JP2012079619A - 固体高分子型燃料電池用隔膜及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ポリオレフィン製多孔質基材、好適には空隙率が40〜60%のものの細孔内に、特定のハロゲノアルキルスチレン化合物からなる繰り返し単位を有する架橋された炭化水素鎖からなる陰イオン交換樹脂が、その炭化水素鎖の一端が細孔表面にグラフト結合した状態で充填されてなる陰イオン交換膜からなる固体高分子型燃料電池用隔膜。
【選択図】なし
Description
(i)反応場が強塩基性のため、安価な遷移金属触媒が使用可能となる。
(ii)触媒種の選択枝が広がるため、電池の高出力化や様々な燃料の使用が可能となる。
(iii)電解質中の水酸化物イオンの移動方向が燃料の酸化剤ガス極への透過方向と逆方向であるために酸化剤ガス極への燃料透過が抑制され、燃料と酸化剤ガスとの直接反応によるロスを防止し、出力電圧の低下を抑えることが可能である。
ところで、固体高分子型燃料電池は、作動温度が高いほど大きな電池出力を得ることができる。したがって、前記陰イオン交換膜型燃料電池においても、使用する陰イオン交換膜の耐熱性を高め、できるだけ高温で作動させるのが有利である。しかし、第4級アンモニウム塩基を陰イオン交換基とする炭化水素系陰イオン交換膜では、70℃程度で該イオン交換基の分解が進行し、この要求を十分に満足できなかった。
で示される繰り返し単位を有する架橋された炭化水素鎖からなる陰イオン交換樹脂が、その炭化水素鎖の一端が細孔表面にグラフト結合した状態で充填されてなる陰イオン交換膜からなる固体高分子型燃料電池用隔膜である。
2;燃料供給孔
3;水及び酸化剤ガス供給孔
4;燃料室触媒電極層
5;空気室触媒電極層
6;陰イオン交換膜
7;燃料室
8;空気室
空隙を含む多孔質基材全体の体積(見かけ体積)/空隙率
を計算することにより求めることができる。また、多孔質基材の細孔に充填されている、上記式(1)で示される繰り返し単位を有する架橋された炭化水素鎖からなる陰イオン交換樹脂の質量は、陰イオン交換膜の測定片において、空隙を含む多孔質基材(空隙率W%)全体の体積(見かけ体積;Vcm3)とその質量(Yg)から下記の式
充填割合[g/cm3−空隙体積]=(U−Y)/V×(W/100)
により算出したものを用いる。
なお、これらの平均孔径や空隙率の測定は、25℃の状態の多孔質基材に対して行うものとする。
化合物からなるハロゲノアルキル基を有する重合性単量体、架橋性重合性単量体、および重合開始剤を含む重合性組成物をグラフト重合し、次いでハロゲノアルキル基を4級アンモニウム塩基に変換する方法(第1の製造方法)、
またはポリオレフィン製多孔質基材の細孔内で、下記式(3)で示される
化合物からなる第4級アンモニウム塩基を有する重合性単量体、架橋性重合性単量体、および重合開始剤を含む重合性組成物をグラフト重合する方法(第2の製造方法)により製造できる。
係る第2の製造方法により得られた陰イオン交換膜でも、第4級アンモニウム塩基の対イオンであるAの陰イオンは、ハライドイオンであることが多い。したがって、こうした場合は、前記第1の製造方法と同様に、該ハライドイオンを、水酸化物イオン、重炭酸イオン、または炭酸イオンに変換するのが好ましい。
中でも、反応活性が高く、出力も高いため、燃料室に供給する燃料としては水素が最も好ましい。
