JP2012108450A - Ｌｅｄ照明用光拡散部材 - Google Patents

Abstract

【課題】全光線透過率と光拡散性、分散度に優れ、かつ衝撃強度耐久性と難燃性にも優れたＬＥＤ照明用光拡散部材を提供する。
【解決手段】粘度平均分子量が２１，０００〜３０，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、ｎ−ブチルアクリレート−ｎ−ブチルメタアクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）を０．２〜３．５質量部、紫外線吸収剤（Ｃ）を０．１〜０．５質量部含有することを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材による。
【選択図】なし

Description

本発明はＬＥＤ照明用光拡散部材に関し、詳しくは、全光線透過率と光拡散性、分散度に優れ、かつ衝撃強度耐久性と難燃性にも優れたＬＥＤ照明用光拡散部材に関する。

近年エコロジーの観点から、照明用の光源として、消費電力が低く、振動に強く、超高輝度で長時間安定して発光可能なＬＥＤを用いたＬＥＤ電球や蛍光管形状のＬＥＤ管が使用されるようになってきている。
ＬＥＤは上記の長所を有するものの、一方で、ＬＥＤは点光源であってかつ高輝度であるがために、光源から出射する直接光によるぎらつきや眩しさを防止することが必要であり、また、直接光を効率良く拡散して、照明装置としての機能を向上させる必要がある。このため、ＬＥＤ照明においては、照明カバー等に光拡散部材を用いて直接光を拡散させることが行われる。

従来から、照明カバー等の材料としては、成型加工性や製品の形状の自由度が得られやすい点より熱可塑性樹脂が広く用いられ、なかでも機械物性や熱特性、光学特性のバランスに優れるポリカーボネート樹脂が好適に用いられている。
また、光拡散性のポリカーボネート樹脂組成物も各種提案がなされており、特許文献１には、光拡散性樹脂組成物として、ポリカーボネート樹脂１００質量部とビーズ状架橋アクリル樹脂０．０１〜１質量部とからなる樹脂組成物が開示されている。しかしながら、このものでは、上記したＬＥＤ光源を用いた際には、防眩性能や光拡散性能は十分なものではない。
また、特許文献２には、ポリカーボネート樹脂１００質量部と屈折率が１．５０５〜１．５７５で平均粒径が０．５〜３０μｍのアクリル−スチレン共重合体微粒子０．１〜５質量部とからなる光拡散性樹脂組成物が開示されている。しかし、この場合も、ＬＥＤのぎらつきをなくすことは困難であり、防眩性能や光拡散性能は不十分であった。

ＬＥＤ照明用光拡散部材は、上記の防眩性や光拡散性をもたらす目的の他、ＬＥＤ実装部品を保護する或いは固定化する目的や、強度保持用の構造部材としての役割も担っている。そのため、機械的強度に優れること、衝撃強度耐久性、さらには難燃性にも優れていることが必要である。

特開平１０−０４６０１８号公報 特開２００５−２４７９９９号公報

本発明の目的は、上記従来技術の問題点に鑑み、全光線透過率と光拡散性、分散度に優れ、かつ衝撃強度耐久性と難燃性にも優れたＬＥＤ照明用光拡散部材を提供することにある。

本発明者は、上記課題を達成すべく、鋭意検討を重ねた結果、ｎ−ブチルアクリレート−ｎ−ブチルメタアクリレート系の架橋樹脂粒子を、特定分子量の芳香族ポリカーボネート樹脂に、紫外線吸収剤とともに特定量配合すると、全光線透過率と光拡散性、分散度に優れ、かつ衝撃強度耐久性にも優れたＬＥＤ照明用光拡散部材が得られることを見出し、さらに特定粘度で特定の構成単位からなるポリシロキサン共重合ポリマーを特定量含有すると、前記の光学特性の良好なバランスを維持したまま、耐衝撃性と難燃性にも優れることを見出し、本発明を完成させるに至った。

すなわち、本発明の第１の発明によれば、粘度平均分子量が２１，０００〜３０，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、ｎ−ブチルアクリレート−ｎ−ブチルメタアクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）を０．２〜３．５質量部、紫外線吸収剤（Ｃ）を０．１〜０．５質量部含有することを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、架橋樹脂粒子（Ｂ）は、ｎ−ブチルアクリレートとｎ−ブチルメタアクリレートが質量比で１０〜９０／９０〜１０のものが７０〜９９質量％、架橋性モノマーが１〜３０質量％からなる架橋樹脂粒子であることを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

また、本発明の第３の発明によれば、第１または第２の発明において、さらに、動粘度が１〜１２０センチストークスのポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマー（Ｄ）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０５〜３質量部含有することを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

また、本発明の第４の発明によれば、第１〜３の発明において、ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマー（Ｄ）が、下記式（１）で表されることを特徴とすることを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

［式（１）中、ａ、ｂは、それぞれ自然数を表す。］

また、本発明の第５の発明によれば、第１〜４の発明において、ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、構造粘性指数Ｎが１．２以上のポリカーボネート樹脂を２０質量％以上含むことを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

また、本発明の第６の発明によれば、第１〜５の発明において、さらに、有機スルホン酸金属塩（Ｅ）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０１〜１質量部含有することを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

また、本発明の第７の発明によれば、第６の発明において、有機スルホン酸金属塩（Ｅ）が、有機スルホン酸アルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩であることを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

また、本発明の第８の発明によれば、第６または第７の発明において、有機スルホン酸金属塩（Ｅ）が、パーフルオロアルカンスルホン酸アルカリ金属塩であることを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

また、本発明の第９の発明によれば、第１〜８の発明において、さらに、フッ素樹脂（Ｆ）をポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．００１〜１質量部含有することを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

また、本発明の第１０の発明によれば、第１〜９の発明において、分散度が、４０°以下であることを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

さらに、本発明の第１１の発明によれば、第１〜１０の発明において、拡散部材が、照明カバー、光拡散板、光拡散シート、光透過散光フィルターまたは導光板であることを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材が提供される。

本発明のＬＥＤ照明用光拡散部材は、全光線透過率と光拡散性、分散度に優れ、かつ衝撃強度耐久性、難燃性にも優れる。このように優れた光拡散性能と衝撃強度耐久性を発現する機構については、未だ十分に解明できていないが、ｎ−ブチル基のバルキーな立体構造が何らかの原因でエラスティシーと拡散性能をもたらしているのではないかと推測される。

［１．概要］
本発明のＬＥＤ照明用光拡散部材は、粘度平均分子量が２１，０００〜３０，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、ｎ−ブチルアクリレート−ｎ−ブチルメタアクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）を０．２〜３．５質量部、紫外線吸収剤（Ｃ）を０．１〜０．５質量部含有することを特徴とする。
以下、本発明のＬＥＤ照明用光拡散部材を構成する各成分、光拡散部材の製造法等について、詳細に説明する。

［２．ポリカーボネート樹脂（Ａ）］
本発明に使用する樹脂材料のポリカーボネート樹脂（Ａ）は、芳香族ポリカーボネート樹脂であり、具体的には、芳香族ジヒドロキシ化合物をホスゲン又は炭酸のジエステルと反応させることによって得られる熱可塑性芳香族ポリカーボネート重合体又は共重合体が用いられる。

芳香族ジヒドロキシ化合物としては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、テトラメチルビスフェノールＡ、α，α’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、ハイドロキノン、レゾルシノール、４，４’−ジヒドロキシジフェニルなどが挙げられる。また、ジヒドロキシ化合物の一部として、上記の芳香族ジヒドロキシ化合物にスルホン酸テトラアルキルホスホニウムが１個以上結合した化合物、又はシロキサン構造を有する両末端フェノール性ＯＨ基含有のポリマーもしくはオリゴマー等を併用すると、難燃性の高いポリカーボネート樹脂を得ることができる。

