JP2012012296A - 炭化珪素単結晶の製造方法および製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】種結晶へ粉末原料から昇華ガスを供給し続けることができるＳｉＣ単結晶の製造装置と製造方法を提供する。
【解決手段】坩堝１の加熱を開始すると、分離壁４の中空部分に露出する粉末原料５から生じた昇華ガスが成長空間領域６に供給される。そして、坩堝１の加熱を開始してから一定時間後に蓋体１ｂが容器本体１ａから離れるように相対的に移動させ、分離壁４の他端側の端面４ｅを容器本体１ａの底面から離すことで、分離壁４の他端側に接していた粉末原料５を新たな昇華ガス供給面として容器本体１ａ内に露出し、当該露出部分から昇華ガスをガス供給通路７および貫通穴４ｄを通過して成長空間領域６に供給することで、ＳｉＣ単結晶８を成長させる。
【選択図】図２

Description

本発明は、パワーＭＯＳＦＥＴ等の素材に利用することができる炭化珪素（以下、ＳｉＣという）単結晶の製造方法および装置に関するものである。

従来より、ＳｉＣ単結晶を成長させる方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。具体的に、特許文献１では、黒鉛製の坩堝内に種結晶を接合すると共に、坩堝底部に配したＳｉＣ粉末原料を例えば２３００℃に加熱することで、ＳｉＣ粉末原料を昇華させ、その昇華させたガスを原料温度よりも低い温度に設定された種結晶上に結晶化させる手法が提案されている。

特許第３７９２６９９号公報

しかしながら、上記従来の技術では、坩堝底部に配されたＳｉＣ粉末原料を加熱して昇華させていくと、ＳｉＣ粉末原料の上層部から主としてシリコンが昇華していくため、ＳｉＣ粉末原料のうち上層部のシリコンが枯渇して、当該上層部が固まった枯渇層となってしまう。

そして、ＳｉＣ粉末原料の加熱を続けると、当該枯渇層が厚くなってしまい、当該カーボン層がＳｉＣ粉末原料の上層部に蓋をする役割をし、未だ昇華していないＳｉＣ粉末原料の下層部からの昇華ガスの供給が困難になってしまう。これにより、種結晶に昇華ガスを供給し続けることができなくなり、ＳｉＣ単結晶の成長速度が低下してしまうという問題がある。

本発明は、上記点に鑑み、粉末原料から種結晶に昇華ガスを供給し続けることができるＳｉＣ単結晶の製造装置と製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明では、炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部を覆っている形態と、炭化珪素原料（５、２０、３１）の加熱が開始されてから一定時間後に炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部から離れて新たな昇華ガス供給面を形成する形態とを成す昇華ガス供給調整部材（４、１９、３０）を有することを特徴とする。

これにより、炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部を覆っている形態を続けることで昇華ガスの供給が低下しても、昇華ガス供給調整部材が昇華ガス供給面の一部から離れてできる新たな昇華ガス供給面から昇華ガスを供給できるようにすることができる。したがって、種結晶（３）に昇華ガスを供給し続けることができ、ひいては炭化珪素単結晶（８）の成長速度の低下を防止することができる。

また、具体的な装置として、昇華ガス供給調整部材として、円形および板状であって、容器本体（１ａ）の内径と同じ径であり、板に当該板を貫通する窓部（１９ａ）が設けられており、蓋体（１ｂ）の開口端が容器本体（１ａ）の開口端に接しつつ重なるように取り付けられると円形の板の側面が容器本体（１ａ）の内壁面に接した状態となるように支持部（１８）を介して蓋体（１ｂ）に一体化された原料蓋（１９）を有し、
容器本体（１ａ）内に炭化珪素原料（２０）が配置され、蓋体（１ｂ）が容器本体（１ａ）に取り付けられると、炭化珪素原料（２０）の表面と原料蓋（１９）の端面とが接し、さらに、蓋体（１ｂ）が容器本体（１ａ）に対して中心軸の軸方向に相対的に移動可能になっており、
原料蓋（１９）の窓部（１９ａ）から露出する炭化珪素原料（２０）と種結晶（３）との間を成長空間領域（２１）とし、坩堝（１）の加熱が開始されると、原料蓋（１９）の窓部（１９ａ）に露出する炭化珪素原料（２０）から成長空間領域（２１）に昇華ガスが供給され、
坩堝（１）の加熱が開始されてから一定時間後に蓋体（１ｂ）が容器本体（１ａ）から離れるように相対的に移動し、原料蓋（１９）が炭化珪素原料（２０）から離れることで、原料蓋（１９）に接していた炭化珪素原料（２０）が新たな昇華ガス供給面として成長空間領域（２１）に露出し、当該露出部分から昇華ガスが成長空間領域（２１）に供給されるようになっていることを特徴とする。

このような構成により、一定時間後に原料蓋（１９）の端面に接していた炭化珪素原料（２０）の表面を新たな昇華ガス供給面として昇華ガスを供給できるようにすることができ、成長空間領域（２１）に昇華ガスを供給し続けることができる。こうして、炭化珪素単結晶（８）の成長速度の低下を防止することができる。

この場合、円形および板状であって、当該円形の板が原料蓋（１９）と重ね合わされた場合、前記円形の板のうち当該原料蓋（１９）の窓部（１９ａ）に対向する場所に板を貫通する窓部（２２ａ）が設けられており、この窓部（２２ａ）を構成する内周壁と円形の板の外周壁との間の板部分に当該板を貫通する複数の孔部（２２ｂ）が設けられた蓋部材（２２）を、炭化珪素原料（２０）の表面に配置することができる。

これにより、蓋部材（２２）から原料蓋（１９）が離れると、蓋部材（２２）の孔部（２２ｂ）に露出する炭化珪素原料（２０）が新たな昇華ガス供給面となり、当該供給面からも昇華ガスを供給することができる。また、原料蓋（１９）を炭化珪素原料（２０）に直接接触させないようにすることができるので、原料蓋（１９）が炭化珪素原料（２０）に固着することを防止することができる。

さらに、別の具体的な装置として、昇華ガス供給調整部材として、有底円筒状であって、容器本体（１ａ）の内径よりも径が小さく、有底円筒の開口側が蓋体（１ｂ）に一体化されると共に、側部に貫通穴（３０ｂ）が設けられた分離部（３０）を有し、
容器本体（１ａ）内に炭化珪素原料（３１）が配置され、蓋体（１ｂ）が容器本体（１ａ）に取り付けられると、炭化珪素原料（３１）の表面と分離部（３０）の底部（３０ｃ）とが接し、さらに、蓋体（１ｂ）が容器本体（１ａ）に対して中心軸の軸方向に相対的に移動可能になっており、
分離部（３０）の中空部分において底部（３０ｃ）と種結晶（３）の間を成長空間領域（３２）とし、坩堝（１）の加熱が開始されると、分離部（３０）の外壁と容器本体（１ａ）の内壁との間に露出する炭化珪素原料（３１）から発生した昇華ガスが分離部（３０）に設けられた貫通穴（３０ｂ）を通過して成長空間領域（３２）に供給され、
坩堝（１）の加熱が開始されてから一定時間後に蓋体（１ｂ）が容器本体（１ａ）から離れるように相対的に移動し、分離部（３０）の底部（３０ｃ）が炭化珪素原料（３１）から離れることで、底部（３０ｃ）に接していた炭化珪素原料（３１）が新たな昇華ガス供給面として容器本体（１ａ）内に露出し、当該露出部分から生じた昇華ガスが分離部（３０）の外壁と容器本体（１ａ）の内壁との間の空間および貫通穴（３０ｂ）を通過して成長空間領域（３２）に供給されるようになっていることを特徴とする。

