JP2012204135A - レドックスフロー電池、及びその運転方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電池要素100に、正極用タンク106に貯留される正極電解液、及び負極用タンク107に貯留される負極電解液を供給して充放電を行うレドックスフロー電池1である。このレドックスフロー電池1における正極電解液は、正極活物質としてMnイオンを含有し、負極電解液は、負極活物質としてTiイオン、Vイオン、およびCrイオンの少なくとも1種を含有する。そして、このレドックスフロー電池1は、負極用タンク107の外部から内部に連通され、その負極用タンク107内部に酸化性気体を導入するための負極側導入配管10と、負極側導入配管10を介して負極用タンク107内部に酸化性気体を供給する供給機構11と、を備える
【選択図】図1
Description
≪全体構成≫
以下、正極活物質としてMnイオン、負極活物質としてTiイオンを用いたレドックスフロー電池(以下、RF電池)1の概要を図1,2に基づいて説明する。図1における実線矢印は、充電、破線矢印は、放電を意味する。なお、図1に示す金属イオンは代表的な形態を示しており、図示される以外の形態も含み得る。例えば、図1では、4価のTiイオンとしてTi4+を示すが、TiO2+などのその他の形態も含み得る。
RF電池1に備わる電池要素100は、正極電極104を内蔵する正極セル102と、負極電極105を内蔵する負極セル103と、両セル102,103を分離すると共にイオンを透過する隔膜101と、を備える。正極セル102には、正極電解液を貯留する正極用タンク106が配管108,110を介して接続される。負極セル103には、負極電解液用を貯留する負極用タンク107が配管109,111を介して接続される。配管108,109には、各極の電解液を循環させるためのポンプ112,113を備える。電池要素100は、配管108〜111、ポンプ112,113を利用して、正極セル102(正極電極104)、負極セル103(負極電極105)にそれぞれ正極用タンク106の正極電解液、負極用タンク107の負極電解液を循環供給して、各極の電解液中の活物質となる金属イオン(正極にあってはMnイオン、負極にあってはTiイオン)の価数変化反応に伴って充放電を行う。
本実施形態のRF電池1に用いられる正負の電解液には、MnイオンとTiイオンを含有する共通のものを使用している。正極側にあってはMnイオンが正極活物質として働き、負極側にあってはTiイオンが負極活物質として働く。また、正極側におけるTiイオンは、理由は不明ではあるが、MnO2の析出を抑制する。Mnイオン及びTiイオンの各濃度はいずれも0.3M以上5M以下とすることが好ましい。
負極側導入配管10は、負極用タンク107の内部に酸化性気体を導入するための配管である。酸化性気体としては、純粋酸素、空気、オゾンなどを利用することができる。この負極側導入配管10は、負極用タンク107に連通していれば良い。例えば、図2(A)に示すように、負極用タンク107の気相に開口している形態、図2(B)に示すように、負極用タンク107の液相に開口する形態とすることが挙げられる。その他、図2(C)や(D)に示すように、図2(A)や(B)の構成にさらにスクリューなどの撹拌機構12を加えた形態とすることもできる。なお、負極用タンク107には、図示しない開放弁が設けられており、負極側導入配管10から酸化性気体を導入しても、いたずらに負極用タンク107の圧力が高くならないようになっている。
負極側供給機構11は、上記負極側導入配管10を介して負極用タンク107の内部に酸化性気体を導入するための構成である。例えば、送風機(負極側導入配管10が気相連通の場合)や、圧送ポンプなどを利用することができる。
図示しないが、RF電池1は、電池容量を監視するモニタセルを備えていても良い。モニタセルは基本的に電池要素100と同一の構成を備える電池要素100よりも小型の単セルであり、正極用タンク106と負極用タンク107から正負の電解液の供給を受けて、電池要素100と同様に起電力を生じる。その起電力からRF電池1の電池容量を知ることができる。
上記構成を備えるRF電池1を運転する(充放電を繰り返す)と、徐々に電池容量が低下していく。その場合、RF電池1を完全放電状態とすると共に、上述した負極側導入配管10を開放し、負極側供給機構11を動作させて、負極用タンク107の内部に酸化性気体を導入する。酸化性気体を導入するタイミングの判断、酸化性気体の導入量の判断は、RF電池1にモニタセルが備わっている場合はモニタセルで検知される起電力に基づいて行えば良い。その他、負極電解液の透明度により上記判断を行うこともできる。3価のTi(Ti3+)は褐色、4価のTi(Ti4+)はほぼ無色透明であるので、負極電解液の透明度の低下を目視あるいは分光分析や光の透過率で確認したら酸化性気体の導入を開始し、同様に透明度の上昇をもって酸化性気体の導入を終了すると良い。
実施形態2では、図3に基づいて、実施形態1の構成にさらに付加的な構成を備えるRF電池2を説明する。なお、図3は、各配管の接続状態のみを示す簡易的な図面である。
実施形態2のRF電池2は、実施形態1のRF電池の構成に加えて、気相連通管13と、液相連通管14と、正極側導入配管15と、正極側供給機構16と、を備える。
気相連通管13は、正極用タンク106の気相と、負極用タンク107の気相と、を連通する配管である。気相連通管13を設けることで、充放電に伴って正極側で副反応により発生する酸素を、負極用タンク107に導入することができる。この気相連通管13にはバルブなどを設けて、両タンク106,107間の連通・非連通を調節できるようにしておくことが好ましい。
液相連通管14は、正極用タンク106の液相と、負極用タンク107の液相と、を連通する配管である。液相連通管14を設けることで、両タンク106,107内の電解液を混合させることができる。この液相連通管14には、充放電時に両タンク106,107に貯留される両電解液同士が混合しないように、バルブなどを設けておく。