本発明で用いる芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）の好ましい例としては、ジヒドロキシ化合物として２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、又は２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンと他の芳香族ジヒドロキシ化合物とを併用したポリカーボネート樹脂が挙げられる。本発明では、（Ａ）成分として、２種以上の芳香族ポリカーボネート樹脂を併用しても良い。また、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、芳香族ポリカーボネート樹脂以外のポリカーボネート樹脂を配合してもよい。

本発明で用いるポリカーボネート樹脂（Ａ）の分子量は、溶媒としてメチレンクロライドを用い、温度２５℃で測定された溶液粘度より換算した粘度平均分子量で、２１，０００〜３０，０００と比較的高い分子量であることが必要である。粘度平均分子量がこの範囲であると、種々の用途に応じた成形性と機械的強度を、同時に優れたバランスで達成した成形品を与えることができる。ポリカーボネート樹脂（Ａ）のより好ましい分子量範囲は、２１，５００〜２８，０００であり、特に好ましくは２３，０００〜２７，５００である。

ポリカーボネート樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、ホスゲン法（界面重合法）及び溶融法（エステル交換法）のいずれの方法で製造したポリカーボネート樹脂も使用することができる。また、溶融法で製造したポリカーボネート樹脂に、末端のＯＨ基量を調整する後処理を施したポリカーボネート樹脂を使用するのも好ましい。

本発明におけるポリカーボネート樹脂は、構造粘性指数Ｎが所定範囲にあるポリカーボネート樹脂を一定割合以上含有することが好ましい。
構造粘性指数Ｎとは、文献「化学者のためのレオロジー」（化学同人、１９８２年、第１５〜１６頁）にも詳記されているように、溶融体の流動特性を評価する指標である。通常、ポリカーボネート樹脂の溶融特性は、数式：γ＝ａ・σ^Ｎにより表示することができる。なお、前記式中、γ：剪断速度、ａ：定数、σ：応力、Ｎ：構造粘性指数、を表す。

上述の数式において、Ｎ＝１のときはニュートン流動性を示し、Ｎの値が大きくなるほど非ニュートン流動性が大きくなる。つまり、構造粘性指数Ｎの大小により溶融体の流動特性が評価される。一般に、構造粘性指数Ｎが大きいポリカーボネート樹脂は、低剪断領域における溶融粘度が高くなる傾向がある。このため、構造粘性指数Ｎが大きいポリカーボネート樹脂を別のポリカーボネート樹脂と混合した場合、得られるポリカーボネート樹脂組成物の燃焼時の滴下を抑制し、難燃性を向上させることができる。ただし、得られるポリカーボネート樹脂組成物の成形性を良好な範囲に維持するためには、このポリカーボネート樹脂の構造粘性指数Ｎは過度に大きくないことが好ましい。

従って、本発明におけるポリカーボネート樹脂（Ａ）は、構造粘性指数Ｎが、好ましくは１．２以上、より好ましくは１．２５以上、さらに好ましくは１．２８以上であり、また、通常１．８以下、好ましくは１．７以下の芳香族ポリカーボネート樹脂を一定割合以上含有することが好ましい。
このように構造粘性指数Ｎが高いことは、ポリカーボネート樹脂が分岐鎖を有することを意味し、このように構造粘性指数Ｎが高いポリカーボネート樹脂を含有することにより、本発明におけるポリカーボネート樹脂の燃焼時の滴下を抑制し、難燃性を向上させることができる。

なお、構造粘性指数Ｎは、例えば特開２００５−２３２４４２号公報に記載されているように、上述の式を誘導した、Ｌｏｇη_ａ＝〔（１−Ｎ）／Ｎ〕×Ｌｏｇγ＋Ｃ によって表示することも可能である。なお、前記式中、Ｎ：構造粘性指数、γ：剪断速度、Ｃ：定数、η_ａ：見かけの粘度、を表す。この式から分かるように、粘度挙動が大きく異なる低剪断領域におけるγとη_ａからＮ値を評価することもできる。例えば、γ＝１２．１６ｓｅｃ^−１及びγ＝２４．３２ｓｅｃ^−１でのη_ａからＮ値を決定することができる。

構造粘性指数Ｎが１．２以上の芳香族ポリカーボネート樹脂は、例えば、特開平８−２５９６８７号公報、特開平８−２４５７８２号公報に記載されているように、溶融法（エステル交換法）によって芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルを反応させる際、触媒の条件または製造条件を選択することにより、分岐剤を添加することなく、構造粘性指数が高く、加水分解安定性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂を得ることができる。

また、構造粘性指数Ｎが１．２以上の芳香族ポリカーボネート樹脂は、常法に従って、ホスゲン法あるいは溶融法（エステル交換法）で製造する際に、分岐剤を使用する方法によって製造することもできる。
分岐剤の具体例としては、フロログルシン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプテン−２、４，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン、２，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニルヘプテン−３、１，３，５−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタンなどで示されるポリヒドロキシ化合物、また３，３−ビス（４−ヒドロキシアリール）オキシインドール（＝イサチンビスフェノール）、５−クロルイサチンビスフェノール、５，７−ジクロルイサチンビスフェノール、５−ブロムイサチンビスフェノールなどが挙げられる。
その使用量は、芳香族ジヒドロキシ化合物に対して、０．０１〜１０モル％の範囲であり、特に好ましくは０．１〜３モル％の範囲である。

本発明において、ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、上述した構造粘性指数Ｎが所定範囲にあるポリカーボネート樹脂（以下、このポリカーボネート樹脂を「所定Ｎポリカーボネート樹脂」と称す場合がある。）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）中、通常２０質量％以上、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上含むことが望ましい。
このように所定Ｎポリカーボネート樹脂と組み合せることにより、必要以上に押出し時のトルク上昇を招かないため、生産性の低下を招きにくくなり、また、せん断発熱によるアクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）の変質も抑制できるため拡散性の低下も招きにくくなる。すなわち、成形性と生産性、及び拡散性をいずれも顕著に発揮できることになる。
なお、ポリカーボネート樹脂中の、所定Ｎポリカーボネート樹脂の含有量の上限に制限は無く、通常１００質量％以下であるが、好ましくは９０質量％以下であり、より好ましくは８５質量％以下である。
また、所定Ｎポリカーボネート樹脂は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。

また、ポリカーボネート樹脂は、上述した所定Ｎポリカーボネート樹脂以外に、構造粘性指数Ｎが上記の所定範囲外であるポリカーボネート樹脂を含んでいてもよい。その種類に制限は無いが、なかでも直鎖状ポリカーボネート樹脂が好ましい。所定Ｎポリカーボネート樹脂と直鎖状ポリカーボネート樹脂とを組み合わせることにより、難燃性（滴下防止性）と成形性（流動性）のバランスをとりやすいという利点が得られる。この観点から、ポリカーボネート樹脂は、所定Ｎポリカーボネート樹脂と、直鎖状ポリカーボネート樹脂とから構成されるものを用いることが特に好ましい。なお、この直鎖状ポリカーボネート樹脂の構造粘性指数Ｎは通常１〜１．１５程度である。

ポリカーボネート樹脂が直鎖状ポリカーボネート樹脂を含む場合、ポリカーボネート樹脂に占める直鎖状ポリカーボネート樹脂の割合は、通常８０質量％以下、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは４０質量％以下であり、また、通常０質量％より多く、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは１５質量％以上である。ポリカーボネート樹脂中の直鎖状ポリカーボネート樹脂の含有量を上記範囲とすることにより、アクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）や紫外線吸収剤（Ｃ）、その他の添加剤の良好な分散性が得られやすく、難燃性、成形性に優れるポリカーボネート樹脂が得られやすいという利点が得られる。