これにより、分離部（３０）の底部（３０ｃ）で覆っていた炭化珪素原料（３１）の面を新たな昇華ガス供給面とすることができる。したがって、炭化珪素単結晶（８）に炭化珪素原料（３１）の昇華ガスを供給し続けることができ、ひいては炭化珪素単結晶（８）の成長速度の低下を防止することができる。

上記では、炭化珪素単結晶の製造装置について述べたが、炭化珪素単結晶の製造方法についても同様のことが言える。例えば、昇華ガス供給調整部材（４、１９、３０）にて炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部を覆っている状態で坩堝（１）の加熱を開始し、炭化珪素原料（５、２０、３１）の加熱を開始してから一定時間後に昇華ガス供給調整部材（４、１９、３０）を炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部から離して新たな昇華ガス供給面を形成し、炭化珪素単結晶（８）を成長させることができる。

このように、炭化珪素原料（５、２０、３１）を加熱するに際し、第１段階で昇華ガス供給面から昇華ガスを供給し、一定時間後に第１段階における昇華ガス供給面を広くする新たな昇華ガス供給面を形成することにより、昇華ガスの供給の低下を防止でき、炭化珪素単結晶（８）の成長速度の低下を防止できる。

なお、上記各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものである。

（ａ）は本発明の第１実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図であり、（ｂ）は（ａ）に示される装置に備えられた分離壁の外観図である。 （ａ）は第１実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図であり、（ｂ）は昇華ガスが流れるガス供給経路を模式的に示した図である。 本発明の第２実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図である。 第２実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。 本発明の第３実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図である。 第３実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。 本発明の第４実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図である。 第４実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。 本発明の第５実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図である。 第５実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。 （ａ）は、第６実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図であり、（ｂ）は（ａ）に示される装置に用いられる蓋部材の平面図である。 第６実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。 （ａ）は、第７実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図であり、（ｂ）は（ａ）に示される装置に用いられる分離壁の外観図である。 第７実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図であり、（ａ）は装置の断面構成図、（ｂ）は分離壁の外観図である （ａ）は、第８実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図であり、（ｂ）は（ａ）に示される装置に用いられる分離部の外観図である。 第８実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。

以下、本発明の実施形態について図に基づいて説明する。なお、以下の各実施形態相互において、互いに同一もしくは均等である部分には、図中、同一符号を付してある。

（第１実施形態）
以下、本発明の第１実施形態について図を参照して説明する。図１（ａ）は、本発明の第１実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成を示したものである。この図に示されるように、ＳｉＣ単結晶製造装置は、有底円筒状の容器本体１ａと円形状の蓋体１ｂとによって構成されたグラファイト製の坩堝１を備えている。坩堝１内には、蓋体１ｂの裏面には台座２を介して例えば円形状のＳｉＣの種結晶３が配置されている。

さらに、坩堝１内には、グラファイト製であって中空円筒状の分離壁４が配置されている。図１（ｂ）は、当該分離壁４の外観図である。分離壁４は、容器本体１ａや蓋体１ｂよりも径が小さく、坩堝１のうち蓋体１ｂに一体にされている。

具体的には、分離壁４のうち一端側４ａに図１（ａ）に示されるフランジ部４ｂが設けられ、当該フランジ部４ｂが蓋体１ｂの内壁に一体にされている。また、分離壁４の他端側４ｃが蓋体１ｂの開口端から突出しており、このようにして突出した分離壁４の他端側４ｃが容器本体１ａに収納されている。この場合、容器本体１ａの中心軸、蓋体１ｂの中心軸、分離壁４の中心軸がそれぞれ同じ軸上に配置されている。

分離壁４の側部のうち蓋体１ｂ側には複数の貫通穴４ｄが設けられている。これら複数の貫通穴４ｄは、分離壁４の外部と中空部分とを繋ぎ、分離壁４の外部から中空部分に昇華ガスを通過させる通路として機能する。なお、分離壁４は、本発明の昇華ガス供給調整部材に相当する。

また、図１（ａ）に示されるように、分離壁４の他端側４ｃの端面４ｅが容器本体１ａの底面に接触した状態で、分離壁４の中空部分に昇華ガスの供給源となるＳｉＣの粉末原料５が配置されている。すなわち、分離壁４の中空部分に配置された粉末原料５の表面が昇華ガス供給面となる。

そして、分離壁４の中空部分のうち種結晶３と粉末原料５との間を成長空間領域６とすると、粉末原料５からの昇華ガスが成長空間領域６を通過して種結晶３の表面上に再結晶化して、種結晶３の表面にＳｉＣ単結晶が成長させられる構成とされている。

さらに、容器本体１ａの開口端部の外壁面に凹部１ｃが設けられている。そして、容器本体１ａの凹部１ｃに蓋体１ｂの開口端部の内壁が接するように差し込まれ、分離壁４の他端側４ｃの端面４ｅが容器本体１ａの底面に接触すると、図１（ａ）に示される形態となる。

蓋体１ｂには、蓋体１ｂを中心軸に沿って移動させる図示しない駆動機構が設けられており、図示しない制御装置によって蓋体１ｂの移動が制御されるようになっている。以上が、本実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の全体構成である。

次に、上記ＳｉＣ単結晶製造装置を用いてＳｉＣ単結晶を製造する方法について、図を参照して説明する。図２（ａ）は、本実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。まず、図１（ａ）に示されるように、蓋体１ｂの底部に台座２を介して種結晶３を配置し、当該種結晶３に対向するように、分離壁４の中空部分に粉末原料５を配置する。

続いて、坩堝１を図示しない加熱チャンバに設置し、図示しない排気機構を用いてガス排出を行うことで、坩堝１内を含めた外部チャンバ内を真空にし、誘導コイルに通電することで位置が固定されたヒータを誘導加熱し、その輻射熱により坩堝１を加熱することで坩堝１内を所定温度にする。このとき、各誘導コイルへの通電の周波数もしくはパワーを異ならせることにより、ヒータで温度差が発生させられる加熱を行えるようにしている。

なお、放射温度計を通じて坩堝１の各部やヒータの測温を行いながら誘導コイルの通電量を制御することで、坩堝１内の温度制御を行う。また、ヒータは例えば粉末原料５に対向する位置に固定されている。

加熱チャンバ内には例えば不活性ガス（Ａｒガス等）や水素、結晶へのドーパントとなる窒素などの混入ガスを流入させる。この不活性ガスは排気配管を介して排出される。種結晶３の成長面の温度およびＳｉＣ粉末原料５の温度を目標温度まで上昇させるまでは、加熱チャンバ内は大気圧に近い雰囲気圧力にして粉末原料５からの昇華を抑制し、目標温度になったところで、真空雰囲気とする。例えば、成長結晶を４Ｈ−ＳｉＣとする場合、粉末原料５の温度を２１００〜２３００℃とし、成長結晶表面の温度をそれよりも１０〜２００℃程度低くして、真空雰囲気は０．０１〜５０Ｔｏｒｒとする。

