン樹脂(α−ピネン、β-ピネン、リモネンなどの重合体)、芳香族炭化水素変性テルペン樹脂、ロジン系樹脂(ガムロジン、トール油ロジン、ウッドロジン、水添ロジン、不均化ロジン、重合ロジン、マレイン化ロジン、ロジンエステル等)、テルペンフェノール樹脂などが挙げられ、これらは単独あるいは2種以上をあわせて用いることができる。
本発明の接着剤樹脂組成物の製造方法として、各成分の(A)変性ポリオレフィン共重合体、(B)スチレン系熱可塑性エラストマー、および(C)粘着付与剤を混合する方法は、公知のいずれの方法を用いても良いが、均一に混合するのが容易であるという点からは、特に溶融混錬が好ましい。溶融混錬の装置としては、一軸又は多軸押出機、バンバリーミキサー、プラストミル、加熱ロールニーダー、などを使用することができる。生産性の面から減圧装置を装備した単軸あるいは二軸押出機を用いる方法が好ましい。また、各々の材料を充分に均一に混合するために、前記溶融混練を複数回繰返してもよい。各成分の配合割合としては、(A)変性ポリオレフィン共重合体20〜60重量部および(B)スチレン系熱可塑性エラストマー80〜40重量部[ただし、(A)+(B)=100重量部]のベース樹脂に対し、(C)粘着付与剤30〜60重量部である。より好ましくは、(A)変性ポリオレフィン共重合体30〜50重量部、(B)スチレン系熱可塑性エラストマー70〜50重量部である。(C)成分の粘着付与剤の配合量が、30重量部より少ないと被着体へのぬれ性が乏しくなり接着性が低下し、60重量部より多いと凝集力が乏しくなり接着性が低下するとともに、接着性樹脂組成物のタックが強くなりすぎて、造粒および成形時の取り扱いが困難となる。(A)変性ポリオレフィン共重合体は、ベース樹脂の一部として使用することにより、それ自身が低温での接着に寄与するほか、石油樹脂、テルペン樹脂などの非極性の粘着付与剤から、ロジン系樹脂やテルペンフェノール系樹脂などの極性基を持つ粘着付与剤を用いた場合にも、ベース樹脂との相溶性を向上させ、極性樹脂への接着性を効果的に得ることができる。
本発明のホットメルト型接着フィルムを用いれば、比較的低い処理温度で種々の基材を接着させて多層積層体を得ることが可能になる。本発明の積層体を構成する材料としては、紙、木綿,麻,布、木板などのセルロース系高分子材料、ポリプロピレン,ポリエチレンなどのポリオレフィン系樹脂、ポリスチレン,スチレン−ブタジエンブロック共重合体(SBS樹脂),スチレン−アクリロニトリル共重合体(AS樹脂),アクリロニトリル−エチレン/プロピレン−スチレン共重合体(AES樹脂)、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体(ABS樹脂)などのスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、(メタ)アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ナイロン、ポリウレタンなどのポリアミド系樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等の合成高分子材料、金、銀、銅、鉄、錫、鉛、アルミニウムなどの金属材料が挙げられる。基材の材料として、異なる2種類以上の材料を混合、複合してもよい。また、積層体が本発明の接着性フィルムを介して、異なる2つの被着体が接着してなるものである場合、2つの基材を構成する材料は、同じ種類の材料でも異なる種類の材料のいずれでもよい。本発明のホットメルト型接着フィルムは、特に基材の表面処理をすることなく、強力な接着が可能であるが、必要に応じて、プラズマやレーザーなどによる表面改質、表面酸化、エッチングなどの表面処理等を実施してもよい。
本発明に関わる多層積層体を製造するにあたっては、熱ラミネート、真空成形、真空圧空成形、熱プレス、熱ロール、ホットスタンピング成形など、種々の成形方法を採用することができる。なかでも、真空成形、真空圧空成形、ホットスタンピング成形は、成形品の形状に沿って表皮材を追従させることができる成形として好ましく、比較的簡易な装置により成形品を工業的に安価に供給できるホットスタンピング成形が特に好ましい。本発明のホットメルト型接着フィルムは、130℃程度の比較的低い温度で強力な接着が可能であり、表皮材及び成形品の素材の風合い、感触等を損なうことなく製造でき、加飾シートを表皮材とする成形品加飾の用途に好適である。接着フィルムと被着体との積層方法として、例えば、表皮材と成形品との接着では、成形品を所定の温度に加熱して成形機にセットし、本発明のホットメルト接着剤を置き、次いで予め所定の温度に加熱した表皮材を重ねて圧着する方法;表皮材及び成形品の間に接着フィルムを挟み、加熱圧着する方法;さらには、表皮材の接着側にホットメルト型接着フィルムを予め加熱ラミネートしておき、各種成形方法で加熱圧着する方法等が挙げられる。
