JP2012215799A - インモールド成形用ラベル及びそれを用いたラベル付き樹脂成形品 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】基層(A)と接着層(B)の積層樹脂フィルムを含むインモールド成形用ラベルにおいて、該基層(A)が熱可塑性樹脂を含み、該接着層(B)が結晶化度が65%以上である結晶性ポリプロピレン樹脂及び該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂のブレンド物30〜60重量%と、微細粉末40〜70重量%を含み、該ブレンド物において結晶性ポリプロピレン樹脂100重量部に対し該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂が105〜300重量部の割合でブレンドされており、且つ、該接着層(B)が少なくとも1軸方向に延伸されていることを特徴とする。
【選択図】図1
Description
また、該インモールド成形用ラベルを用いて樹脂の回収利用が容易なラベル付き樹脂成形品、および該インモールド成形用ラベルの接着層(B)側表面上に予め印刷を施しておくことによりラベル付き樹脂成形品からラベルの基層(A)を分離した際に樹脂成形品およびラベルの少なくとも一方で該印刷を視認することが可能であるラベル付き樹脂成形品を提供することを課題とした。
即ち本発明は、
[1] 基層(A)と接着層(B)の積層樹脂フィルムを含むインモールド成形用ラベルであって、該基層(A)が熱可塑性樹脂を含み、該接着層(B)が結晶化度が65%以上である結晶性ポリプロピレン樹脂及び該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂のブレンド物30〜60重量%と、微細粉末40〜70重量%を含み、該ブレンド物において結晶性ポリプロピレン樹脂100重量部に対し該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂が105〜300重量部の割合でブレンドされており、且つ該接着層(B)が少なくとも1軸方向に延伸されていることを特徴とすることを特徴とするインモールド成形用ラベルに関するものである。
[2] 該微細粉末は表面処理剤により表面を親水化処理されている無機微細粉末であることが好ましく、
[3] 該表面処理剤は、水溶性アニオン系界面活性剤、水溶性カチオン系界面活性剤、及び水溶性非イオン系界面活性剤からなる群より選択される少なくとも一種の界面活性剤であることが好ましい。
[4] 該微細粉末は、表面が親水化処理されている無機微細粉末を50〜99.9重量%と、表面が親水化処理されていない無機微細粉末および有機微細粉末の少なくとも一方を0.1〜50重量%含むものであってもよい。
[5] 該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂は、ポリエチレン樹脂、スチレン系樹脂、環状ポリオレフィン樹脂、エチレン−環状オレフィン共重合樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、及びポリカーボネートからなる群より選択される少なくとも1種の樹脂であることが好ましい。
[6] 該接着層(B)は、更に微細粉末の分散剤を、微細粉末100重量部に対し、0.5〜30重量部含むことが好ましく、
[7] 該分散剤は、マレイン酸変性ポリオレフィン及びシラノール変性ポリプロピレンの少なくとも一方であることが好ましい。
[8] 該接着層(B)の厚みは0.1〜20μmであることが好ましく、
[9] 該接着層(B)表面の開口率は7〜60%であることが好ましく、
[10] 該接着層(B)表面の算術平均粗さは0.3〜1.8μmであることが好ましい。
[11] 該接着層(B)の表面上には、印刷を施すことも可能である。
[12] 該基層(A)は多層構造であることが好ましい。
[13] また、本発明は上記[1]〜[12]のいずれかに記載のインモールド成形用ラベルを樹脂成形品に貼着し一体化したラベル付き樹脂成形品に関するものである。
[14] 該ラベル付き樹脂成形品において、樹脂成形品にはポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂、及びポリエチレンテレフタレート樹脂からなる群より選択される少なくとも1種の熱可塑性樹脂を用いることができ、
[15] 該ラベル付き樹脂成形品から基層(A)を剥がす際に、剥離は、接着層(B)内の凝集破壊により進行することを特徴とする。
[16] 該ラベル付き樹脂成形品から基層(A)を剥がす際の、剥離に要する応力は40〜160gf/15mmの範囲であることが好ましく、
[17] 接着層(B)表面上に印刷が施されているラベルを貼着したラベル付き樹脂成形品から基層(A)を剥がした際に、該印刷は樹脂成形品上に、乃至
[18] 基層(A)上に残り、確認できることが好ましい。
また、本発明のラベル付き樹脂成形品は、樹脂成形品の回収利用が容易であるとともに、インモールド成形用ラベルの接着層(B)側表面上に予め印刷を施しておくことによりラベル付き樹脂成形品からラベルの基層(A)を分離した際に樹脂成形品か基層(A)の少なくとも一方で該印刷を視認することが可能であるという特徴を有する。
本発明のインモールド成形用ラベルは、基層(A)と接着層(B)の積層樹脂フィルムを含むものである(図1参照)。
基層(A)は熱可塑性樹脂を含み、それ自体の強度が後述の接着層(B)の強度よりも高く、(A)層を持ってラベルを引き剥がしたときに、それ自体内は破断をしない強度を有するものである。より具体的には基層(A)自体の凝集力(剥離強度ないし引張破断強度)が200gf/15mm以上のものであることが好ましい。基層(A)は透明であっても、半透明であっても、不透明であっても良い。