ポリカーボネート樹脂は、ポリカーボネート樹脂単独（ポリカーボネート樹脂単独とは、ポリカーボネート樹脂の１種のみを含む態様に限定されず、例えば、モノマー組成や分子量が互いに異なる複数種のポリカーボネート樹脂を含む態様を含む意味で用いる。）で用いてもよく、ポリカーボネート樹脂と他の熱可塑性樹脂とのアロイ（混合物）とを組み合わせて用いてもよい。さらに、例えば、難燃性や耐衝撃性をさらに高める目的で、ポリカーボネート樹脂を、シロキサン構造を有するオリゴマーまたはポリマーとの共重合体；熱酸化安定性や難燃性をさらに向上させる目的でリン原子を有するモノマー、オリゴマーまたはポリマーとの共重合体；熱酸化安定性を向上させる目的で、ジヒドロキシアントラキノン構造を有するモノマー、オリゴマーまたはポリマーとの共重合体；光学的性質を改良するためにポリスチレン等のオレフィン系構造を有するオリゴマーまたはポリマーとの共重合体；耐薬品性を向上させる目的でポリエステル樹脂オリゴマーまたはポリマーとの共重合体；等の、ポリカーボネート樹脂を主体とする共重合体として構成してもよい。

また、成形品の外観の向上や流動性の向上を図るため、ポリカーボネート樹脂は、ポリカーボネートオリゴマーを含有していてもよい。このポリカーボネートオリゴマーの粘度平均分子量［Ｍｖ］は、通常１，５００以上、好ましくは２，０００以上であり、また、通常９，５００以下、好ましくは９，０００以下である。さらに、含有されるポリカーボネートリゴマーは、ポリカーボネート樹脂（ポリカーボネートオリゴマーを含む）の３０質量％以下とすることが好ましい。

さらにポリカーボネート樹脂は、バージン原料だけでなく、使用済みの製品から再生されたポリカーボネート樹脂（いわゆるマテリアルリサイクルされたポリカーボネート樹脂）であってもよい。前記の使用済みの製品としては、例えば、光学ディスク等の光記録媒体；導光板；自動車窓ガラス、自動車ヘッドランプレンズ、風防等の車両透明部材；水ボトル等の容器；メガネレンズ；防音壁、ガラス窓、波板等の建築部材などが挙げられる。また、製品の不適合品、スプルー、ランナー等から得られた粉砕品またはそれらを溶融して得たペレット等も使用可能である。
ただし、再生されたポリカーボネート樹脂は、本発明のポリカーボネート樹脂のうち、８０質量％以下であることが好ましく、中でも５０質量％以下であることがより好ましい。再生されたポリカーボネート樹脂は、熱劣化や経年劣化等の劣化を受けている可能性が高いため、このようなポリカーボネート樹脂を前記の範囲よりも多く用いた場合、色相や機械的物性を低下させる可能性があるためである。

［３．ｎ−ブチルアクリレート−ｎ−ブチルメタアクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）］
本発明のＬＥＤ照明用光拡散部材は、ｎ−ブチルアクリレート−ｎ−ブチルメタアクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）を、０．１〜５質量部含有する。
このようなアクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）を、上記量で配合することにより、優れた光拡散性と光透過率を、さらに分散度と衝撃強度をバランスよく、達成することができる。

アクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）は、ｎ−ブチルアクリレート（Ｂ１）とｎ−ブチルメタアクリレート（Ｂ２）と架橋性モノマー（Ｂ３）とからの架橋共重合体の粒子である。
アクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）として好ましいのは、上記（Ｂ１）、（Ｂ２）、（Ｂ３）を、好ましくは懸濁重合により、製造される樹脂粒子である。
ｎ−ブチルアクリレート（Ｂ１）とｎ−ブチルメタアクリレート（Ｂ２）は、いずれもｎ−体のものを使用することが必要である。ｉ−体やｔｅｒｔ−体のものでは本発明の効果は達成できにくい。しかしながら、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、ｉ−体やｔｅｒｔ−体のものを配合してもよい。

ｎ−ブチルアクリレート（Ｂ１）とｎ−ブチルメタアクリレート（Ｂ２）の量比は、（Ｂ１）／（Ｂ−２）の質量比で、（Ｂ１）１０〜９０／（Ｂ−２）９０〜１０であることが好ましく、より好ましくは３０〜７０／７０〜３０である。

本発明においては、ｎ−ブチルアクリレートとｎ−ブチルメタアクリレート以外の他の（メタ）アクリルモノマーを、本発明の効果を著しく損なわない範囲で使用することを排除するものではない。このような（メタ）アクリルモノマーとしては、メチルアクリレート、ｉ−またはｔｅｒｔ−ブチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、２−エチル−ヘキシルアクリレート等のアクリル酸エステル類、メチルメタアクリレート、エチルメタアクリレート、プロピルメタアクリレート、ｉ−またはｔｅｒｔ−ブチルメタアクリレート等のメタクリル酸エステル類が挙げられ、これらを単独又は二種以上組み合わせて用いることができる。しかしながら、これらは、特にメチルアクリレート、メチルメタクリレートは、使用しない方が本発明の効果が達成しやすいので好ましい。
また、ｎ−ブチルアクリレートとｎ−ブチルメタアクリレートと共重合可能な上記以外の単量体を加えることも排除しないが、なるべく使用しない方が本発明の効果を確実に達成する上で有効である。そのような単量体としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、酢酸ビニル等のビニル基を有する単量体が挙げられる。

一方、架橋性モノマー（Ｂ３）としては、分子内に２個以上の不飽和結合を持つ化合物が好ましく用いられる。例えばトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、アリルメタクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアネート、エチレングリコールジメタクリレート、プロピレングリコールジアリルエーテル、ジビニルベンゼン、ジエチレングリコールジメタクリレート、１，６−ヘキサンジオールジメタアクリレート等が挙げられる。なかでも、ジエチレングリコールジメタクリレートが好ましい。

アクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）は、上記（Ｂ１）、（Ｂ２）、（Ｂ２）を懸濁重合させることにより製造できる。例えば、これらモノマーをポリビニルアルコールを分散剤として懸濁させて重合を行い、ろ過、洗浄、篩がけ、乾燥することにより得られる。両モノマーの使用割合は、（Ｂ１）と（Ｂ２）の計９０〜９９質量％、架橋性モノマー（Ｂ３）１０〜１質量％である。架橋性モノマー（Ｂ３）の量が少なすぎると、得られたビーズ状架橋アクリル樹脂のポリカーボネート樹脂中への分散性が不良であり、逆に、架橋性モノマー（Ｂ３）の配合率が多いと、アクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）が硬くなりすぎて衝撃強度が低下するので好ましくない。

アクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）は、平均粒径が１〜４μｍであることが好ましい。平均粒径がこの範囲から外れると、光拡散率や分散度が低下しやすい。より好ましくは１．５〜４μｍ、さらに好ましくは２．０〜３．５μｍである。
なお、本発明における平均粒子径は、コールターカウンター法で測定されるＤ５０をいい、ベックマン・コールタール株式会社の粒度分布測定装置Ｍｕｌｔｉｓｉｚｅｒ４を使用し、分散媒ＩＳＯＴＯＮ ＩＩ、アパチャー径２０μｍ、分散剤エタノールの条件で、超音波を３分かけ粒子を測定溶媒中に均一に分散させたのちに行った。

アクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．２〜３．５質量部であり、好ましくは０．２〜３質量部である。アクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）の使用割合が０．２質量部未満の場合は、ポリカーボネート樹脂の透過率および光拡散性を向上させる効果が充分に得られず、使用割合が３．５質量部を超える場合は、ポリカーボネート樹脂の耐衝撃性等が低下しやすい。

このような粒径のアクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）を製造するための方法は、公知であり、特に限定されないが、乳化重合法または懸濁重合法などにより、直接的に粒子として重合、製造することも好ましい。アクリル樹脂系微粒子を重合により直接的に製造する場合は、重合条件によってその粒子径を制御できる。たとえば、ホモジナイザーを用いて、粒子径を所定のものとし、粒子径分布は過度のせん断力を負荷しないようにして、ブロードな分布の重合体を得ることができる。
また、固体状態で得られたアクリル樹脂をジェット気流式粉砕機、機械衝突式粉砕機、ロールミル、ハンマーミル、インペラーブレーカーなどの粉砕装置により粉砕し、得られた粉砕物を風力分級装置、ふるい分級装置などの分級装置に導入して分級することにより、粒子の粒径を制御して用いてもよい。
また、商業的に知られている各種のアクリル樹脂粒子のなかから、選択して使用することもできる。

［４．紫外線吸収剤（Ｃ）］
本発明のＬＥＤ照明用光拡散部材には、紫外線吸収剤（Ｃ）を、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．１〜０．５質量部配合する。
紫外線吸収剤としては、例えば、酸化セリウム、酸化亜鉛などの無機紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、サリシレート化合物、シアノアクリレート化合物、トリアジン化合物、オギザニリド化合物、マロン酸エステル化合物、ヒンダードアミン化合物などの有機紫外線吸収剤などが挙げられる。これらのうち、有機紫外線吸収剤が好ましく、中でもベンゾトリアゾール化合物がより好ましい。有機紫外線吸収剤を選択することで、透明性や機械物性が良好なものになる。

ベンゾトリアゾール化合物の具体例としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２’−ヒドロキシ−３’，５’−ビス（α，α−ジメチルベンジル）フェニル］−ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−フェニル）−ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−フェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−アミル）−ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス［４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｎ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール］等が挙げられ、なかでも２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス［４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｎ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール］が好ましく、特に２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾールが好ましい。

このようなベンゾトリアゾール化合物としては、具体的には例えば、シプロ化成社製（商品名、以下同じ）「シーソーブ７０１」、「シーソーブ７０２」、「シーソーブ７０３」、「シーソーブ７０４」、「シーソーブ７０５」、「シーソーブ７０９」、共同薬品社製「バイオソーブ５２０」、「バイオソーブ５８０」、「バイオソーブ５８２」、「バイオソーブ５８３」、ケミプロ化成社製「ケミソーブ７１」、「ケミソーブ７２」、サイテックインダストリーズ社製「サイアソーブＵＶ５４１１」、アデカ社製「ＬＡ−３２」、「ＬＡ−３８」、「ＬＡ−３６」、「ＬＡ−３４」、「ＬＡ−３１」、チバスペシャリティケミカルズ社製「チヌビンＰ」、「チヌビン２３４」、「チヌビン３２６」、「チヌビン３２７」、「チヌビン３２８」等が挙げられる。

紫外線吸収剤（Ｃ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０．１質量部以上、好ましくは０．２質量部以上であり、また、その上限は０．５質量部以下である。紫外線吸収剤の含有量が前記範囲の下限値以下の場合は、耐候性の改良効果が不十分であり、紫外線吸収剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、モールドデボジット等が生じ、金型汚染を引き起こす可能性がある。なお、紫外線吸収剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。

［５．ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマー（Ｄ）］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマー（Ｄ）を含有することが好ましい。このようにポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーを含有することで、従来用いられているポリ（メチルフェニルシロキサン）やアルコキシ基含有ポリオルガノシロキサンと比較し、驚くべきことに、光線透過率と光拡散性と光透過率の良好な光学的性能のバランスを維持したままで、耐熱性にも優れたポリカーボネート樹脂組成物が得られる。
また、ポリ（ジメチルシロキサン）ホモポリマーと比較し、透明性、難燃性が高く、表面外観に優れたポリカーボネート樹脂組成物が得られる。またポリ（ジフェニルシロキサン）ホモポリマーと比較し、透明性、離型性、撥水性、撥油性、耐薬品性が高いポリカーボネート樹脂組成物が得られる。

本発明における、ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーは、下記式（２）で表されるジメチルシロキサン単位、及び下記式（３）で表されるジフェニルシロキサン単位を複数有するポリオルガノシロキサンである。
このような構造のポリオルガノシロキサンを選択することで、ポリカーボネート樹脂への分散性が向上し、上述のとおり、従来用いられているシロキサン化合物と異なり、アウトガスを多量に発生させることなく、高い透明性、難燃性を付与できる。

なお、本発明におけるポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーは、上記式（２）及び式（３）で表される単位の他に、メチルフェニルシリコーン単位等の他の単位を含有してもよいが、上述の理由より、上記式（２）単位及び（３）で表される単位が、全シロキサン単位中、通常５０モル％以上、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０モル％以上、さらに好ましくは９０モル％以上含有することが好ましい。

本発明における、ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーは、なかでも下記式（４）で表されるポリオルガノシロキサンが好ましい。

上記式（４）中、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、及びＲ^６は、お互い独立して炭素数１〜１２の一価炭化水素基を表す。一価炭化水素基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基、アリール基、アラルキル基等が挙げられるが、なかでもアルキル基、アルケニル基、アリール基が好ましく、アルキル基、アリール基が特に好ましく、アルキル基がさらに好ましい。

上記、アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ヘキシル基、オクチル基等が挙げられ、なかでもメチル基が好ましい。
また、アルケニル基としては、ビニル基、アリル基等が挙げられるが、なかでもビニル基が好ましい。
アリール基としては、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基が挙げられるが、なかでもフェニル基が好ましい。

このような観点から、本発明に用いるポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーは、下記式（１）で表されるポリオルガノシロキサンがより好ましい。

上記式（４）及び（１）において、ａ、ｂは、お互い独立して自然数を表すが、好ましくは１〜５０であり、より好ましくは１〜２０である。

また、本発明に用いるポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーは、前記式（２）で表される単位と、前記式（３）で表される単位の重合形態に特に制限はなく、ランダムコポリマーであっても、ブロックコポリマーであってもよいが、ランダムコポリマーであることが好ましい。このようにランダムコポリマーを選択することで、コポリマー自体の結晶性が小さくなり、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の透明性が著しく向上する傾向にある。

また、本発明に用いるポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーの動粘度は、１センチストークス以上であることが好ましく、より好ましくは５センチストークス以上、さらに好ましくは１０センチストークス以上、特に好ましくは１５センチストークス以上であり、またその上限は１２０センチストークス以下であることが好ましく、より好ましくは１００センチストークス以下、さらに好ましくは５０センチストークス以下、特に好ましくは３０センチストークス以下である。

動粘度を前記範囲の１センチストークス以上とすることで本発明のポリカーボネート樹脂組成物の金型汚染を低減することができ、動粘度を１２０センチストークス以下とすることで、本発明のポリカーボネート樹脂に対する分散性が向上し、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の透明性、難燃性が著しく向上し、機械物性も向上する。
なお、動粘度の異なる２種類以上のポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーを混合して用いてもよく、この場合には、動粘度が上記の好適な範囲外であるポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーを混合することもできる。