(実施例1)
ブロックポリプロピレン共重合体(密度:0.88g/cm3、ビカット軟化点:70℃、MFR:10g/10分(230℃、荷重2.16kg))100部、1,3−ジ(t-ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(1分間半減期175℃)0.5部をシリンダー温度200℃、回転数150rpmに設定した二軸押出機(44mmφ、L/D=38.5、(株)日本製鋼所製、製品名TEX44XCT)に供給して溶融混練した後、次いで、シリンダー途中よりメタクリル酸グリシジル5部、スチレン5部加え溶融混練して変性ブロックポリプロピレン共重合体(変性エチレン-フ゜ロヒ゜レン共重合体A(密度:0.88g/cm3))を得た。
実施例1で得た変性ブロックポリプロピレン共重合体(変性エチレン-フ゜ロヒ゜レン共重合体A)40部と水素添加スチレンイソプレントリブロックコポリマー60部(スチレン含量13%)、テルペンフェノール粘着付与剤(軟化点130℃)50部を、シリンダー温度180℃に設定した上記二軸押出機で溶融混練して、接着性樹脂組成物を得た。この接着樹脂組成物をTダイによって厚み50μmのフィルム状に成形し、ホットメルト型接着フィルム2を得、下記接着評価と粘着評価結果は表1に記載した。
実施例1で得た変性ブロックポリプロピレン共重合体(変性エチレン-フ゜ロヒ゜レン共重合体A)40部と水素添加スチレンイソプレントリブロックコポリマー60部(スチレン含量13%)、石油樹脂系粘着付与剤(軟化点140℃)50部を、シリンダー温度180℃に設定した上記二軸押出機で溶融混練して、接着性樹脂組成物を得た。この接着樹脂組成物をTダイによって厚み50μmのフィルム状に成形し、ホットメルト型接着フィルム3を得、下記接着評価と粘着評価結果は表1に記載した。
エチレン−プロピレンランダム共重合体(密度:0.86g/cm3、ビカット軟化点:48℃、MFR:18g/10分(230℃、荷重2.16kg))100部、1,3−ジ(t-ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(1分間半減期175℃)0.5部をシリンダー温度200℃、回転数150rpmに設定した二軸押出機(44mmφ、L/D=38.5、(株)日本製鋼所製、製品名TEX44XCT)に供給して溶融混練した後、次いで、シリンダー途中よりメタクリル酸グリシジル5部、スチレン5部加え溶融混練して変性エチレン−プロピレンランダム共重合体(変性エチレン−プロピレン共重合体B(密度:0.86g/cm3))を得た。
得られた変性エチレン−プロピレンランダム共重合体(変性エチレン−プロピレン共重合体B) 40部と水素添加スチレンイソプレントリブロックコポリマー60部(スチレン含量13%)、テルペンフェノール粘着付与剤(軟化点100℃)50部を、シリンダー温度180℃に設定した上記二軸押出機で溶融混練して、接着性樹脂組成物を得た。この接着樹脂組成物をTダイによって厚み50μmのフィルム状に成形し、ホットメルト型接着フィルム4を得、下記接着評価と粘着評価結果は表1に記載した。
比較例1で得た変性エチレン−プロピレンランダム共重合体(変性エチレン−プロピレン共重合体B)40部と水素添加スチレンイソプレントリブロックコポリマー60部(スチレン含量13%)、テルペンフェノール粘着付与剤(軟化点130℃)50部を、シリンダー温度180℃に設定した上記二軸押出機で溶融混練して、接着性樹脂組成物を得た。この接着樹脂組成物をTダイによって厚み50μmのフィルム状に成形し、ホットメルト型接着フィルム5を得、下記接着評価と粘着評価結果は表1に記載した。
ブロックポリプロピレン共重合体(密度:0.88g/cm3、ビカット軟化点:70℃、MFR:10g/10分(230℃、荷重2.16kg))100部、1,3−ジ(t-ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(1分間半減期175℃)0.5部をシリンダー温度200℃、回転数150rpmに設定した二軸押出機(44mmφ、L/D=38.5、(株)日本製鋼所製、製品名TEX44XCT)に供給して溶融混練した後、次いで、シリンダー途中よりメタクリル酸グリシジル5部、スチレン5部加え溶融混練して変性ブロックポリプロピレン共重合体(変性エチレン−プロピレン共重合体A)を得た。