このようにして、粉末原料５を加熱することで粉末原料５が昇華し、粉末原料５のうち上層部から昇華ガスが発生する。この昇華ガスは、成長空間領域６内を通過して種結晶３に供給される。

そして、上述のように、粉末原料５を加熱し続けると、ＳｉＣ粉末原料５の上層部のシリコンが枯渇したカーボン層すなわち枯渇層が形成され、この状態が維持されると昇華ガスの供給が低下する。したがって、粉末原料５の加熱を開始して一定時間が経過した後、図２（ａ）に示されるように、坩堝１のうち蓋体１ｂを図示しない駆動機構にて容器本体１ａから引き離すように相対的に移動させる。

蓋体１ｂを引き上げるタイミングは、基本的には成長条件、とくに原料温度、雰囲気圧力によって原料５の枯渇状態が変わるため、事前に実験によって成長速度の変化を求めて成長速度が低下を始めた時点、すなわち昇華ガスの発生が低下を始めた時点で引き上げるのがよい。引き上げる高さは、その時点での結晶の成長高さと等しくすることが望ましい。なぜなら、粉末原料５の表面と成長結晶の表面の距離を一定に保つことで、成長速度を決める一つの要因である粉末原料５と成長結晶の表面温度差の変動を小さく抑えることができるからである。よって、一定時間ごとに成長高さに対応した高さに複数回に分けて引き上げてもよいし、連続して成長速度と同じ速度で引き上げてもよい。

この場合、蓋体１ｂの開口端部の内壁が容器本体１ａの開口端部の外壁面に設けられた凹部１ｃに接しながら引き上げられるため、容器本体１ａに蓋体１ｂが差し込まれた形態が維持される。

これにより、分離壁４の他端側４ｃの端面４ｅが容器本体１ａの底面から離れ、分離壁４の他端側４ｃの内壁面に接していた粉末原料５の下層部が分離壁４の外壁面と容器本体１ａの内壁面との間に露出する。この露出部分が新たな昇華ガス供給面となる。すなわち、この粉末原料５の下層部の露出部分から、容器本体１ａの内壁面と分離壁４の外壁面とで構成される空間を経由して分離壁４に設けられた各貫通穴４ｄまでのガス供給通路７を形成することができる。このガス供給通路７は、各貫通穴４ｄを介して成長空間領域６に合流する。なお、粉末原料の加熱を開始して一定時間が経過した後は、粉末原料は互いに固着して固まった状態になっている。

上記のように、分離壁４が引き上げられるまでは、粉末原料５の上層部から成長空間領域６に昇華ガスが供給されていたが、分離壁４の他端側４ｃの端面４ｅを容器本体１ａの底面から離し、粉末原料５の下層部を容器本体１ａ内に露出させることで、当該粉末原料５の下層部から発生する昇華ガスを新たなガス供給通路７を介して成長空間領域６に導くことができる。

この場合、粉末原料５の上層部と同様に、粉末原料５の下層部においても分離壁４の他端側４ｃの内壁面や容器本体１ａの底面に接する部分に枯渇層が形成される。しかしながら、粉末原料５の下層部に形成される枯渇層は、粉末原料５の上層部に形成されていく枯渇層よりも薄いため、昇華ガスは枯渇層を通過してガス供給通路７に供給される。

図２（ｂ）は、ガス供給通路７を模式的に示した図である。この図に示されるように、粉末原料５の下層部から発生した昇華ガスは、ガス供給通路７を介して分離壁４の各貫通穴４ｄを通過し、図２（ａ）に示される成長空間領域６を経て種結晶３に供給される。これにより、粉末原料５の上層部から供給される昇華ガスが枯渇層によって低減したとしても、粉末原料５の下層部から昇華ガスを供給することができ、昇華ガスを種結晶３に供給し続けることができる。このようにして、種結晶３にＳｉＣ単結晶８を形成する。

以上説明したように、本実施形態では、ＳｉＣ単結晶８の成長中に、蓋体１ｂを容器本体１ａから相対的に移動させて、分離壁４の他端側４ｃの端面４ｅを容器本体１ａの底面から離すことで、粉末原料５の下層部を容器本体１ａに露出させると共に、分離壁４の外壁面と容器本体１ａの内壁面との間の空間によって形成されるガス供給通路７を形成することが特徴となっている。

これにより、粉末原料５の下層部から発生した昇華ガスをガス供給通路７を通過させて分離壁４の各貫通穴４ｄから成長空間領域６に導くことができる。すなわち、粉末原料５の上層部のシリコンが枯渇して厚い枯渇層が形成され、粉末原料５の上層部からの昇華ガスの供給が困難になったとしても、粉末原料５の下層部から新たに形成されたガス供給通路７を介して成長空間領域６に昇華ガスを供給し続けることができる。

（第２実施形態）
本実施形態では、第１実施形態と異なる部分についてのみ説明する。上記第１実施形態では、分離壁４の中空部分に粉末原料５を直接配置させていたため、分離壁４に接する粉末原料５が固まった枯渇層と分離壁４とが固着して分離壁４を引き上げることができない可能性がある。そこで、本実施形態では、分離壁４を確実に引き上げることが特徴となっている。

図３は、本発明の第２実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図である。本実施形態にかかる装置は、図１に示される装置において、分離壁４の中空部分にスライド壁９が配置された構成となっている。

スライド壁９は、カーボン部材９ａと断熱部材９ｂとで構成される。これらカーボン部材９ａおよび断熱部材９ｂはいずれも中空円筒形状をなしており、容器本体１ａの底面側に断熱部材９ｂ、蓋体１ｂ側にカーボン部材９ａが配置されて各々が一体化されてスライド壁９が構成されている。断熱部材９ｂは通気性を有するもので構成され、例えば多孔質材が採用される。なお、カーボン部材９ａは、本発明の円筒部材に相当する。

そして、カーボン部材９ａおよび断熱部材９ｂの各外壁面が分離壁４の内壁面に接しており、断熱部材９ｂの開口端が容器本体１ａの底面に接している。すなわち、スライド壁９の外壁面と分離壁４の内壁面とは、坩堝１の軸方向に相対的に移動可能になっている。この場合、移動可能な分離壁４に対してスライド壁９の位置を固定するため、断熱部材９ｂの開口端が接着の方法等によって容器本体１ａの底面に固定されている。

このようなスライド壁９の中空部分に粉末原料５が配される。粉末原料５の上層部はカーボン部材９ａにて囲まれるため、熱が伝わりやすく、昇華しやすくなっている。他方、粉末原料５の下層部は断熱部材９ｂにて囲まれるため、熱が伝わりにくく、昇華しにくくなっている。

次に、上記構成を有する装置を用いてＳｉＣ単結晶を製造する方法について、図３および図４を参照して説明する。図４は、本実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。まず、図３に示される坩堝１を加熱する。上述のように、粉末原料５の上層部に熱が伝わりやすく、下層部に熱が伝わりにくくなっているため、上層部が昇華していく。

このようにして、粉末原料５の上層部を優先して昇華させ、一定時間が経過した後、図４に示されるように分離壁４を引き上げる。この段階では、スライド壁９に接する粉末原料５に固着層５ａが形成され、粉末原料５とスライド壁９とが一体化された状態になっている。