基層(A)に用いる熱可塑性樹脂の種類は特に制限されない。例えば、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、プロピレン系樹脂、ポリメチル−1−ペンテン、エチレン−環状オレフィン共重合体等のポリオレフィン系樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸共重合体、マレイン酸変性ポリエチレン、マレイン酸変性ポリプロピレン等の官能基含有ポリオレフィン系樹脂、ナイロン−6、ナイロン−6,6等のポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレートやその共重合体、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンサクシネート、ポリ乳酸、脂肪族ポリエステル等の熱可塑性ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート、アタクティックポリスチレン、シンジオタクティックポリスチレン等を使用することができる。これらの熱可塑性樹脂の中では、加工性に優れるポリオレフィン系樹脂、官能基含有ポリオレフィン系樹脂を用いることが好ましい。ポリオレフィン系樹脂のより具体的な例としては、エチレン、プロピレン、ブチレン、ブタジエン、イソプレン、クロロプレン、メチル−1−ペンテン、環状オレフィンなどのオレフィン類の単独重合体、及び、これらオレフィン類2種類以上からなる共重合体が挙げられる。
基層(A)は、単層構造のものであってもよいし、2層以上の多層構造のものであってもよい。基層(A)の多層化により筆記性、印刷適性、耐擦過性、2次加工適性等の様々な機能の付加が可能となる。
基層(A)を多層構造にする場合は、後述の接着層(B)に接する層である(A1)層の無機微細粉末及び有機フィラーの少なくとも一方の含有量は接着層(B)よりも5重量%以上、好ましくは10重量%以上少ないことが望ましい。(A1)層の無機微細粉末及び有機フィラーの少なくとも一方の含有量が接着層(B)に対して、5重量%以上低いことによって接着層(B)と(A1)層の空孔率に差ができ、ラベルを樹脂成形品から剥離する際に接着層(B)のみに破壊伝播することができる。具体的には、(A1)層は熱可塑性樹脂を35〜100重量%、好ましくは40〜100重量%、無機微細粉末及び有機フィラーの少なくとも一方を0〜65重量%、好ましくは0〜60重量%を含む。
この多層構造の延伸軸数は、例えば2層構造の場合は、表面層/(A1)層として、無延伸/1軸、無延伸/2軸、1軸/1軸、1軸/2軸、2軸/1軸、2軸/2軸、を例示できる。
本発明における接着層(B)は、表面が開口した多孔質な樹脂フィルムであり、樹脂成形品の成形時に樹脂圧力で溶融樹脂が接着層(B)表面の開口部に入り込み、該投錨効果によってラベルを樹脂成形品に貼着することを可能としている。そのため、樹脂成形品の素材を問わずラベルの樹脂成形品への接着を可能としている。同時に、接着層(B)は基層(A)よりも脆性で強度が弱い層であり、同層(B)の破壊により基層(A)はラベル付き樹脂成形品から容易に引き剥がすことができる。
また本発明のインモールド成形用ラベルの剥離は、接着層(B)の破壊(凝集破壊)により行われる。本発明では、同層(B)の破壊をより円滑にするため、樹脂材料として相互に非相溶の少なくとも2種の樹脂を配合し、相分離した状態のまま延伸することで、上記空孔の界面のみならず、これら樹脂間の界面でも剥離が起こり、同層(B)は均一面状に剥離することが可能になった。
また本発明におけるインモールド成形用ラベルの接着層(B)は、多数の連通した空孔を内部に有することから、同ラベルを樹脂成形品に貼着した際に、ラベルと樹脂成形品の間に空気が残存しても、連通孔を介して樹脂に押し出されて外部に排出されるので、両者間に残ってラベルにふくれを生じることもない。
また本発明におけるインモールド成形用ラベルの接着層(B)は、表面が平滑であり、好ましくは表面を親水化処理された無機微細粉末を使用していることから印刷適性が良好であり、これら印刷はラベルの接着や剥離強度を阻害することはない。
本発明の接着層(B)は結晶性ポリプロピレン樹脂及び該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂のブレンド物を30〜60重量%、好ましくは35〜50重量%、微細粉末40〜70重量%、好ましくは50〜65重量%を含み、該接着層(B)が少なくとも1軸方向に延伸されていることを特徴とする。接着層(B)中の微細粉末の含有量が40重量%未満では、充分な剥離性が得られない。逆に70重量%を越えては成形安定性が損なわれる。
該ブレンド物において、結晶性ポリプロピレン樹脂100重量部に対して該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂は105〜300重量部、好ましくは120〜280重量部、より好ましくは140〜270重量部の配合割合でブレンドされている。
結晶性ポリプロピレン樹脂とは上記のプロピレン系樹脂であって、その結晶化度が65%以上であり、66%以上であることが好ましく、67〜80%であることが特に好ましいものである。結晶化度が65%以上であれば、結晶性ポリプロピレン樹脂の非晶部と熱可塑性樹脂の相溶が進みにくくて所期の界面剥離の効果が得られやすくなり、剥離に要する応力(剥離強度)を適度に小さくすることができる。また、結晶化度が80%以下であれば、商業的に入手することが容易である。
そのため上記の結晶化度を達成するためには、接着層(B)に用いる結晶性ポリプロピレン樹脂の密度が0.906g/cm3以上であることが好ましく、0.907g/cm3以上であることがより好ましく、0.908g/cm3以上であることが特に好ましい。