水素添加スチレンイソプレントリブロックコポリマー100部(スチレン含量13%)、テルペンフェノール粘着付与剤(軟化点100℃)50部を、シリンダー温度180℃に設定した上記二軸押出機で溶融混練して、接着性樹脂組成物を得た。この接着樹脂組成物をTダイによって厚み50μmのフィルム状に成形し、ホットメルト型接着フィルム7を得、下記接着評価と粘着評価結果は表1に記載した。
得られた接着フィルムを、厚み0.3mmのABS−PC樹脂シート上にフジプラ(株)製ラミネーターLAMIPACKER LPD3204にて、加熱温度130℃、速度1.0m/minの条件で、ラミネートして接着剤付表皮材とした後、この表皮材を120〜130℃に加熱し、ホットスタンピング成形によってABSプレートと接着した。得られた積層体を25mm幅にカットし、引張り速度100mm/分で23℃雰囲気中において、表皮材を成形品に対して90度方向に剥離し、T字剥離強度(N/25mm)と破壊状態を試験した。破壊状態としては、材破(表皮材のABS-PC樹脂シートの破壊)、界面剥離(成形品のABSプレート界面からの接着層の剥離)で表記した。
得られた接着フィルムの表面を指で軽くなぞった時のタック性を官能評価にて次の3段階で評価した。
◎:タックフリー(全く抵抗感がない)
○:低タック(抵抗感がほとんどない)
× :高タック(抵抗感がある)
接着評価の際にホットスタンピング成形によって得られた成形品を目視で観察を行い、ホットスタンピング成形性を次の3段階で評価した。
◎:気泡の抱きこみ、しわ等全くない
○:気泡の抱きこみ、しわ等ほとんどない
× :気泡の抱きこみ、しわ等がある。
一方、比較例に記載した請求項以外のホットメルト型接着フィルムを用いた場合には、接着強度が弱いまたは、タック性が高く、接着強度と低いタック性の両者を満たすフィルムを得ることができなかった。また、実施例2と比較例3からブロックポリプロピレンの配合割合を過度に増加すると、接着強度が低下した。
Claims (9)
- (A)密度が0.87〜0.96g/cm3である変性ポリオレフィン共重合体20〜60重量部および(B)スチレン系熱可塑性エラストマー80〜40重量部からなるベース樹脂〔ただし、(A)+(B)=100重量部〕100重量部に対し、(C)粘着付与剤30〜60重量部を必須成分として含有してなるホットメルト型接着フィルム。
- (A)成分である変性ブロックポリプロピレン共重合体が、(a)不飽和カルボン酸又はその誘導体および(b)芳香族ビニル単量体でグラフト変性され、(a) 不飽和カルボン酸又はその誘導体の含量が0.1〜5重量%であることを特徴とする請求項1記載のホットメルト型接着フィルム。
- 粘着付与剤の環球法による軟化点が90℃以上である請求項1または請求項2に記載のホットメルト型接着フィルム。
- (B)スチレン系熱可塑性エラストマーが、スチレン−イソプレンブロックコポリマー、スチレン−ブタジエンブロックコポリマー、水素添加スチレン−イソプレンブロックコポリマー及び水素添加スチレン−ブタジエンブロックコポリマー、水素添加スチレン-ブタジエンランダムコポリマーから選ばれた少なくとも一種以上ある請求項1〜3いずれか1項に記載のホットメルト型接着フィルム。
- 請求項1〜請求項4のいずれかに記載のホットメルト型接着フィルムによって接着してなる積層体。
- ホットメルト型接着フィルムとポリオレフィン系樹脂、スチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂および金属製材料からなる群より選ばれた少なくとも1種以上とを積層されることを特徴とする請求項5に記載の積層体。
- 表皮材と成形品からなり請求項1〜請求項4のいずれかに記載のホットメルト型接着フィルムを表皮材に加熱ラミネートしておき、ホットスタンピング成形により該ホットメルト型接着フィルムを介して、成形品と積層して得られる請求項5または請求項6に記載の積層体。
- ホットメルト型接着フィルムと積層体を構成する材料とを積層する際の温度が、150℃以下であることを特徴とする請求項5〜請求項7いずれか一項に記載の積層体。
- 請求項1〜請求項4のいずれかに記載のホットメルト型接着フィルムを表皮材に加熱ラミネートしておきホットスタンピング成形により該ホットメルト型接着フィルム介して、成形品とを積層する積層体の製造方法。
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