しかしながら、スライド壁９と分離壁４とは接しているだけであるので、スライド壁９の位置を固定した状態で第１実施形態と同様に蓋体１ｂを容器本体１ａから引き離すことで、分離壁４をスライド壁９に対して相対的に移動させることができる。これにより、断熱部材９ｂの外壁が容器本体１ａの内壁に対向することとなる。また、昇華ガスを成長空間領域６に導くガス供給通路７が形成される。

分離壁４を移動させる図３に示される状態では、粉末原料５の下層部は断熱部材９ｂおよび分離壁４によって熱の伝達が抑制されると共に、昇華が抑制されていたが、分離壁４が移動したことによって、粉末原料５の下層部に熱が与えられ、昇華ガスが発生する。すなわち、断熱部材９ｂは、成長初期段階における粉末原料５の下層部の昇華を抑制するものとして機能すると共に、成長後期段階における粉末原料５の下層部で発生する昇華ガスをガス供給通路７に導く通路として機能する。

そして、粉末原料５の下層部で発生した昇華ガスは、断熱部材９ｂを通過してガス供給通路７に流れ、分離壁４の貫通穴４ｄを介して成長空間領域６に合流する。こうして、昇華ガスを成長中のＳｉＣ単結晶８に供給し続けることができる。

以上説明したように、本実施形態では、分離壁４の中空部分にスライド壁９を設けることが特徴となっている。これにより、分離壁４と粉末原料５との固着を防止することができ、分離壁４を確実に引き上げることができる。

また、スライド壁９をカーボン部材９ａと断熱部材９ｂとで構成し、粉末原料５の下層部を断熱部材９ｂで囲うことで、ＳｉＣ単結晶８の成長初期の段階では、粉末原料５の下層部の昇華を抑制することができ、分離壁４の引き上げ後に粉末原料５の下層部を昇華させるようにすることができる。

（第３実施形態）
上記各実施形態では、容器本体１ａ内に、当該容器本体１ａ内を分離する分離壁４が設けられた装置について示されたが、本実施形態では、容器そのものを分離して構成された装置を提供することが特徴となっている。

図５は、本発明の第３実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図である。この図に示されるように、ＳｉＣ単結晶製造装置は、中空円筒状の外側容器１１と、この外側容器１１の中空部分に配置される有底円筒状の内側容器１２と、蓋体１３とによって構成されたグラファイト製の坩堝１０を備えている。

外側容器１１の側部は、内壁部１１ａ、外壁部１１ｂ、端面部１１ｃ、そしてこれらに囲まれた空間とで構成されており、当該空間が粉末原料１４が配置される原料室１１ｄとなっている。この原料室１１ｄは、外側容器１１の一端側１１ｅから他端側１１ｆまでの側部に可能な限り広く設けられている。なお、原料室１１ｄは、本発明の第１の部屋に相当する。

さらに、外側容器１１の一端側１１ｅの内壁部１１ａには、外側容器１１の中空部分と原料室１１ｄとを繋ぐと共に、粉末原料１４から発生した昇華ガスを外側容器１１の中空部分に導く複数の貫通穴１１ｇが設けられている。

内側容器１２の外径は、外側容器１１の内径と同じになっている。したがって、内側容器１２が外側容器１１の中空部分に差し込まれると、外側容器１１の内壁部１１ａに内側容器１２の外壁が接しつつ、当該中空部分に収納される。そして、内側容器１２の底面と、外側容器１１の他端側１１ｆの底面とが同一面に合わせられている。この場合、内側容器１２の高さは、内側容器１２の開口端部が外側容器１１の内壁部１１ａに設けられた各貫通穴１１ｇを閉じない高さになっている。このように配置される内側容器１２にも、粉末原料１５が配置されている。

また、外側容器１１の一端側１１ｅに円形状の蓋体１３が取り付けられて一体化されており、蓋体１ｂの裏面に台座２を介して例えば円形状のＳｉＣの種結晶３が配置されている。これにより、外側容器１１の中空部分のうち種結晶３と粉末原料１５との間に成長空間領域１６が構成される。以上が、本実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の全体構成である。

なお、蓋体１３もしくは外側容器１１には、上記各実施形態と同様に、蓋体１３および外側容器１１を内側容器１２から離すように移動させる図示しない駆動機構が設けられている。

次に、上記ＳｉＣ単結晶製造装置を用いてＳｉＣ単結晶を製造する方法について、図５および図６を参照して説明する。図６は、本実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。

まず、図５に示されるように、外側容器１１の原料室１１ｄに粉末原料１４を配置すると共に、内側容器１２に粉末原料１５を配置し、外側容器１１の中空部分に内側容器１２を差し込む。そして、蓋体１３の底部に台座２を介して種結晶３を配置し、蓋体１３を外側容器１１に一体化させて図５の坩堝１０を構成する。

この後、坩堝１０を加熱チャンバに設置し、第１実施形態と同様に、坩堝１０を加熱する。これにより、図５に示されるように、粉末原料１４に対向する位置に固定された図示しないヒータによって、坩堝１０の外側容器１１が加熱されていく。

これにより、外側容器１１の原料室１１ｄに配置された粉末原料１４が加熱されて昇華し、昇華ガスが原料室１１ｄから各貫通穴１１ｇを介して成長空間領域１６に供給される。この昇華ガスは、成長空間領域６を通過して種結晶３に供給され、種結晶３にＳｉＣ単結晶８が成長していく。

このように、第１段階として、外側容器１１に配された粉末原料１４を先に昇華させる。この際、内側容器１２に配された粉末原料１５は外側容器１１によってヒータからの熱が遮られるため、外側容器１１よりも高く加熱されていない。このため、内側容器１２には昇華していない粉末原料１５が残された状態となっている。

すなわち、第１段階で外側容器１１に配された粉末原料１４を昇華させた一定時間後、第２段階として、図６に示されるように、図示しない駆動機構によって蓋体１３もしくは外側容器１１を内側容器１２から離すように移動させる。これにより、ヒータの熱が内側容器１２に直接与えられることになるため、主として、内側容器１２に配された粉末原料１５を昇華させることができる。

この際、内側容器１２の外壁は外側容器１１の内壁部１１ａと接した状態が維持されているため、成長空間領域１６は引き続き閉じた空間が維持される。したがって、内側容器１２の粉末原料１５から生じた昇華ガスは、外側容器１１の中空部分、蓋体１３、内側容器１２によって囲まれた空間において、内側容器１２に配置された粉末原料１５と種結晶３との間の空間、すなわち成長空間領域１６を経てＳｉＣ単結晶８に供給される。なお、外側容器１１の中空部分、蓋体１３、内側容器１２によって囲まれた空間は、本発明の第２の部屋に相当する。

以上説明したように、本実施形態では、原料室１１ｄに粉末原料１４が配された外側容器１１と、粉末原料１５が配された内側容器１２とで坩堝１０を構成し、先に外側容器１１の粉末原料１４を昇華させ、外側容器１１を内側容器１２から引き離した後、内側容器１２の粉末原料１５を昇華させることが特徴となっている。