本発明において「非相溶」とは、結晶性ポリプロピレン樹脂と、非相溶性の熱可塑性樹脂のブレンド物を電子顕微鏡で観察した場合、海島構造のモルフォロジーを有しており、その構造の寸法が0.3〜10μmであることを指す。
該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂は、ポリエチレン樹脂、スチレン系樹脂、環状ポリオレフィン樹脂、エチレン−環状オレフィン共重合樹脂、ナイロン−6、ナイロン−6,6、ナイロン−6,10、ナイロン−6,12等のポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレートやその共重合体、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンサクシネート、ポリ乳酸、脂肪族ポリエステル等の熱可塑性ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート等が挙げられる。これらは2種以上混合して用いることもできる。これらの中でも、耐薬品性や生産コスト等の観点より、ポリエチレン樹脂を用いることが好ましい。非相溶性の熱可塑性樹脂の存在により、延伸フィルム作製時に結晶性ポリプロピレン樹脂とポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂間で界面剥離が生じ剥離性を向上させている。ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂が105重量部未満、または300重量部を超える場合は十分な剥離性が得られない。
本発明において「非相溶」とは、結晶性ポリプロピレン樹脂と、非相溶性の熱可塑性樹脂のブレンド物を電子顕微鏡で観察した場合、海島構造のモルフォロジーを有しており、その構造の寸法が0.3〜10μmであることを指す。
該微細粉末としては、親水化処理された無機微細粉末や、親水化処理されていない無機微細粉末や有機微細粉末を用いることができる。該微細粉末としては、親水化処理された無機微細粉末だけを用いてもよいし、親水化処理されていない無機微細粉末や有機微細粉末だけを用いてもよいし、親水化処理された無機微細粉末と親水化処理されていない無機微細粉末および/または有機微細粉末とを組み合わせて用いてもよい。
該無機微細粉末としては、重質炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、焼成クレイ、タルク、酸化チタン、硫酸バリウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、珪藻土、酸化珪素などの無機微細粉末、無機微細粉末の核の周囲にアルミニウム酸化物ないしは水酸化物を有する複合無機微細粉末、中空ガラスビーズ等を例示することができる。中でも重質炭酸カルシウム、焼成クレイ、珪藻土は、安価で延伸時に多くの空孔を形成させることができるために好ましい。
該有機微細粉末としては、接着層(B)に用いるポリプロピレン樹脂とは異なる種類の樹脂を選択することが好ましい。例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ナイロン−6、ナイロン−6,6、環状ポリオレフィン、ポリスチレン、ポリメタクリレート等の重合体であって、ポリプロピレン樹脂の融点よりも高い融点(例えば170〜300℃)ないしはガラス転移温度(例えば170〜280℃)を有し、かつ非相溶のものを使用することができる。
表面を親水化処理した無機微細粉末を用いて接着層(B)を形成すれば、該接着層(B)表面の印刷適性が向上して美麗なラベル付き成形品が得られると同時に、これらにより形成された接着層(B)は無機微細粉末と結晶性ポリプロピレンの界面剥離がより起こりやすいことから、より容易に成形品と分離可能なインモールド成形用ラベルを提供することが可能となる。
かかる界面活性剤の具体例として、例えば水溶性アニオン系界面活性剤としては、炭素数4〜40の範囲の炭化水素基を有するスルホン酸塩、炭素数4〜40の範囲の炭化水素基を有するリン酸エステル塩、炭素数4〜40の範囲の高級アルコールのリン酸モノまたはジエステルの塩、炭素数4〜40の範囲の炭化水素基を有するアルキルベタインやアルキルスルホベタインなどが挙げられる。例えば水溶性カチオン系界面活性剤としては、ジアリルアミン塩、炭素数1〜4の範囲のアルキルジアリルアミン塩及びジアルキルジアリルアミン塩、すなわちメチルジアリルアミン塩やエチルジアリルアミン塩、ジメチルジアリルアミン塩、メタクリロイルオキシエチルトリメチルアンモニウム、アクリロイルオキシエチルトリメリルアンモニウム、メタクリロイルオキシエチルジメチルエチルアンモニウムやアクリロイルオキシエチルジメチルエチルアンモニウムのクライド、ブロマイド、メトサルフェート、またはエトサルフェート、N,N−ジメチルアミノエチルメタクリレートやN,N−ジメチルアミノエチルアクリレートをエピクロロヒドリン、グリシドール、グリシシジルトリメチルアンモニウムクロライドなどのエポキシ化合物でアルキル化して得られる4級アンモニウム塩が挙げられる。これらの中でも、好ましくはジアリルアミン塩、メチルジアリルアミン塩及びジメチルジアリルアミン塩である。例えば水溶性非イオン系界面活性剤としては、アクリルアミド、メタクリルアミド、N−ビニルホルムアミド、N−ビニルアセトアミド、N−ビニルピロドリン、2−ヒドロキシエチルメタクリレート、2−ヒドロキシエチルアクリレート、2−ヒドロキシ(メタ)アクリレート、3−ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、(メタ)アクリル酸メチルエステル、(メタ)アクリル酸エチルエステル、(メタ)アクリル酸ブチルエステルが挙げられる。これらの中でも好ましくはアクリルアミド、メタクリルアミドである。
これらの表面処理剤により表面処理された無機微細粉末の具体例として、例えばファイマテック社製の商品名「AFF」等を挙げることができる。