なお、上記ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーの動粘度は、ＪＩＳ Ｋ２２８３「動粘度試験法」に準拠し、キャノン−フェンスケ粘度計（Ｎｏ．２００）を用いて、２５℃の条件で測定する。単位は、センチストークス（ｃＳｔ）である。

また、本発明に用いるポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーの屈折率は、好ましくは１．４５以上、より好ましくは１．４６以上、さらに好ましくは１．４７以上、特に好ましくは１．４８以上、最も好ましくは１．４９以上であり、また好ましくは１．５５以下、より好ましくは１．５４以下、さらに好ましくは１．５３以下、特に好ましくは１．５２以下、最も好ましくは１．５１以下である。屈折率が、前記範囲の下限値未満の場合は、難燃性、透明性が共に低下しやすい。

なお、ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーの屈折率は、アッベ屈折率計を用いて、２５℃の条件で、光源としてナトリウムのＤ線（５８９ｎｍ）を用いて測定した値を用いる。

さらに、本発明に用いるポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーの、フェニル基含有量（コポリマーの全有機官能基中のフェニル基の占める割合）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、さらに好ましくは２０モル％以上、またその上限は、好ましくは４５モル％以下、より好ましくは４０モル％以下、さらに好ましくは３５モル％以下、特に好ましくは３０モル％以下である。
フェニル基含有量が、上記下限値未満の場合は、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の難燃性、透明性が共に低下しやすいので好ましくない。また、フェニル基含有量が上記上限値を超える場合も、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の難燃性、透明性が共に低下しやすいため好ましくない。これは、ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーの結晶性が高まり、ポリカーボネート樹脂への分散性が低下するためと考えられる。

ここで、フェニル基含有量は、プロトンＮＭＲ（日本電子株式会社製、ＪＮＭ−ＡＬ４００、４００ＭＨｚ）を用い、温度：２３℃、溶媒：重テトラクロロエタンの条件で測定した際の、コポリマー中の全有機官能基中のフェニル基の占める割合であり、単位は、「モル％」で表される。

本発明の光拡散部材における、ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーの含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０．０５質量部以上であることが好ましく、より好ましくは０．０７５質量部以上、さらに好ましくは０．３質量部以上であり、またその上限は好ましくは３質量部以下であり、より好ましくは２．５質量部以下、さらに好ましくは２質量部以下である。
ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーの含有量が０．０５質量部を下回ると得られるポリカーボネート樹脂組成物の難燃性が不十分となりやすく、逆に３質量部を超えると、効果が頭打ちになり経済的でないばかりでなく、難燃性や透明性、機械物性が低下しやすく、アウトガスや金型汚染が生ずる可能性がある。
なお、本発明に係るポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーは単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。

［６．有機スルホン酸金属塩（Ｅ）］
本発明のＬＥＤ照明用光拡散部材には、難燃剤として、有機スルホン酸金属塩（Ｅ）を配合するのが好ましい。
有機スルホン酸金属塩としては、脂肪族スルホン酸金属塩、芳香族スルホン酸金属塩等が挙げられ、中でも、芳香族スルホンスルホン酸金属塩、パーフルオロアルカンスルホン酸金属塩が好ましく、特にはパーフルオロアルカンスルホン酸金属塩が好ましい。
有機スルホン酸金属塩の金属としては、特に制限はないが、好ましくは、ナトリウム、リチウム、カリウム、ルビジウム、セシウム等のアルカリ金属、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等のアルカリ土類金属が挙げられる。中でも難燃性と耐加水分解性との観点からはカリウムが好ましい。これら有機スルホン酸金属塩は、２種以上を混合して使用することもできる。

芳香族スルホンスルホン酸金属塩としては、好ましくは、芳香族スルホンスルホン酸アルカリ金属塩、芳香族スルホンスルホン酸アルカリ土類金属塩等が挙げられ、芳香族スルホンスルホン酸アルカリ金属塩、芳香族スルホンスルホン酸アルカリ土類金属塩は重合体であってもよい。
芳香族スルホンスルホン酸金属塩の具体例としては、ジフェニルスルホン−３−スルホン酸のナトリウム塩、ジフェニルスルホン−３−スルホン酸のカリウム塩、４，４’−ジブロモジフェニル−スルホン−３−スルホンのナトリウム塩、４，４’−ジブロモジフェニル−スルホン−３−スルホンのカリウム塩、４−クロロ−４’−ニトロジフェニルスルホン−３−スルホン酸のカルシウム塩、ジフェニルスルホン−３，３’−ジスルホン酸のジナトリウム塩、ジフェニルスルホン−３，３’−ジスルホン酸のジカリウム塩等が挙げられる。

パーフルオロアルカンスルホン酸金属塩としては、好ましくは、パーフルオロアルカンスルホン酸のアルカリ金属塩、パーフルオロアルカンスルホン酸のアルカリ土金属塩等が挙げられ、より好ましくは、炭素数４〜８のパーフルオロアルカン基を有するスルホン酸アルカリ金属塩、炭素数４〜８のパーフルオロアルカン基を有するスルホン酸アルカリ土金属塩等が挙げられる。
パーフルオロアルカンスルホン酸金属塩の具体例としては、パーフルオロブタンスルホン酸ナトリウム、パーフルオロブタンスルホン酸カリウム、パーフルオロメチルブタンスルホン酸ナトリウム、パーフルオロメチルブタンスルホン酸カリウム、パーフルオロオクタンスルホン酸ナトリウム、パーフルオロオクタンスルホン酸カリウム、パーフルオロブタンスルホン酸のテトラエチルアンモニウム塩等が挙げられる。
これらの中でも、特に、パーフルオロブタンスルホン酸カリウムが好ましい。

有機スルホン酸金属塩の好ましい含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０１〜１質量部、より好ましくは０．０５〜０．５質量部、特には０．０７〜０．３質量部である。含有量が０．０１質量部を下回る場合は十分な難燃性が得られにくく、１質量部を超えると、熱安定性や耐加水分解性が低下しやすい。

［７．フッ素樹脂（Ｆ）］
本発明においては、滴下防止剤としてフッ素樹脂（Ｆ）を、ポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、０．０１〜１質量部含有することが好ましい。このようにフッ素樹脂を含有することで、樹脂組成物の溶融特性を改良することができ、具体的には燃焼時の滴下防止性を向上させることができる。

フッ素樹脂の含有量は、０．０１質量部より少ないと、フッ素樹脂による難燃性向上効果が不十分になりやすく、１質量部を超えると、樹脂組成物を成形した成形品の外観不良や機械的強度の低下が生じやすい。含有量の下限は、より好ましくは０．０５質量部以上、さらに好ましくは０．１質量部以上、特に好ましくは０．２質量部以上であり、また、含有量の上限は、より好ましくは０．７５質量部以下、さらに好ましくは０．６質量部以下、特に好ましくは０．５質量部以下である。

フッ素樹脂としては、なかでもフルオロオレフィン樹脂が好ましい。フルオロオレフィン樹脂は、通常フルオロエチレン構造を含む重合体あるいは共重合体であり、具体例としては、ジフルオロエチレン樹脂、テトラフルオロエチレン樹脂、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合樹脂等が挙げられるが、なかでもテトラフルオロエチレン樹脂が好ましい。
また、このフッ素樹脂としては、フィブリル形成能を有するものが好ましく、具体的には、フィブリル形成能を有するフルオロオレフィン樹脂が挙げられる。このように、フィブリル形成能を有することで、燃焼時の滴下防止性が著しく向上する傾向にある。