これにより、外側容器１１の粉末原料１４が枯渇しても、当該外側容器１１を移動させることで内側容器１２を直接加熱することができ、引き続き内側容器１２から昇華ガスを供給し続けることができる。

（第４実施形態）
本実施形態では、第３実施形態と異なる部分についてのみ説明する。上記第３実施形態では、内側容器１２は外側容器１１によって囲まれているので、ヒータからの熱が直接与えられないが、間接的であれ、高い温度で加熱され得る。これにより、外側容器１１の粉末原料１４を昇華させている際に、内側容器１２の粉末原料１５も昇華してしまい、内側容器１２を直接加熱する段階で昇華させることができる粉末原料１５が少なくなってしまう可能性がある。

そこで、本実施形態では、外側容器１１の粉末原料１４を昇華させている際に、内側容器１２の粉末原料１５を極力昇華させないようにすることが特徴となっている。

図７は、本発明の第４実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図である。本実施形態にかかる装置は、図５に示される装置において、外側容器１１の原料室１１ｄ内のうち内壁部１１ａに周方向に断熱部材１７が配置された構成となっている。当該断熱部材１７は、外側容器１１の他端側４ｃに位置し、原料室１１ｄ内に配される粉末原料１４と内壁部１１ａとによって挟まれている。

次に、上記ＳｉＣ単結晶製造装置を用いてＳｉＣ単結晶を製造する方法について、図７および図８を参照して説明する。図８は、本実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。

まず、図７にしめされる坩堝１０を加熱することで、外側容器１１の原料室１１ｄに配された粉末原料１４を昇華し、昇華ガスを各貫通穴１１ｇを介して成長空間領域１６に供給する。これにより、種結晶３に昇華ガスを供給し、種結晶３にＳｉＣ単結晶を成長させていく。

この場合、外側容器１１の原料室１１ｄ内に、粉末原料１４と内壁部１１ａとの間に断熱部材１７が配置されているため、外側容器１１から内側容器１２に熱が伝わりにくくなっている。すなわち、断熱部材１７によって、外側容器１１の粉末原料１４を昇華させる成長初期段階では、内側容器１２の粉末原料１５の昇華を抑制することができる。

続いて、外側容器１１を内側容器１２から離すように坩堝１０の軸方向に移動させる。これにより、内側容器１２に熱を直接与え、内側容器１２に配された粉末原料１５を昇華させる。こうして、成長空間領域１６に昇華ガスを供給し続け、ＳｉＣ単結晶８を成長させていく。

以上のように、外側容器１１に断熱部材１７を設けて、外側容器１１の原料室１１ｄ内に配された粉末原料１４を昇華させることで、内側容器１２に配された粉末原料１５の昇華を抑制することができ、外側容器１１の移動後における内側容器１２の粉末原料１５からの昇華ガスをより長い時間供給し続けることができる。

（第５実施形態）
本発明の第５実施形態について説明する。本実施形態では、ＳｉＣ単結晶８の成長初期段階では、粉末原料の表面の一部を原料蓋で覆い、一定時間後に原料蓋を粉末原料の表面から離すことによって、粉末原料の表面全体から昇華ガスを供給できるようにし、ＳｉＣ単結晶８の成長速度の低下を防止することが特徴となっている。すなわち、上記各実施形態と同様に、昇華ガスを２段階供給する。

図９は、本発明の第５実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図である。この図に示されるように、ＳｉＣ単結晶製造装置は、図１（ａ）に示される坩堝１と同様に、有底円筒状の容器本体１ａと円形状の蓋体１ｂとを備えている。蓋体１ｂの裏面には台座２を介してＳｉＣの種結晶３が配置されている。

蓋体１ｂには、例えば円筒状の支持部１８が固定されている。この支持部１８は、一端側にフランジ部１８ａを有し、このフランジ部１８ａを介して支持部１８が蓋体１ｂに取り付けられている。本実施形態では、支持部１８の他端側が蓋体１ｂの開口端よりも突出している。

また、支持部１８の他端側に円形で板状の原料蓋１９が設けられている。この原料蓋１９の径は、容器本体１ａの内径と同じになっており、原料蓋１９の側面が容器本体１ａの内壁面に接した状態になる。さらに、原料蓋１９には、板の中心部分に当該板を貫通する窓部１９ａが設けられている。

なお、原料蓋１９は、本発明の昇華ガス供給調整部材に相当する。また、支持部１８は原料蓋１９を固定できるものであれば良く、上記のように円筒状のものの他に、棒形状のものでも構わない。

そして、容器本体１ａ外壁面に設けられた凹部１ｃに蓋体１ｂの開口端部の内壁が接するように差し込まれ、坩堝１が構成されている。この状態で、容器本体１ａに粉末原料２０が配される。

この場合、図９に示されるように、粉末原料２０の表面と原料蓋１９の端面とが接しており、原料蓋１９の窓部１９ａから露出する粉末原料２０と種結晶３との間に成長空間領域２１が構成される。すなわち、原料蓋１９の窓部１９ａから露出する粉末原料２０が昇華ガス供給面となる。そして、第１実施形態と同様に、蓋体１ｂには、当該蓋体１ｂを中心軸に沿って移動させる図示しない駆動機構が設けられている。以上が、本実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の全体構成である。

次に、上記ＳｉＣ単結晶製造装置を用いてＳｉＣ単結晶を製造する方法について、図９および図１０を参照して説明する。図１０は、本実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。

まず、容器本体１ａに粉末原料２０を配して蓋体１ｂを取り付ける。これにより、図９に示されるように、粉末原料２０の表面の一部が原料蓋１９の端面に接し、原料蓋１９の窓部１９ａに位置する粉末原料２０のみが成長空間領域２１に露出している。

この坩堝１を加熱チャンバにて加熱すると、粉末原料２０が加熱されて昇華ガスが発生する。しかしながら、原料蓋１９の端面が接する粉末原料２０の表面からは成長空間領域２１に昇華ガスが供給されない。すなわち、ＳｉＣ単結晶８を成長させる第１段階では、粉末原料２０のうち原料蓋１９に対向する部分からの昇華ガスの供給を抑制し、原料蓋１９の窓部１９ａに対向する部分から成長空間領域２１に昇華ガスを供給する。

そして、一定時間後、第２段階として、図９に示されるように、図示しない駆動機構によって蓋体１ｂを容器本体１ａから離すように移動させる。上述のように、粉末原料２０を加熱し続けると、シリコンが枯渇して窓部１９ａから露出する粉末原料２０の上層部に枯渇層が形成されて昇華ガスの供給が低下する可能性がある。したがって、蓋体１ｂを容器本体１ａから離すことで原料蓋１９を粉末原料２０から離し、第１段階に対して粉末原料２０から昇華ガスを供給できる表面積を増やす。すなわち、粉末原料２０の表面のうち原料蓋１９で覆われていた領域が新たな昇華ガス供給面となる。

これにより、第１段階で原料蓋１９の端面に接していた粉末原料２０の表面からも昇華ガスを供給できるようになり、成長空間領域２１に昇華ガスを供給し続けることができる。ひいては、ＳｉＣ単結晶８の成長速度の低下を防止することができる。

以上説明したように、本実施形態では、粉末原料２０の表面の一部を原料蓋１９で覆い、原料蓋１９で覆われていない表面から成長空間領域２１に昇華ガスを供給し、一定時間後に原料蓋１９を粉末原料２０から離すことで、粉末原料２０の表面全体から昇華ガスを供給できるようにすることが特徴となっている。