ここで「表面が親水化処理されていない無機微細粉末」とは、上記表面処理剤により意図して親水化処理を施していない無機微細粉末を指し、通常の粉砕、分級、沈降等のプロセスを経て得られた無機微細粉末を指す。例えば親水化処理された炭酸カルシウム微細粉末と、通常の重質炭酸カルシウム微細粉末とを混合すれば接着層(B)からの溶出物量を調整することができ、例えば親水化処理された炭酸カルシウム微細粉末と、有機微細粉末とを組み合わせれば吸水性を調整することができる。このように異なる種類の微細粉末を配合する場合であっても、接着剤層(B)に含まれる微細粉末の総量が70重量%を超える場合は吸水易剥離性フィルムの延伸成形性が悪化し成形安定性が損なわれるため好ましくない。
また本発明の接着層(B)は、無機微細粉末を均一に微分散するために、分散剤を含むことが好ましい。
無機微細粉末の分散剤として、例えば酸変性ポリオレフィン、シラノール変性ポリオレフィンなどを例示することができる。本発明においては、特にマレイン酸変性ポリオレフィン及びシラノール変性ポリプロピレンを用いることが好ましい。
該酸変性ポリオレフィンとしては、無水マレイン酸をランダム共重合もしくはグラフト共重合した無水酸基含有ポリオレフィン、あるいはメタクリル酸、アクリル酸などの不飽和カルボン酸をランダム共重合もしくはグラフト共重合したカルボン酸基含有ポリオレフィン、グリシジルメタクリレートをランダム共重合もしくはグラフト共重合したエポキシ基含有ポリオレフィンなどが挙げられる。具体例としては、無水マレイン酸変性ポリプロピレン、無水マレイン酸変性ポリエチレン、アクリル酸変性ポリプロピレン、エチレン・メタクリル酸ランダム共重合体、エチレン・グリシジルメタクリレートランダム共重合体、エチレン・グリシジルメタクリレートグラフト共重合体、グリシジルメタクリレート変性ポリプロピレンなどが挙げられ、なかでも特に好ましくは無水マレイン酸変性ポリプロピレン及び無水マレイン酸変性ポリエチレンである。
無水マレイン酸変性ポリプロピレン及び無水マレイン酸変性ポリエチレンの具体例としては、三菱化学(株)製のモディックAP、商品名「P513V」や商品名「M513」や商品名「P928」、三洋化成工業(株)製、商品名「Umex1001」や商品名「Umex1010」や商品名「Umex2000」、三井・デュポンケミカル(株)製のHPR、商品名「VR101」が挙げられる。
酸変性ポリオレフィンの酸変性率は、0.01〜20%が好ましく、0.05〜15%がより好ましい。酸変性率が0.01%以上であれば、無機微細粉末の樹脂ブレンド物中への分散効果が十分に得られやすい。酸変性率が20%以下であれば、酸変性ポリオレフィンの軟化点が低くなりすぎることがないため熱可塑性樹脂とのコンパウンドが比較的容易である。
接着層(B)の肉厚は0.1〜20μm、好ましくは3〜18μm、より好ましくは6〜15μm、特に好ましくは7〜12μmの範囲である。同層(B)の厚みが薄すぎる場合は、成形品を構成する樹脂の溶融物が接着層(B)内部を介して基層(A)近傍まで入り込み、接着強度は向上するものの、ラベル付き樹脂成形品からラベルを剥がそうとしても接着層(B)内の凝集破壊を安定して行うことが困難となり、剥離が困難となる傾向がある。また同層(B)の厚みが厚すぎる場合は、剥離する際の剥離強度には問題はないが、剥離位置が安定せず剥離面が均一とはならないために剥離に要する応力が安定せず、また樹脂成形品及び剥離したフィルム両者の表面に凹凸が残り、接着層(B)側に印刷を施しても明瞭に見えない傾向がある。接着層(B)は少なくとも1軸方向に延伸されている延伸樹脂フィルム層である。延伸成形により表面開口や内部空孔を形成し、樹脂の配向により均一に剥離しやすい層(B)を得ると同時に、厚みの均一性の取れた接着層(B)を得る事が可能となる。
接着層(B)の表面開口率は7〜60%であることが好ましく、12〜50%であることがより好ましく、15〜40%であることが特に好ましい。表面開口率が7%以上であれば十分な接着性が得られやすい傾向がある。表面開口率が60%以下であれば後述する延伸成形時に接着層(B)が破断しにくく安定した積層樹脂フィルムの成形が可能となる。
本発明における「表面開口率」は、接着層(B)側の面を電子顕微鏡で観察したときの観察領域中に空孔が占める面積割合を示す。具体的には、積層樹脂フィルム試料より任意の一部を切り取り、観察試料台に貼り付け、その観察面に金ないしは金−パラジウム等を蒸着して電子顕微鏡(例えば日立製作所(株)製の走査型顕微鏡S−2400)を使用して観察しやすい任意の倍率(例えば500倍〜3000倍に拡大)にて表面の空孔を観察することにより求めることができる。さらに観察した領域を写真等に撮影し、空孔をトレーシングフィルムにトレースして塗りつぶした図を画像解析装置(ニレコ(株)製:型式ルーゼックスIID)で画像処理し、空孔の面積率を接着層(B)表面の開口率とした。
接着層(B)の空孔率は、20〜60%であることが好ましく、30〜55%であることがより好ましく、35〜50%であることが特に好ましい。空孔率が20%以上であれば十分な接着性が得られやすい傾向がある。空孔率が60%以下であれば後述する延伸成形時に接着層(B)が破断しにくく安定した積層樹脂フィルムの成形が可能となる。
本発明における「空孔率」は、接着層(B)断面の電子顕微鏡写真を撮影し、その写真に撮影された断面領域内に占める空孔の面積割合(%)を求めることにより得られる。具体的には、積層樹脂フィルムをエポキシ樹脂で包埋して固化させた後、ミクロトームを用いて例えばフィルムの厚さ方向に対して平行(すなわち面方向に垂直)な切断面を作製し、この切断面を蒸着してメタライジングした後、上記電子顕微鏡で観察しやすい任意の倍率(例えば500倍〜3000倍)に拡大して観察し、空孔部分をトレーシングフィルムにトレースし塗りつぶした図を上記画像解析装置で画像処理を行い、測定範囲を占める空孔の面積割合(%)を求めて空孔率(%)とした。