陰イオン交換膜を、0.5mol・L−1−NaCl水溶液に10時間以上浸漬し、塩化物イオン型とした後、0.2mol・L−1−NaNO3水溶液で硝酸イオン型に置換したときに遊離した塩化物イオンを、硝酸銀水溶液を用いて電位差滴定装置(COMTITE−900、平沼産業株式会社製)で定量した(Ammol)。次に、該イオン交換膜を0.5mol・L−1−NaCl水溶液に25℃下で4時間以上浸漬し、イオン交換水で十分水洗した後該陰イオン交換膜を取り出しティッシュペーパー等で表面の水分を拭き取り湿潤時の重さ(Wg)を測定した。さらに該陰イオン交換膜を60℃で5時間減圧乾燥させその重量を測定した(Dg)。
含水率[%]=100×(W−D)/D
2)イオン伝導度
線幅0.3mmの白金線5本を互いに離して平行に配置した絶縁基板を用い、前記白金線に40℃の純水に湿潤した2.0cm幅の短冊状の陰イオン交換膜を押し当て測定用試料を調製した。この試料を40℃、90%RHの恒温恒湿槽中に保持し、白金線間に1kHzの交流を印加したときの交流インピーダンスを測定した。白金線間距離を0.5〜2.0cmに変化させたときのそれぞれの交流インピーダンスを測定した。
L :膜厚(含水時)[cm]
S :抵抗極間勾配[Ω・cm―1]
3)気体非透過性
5cm×5cmに切り出した陰イオン交換膜をガス透過率測定装置(GTRテック(株)製、GTR−200XFTS)に取り付け、水素透過量の測定を行った。測定は、始めに、該陰イオン交換膜を該装置のセルに挟み、該陰イオン交換膜の一方にキャリアガス(アルゴンガス)を温度40℃、湿度90%RH、流量30mL/minの条件で流し、他方に試験ガスとして水素ガスを温度40℃、湿度90%RH、流量30mL/minの条件で導入し、サンプリング時間内にキャリアガス側に透過した水素量をガスクロマトグラフで検知し、試験面積9.62cm2および試験時膜厚当たりの水素透過係数を算出し、該陰イオン交換膜の気体非透過性を評価した。次いで、キャリアガスの条件を温度40℃、湿度0%RH、流量30mL/minに変更し、水素ガスを温度40℃、湿度0%RH、流量30mL/minの条件で導入し、該陰イオン交換膜の気体非透過性を評価した。続いてキャリアガスの条件を温度40℃、湿度90%RH、流量30mL/minに戻した後、水素ガスを温度40℃、湿度90%RH、流量30mL/minの条件で導入し、条件変更前と同様に該陰イオン交換膜の気体非透過性を評価した。
T :測定温度(K)
A :透過面積(cm2)
B :透過ガス量(μL)
t :サンプリング時間(s)
L :膜厚(cm)
PH2O:水蒸気圧(Pa)
4)陰イオン交換基の耐熱性
陰イオン交換膜を5cm角の寸法に切り出し、ポリテトラフルオロエチレン製容器に入れ、110℃のオーブン中、エタノール濃度が12質量%で且つ水酸化カリウム濃度が10質量%である水溶液に500時間保持することにより耐熱性試験を行った。
5)基材細孔への陰イオン交換樹脂の充填割合
陰イオン交換膜を20cm角の寸法に切り出し、質量を測定する(Ug)。また、20cm角の寸法の、空隙を含む多孔質基材(空隙率W%)全体の体積(見かけ体積;Vcm3)と質量(Yg)を測定し、下記の式により算出した。
また、実施例及び比較例で使用した各種原材料の略号を以下に示す。
・ポリオレフィン製多孔質基材
A:ポリエチレン製多孔質基材(膜厚25μm、平均孔径0.13μm、空隙率60%)
B:ポリエチレン製多孔質基材(膜厚25μm、平均孔径0.05μm、空隙率45%)
・重合性単量体
BBS:4−(4−ブロモブチル)スチレン
BPS:4−(4−ブロモペンチル)スチレン
CMS:4−クロロメチルスチレン
BBS−TMA:[4−(4−ビニルフェニル)−ブチル]−トリメチルアンモニウムブロミド
BBS−TEA:[4−(4−ビニルフェニル)−ブチル]−トリエチルアンモニウムブロミド
BPS−TMA:[4−(4−ビニルフェニル)−ペンチル]−トリメチルアンモニウムブロミド