これにより、ＳｉＣ単結晶８の成長初期段階に対して昇華ガスを供給できる粉末原料２０の表面積を増加させることができる。したがって、ＳｉＣ単結晶８の成長後半においても昇華ガスを供給し続けることができ、ＳｉＣ単結晶８の成長速度の低下防止を図ることができる。

（第６実施形態）
本実施形態では、第５実施形態と異なる部分についてのみ説明する。上記第５実施形態では、ＳｉＣ単結晶８の成長初期段階では、原料蓋１９を粉末原料２０の表面に直接接触させているため、原料蓋１９が粉末原料２０に固着してしまう可能性があった。そこで、本実施形態では、原料蓋１９と粉末原料２０との間に原料蓋１９の固着を防止する蓋部材を設けることが特徴となっている。

図１１（ａ）は、本発明の第６実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図であり、図１１（ｂ）は（ａ）に示される装置に用いられる蓋部材２２の平面図である。本実施形態における装置は、図９に示される装置に図１１（ｂ）の蓋部材２２が設けられた構成となっている。

蓋部材２２は、粉末原料２０と原料蓋１９との固着を防止するためのものであり、蓋部材２２の外形は、原料蓋１９と同じ円形で板状をなしている。また、本実施形態では、蓋部材２２の径は、原料蓋１９と同じになっており、板の中心部分に当該板を貫通する窓部２２ａが設けられている。

さらに、蓋部材２２には、窓部２２ａを構成する内周壁と円形板の外周壁との間の板部分に当該板を貫通する複数の孔部２２ｂが設けられている。各孔部２２ｂは、蓋部材２２の中心点を通る直線上に配置されている。なお、孔部２２ｂの配置レイアウトは図１１（ｂ）に限らず、他の配置レイアウトでも良い。

本実施形態では、原料蓋１９、蓋部材２２における各窓部１９ａ、２２ａの位置やサイズは同じになっている。また、蓋部材２２は、カーボン材や高融点金属で構成されることが望ましく、例えばタンタルやタングステン等の金属が採用される。また、これらの高融点金属で表面をコートしたカーボン材でもよい。

このような構成を有する蓋部材２２は、図１１に示されるように、粉末原料２０上に配置され、当該粉末原料２０と原料蓋１９とに挟まれた状態とされる。このとき、原料蓋１９の窓部１９ａと蓋部材２２の窓部２２ａとが繋がると共に、蓋部材２２の各孔部２２ｂは原料蓋１９によって閉じられている。

これにより、原料蓋１９が蓋部材２２と接触して配置されている状態では、粉末原料２０の表面のうち各窓部１９ａ、２２ａの位置に対応する粉末原料２０の表面が成長空間領域２１に露出することとなる。以上が、本実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の全体構成である。

次に、上記ＳｉＣ単結晶製造装置を用いてＳｉＣ単結晶を製造する方法について、図１１および図１２を参照して説明する。図１２は、本実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。

まず、容器本体１ａに粉末原料２０を配し、当該粉末原料２０上に図１１（ｂ）に示される蓋部材２２を載せ、容器本体１ａに蓋体１ｂを取り付ける。そして、第１段階では、坩堝１を加熱して粉末原料２０を加熱することで、各窓部１９ａ、２２ａから成長空間領域２１に露出する粉末原料２０から昇華ガスを成長空間領域２１に供給する。

続いて、第２段階として、一定時間後、図１２に示されるように、蓋体１ｂを容器本体１ａから離すように移動させる。これによると、第１段階では原料蓋１９によって閉じられていた蓋部材２２の各孔部２２ｂが成長空間領域２１内に開口し、各孔部２２ｂ内に露出する粉末原料２０から昇華ガスが成長空間領域２１に供給される。

これにより、粉末原料２０のうち各窓部１９ａ、２２ａから成長空間領域２１に露出する部分からの昇華ガスの供給が低下したとしても、粉末原料２０のうち蓋部材２２の各孔部２２ｂから成長空間領域２１に露出する部分からも昇華ガスを成長空間領域２１に供給することができる。したがって、成長空間領域２１に昇華ガスを供給し続けることができ、ＳｉＣ単結晶８の成長速度の低下を防止することができる。

また、原料蓋１９は粉末原料２０に直接接触することがなく、蓋部材２２の各孔部２２ｂを覆っているのみである。この状態は、図９に示される状態と同じであり、ＳｉＣ単結晶８の成長初期段階では、第５実施形態と同様に粉末原料２０から昇華ガスを供給することができる。そして、本実施形態では、一定時間後に蓋部材２２から原料蓋１９を離したとしても、粉末原料２０上には蓋部材２２が配置されているため、原料蓋１９が粉末原料２０に固着することを防止することができる。

（第７実施形態）
本実施形態では、第１実施形態と異なる部分についてのみ説明する。第１実施形態では、分離壁４は蓋体１ｂに一体化され、蓋体１ｂの移動と共に容器本体１ａから離れる構成となっていたが、本実施形態では、分離壁を蓋体１ｂおよび容器本体１ａそれぞれに設けたことが特徴となっている。

図１３（ａ）は、本発明の第７実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図であり、図１３（ｂ）は（ａ）に示される装置に用いられる分離壁２３の外観図である。図１３（ａ）に示される坩堝１内には、図１３（ｂ）に示される中空円筒状の分離壁２３が配置されている。この分離壁２３は、中空円筒が軸方向に分割された蓋体側分離壁２４と容器側分離壁２５とによって構成されている。

蓋体側分離壁２４の一端側にはフランジ部２４ａが設けられ、当該フランジ部２４ａが蓋体１ｂの内壁に一体にされている。また、容器側分離壁２５の一端側の端面は、容器本体１ａの底面に固定されている。

さらに、蓋体側分離壁２４の他端側の端部のうち内壁面側に突起部２４ｂが設けられていると共に、容器側分離壁２５の他端側の端部のうち外壁面側に突起部２５ａが設けられている。そして、蓋体１ｂが容器本体１ａに取り付けられると、各分離壁２４、２５の各他端側の各突起部２４ｂ、２５ａが噛み合い、各分離壁２４、２５が一体化される。

このような構成を有する装置には、分離壁２３の中空部分に粉末原料２６が配され、容器本体１ａの内壁面と分離壁２３の外壁面との間の空間に粉末原料２７が配されている。この場合、粉末原料２６と種結晶３との間に成長空間領域２８が構成される。また、粉末原料２７は、容器本体１ａの内壁面、分離壁２３の外壁面、蓋体１ｂの内壁面、フランジ部２４ａによって構成される閉じた空間内に配置されることとなる。以上が、本実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の全体構成である。

なお、蓋体側分離壁２４と容器側分離壁２５との各他端側が接続された状態の分離壁２３の中空部分が本発明の第１の部屋に相当し、当該分離壁２３の外壁面、容器本体１ａの内壁面、蓋体１ｂの内壁面、フランジ部２４ａによって構成される閉じた空間が本発明の第２の部屋に相当する。