接着層(B)表面の算術平均粗さRaは0.3〜1.8μmであることが好ましく、0.5〜1.6μmであることがより好ましく、0.7〜1.4μmであることが特に好ましい。算術平均粗さが0.3μm以上であれば成形品樹脂の成形時の樹脂圧力で接着層表面の凹凸に入り込む嵌合効果を得て、接着力向上に寄与できる。算術平均粗さが1.8μm以下であれば、印刷を施した際に凹凸に起因するドット抜け等による画質低下を招くこともない。
本発明における「算術平均粗さ」は、JIS−B0601の規定に基づき、表面粗さ計((株)小坂研究所製、商品名:サーフコーダーSE30)を用いて測定した。
基層(A)及び接着層(B)は積層後に少なくとも1軸方向に延伸することが好ましい。本発明の接着層(B)は強度が低く、肉厚が薄いため、接着層(B)単層での延伸成形は極めて困難である。基層(A)と接着層(B)を積層後延伸することにより、接着層(B)の延伸が容易となる。従って基層(A)は接着層(B)を延伸するための担持体としても有用である。
かかる積層方法についても公知の種々の方法が使用できるが、具体例としては、複数の押出機とフィードブロック、マルチマニホールド、多層ダイスを使用した多層ダイス方式と、複数の押出機とダイスを使用する押出しラミネーション方式等がある。又、多層ダイス方式と押出しラミネーション方式を組み合わせて使用することも可能である。
延伸倍率は特に限定されるものではなく、本発明のインモールド成形用ラベルの使用目的と、用いる樹脂の特性を考慮して決定する。延伸軸数が一軸である場合、延伸倍率は通常は2〜11倍であり、好ましくは3〜10倍の範囲内で延伸する。なかでも延伸倍率は4〜7倍がより好ましい。テンターオーブンを利用したクリップ延伸の場合は4〜11倍で延伸することが好ましい。延伸軸数が二軸である場合の面積倍率としては、通常は2〜80倍であり、好ましくは3〜60倍、より好ましくは4〜50倍である。面積倍率が2倍以上であれば、フィルムの表面に所望の開口率が得らやすくなり、十分な接着性が得られやすくなる傾向がある。また80倍以下であれば、延伸切れや粗大な穴あきを防ぎやすくなる傾向がある。
本発明のインモールド成形用ラベルは基層(A)の多層化により筆記性、印刷適性、耐擦過性、2次加工適性等の様々な機能の付加が可能となる。特に本発明品は樹脂容器等のラベルとして表示に使用されるため、特に印刷適性は必要とされる。積層樹脂フィルムへの印刷適性の付与はコート層の積層など従来公知の手法を用いることができる。印刷としてはグラビア印刷、オフセット印刷、フレキソ印刷、スクリーン印刷、インクジェット印刷、電子写真印刷などの手法を用いて、ラベル上に絵柄、バーコード、製造元、販売会社名、キャラクター、商品名、使用方法などの意匠や情報を付与することができる。
また本発明のインモールド成形用ラベルは接着層(B)側表面もまた良好な印刷適性を具備していることを特徴としている。これは前述のとおり接着層(B)の表面が平滑であり、好ましくは表面を親水化処理した無機微細粉末を使用していることに起因するものである。同表面は凹凸が少ないことから、ドットゲイン(ドット太り)が小さく、高精細な印刷が可能である。また好ましくは表面を親水化処理した無機微細粉末を使用することによりインク等へぬれ(親和性)が向上し、開口による毛細管現象と併せて優れたインクの転移性を示す。
接着層(B)に設けられる印刷は、通常のプロセス4色インキや特色インキ、メタリックインキ等を用いた通常目視で確認できるものでも、ブラックライトを当てて発光することではじめて目視で確認できる蛍光インキなどを用いたものでも良い。後者であればより優れた偽造防止が可能となる。
本発明のインモールド成形用ラベルは溶融樹脂パリソンを圧空により金型内壁に圧着するダイレクトブロー成形用やプリフォームを用いた延伸ブロー成形用としても好適であるが、射出装置で金型内に溶融樹脂を注入し冷却固化するインジェクション成形用のインモールドラベルとしても好適に使用できる。
更に差圧成形用のラベルとして、差圧成形金型の下雌金型の内面にラベルの印刷面が接するように設置した後、吸引により金型内壁に固定し、次いで成形品成形材料用の樹脂シートの溶融物を下雌金型の上方に導き、差圧によりラベルを成形品外壁に一体に融着させることもできる。差圧成形は、真空成形、圧空成形のいずれも採用できるが、一般には両者を併用し、かつプラグアシストを利用した差圧成形が好ましい。
本発明のインモールド成形用ラベルが貼着一体化した樹脂成形品は、ラベルが金型内で固定された後に、ラベルと樹脂成形品が一体に成形されるので、ラベルの変形もなく、成形品とラベルは適度な接着強度を有しており、ふくれ(ブリスター)もなく、ラベルにより加飾された外観が良好な成形品が得られる。
本発明のインモールド成形用ラベルは、広範な種類の熱可塑性樹脂からなる成形品に適用可能である。これら適用可能な熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂などが挙げられる。これらは単独で用いても良いし、複数を組み合わせて用いるものでも良い。
本発明のラベル付き樹脂成形品としては、上記の成形手法により得られる容器であり、家庭用洗剤、浴槽用洗剤、便器用洗剤、洗車用洗剤、洗顔剤、液体石鹸、シャンプー、リンス、消臭剤、液体入浴剤、アイロン用糊剤、殺菌用アルコール、艶出し用ワックス、殺虫剤等に用いる薬品用容器(ボトル);清涼飲料、酒、醤油、油、たれ、ソース、ドレッシング等に用いる食品用容器(ボトル);ジャム、マーガリン、ピーナツバター、ケチャップ、マヨネーズ等のスプレッドに用いるスクイーズ容器;アイスクリーム、ヨーグルト等の容器;洗濯洗剤、食器洗い用洗剤、ウェットティッシュ等の容器として利用可能である。