DVB:ジビニルベンゼン
・重合開始剤
PO:t−ブチルパーオキシエチルヘキサノエート
APS:過硫酸アンモニウム
・有機溶媒
BuOH:1−ブタノール
(実施例1)
表1に示した多孔質基材A(20×20cm)に以下の条件にて電子線照射を施した。
加速電圧:4.8MV
電流:10mA
次いで表1に示した組成表に従って、各種単量体等を混合して重合性組成物を得た。得られた重合性組成物400gを500mlのガラス容器に入れ、該多孔質基材を浸漬した。
(実施例2)
表1に示した多孔質基材A(20×20cm)に以下の条件にて電子線照射を施した。
加速電圧:4.8MV
電流:10mA
次いで表1に示した組成表に従って、各種単量体等を混合、撹拌し、重合性組成物を得た。該重合性組成物400gを500mlのガラス容器に入れ、該多孔質基材を浸漬した。続いて、該多孔質基材を該重合性組成物中から取り出し、該多孔質基材の両面を、厚さ100μmのポリエステルフィルムからなる剥離材で被覆してから0.3MPaの窒素加圧下、80℃で5時間加熱重合した。
(実施例3)
ポリオレフィン製多孔質基材Bを使用した以外は実施例1と同様に陰イオン交換膜を作成した。得られた陰イオン交換膜について、実施例1と同様の評価を行った。評価結果を表2に示した。
(実施例4)
電子線線量を20kGyにて行った以外は実施例1と同様に陰イオン交換膜を作成した。得られた陰イオン交換膜について、実施例1と同様の評価を行った。評価結果を表2に示した。なお、この陰イオン交換膜は機械強度において、他の実施例で製造した膜よりも少し劣るものであった。
(実施例5)
重合性単量体を表1に示すものに置き換えた以外は実施例1と同様に陰イオン交換膜を作成した。得られた陰イオン交換膜について、実施例1と同様の評価を行った。評価結果を表2に示した。
(実施例6〜7)
重合性単量体を表1に示すものに置き換えた以外は実施例2と同様に陰イオン交換膜を作成した。得られた陰イオン交換膜について、実施例2と同様の評価を行った。評価結果を表2に示した。
(比較例1)
ポリオレフィン製多孔質基材Aに電子線照射しない他は実施例1と同様に陰イオン交換膜を作成した。得られた陰イオン交換膜について、実施例1と同様の評価を行った。評価結果を表2に示した。
(比較例2)
ポリオレフィン製多孔質基材Aに電子線照射しない他は実施例2と同様に陰イオン交換膜を作成した。得られた陰イオン交換膜について、実施例2と同様の評価を行った。評価結果を表2に示した。
(比較例3)
重合性単量体を表1に示すものに置き換えた以外は実施例1と同様に陰イオン交換膜を作成した。得られた陰イオン交換膜について、実施例1と同様の評価を行った。評価結果を表2に示した。
Claims (7)
- ポリオレフィン製多孔質基材に形成される細孔の空隙率が40〜60%である請求項1記載の固体高分子型燃料電池用隔膜。
- ポリオレフィン製多孔質基材の空隙に対して、上記式(1)で示される繰り返し単位を有する架橋された炭化水素鎖からなる陰イオン交換樹脂が0.3〜2.0g/cm3−空隙体積の割合で充填されてなる請求項1記載の固体高分子型燃料電池用隔膜。
- 請求項4または請求項5に記載の製造方法において、ポリオレフィン製多孔質基材として空隙率が40〜60%のものを用いることを特徴とする固体高分子型燃料電池用隔膜の製造方法。
- 重合性組成物のグラフト重合を、ポリオレフィン製多孔質基材に電離性放射線またはプラズマの照射処理により行なうことを特徴とする請求項4〜6のいずれか一項に記載の固体高分子型燃料電池用隔膜の製造方法。
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