次に、上記ＳｉＣ単結晶製造装置を用いてＳｉＣ単結晶を製造する方法について、図１３および図１４を参照して説明する。図１４は、本実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図であり、（ａ）は装置の断面構成図、（ｂ）は分離壁２３の外観図である。なお、図１４（ｂ）では各突起部２４ｂ、２５ａを省略してある。

まず、容器本体１ａ内に容器側分離壁２５を固定し、容器側分離壁２５の中空部分に粉末原料２６、容器本体１ａの内壁面と容器側分離壁２５の外壁面との間の空間に粉末原料２７を配する。そして、フランジ部２４ａを介して蓋体側分離壁２４が取り付けられた蓋体１ｂを容器本体１ａに取り付ける。

この坩堝１を加熱チャンバにて加熱すると、粉末原料２６、２７がそれぞれ加熱されて昇華ガスが発生する。この場合、粉末原料２６から生じる昇華ガスは成長空間領域２８に供給され、ＳｉＣ単結晶８の成長に寄与する。

他方、粉末原料２７から生じる昇華ガスは、容器本体１ａの内壁面、分離壁２３の外壁面、蓋体１ｂの内壁面、フランジ部２４ａによって構成される閉じた空間内に閉じこめられた状態となるため、成長空間領域２８に供給されず、ＳｉＣ単結晶８の成長に寄与しない。

したがって、図１３に示される第１段階では、分離壁２３の中空部分に配された粉末原料２６から生じる昇華ガスのみよってＳｉＣ単結晶８を成長させていくこととなる。当該第１段階が一定時間続くと、粉末原料２６から供給できる昇華ガスが低減するため、第２段階に移行する。

すなわち、坩堝１を加熱し始めてから一定時間が経過した後、第２段階として、図１４（ａ）に示されるように、蓋体１ｂを容器本体１ａから離すように移動させる。これにより、分離壁２３のうち蓋体１ｂに一体化された蓋体側分離壁２４も蓋体１ｂと共に移動し、図１４（ｂ）に示されるように、容器側分離壁２５に接触していた蓋体側分離壁２４の他端側が容器側分離壁２５の他端から離れて分割される。

そして、分離壁２３の外部と中空部分とが繋がるため、分離壁２３の外壁面や容器本体１ａの内壁面等によって構成された閉じた空間が分離壁２３の中空部分と繋がる。したがって、第１段階で当該閉じた空間に粉末原料２７から供給されていた昇華ガスが、各分離壁２４、２５の各他端側の端部の間の隙間２９を介して成長空間領域２８に供給される。こうして、ＳｉＣ単結晶８の成長が継続される。

本実施形態では、容器側分離壁２５は容器本体１ａに固定され、移動可能な蓋体側分離壁２４は各粉末原料２６、２７に接することはないため、蓋体側分離壁２４が各粉末原料２６、２７に固着してしまう等の問題は起こらない。

以上のように、粉末原料２６からの昇華ガスの供給が低下したとしても、蓋体１ｂを容器本体１ａから移動させて分離壁２３を分割することで、分離壁２３や容器本体１ａ等で形成された閉じた空間に充填された昇華ガスを成長空間領域２８に供給することができる。このようにして、成長空間領域２８に昇華ガスを供給し続けることができ、ＳｉＣ単結晶８の成長後半における成長速度の低下を防止することができる。

（第８実施形態）
本実施形態では、第１実施形態と異なる部分についてのみ説明する。上記第１実施形態では、蓋体１ｂに一体化した分離壁４の中空部分に粉末原料５を配し、ＳｉＣ単結晶８の成長後半に分離壁４の移動によって粉末原料５の下層部から昇華ガスを供給していたが、本実施形態では、粉末原料の表面に蓋をして昇華ガスの供給を抑制することが特徴となっている。

図１５（ａ）は、本発明の第８実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の断面構成図であり、図１５（ｂ）は（ａ）に示される装置に用いられる分離部３０の外観図である。図１５（ａ）に示される坩堝１内には、図１５（ｂ）に示される有底円筒状の分離部３０が配置されている。この分離部３０は、フランジ部３０ａを介して蓋体１ｂに一体化されている。また、分離部３０の側部には例えば周方向に複数の貫通穴３０ｂが設けられている。各貫通穴３０ｂは、分離部３０の外部から中空部分に昇華ガスを通過させる通路として機能する。

容器本体１ａ内には粉末原料３１が配されており、当該容器本体１ａに蓋体１ｂが取り付けられると、分離部３０の底部３０ｃが粉末原料３１の表面に接触した状態となる。これにより、粉末原料３１のうち分離部３０の底部３０ｃが接していない部分は、容器本体１ａ内に露出する。すなわち、粉末原料３１のうち分離部３０の底部３０ｃが接していない領域が昇華ガス供給面となる。本実施形態では、分離部３０の中空部分において底部３０ｃと種結晶３の間が成長空間領域３２となっている。

なお、原料蓋１９は、本発明の昇華ガス供給調整部材に相当する。また、蓋体１ｂには、上述の図示しない駆動機構が設けられている。以上が、本実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置の全体構成である。

次に、上記構成を有する装置を用いてＳｉＣ単結晶を製造する方法について、図１５および図１６を参照して説明する。図１６は、本実施形態におけるＳｉＣ単結晶の製造工程を示した図である。まず、第１段階として、図１５（ａ）に示される坩堝１を加熱する。

この場合、昇華ガスは、粉末原料３１のうち分離部３０の底部３０ｃが接していない部分から発生し、容器本体１ａの内壁面、分離部３０の外壁面、フランジ部３０ａ、蓋体１ｂの内壁面で囲まれた空間に供給される。そして、分離部３０の側部に設けられた各貫通穴３０ｂを通過して成長空間領域３２に供給され、ＳｉＣ単結晶８が成長していく。

そして、時間の経過と共に粉末原料３１のうち分離部３０の底部３０ｃが接触していない領域からの昇華ガスの供給が低下すると、第２段階に移行する。

すなわち、坩堝１を加熱し始めてから一定時間が経過した後、第２段階では、図１６に示されるように、蓋体１ｂを容器本体１ａから離すように移動させる。これにより、粉末原料３１から分離部３０の底部３０ｃが離れるため、粉末原料３１のうち当該底部３０ｃによって覆われていた領域からの昇華ガスの供給が可能となる。つまり、粉末原料３１のうち分離部３０の底部３０ｃに覆われていた領域が新たな昇華ガス供給面となる。

この場合、昇華ガスは分離部３０の外壁面、粉末原料３１の表面、容器本体１ａの内壁面等で構成される空間に供給され、分離部３０の外壁面と容器本体１ａの内壁面との間の通路、各貫通穴３０ｂを介して、成長空間領域３２に導かれる。こうして、分離部３０の底部３０ｃに対向する粉末原料３１の表面から生じた昇華ガスがＳｉＣ単結晶８の成長に寄与することとなる。

なお、本実施形態においても、分離部３０の底部３０ｃと粉末原料３１との間に、例えば図１１（ｂ）に示されるような蓋部材を配置することもできる。この場合、蓋部材を底部３０ｃと同じ形とし、複数の孔部を設けておけば良い。これにより、分離部３０の底部３０ｃと粉末原料３１との固着を防止できる。