フィブリル形成能を有するフルオロオレフィン樹脂としては、例えば、三井・デュポンフロロケミカル社製「テフロン（登録商標）６Ｊ」、ダイキン化学工業社製「ポリフロン（登録商標）Ｆ２０１Ｌ」、「ポリフロン（登録商標）Ｆ１０３」、「ポリフロン（登録商標）ＦＡ５００」などが挙げられる。さらに、フルオロオレフィン樹脂の水性分散液の市販品として、例えば、三井・デュポンフロロケミカル社製「テフロン（登録商標）３０Ｊ」、「テフロン（登録商標）３１−ＪＲ」、ダイキン化学工業社製「フルオン（登録商標）Ｄ−１」等が挙げられる。

さらに、有機重合体被覆フルオロオレフィン樹脂も好適に使用することができる。有機重合体被覆フルオロオレフィン樹脂を用いることで、分散性が向上し、成形品の表面外観が向上し、表面異物を抑制できる。有機重合体被覆フルオロオレフィン樹脂は、公知の種々の方法により製造でき、例えば（１）ポリフルオロエチレン粒子水性分散液と有機系重合体粒子水性分散液とを混合して、凝固またはスプレードライにより粉体化して製造する方法、（２）ポリフルオロエチレン粒子水性分散液存在下で、有機系重合体を構成する単量体を重合した後、凝固またはスプレードライにより粉体化して製造する方法、（３）ポリフルオロエチレン粒子水性分散液と有機系重合体粒子水性分散液とを混合した分散液中で、エチレン性不飽和結合を有する単量体を乳化重合した後、凝固またはスプレードライにより粉体化して製造する方法、等が挙げられる。

フルオロオレフィン樹脂を被覆する有機系重合体としては、特に制限されるものではなく、このような有機系重合体を生成するための単量体の具体例としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、ｏ−エチルスチレン、ｐ−クロロスチレン、ｏ−クロロスチレン、２，４−ジクロロスチレン、ｐ−メトキシスチレン、ｏ−メトキシスチレン、２，４−ジメチルスチレン等の芳香族ビニル系単量体；
アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸ブチル、アクリル酸−２−エチルヘキシル、メタクリル酸−２−エチルヘキシル、アクリル酸ドデシル、メタクリル酸ドデシル、アクリル酸トリデシル、メタクリル酸トリデシル、アクリル酸オクタデシル、メタクリル酸オクタデシル、アクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル等の（メタ）アクリル酸エステル系単量体；

アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアン化ビニル系単量体；
無水マレイン酸等のα，β−不飽和カルボン酸；Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド系単量体；
グリシジルメタクリレート等のグリシジル基含有単量体；
ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル等のビニルエーテル系単量体；酢酸ビニル、酪酸ビニル等のカルボン酸ビニル系単量体；
エチレン、プロピレン、イソブチレン等のオレフィン系単量体；
ブタジエン、イソプレン、ジメチルブタジエン等のジエン系単量体等を挙げることができる。なお、これらの単量体は、単独でまたは２種以上を混合して用いることができる。

なかでもフルオロオレフィン樹脂を被覆する有機系重合体を生成するための単量体としては、芳香族ポリカーボネート樹脂に配合する際の分散性の観点から、芳香族ポリカーボネート樹脂との親和性が高いものが好ましく、芳香族ビニル系単量体、（メタ）アクリル酸エステル系単量体、シアン化ビニル系単量体がより好ましい。

また、有機重合体被覆フルオロオレフィン樹脂中のフルオロオレフィン樹脂の含有比率は、通常３０質量％以上、好ましくは３５質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、特に好ましくは４５質量％以上であり、通常９５質量％以下、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８０質量％以下、特に好ましくは７５質量％以下である。有機重合体被覆フルオロオレフィン樹脂中のフルオロオレフィン樹脂の含有比率を、上述の範囲とすることで、難燃性と成形品外観のバランスに優れる傾向にあるため好ましい。

このような有機重合体被覆フルオロオレフィン樹脂としては、具体的には、三菱レイヨン社製「メタブレン（登録商標）Ａ−３８００」、ＧＥスペシャリティケミカル社製「ブレンデックス（登録商標）４４９」、ＰＩＣ社製「Ｐｏｌｙ ＴＳ ＡＤ００１」等が挙げられる。
なお、フッ素樹脂は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。

［８．その他の添加剤］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、更に種々の添加剤を含有していても良い。このような添加剤としては、熱安定剤、酸化防止剤、離型剤、染顔料、蛍光増白剤、帯電防止剤、防曇剤、滑剤、アンチブロッキング剤、流動性改良剤、可塑剤、分散剤、抗菌剤などが挙げられる。

・熱安定剤
熱安定剤としては、例えばリン系化合物が挙げられる。リン系化合物としては、公知の任意のものを使用できる。具体例を挙げると、リン酸、ホスホン酸、亜燐酸、ホスフィン酸、ポリリン酸などのリンのオキソ酸；酸性ピロリン酸ナトリウム、酸性ピロリン酸カリウム、酸性ピロリン酸カルシウムなどの酸性ピロリン酸金属塩；リン酸カリウム、リン酸ナトリウム、リン酸セシウム、リン酸亜鉛など第１族または第１０族金属のリン酸塩；有機ホスフェート化合物、有機ホスファイト化合物、有機ホスホナイト化合物などが挙げられる。

なかでも、トリフェニルホスファイト、トリス（モノノニルフェニル）ホスファイト、トリス（モノノニル／ジノニル・フェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、モノオクチルジフェニルホスファイト、ジオクチルモノフェニルホスファイト、モノデシルジフェニルホスファイト、ジデシルモノフェニルホスファイト、トリデシルホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリステアリルホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト等の有機ホスファイトが好ましい。

熱安定剤の含有量は、ポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上、好ましくは０．０１質量部以上、より好ましくは０．０３質量部以上であり、また、通常１質量部以下、好ましくは０．７質量部以下、より好ましくは０．５質量部以下である。熱安定剤が少なすぎると熱安定効果が不十分となる可能性があり、熱安定剤が多すぎると効果が頭打ちとなり経済的でなくなる可能性がある。

・酸化防止剤
酸化防止剤としては、例えばヒンダードフェノール系酸化防止剤が挙げられる。その具体例としては、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、チオジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ’−ヘキサン−１，６−ジイルビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオナミド）、２，４−ジメチル−６−（１−メチルペンタデシル）フェノール、ジエチル［［３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニル］メチル］ホスフォエート、３，３’，３’’，５，５’，５’’−ヘキサ−ｔｅｒｔ−ブチル−ａ，ａ’，ａ’’−（メシチレン−２，４，６−トリイル）トリ−ｐ−クレゾール、４，６−ビス（オクチルチオメチル）−ｏ−クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ｍ−トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン，２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（４，６−ビス（オクチルチオ）−１，３，５−トリアジン−２−イルアミノ）フェノール等が挙げられる。

なかでも、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネートが好ましい。

酸化防止剤の含有量は、ポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上、好ましくは０．０１質量部以上であり、また、通常１質量部以下、好ましくは０．５質量部以下である。酸化防止剤の含有量が前記範囲の下限値以下の場合は、酸化防止剤としての効果が不十分となる可能性があり、酸化防止剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、効果が頭打ちとなり経済的でなくなる可能性がある。

・離型剤
離型剤としては、例えば、脂肪族カルボン酸、脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステル、数平均分子量２００〜１５，０００の脂肪族炭化水素化合物、ポリシロキサン系シリコーンオイルなどが挙げられる。