本発明のラベル付き樹脂成形品は、任意に、必要に応じて該ラベルを手で引き剥がすことができる。しかしながら、ラベル付き樹脂成形品の実使用時(運送時、店頭での陳列時、顧客使用時)には自然に剥離しない程度の接着強度を維持しており、問題となることはない。該ラベル付き樹脂成形品から基層(A)を引き剥がす際の剥離は、接着層(B)内の凝集破壊により進行することを特徴とする。従って、本発明のラベル付き樹脂成形品はその接着層(B)の凝集力を配合面や厚み等の構成から好適に調整することで、所望の剥離に対する応力を達成することができた。
樹脂成形品に貼り付けたラベルの基層(A)を剥がす際の剥離強度(剥離に要する応力)は40〜160gf/15mmの範囲であることが好ましく、100〜160gf/15mmの範囲であることがより好ましく、120〜160gf/15mmの範囲であることが特に好ましい。同剥離強度は樹脂成形品に貼り付けた後に基層(A)を剥がす際に要する強度を示すものである。剥離は、接着層(B)内の凝集破壊により均一面状に進行することが好ましい。
剥離強度が40gf/15mm以上であれば、樹脂成形品に貼り付けた際に外部からの衝撃により剥がれにくくなる傾向がある。剥離強度が160gf/15mm以下であれば、接着剤の強度を上回ったり、樹脂成形品に貼り付けた際に樹脂成形品の表面強度を上回ったりすることがないため、接着層(B)内で凝集破壊が発生しやすくなる傾向がある。
本発明における「剥離強度」とは、ラベル(基材層(A))を剥離する際に要する応力であり、ラベル付き樹脂成形品において成形品のラベル貼着部分を幅15mm、長さ100mmに切り取り、引張試験機((株)島津制作所製、商品名「AUTOGRAPH」)を使用し、引張速度300mm/分にて、180゜の角度で基層(A)と成形品部分とを剥離させ、安定している時の応力をロードセルにより測定し、横方向と縦方向の平均値をもって求めた。
この剥離強度は、接着層(B)に用いる結晶性ポリプロピレンの結晶化度を65%以上にすることや、これに非相溶性の熱可塑性樹脂や無機微細粉末を所定量ブレンドすること、さらに同接着層(B)を少なくとも一軸方向に延伸することにより達成できる。またこの剥離強度は、好ましくは、上記無機微細粉末としてその表面を親水化処理したものを使用すること、上記延伸を結晶性ポリプロピレンの結晶化部位の融点よりも低い温度で実施すること、上記熱可塑性樹脂として比較的低粘度なものを選定すること、上記接着層(B)の空孔率を特定の範囲とすること等によって調整することができる。
積層樹脂フィルム単体における剥離強度は、接着層(B)面に粘着テープ(ニチバン(株)製セロハンテープ、商品名「セロテープ」、銘柄名「CT−18」)を貼着し、長さ100mmに切り取り、引張試験機((株)島津制作所製、商品名「AUTOGRAPH」)を使用し、引張速度300mm/分にて、180゜の角度で基層(A)と粘着テープとの剥離を接着層(B)にて発生させ、剥離が安定している時の応力をロードセルにより測定し、横方向と縦方向の平均値から求めた。この方法により求めた剥離強度は、40〜200gf/18mmであることが好ましく、50〜190gf/18mmであることがより好ましく、60〜180gf/18mmであることが特に好ましい。この剥離強度は、ラベル(基材層(A))を剥離する際に要する応力の調整法として記載した上記方法を用いることによって調整することができる。
表2または表3に記載の配合物[A1]を250℃に設定した押出機で溶融混練し、ダイスを介してシート状に押出成形し、冷却装置にて70℃まで冷却して単層の無延伸シートを得た。この無延伸シートを145℃に再加熱した後、多数のロール間の周速差を利用して縦方向に5倍に延伸し、縦一軸延伸フィルムを得た。次いで表2または表3に記載の配合物[A2]および配合物[B]をそれぞれ個別に250℃に設定した押出機で溶融混練し、ダイスを介してシート状に押出し、前記縦一軸延伸フィルムの一方の面に配合物[A2]を、もう一方の面に配合物[B]をそれぞれ積層し、[A2]/[A1]/[B]の3層構造を有する積層物を得た。次いで前記積層物を、オーブンを用いて158℃に再加熱した後、テンター延伸機を用いて横方向に9倍延伸し、1軸延伸/2軸延伸/1軸延伸された3層構造の積層樹脂フィルムを得てこれをインモールド成形用ラベルとした(図2参照)。積層樹脂フィルムの全厚み、および接着層(B)の厚みを表2または表3に示す。
表3に記載の配合物[A2]、配合物[A1]および配合物[B]を250℃に設定された3台の押出機でそれぞれ溶融混練してフィードブロック、マルチマニホールドを使用した多層ダイスを介してダイス内で積層し、これをシート状に共押出成形し、冷却装置にて70℃まで冷却して3層構造の無延伸シートを得た。この無延伸シートを145℃に加熱した後、縦方向にロール間で5倍に延伸し、次いで158℃に加熱してテンター延伸機を用いて横方向に9倍延伸し、2軸延伸/2軸延伸/2軸延伸された3層構造の積層樹脂フィルムを得てこれを実施例17のインモールド成形用ラベルとした(図2参照)。積層樹脂フィルムの全厚み、および接着層(B)の厚みを表3に示す。
実施例3の積層樹脂フィルムを得る際、押出機の樹脂吐出量を変更しながら、縦一軸延伸フィルムの両面に配合物[A2]および配合物[B]を積層して得た積層物を得てこれを比較例6のインモールド成形用ラベルとした。
特開2003−295767号公報の実施例1の多層フィルムを得てこれをインモールド成形用ラベルとした(図3参照)。このものは層間剥離を可能とする層(Y)と接着層(B)を中間層(C)を介して個別に設けたものであり、多層フィルムの全厚みが100μm、層間剥離を可能とする層(Y)の厚みが5μm、接着層(B)の厚みが5μmである。該接着層(D)はエチレン・1−ヘキセン共重合体のみからなるヒートシール層であり、同層の表面開口率は0%であった。