正極側導入配管15及び正極側供給機構16はそれぞれ、負極導入配管10及び負極側供給機構11と同じ構成を採用することができる。
正極用タンク106の液相内には、実施形態1と同様に撹拌機構を設けることが好ましい。
上記RF電池2で充放電を行う際は、気相連通管13は基本的に開放しておき、液相連通管14は閉じておく。一方、RF電池2の電池容量を回復させる際は、気相連通管13は開放しておき、液相連通管14も開放する。液相連通管14を開放することで、正負の電解液が混ざり合い、RF電池2は速やかに放電状態となる。そして、負極側導入配管10から負極用タンク107内に酸化性気体を導入すると共に、正極側導入配管15から正極用タンク106内にも酸化性気体を導入する。その際、両タンク106,107内に撹拌機構を備えるのであれば、その撹拌機構を動作させておくと良い。
次に、図3を参照して説明した実施形態2と同様の構成を備えるRF電池2を作製した。正極電解液と負極電解液には、濃度2Mの硫酸、1MのMnSO4(Mn2+)、1MのTiOSO4(Ti4+)を混合させた電解液を用いた。正負の電解液は、各々3Lとし、各々のタンク106,107に外部空気と気密した状態で封入した。気相部には酸化を抑制するために窒素ガスを封入した。また、電池要素100には、カーボンフェルト電極、陽イオン交換膜を適用した電極面積500cm2を有する単セルを用いた。また、液相連通管14と気相連通管13は共に閉じておいた。
試験例1と同様の構成を備えるRF電池2を用いて、今度は、気相連通管13を開放した状態(液相連通管14は閉)で充放電試験を開始した。そうすることで、試験開始後、電池容量が初期の約65%に低下するまで約90日となり、RF電池2の電池容量の減少速度が緩やかになることを確認した。この結果は、RF電池2の電池容量の減少を効果的に抑制できるといえるほどではなかった。
100 電池要素
101 隔膜 102 正極セル 103 負極セル
104 正極電極 105 負極電極 106 正極用のタンク
107 負極用のタンク 108,109,110,111 配管
112,113 ポンプ
10 負極側導入配管 11 負極側供給機構
12 撹拌機構
13 気相連通管 14 液相連通管
15 正極側導入配管 16 正極側供給機構
Claims (15)
- 正極電極と、負極電極と、これら両電極間に介在される隔膜とを備える電池要素に、正極用タンクに貯留される正極電解液、及び負極用タンクに貯留される負極電解液を供給して充放電を行うレドックスフロー電池であって、
前記正極電解液は、正極活物質としてMnイオンを含有し、
前記負極電解液は、負極活物質としてTiイオン、Vイオン、およびCrイオンの少なくとも1種を含有し、
前記負極用タンクの外部から内部に連通され、その負極用タンク内部に酸化性気体を導入するための負極側導入配管と、
前記負極側導入配管を介して前記負極用タンク内部に前記酸化性気体を供給する負極側供給機構と、
を備えることを特徴とするレドックスフロー電池。 - 前記酸化性気体は、酸素を含有する気体であることを特徴とする請求項1に記載のレドックスフロー電池。
- 前記正極用タンクの気相と、前記負極用タンクの気相と、を連通する気相連通管を備えることを特徴とする請求項1または2に記載のレドックスフロー電池。
- 前記レドックスフロー電池の充電状態をモニタするモニタ機構を備えることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載のレドックスフロー電池。
- 前記負極側導入配管は、前記負極用タンクの液相内に開口していることを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載のレドックスフロー電池。
- 前記負極用タンク内部に設けられ、前記負極電解液を撹拌する撹拌機構を備えることを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載のレドックスフロー電池。
- 前記正極電解液は、Tiイオンを含有することを特徴とする請求項1〜6のいずれか一項に記載のレドックスフロー電池。
- 前記負極電解液は、負極活物質としてTiイオンを含有し、さらにMnイオンを含有することを特徴とする請求項7に記載のレドックスフロー電池。
- 前記正極用タンクの液相と、負極用タンクの液相と、を連通する液相連通管を備えることを特徴とする請求項8に記載のレドックスフロー電池。
- 前記正極用タンクの外部から内部に連通され、その正極用タンク内部に酸化性気体を導入するための正極側導入配管と、
前記正極側導入配管を介して前記正極側タンク内部に前記酸化性気体を供給する正極側供給機構と、
を備えることを特徴とする請求項9に記載のレドックスフロー電池。 - 請求項1〜10のいずれか一項に記載のレドックスフロー電池を用いたレドックスフロー電池の運転方法であって、
前記負極電解液に含まれる負極活物質を酸化するために、前記負極用タンク内部に前記酸化性気体を導入することを特徴とするレドックスフロー電池の運転方法。 - 前記酸化性気体の導入は、前記正極電解液と前記負極電解液の充電状態が異なったときに行うことを特徴とする請求項11に記載のレドックスフロー電池の運転方法。
- 前記酸化性気体の導入量を制御することで、前記正極電解液と前記負極電解液の充電状態をほぼ同じ状態にすることを特徴とする請求項12に記載のレドックスフロー電池の運転方法。
- 前記導入量を制御する基準として、前記負極電解液の透明度を用いることを特徴とする請求項13に記載のレドックスフロー電池の運転方法。
- 前記レドックスフロー電池の充電状態をモニタリングしながら運転することを特徴とする請求項11〜14のいずれか一項に記載のレドックスフロー電池の運転方法。
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