脂肪族カルボン酸としては、例えば、飽和または不飽和の脂肪族一価、二価または三価カルボン酸を挙げることができる。ここで脂肪族カルボン酸とは、脂環式のカルボン酸も包含する。これらの中で好ましい脂肪族カルボン酸は炭素数６〜３６の一価または二価カルボン酸であり、炭素数６〜３６の脂肪族飽和一価カルボン酸がさらに好ましい。かかる脂肪族カルボン酸の具体例としては、パルミチン酸、ステアリン酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラリアコンタン酸、モンタン酸、アジピン酸、アゼライン酸などが挙げられる。

脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルにおける脂肪族カルボン酸としては、例えば、前記脂肪族カルボン酸と同じものが使用できる。一方、アルコールとしては、例えば、飽和または不飽和の一価または多価アルコールが挙げられる。これらのアルコールは、フッ素原子、アリール基などの置換基を有していてもよい。これらの中では、炭素数３０以下の一価または多価の飽和アルコールが好ましく、炭素数３０以下の脂肪族又は脂環式飽和一価アルコールまたは脂肪族飽和多価アルコールがさらに好ましい。

かかるアルコールの具体例としては、オクタノール、デカノール、ドデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、２，２−ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等が挙げられる。

脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルの具体例としては、蜜ロウ（ミリシルパルミテートを主成分とする混合物）、ステアリン酸ステアリル、ベヘン酸ベヘニル、ベヘン酸ステアリル、グリセリンモノパルミテート、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリントリステアレート、ペンタエリスリトールモノパルミテート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート等が挙げられる。

数平均分子量２００〜１５，０００の脂肪族炭化水素としては、例えば、流動パラフィン、パラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、フィッシャ−トロプシュワックス、炭素数３〜１２のα−オレフィンオリゴマー等が挙げられる。なお、ここで脂肪族炭化水素としては、脂環式炭化水素も含まれる。
これらの中では、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスまたはポリエチレンワックスの部分酸化物が好ましく、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスがさらに好ましい。
また、前記の脂肪族炭化水素の数平均分子量は、好ましくは５，０００以下である。

離型剤の含有量は、ポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上、好ましくは０．０１質量部以上であり、また、通常２質量部以下、好ましくは１質量部以下である。離型剤の含有量が前記範囲の下限値以下の場合は、離型性の効果が十分でない場合があり、離型剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、耐加水分解性の低下、射出成形時の金型汚染などが生じる可能性がある。

［９．ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法］
上述した成分（Ａ）〜（Ｃ）、さらに必要により添加される他の成分から、ポリカーボネート樹脂組成物を製造する方法に制限はなく、公知のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法を広く採用でき、各成分を、例えばタンブラーやヘンシェルミキサー、スーパーミキサー、リボンブレンダーなどの各種混合機を用い予め混合した後、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどの混合機で溶融混練する方法が挙げられる。なお、溶融混練の温度は特に制限されないが、通常２４０〜３２０℃の範囲である。

［１０．成形品］
本発明のＬＥＤ照明用光拡散部材は、上記したポリカーボネート樹脂組成物をペレタイズしたペレットを各種の成形法で成形して製造することができる。またペレットを経由せずに、押出機で溶融混練された樹脂を直接、シートや板状物、押出成形品、ブロー成形品あるいは射出成形品等にすることもできる。
成形方法の例を挙げると、射出成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、二色成形法、ガスアシスト等の中空成形法、断熱金型を使用した成形法、急速加熱金型を使用した成形法、発泡成形（超臨界流体も含む）、インサート成形、ＩＭＣ（インモールドコーティング成形）成形法、押出成形法、シート成形法、熱成形法、回転成形法、積層成形法、プレス成形法などが挙げられる。また、ホットランナー方式を使用した成形法を用いることも出来る。成形品の形状、模様、色彩、寸法などに制限はなく、その成形品の用途に応じて任意に設定すればよい。

ＬＥＤ照明用光拡散部材としては、ＬＥＤ照明器具・装置における、ＬＥＤ電球の球体、照明カバー、光拡散板、光拡散シート、光透過散光フィルターまたは導光板、好適に用いることができる。
照明カバーとしては、例えば、カバーやランプシェード、浴室灯、シャンデリア、スタンド、ブラケット、行燈、シーリングライト、ペンダント型ライト、ガレージライト、軒下灯、門柱灯、ポーチライト、ガーデンライト、エントランスライト、足元灯、階段灯、誘導灯、防犯灯、ダウンライト、ベースライト、電飾看板、サイン灯等のカバー等に好適に用いることができる。

本発明のＬＥＤ照明用光拡散部材は、その分散度が、４０°以下であることが好ましく、より好ましくは、１０〜３０°である。分散度をこのようにすることで、ＬＥＤ照明器具・装置の拡散性がよくなり、防眩性がよくなる。分散度をこのような範囲にするためには、粒子径・粒度分布・屈折率等において適切な範囲の光拡散剤を選定し、好ましい範囲でポリカーボネート樹脂に配合することで可能である。

以下、実施例を示して本発明について更に具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

（実施例１〜１６、比較例１〜５、参考例１）
以下の各成分を使用した。
［ポリカーボネート樹脂（Ａ）］
ポリカーボネート樹脂として、下記表１のポリカーボネート樹脂（Ａ−１）〜（Ａ−４）を使用した。
［紫外線吸収剤（Ｃ）及びその他添加剤成分（Ｄ）］
紫外線吸収剤（Ｃ）及びその他添加剤成分（Ｄ−１）〜（Ｄ−５）として、下記表１に記載したものを使用した。

［架橋樹脂粒子（Ｂ）］
下記表２に示す各モノマー（重量％）からなる架橋樹脂粒子（Ｂ−１）〜（Ｂ−５）を準備した。（Ｂ−１）および（Ｂ−２）は、本発明の要件を満たし、（Ｂ−３）と（Ｂ−４）および（Ｂ−５）シリコーン系拡散剤（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、商品名「トスパール１２０」）は、本発明の要件を満たさないものである。

［樹脂組成物ペレットの製造］
上記した各成分を、表４〜表６に記した割合（質量部）で配合し、タンブラーにて２０分混合した後、１ベントを備えた日本製鋼所社製二軸押出機（ＴＥＸ３０ＨＳＳＴ）に供給し、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量２０ｋｇ／時間、バレル温度２８０℃の条件で混練し、ストランド状に押出された溶融樹脂を水槽にて急冷し、ペレタイザーを用いてペレット化し、ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。

［試験片の作製］
上述の製造方法で得られたペレットを１２０℃で５時間乾燥させた後、住友重機械工業製のＳＹＣＡＰ ＳＧ７５Ｍ２型射出成形機を用いて、シリンダー温度２８０℃、金型温度８０℃、成形サイクル４５秒の条件で射出成形し、３段プレート（３ｍｍ，２ｍｍ，１ｍｍ厚み）及びＩＳＯ多目的試験片（３ｍｍ）を成形した。
また、同様に上述の製造方法で得られたペレットを１２０℃で５時間乾燥させた後、日本製鋼所製のＪ５０−ＥＰ型射出成形機を用いて、シリンダー温度２８０℃、金型温度８０℃の条件で射出成形し、長さ１２５ｍｍ、幅１３ｍｍ、厚さ２ｍｍおよび３ｍｍのＵＬ試験用試験片を成形した。

［全光線透過率］
ＪＩＳ Ｋ−７１０５に準じ、上述の３段プレートの２ｍｍ厚部分を日本電色工業社製のＮＤＨ−２０００型濁度計を用いて全光線透過率（単位「％」）を測定した。