特開2006−309175号公報の実施例1の多層フィルムを得てこれをインモールド成形用ラベルとした(図4参照)。この接着層(B)に用いるプロピレン単独重合体(日本ポリプロ(株)製、商品名:FY4)は、融点が164℃、密度が0.9055g/cm3、結晶化度が64.4%のものである。このものは基層(A)が、層(A2)/層(A1)/層(A3)の3層からなるものであるが、基層(A)を構成する層数は表3に示す結果にほとんど影響しない。
上記各実施例、比較例で得た積層樹脂フィルムの両面に、オフセット印刷機(三菱重工業(株)製、型式:ダイヤII型)およびUVオフセットインキ((株)T&K TOKA製、商品名:ベストキュアー161)を用いて基層(A)(配合物[A2])側にキャラクターの絵柄、および50%網点を含む意匠を、接着層(B)(配合物[B])側に50%網点を含むパターンを印刷し乾燥させ、これを用いて後述の樹脂成形品を成形した。
[射出成形]
射出成形機((株)新潟鐵工所製、型式:NV50ST、型締力:50トン、縦型配置式)および樹脂成形品のサイズが横130mm、縦150mm、肉厚1mmの平板となる射出成形用割型を使用し、上記で得たインモールド成形用ラベルを横100mm、縦130mmのサイズに断裁したものを下部固定盤側に取り付けたれた雌型の金型表面に基層(A)側が金型と接するようにラベルを固定し、次いで割型を型締めし、200℃に設定した射出装置より溶融したポリスチレン(PSジャパン(株)製、商品名:HIPS 433、MFR:21g/10分(200℃、5kg荷重)、溶融開始温度:約95℃)を745kgf/cm2の圧力でゲート部より金型内に注入し溶融樹脂を冷却固化させるとともにラベルを接着させた後、型開きをしてラベルが貼着した平板状のPS製射出成形品を得て、これをラベル付き樹脂成形品とした。
中空成形機((株)プラコー製、型式:V−50型)および自動ラベル供給装置(ぺんてる(株)製)および内容量1,000mlのボトル容器が得られる中空成形用割型を使用し、上記で得たインモールド成形用ラベルを横109mm、縦171mmのサイズに打ち抜いたものをブロー成形用割型の一方に真空を利用して基層(A)側が金型と接するようにラベルを固定した後、高密度ポリエチレン(日本ポリエチレン(株)製、商品名:ノバテックHD HB330、融点:133℃)を170℃または200℃で溶融押出しパリソンとし、割型間に導入後に割型を型締めし、次いで4.2kg/cm2の圧空をパリソン内に供給し、パリソンを膨張させて型に密着させて容器状とすると共にインモールド成形用ラベルと接着させ、次いで該型を10℃の冷却水で冷却した後、約10秒後に型開きをしてラベルが貼着した中空容器成形品を取り出し、これをラベル付き樹脂成形品とした。
また、樹脂成形品の素材をポリプロピレンランダム共重合体(日本ポリプロ(株)製、商品名:ノバテックPP EG−8、融点:143℃)に替え、同様に200℃で溶融押出し、同様の手順でラベルが貼着した中空容器成形品を取り出し、これをラベル付き樹脂成形品とした。
上記の各実施例、比較例で製造したインモールド成形用ラベルは、接着層(B)側表面の開口率、空孔率、算術平均粗さ、剥離強度、および両面の印刷適性について下記の手法で評価を行った。また、これらのインモールド成形用ラベルを貼着したラベル付き樹脂成形品は、その接着性と剥離強度について下記の手法で評価を行った。各試験の詳細は以下に示す通りであり、結果を表4にまとめて示す。
積層樹脂フィルム試料より任意の一部を切り取り、観察試料台に貼り付け、接着層(B)側表面を金蒸着し、電子顕微鏡(日立製作所(株)製、走査型顕微鏡S−2400)を使用して1000倍に拡大し、観察した領域を写真撮影し、空孔をトレーシングフィルムにトレースして塗りつぶし、これを画像解析装置(ニレコ(株)製:型式ルーゼックスIID)で画像処理し、観察領域中に空孔が占める面積割合を求めて、接着層(B)表面の開口率とした。
積層樹脂フィルム試料をエポキシ樹脂で包埋して固化させた後、ミクロトームを用いてフィルムの厚さ方向に対して平行(すなわち面方向に垂直)な切断面を作製した。この切断面を蒸着してメタライジングした後、電子顕微鏡(日立製作所(株)製、走査型顕微鏡S−2400)を使用して3000倍に拡大して観察し、接着層(B)の空孔部分をトレーシングフィルムにトレースし塗りつぶした図を画像解析装置(ニレコ(株)製:型式ルーゼックスIID)で画像処理し、測定範囲を占める空孔の面積割合(%)を求めて接着層(B)の空孔率(%)とした。
JIS−B0601の規定に基づき、表面粗さ計((株)小坂研究所製、商品名:サーフコーダーSE30)を用いて測定した。
ラベル付き樹脂成形品における剥離強度の目安を得る目的から、各積層樹脂フィルム試料を、恒温室(温度20℃、相対湿度65%)に12時間保管した後、接着層(B)面に粘着テープ(ニチバン(株)製、商品名「セロテープ」、銘柄名「CT−18」)を貼着し、これを長さ100mmに切り取り、(株)島津制作所製の引張試験機(商品名「AUTOGRAPH」)を使用し、引張速度300mm/分にて、180゜の角度で基層(A)と粘着テープとを剥離させ、安定している時の応力をロードセルにより測定した。この測定は、各積層樹脂フィルムの横方向と縦方向についてそれぞれ行い、これらの平均値をもって剥離強度とした。粘着テープは18mm幅のものを使用した。
上記の印刷工程を経て、基層(A)側及び接着層(B)側にオフセット印刷された各積層樹脂フィルムの50%網点印刷部を目視で観察し、A4サイズ当りの白抜け発生個数をもってインキ転移評価とし、以下の3段階で評価した。
○:白抜けが5個以内 :実用上問題ない。
△:白抜けが6〜20個:実用上問題となる。
X:白抜けが21個以上:実用上使用できない。
ラベル付き樹脂成形品において、ラベルと樹脂成形品との間に皺やふくれの発生が認められるか否かを目視で確認し、以下の2段階で評価した。
○:皺やふくれの発生が確認されない。
×:皺やふくれの発生が確認される。