［分散度］
上述の３段プレートを試験片とし、ＭＵＲＡＫＡＭＩ ＣＯＬＯＲ ＲＥＳＥＡＲＣＨ ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹ社製のＧＰ−５ ＧＯＮＩＯＰＨＯＴＯＭＥＴＥＲを用い、入射光：０°、煽り角：０°、受光範囲：０°〜９０°、光束絞り：２．０、受光絞り：３．０の条件で２ｍｍ厚部の輝度を測定し、０°の輝度に対して、輝度が半減する角度を分散度（°）として求めた。分散度が高いほど、光拡散性が高く、照明カバーにした場合に、光源の光をより拡散し、より広範囲において照度を保て、かつ光源の視認性が低下する効果もある為好ましい。

［衝撃強度］
ＩＳＯ１７９に準拠して、上記で作製したＩＳＯ多目的試験片（３ｍｍ厚）にノッチ加工を施し、２３℃においてノッチ付きシャルピー衝撃強度（単位：ｋＪ／ｍ^２）を測定した。

［耐候性試験（イェローインデックス：ＹＩ値）］
初期ＹＩ及び耐候性ＹＩの値をそれぞれ測定し、△ＹＩ＝耐候性ＹＩ−初期ＹＩ を求めた。
耐候性ＹＩは、スガ試験機社製カーボンアークサンシャイン型ウエザオメーター（ＷＥ−ＳＵＮ−ＨＣ）を用い、６３℃、雨あり（１２分降雨／６０分）の条件にて、５００時間試験を行った後に、ＹＩ値を測定して求めた。ＹＩ値は、ＪＩＳ Ｋ−７１０５に準じ、３ｍｍ厚の平板を試験片とし、日本電色工業（株）製のＳＥ２０００型分光式色彩計で、反射法により測定した。
○：△ＹＩが１０未満
×：△ＹＩが１０以上

［難燃性評価］
各ポリカーボネート樹脂組成物の難燃性の評価は、上述の方法で得られたＵＬ試験用試験片を温度２３℃、湿度５０％の恒温室の中で４８時間調湿し、米国アンダーライターズ・ラボラトリーズ（ＵＬ）が定めているＵＬ９４試験（機器の部品用プラスチック材料の燃焼試験）に準拠して行なった。ＵＬ９４Ｖとは、鉛直に保持した所定の大きさの試験片にバーナーの炎を１０秒間接炎した後の残炎時間やドリップ性から難燃性を評価する方法であり、Ｖ−０、Ｖ−１及びＶ−２の難燃性を有するためには、以下の表３に示す基準を満たすことが必要となる。

ここで残炎時間とは、着火源を遠ざけた後の、試験片の有炎燃焼を続ける時間の長さである。また、ドリップによる綿着火とは、試験片の下端から約３００ｍｍ下にある標識用の綿が、試験片からの滴下（ドリップ）物によって着火されるかどうかによって決定される。さらに、５試料のうち、１つでも上記基準を満たさないものがある場合、Ｖ−２を満足しないとしてＮＲ（ｎｏｔ ｒａｔｅｄ）と評価した。なお、表４〜６中、「難燃性」と表記する。

表４〜５に示す実施例の樹脂材料は、全光線透過率と分散度に優れ、耐衝撃性を有することがわかる。
一方、本発明の共重合組成を満足しないアクリル樹脂系微粒子（Ｂ−３）〜（Ｂ−４）を含有した比較例１、２は、全光線透過率と分散度のバランスが劣り、耐衝撃性も良くないことがわかる。また、ポリカーボネート樹脂の分子量が低い比較例３、４では耐衝撃性が劣り、紫外線吸収剤を含有しない比較例５では耐候性が悪化することが分かる。
したがって、上記の実施例及び比較例から、全光線透過率と光拡散性、分散度に優れ、かつ衝撃強度耐久性にも優れたＬＥＤ照明用光拡散部材を提供するという効果は、本発明の構成によりはじめて得られるものであることが確認された。

（実施例１７〜２３）
ポリカーボネート樹脂として、下記表７のポリカーボネート樹脂（Ａ−５）〜（Ａ−８）を使用した。

ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーとして
、以下の表８に示すポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマー（Ｄ−６〜Ｄ−７）を使用した。
その他の使用成分は、先に説明したものと同じである。

上記した各成分を、表９に記した割合（質量％）で配合し、前記実施例と同様にして、ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得、評価を行った。
なお、難燃性評価のＵＬ試験片としては、厚さ２．０ｍｍ、１．５ｍｍのものを作成して評価を行った。
また、全光線透過率および分散度は、試験片の厚さ２ｍｍ部に対して行った。
さらに、樹脂組成物の流動性および熱安定性の評価として、ＪＩＳ Ｋ７２１０ 付属書Ｃに記載の方法にてペレットの流れ値（Ｑ値）を評価した。測定は島津製作所社製フローテスターＣＦＤ５００Ｄを用い、穴径１．０ｍｍφ、長さ１０ｍｍのダイを用い、試験温度２７９℃、試験力１６０ｋｇｆ、余熱時間４２０ｓｅｃの条件で排出された溶融樹脂量（×０．０１ｃｃ／ｓｅｃ）を測定した。
以上の評価結果を表９に示す。

表９の結果から、さらに、ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマーを含有したポリカーボネート樹脂組成物は、全光線透過率と拡散率と分散度に優れ、耐衝撃性、難燃性にも優れることがわかる。

本発明のポリカーボネート樹脂組成物によれば、全光線透過率と光拡散性、分散度に優れ、かつ衝撃強度耐久性にも優れたＬＥＤ照明用光拡散部材料が得られるので、ＬＥＤ照明・装置の照明カバー、光拡散板、光拡散シート、光透過散光フィルターまたは導光板などの広範囲の分野に利用でき、産業上の利用性は非常に高い。

Claims (11)

1. 粘度平均分子量が２１，０００〜３０，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、ｎ−ブチルアクリレート−ｎ−ブチルメタアクリレート系架橋樹脂粒子（Ｂ）を０．２〜３．５質量部、紫外線吸収剤（Ｃ）を０．１〜０．５質量部含有することを特徴とするＬＥＤ照明用光拡散部材。
2. 架橋樹脂粒子（Ｂ）は、ｎ−ブチルアクリレートとｎ−ブチルメタアクリレートが質量比で１０〜９０／９０〜１０のものが７０〜９９質量％、架橋性モノマーが１〜３０質量％からなる架橋樹脂粒子であることを特徴とする請求項１に記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。
3. さらに、動粘度が１〜１２０センチストークスのポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマー（Ｄ）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０５〜３質量部含有することを特徴とする請求項１または２に記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。
4. ポリ（ジメチルシロキサン）−ポリ（ジフェニルシロキサン）コポリマー（Ｄ）が、下記式（１）で表されることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。
   

   

   ［式（１）中、ａ、ｂは、それぞれ自然数を表す。］
5. ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、構造粘性指数Ｎが１．２以上のポリカーボネート樹脂を２０質量％以上含むことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。
6. さらに、有機スルホン酸金属塩（Ｅ）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０１〜１質量部含有することを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。
7. 有機スルホン酸金属塩（Ｅ）が、有機スルホン酸アルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩であることを特徴とする請求項６に記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。
8. 有機スルホン酸金属塩（Ｅ）が、パーフルオロアルカンスルホン酸アルカリ金属塩であることを特徴とする請求項６または７に記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。
9. さらに、フッ素樹脂（Ｆ）をポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．００１〜１質量部含有することを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。
10. 分散度が、４０°以下であることを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。
11. 拡散部材が、照明カバー、光拡散板、光拡散シート、光透過散光フィルターまたは導光板であることを特徴とする請求項１〜１０に記載のＬＥＤ照明用光拡散部材。