ラベル付き樹脂成形品のラベル貼着部分から幅15mm、長さ100mmの試料を切り出し、各試料を恒温室(温度20℃、相対湿度65%)にて12時間保管した後、引張試験機((株)島津制作所製、商品名「AUTOGRAPH」)を使用し、引張速度300mm/分にて、180゜の角度で基層(A)と樹脂成形品とを剥離させ、安定している時の応力をロードセルにより測定した。この測定は、各積層樹脂フィルムの横方向と縦方向(接着層(B)の延伸方向とそれに直交する方向)についてそれぞれ行い、これらの平均値をもって剥離強度とした。
A1,A2,A3 基層を構成する各層
B 接着層
Y 層間剥離を可能とする層
Z 中間層
Claims (18)
- 基層(A)と接着層(B)の積層樹脂フィルムを含むインモールド成形用ラベルであって、
該基層(A)が熱可塑性樹脂を含み、
該接着層(B)が結晶化度が65%以上である結晶性ポリプロピレン樹脂及び該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂のブレンド物30〜60重量%と、微細粉末40〜70重量%を含み、該ブレンド物において結晶性ポリプロピレン樹脂100重量部に対し該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂が105〜300重量部の割合でブレンドされており、且つ、
該接着層(B)が少なくとも1軸方向に延伸されていることを特徴とするインモールド成形用ラベル。 - 該微細粉末が、表面処理剤により表面を親水化処理されている無機微細粉末を含むことを特徴とする請求項1に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該表面処理剤が、水溶性アニオン系界面活性剤、水溶性カチオン系界面活性剤、及び水溶性非イオン系界面活性剤からなる群より選択される少なくとも一種の界面活性剤であることを特徴とする請求項2に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該微細粉末が、表面が親水化処理されている無機微細粉末を50〜99.9重量%と、表面が親水化処理されていない無機微細粉末および有機微細粉末の少なくとも一方を0.1〜50重量%含むことを特徴とする請求項2または3に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該結晶性ポリプロピレン樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂が、ポリエチレン樹脂、スチレン系樹脂、環状ポリオレフィン樹脂、エチレン−環状オレフィン共重合樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、及びポリカーボネートからなる群より選択される少なくとも1種の樹脂であることを特徴とする請求項1〜4の何れか一項に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該接着層(B)が、更に微細粉末の分散剤を、微細粉末100重量部に対し0.5〜30重量部含むことを特徴とする請求項1〜5の何れか一項に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該分散剤が、マレイン酸変性ポリオレフィン及びシラノール変性ポリプロピレンの少なくとも一方であることを特徴とする請求項6に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該接着層(B)の厚みが、0.1〜20μmであることを特徴とする請求項1〜7の何れか一項に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該接着層(B)表面の開口率が、7〜60%であることを特徴とする請求項1〜8の何れか一項に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該接着層(B)表面の算術平均粗さが、0.3〜1.8μmであることを特徴とする請求項1〜9の何れか一項に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該接着層(B)表面上に印刷が施されていることを特徴とする請求項1〜10の何れか一項に記載のインモールド成形用ラベル。
- 該基層(A)が、多層構造であることを特徴とする請求項1〜11の何れか一項に記載のインモールド成形用ラベル。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載のインモールド成形用ラベルを樹脂成形品に貼着し一体化したラベル付き樹脂成形品。
- 該ラベル付き樹脂成形品において、樹脂成形品が、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂、及びポリエチレンテレフタレート樹脂からなる群より選択される少なくとも1種の熱可塑性樹脂からなることを特徴とする請求項13に記載のラベル付き樹脂成形品。
- 該ラベル付き樹脂成形品から基層(A)を剥がす際に、剥離が接着層(B)内の凝集破壊により進行することを特徴とする請求項13または14に記載のラベル付き樹脂成形品。
- 該ラベル付き樹脂成形品から基層(A)を剥がす際の、剥離に要する応力が、40〜160gf/15mmであることを特徴とする請求項13〜15の何れか一項に記載のラベル付き樹脂成形品。
- 該ラベルの接着層(B)表面上に印刷が施されており、該ラベル付き樹脂成形品から基層(A)を剥がした際に、該印刷が樹脂成形品上に残ることを特徴とする請求項13〜16の何れか一項に記載のラベル付き樹脂成形品。
- 該ラベルの接着層(B)表面上に印刷が施されており、該ラベル付き樹脂成形品から基層(A)を剥がした際に、該印刷が基層(A)上に残ることを特徴とする請求項13〜17の何れか一項に記載のラベル付き樹脂成形品。
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