以上説明したように、本実施形態では、分離部３０の底部３０ｃであらかじめ粉末原料３１の表面を覆っておき、一定時間経過後に粉末原料３１の表面から分離部３０の底部３０ｃを離すことで、当該底部３０ｃに接していた面から昇華ガスを供給できるようにすることが特徴となっている。これにより、ＳｉＣ単結晶８に粉末原料３１の昇華ガスを供給し続けることができ、ＳｉＣ単結晶８の成長後半における成長速度の低下を防止することができる。

（他の実施形態）
上記各実施形態では、２段階に分けて昇華ガスを成長空間領域６、１６、２１、２８、３２に供給していたが、例えば第１〜第４実施形態では、分離壁４や外側容器１１の移動量を複数に分ける事で、複数段階で昇華ガスを供給することもできる。また、数段階に分けるのではなく、連続的に移動させてもよい。この場合の移動速度は成長速度に等しくすると、粉末原料と成長結晶の表面の距離を一定状態で成長させることができて、粉末原料と成長結晶の表面温度差の変動による成長速度の変動を小さくすることもできる。

第１実施形態では、図１（ｂ）に示されるように、複数の貫通穴４ｄは分離壁４の周方向に一列に設けられているが、各貫通穴４ｄの配置やサイズは図１（ｂ）に示される場合に限定されるものではなく、他の配置やサイズであっても構わない。例えば、各貫通穴４ｄを分離壁４の軸方向に配置することができるし、分離壁４の側面に螺旋状に配置することもできる。また、サイズが異なる複数の貫通穴４ｄを分離壁４に設けても良い。

第８実施形態では、分離部３０の側部にのみ貫通穴３０ｂが設けられているが、例えば当該貫通穴３０ｂのサイズの拡大、貫通穴３０ｂの数の増加を図ることや、底部３０ｃに貫通穴３０ｂを設けること等で、第１段階における昇華ガスの供給量を増加させることも可能である。

１ 坩堝
１ａ 容器本体
１ｂ 蓋体
３ 種結晶
４ 分離壁
５、２０、３１ 炭化珪素原料
６、２１、３２ 成長空間領域
７ ガス供給通路
８ 炭化珪素単結晶
９ スライド壁
９ａ 円筒部材
９ｂ 断熱部材
１８ 支持部
１９ 原料蓋
２２ 蓋部材
３０ 分離部

Claims (9)

1. 有底円筒状の容器本体（１ａ）と該容器本体（１ａ）を蓋閉めするための蓋体（１ｂ）を有した中空状の円柱形状をなす坩堝（１）を有し、前記蓋体（１ｂ）に炭化珪素基板からなる種結晶（３）を配置すると共に前記容器本体（１ａ）に炭化珪素原料（５、２０、３１）を配置し、前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガスを供給することにより、前記種結晶（３）上に炭化珪素単結晶（８）を成長させる炭化珪素単結晶の製造装置において、
   前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部を覆っている形態と、前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の加熱が開始されてから一定時間後に前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部から離れて新たな昇華ガス供給面を形成する形態とを成す昇華ガス供給調整部材（４、１９、３０）を有し、
   前記昇華ガス供給調整部材として、円形および板状であって、前記容器本体（１ａ）の内径と同じ径であり、前記板に当該板を貫通する窓部（１９ａ）が設けられており、前記蓋体（１ｂ）の開口端が前記容器本体（１ａ）の開口端に接しつつ重なるように取り付けられると前記円形の板の側面が前記容器本体（１ａ）の内壁面に接した状態となるように支持部（１８）を介して前記蓋体（１ｂ）に一体化された原料蓋（１９）を有し、
   前記容器本体（１ａ）内に炭化珪素原料（２０）が配置され、前記蓋体（１ｂ）が前記容器本体（１ａ）に取り付けられると、前記炭化珪素原料（２０）の表面と前記原料蓋（１９）の端面とが接し、さらに、前記蓋体（１ｂ）が前記容器本体（１ａ）に対して中心軸の軸方向に相対的に移動可能になっており、
   前記原料蓋（１９）の前記窓部（１９ａ）から露出する炭化珪素原料（２０）と前記種結晶（３）との間を成長空間領域（２１）とし、前記坩堝（１）の加熱が開始されると、前記原料蓋（１９）の前記窓部（１９ａ）に露出する前記炭化珪素原料（２０）から前記成長空間領域（２１）に昇華ガスが供給され、
   前記坩堝（１）の加熱が開始されてから一定時間後に前記蓋体（１ｂ）が前記容器本体（１ａ）から離れるように相対的に移動し、前記原料蓋（１９）が前記炭化珪素原料（２０）から離れることで、前記原料蓋（１９）に接していた前記炭化珪素原料（２０）が前記新たな昇華ガス供給面として前記成長空間領域（２１）に露出し、当該露出部分から昇華ガスが前記成長空間領域（２１）に供給されるようになっていることを特徴とする炭化珪素単結晶の製造装置。
2. 円形および板状であって、当該円形の板が前記原料蓋（１９）と重ね合わされた場合、前記円形の板のうち当該原料蓋（１９）の窓部（１９ａ）に対向する場所に前記板を貫通する窓部（２２ａ）が設けられており、この窓部（２２ａ）を構成する内周壁と前記円形の板の外周壁との間の板部分に当該板を貫通する複数の孔部（２２ｂ）が設けられた蓋部材（２２）が、前記炭化珪素原料（２０）の表面に配置されていることを特徴とする請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
3. 有底円筒状の容器本体（１ａ）と該容器本体（１ａ）を蓋閉めするための蓋体（１ｂ）を有した中空状の円柱形状をなす坩堝（１）を有し、前記蓋体（１ｂ）に炭化珪素基板からなる種結晶（３）を配置すると共に前記容器本体（１ａ）に炭化珪素原料（５、２０、３１）を配置し、前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガスを供給することにより、前記種結晶（３）上に炭化珪素単結晶（８）を成長させる炭化珪素単結晶の製造装置において、
   前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部を覆っている形態と、前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の加熱が開始されてから一定時間後に前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部から離れて新たな昇華ガス供給面を形成する形態とを成す昇華ガス供給調整部材（４、１９、３０）を有し、
   前記昇華ガス供給調整部材として、有底円筒状であって、前記容器本体（１ａ）の内径よりも径が小さく、前記有底円筒の開口側が前記蓋体（１ｂ）に一体化されると共に、側部に貫通穴（３０ｂ）が設けられた分離部（３０）を有し、
   前記容器本体（１ａ）内に炭化珪素原料（３１）が配置され、前記蓋体（１ｂ）が前記容器本体（１ａ）に取り付けられると、前記炭化珪素原料（３１）の表面と前記分離部（３０）の底部（３０ｃ）とが接し、さらに、前記蓋体（１ｂ）が前記容器本体（１ａ）に対して中心軸の軸方向に相対的に移動可能になっており、
   前記分離部（３０）の中空部分において前記底部（３０ｃ）と種結晶（３）の間を成長空間領域（３２）とし、前記坩堝（１）の加熱が開始されると、前記分離部（３０）の外壁と前記容器本体（１ａ）の内壁との間に露出する前記炭化珪素原料（３１）から発生した昇華ガスが前記分離部（３０）に設けられた前記貫通穴（３０ｂ）を通過して前記成長空間領域（３２）に供給され、
   前記坩堝（１）の加熱が開始されてから一定時間後に前記蓋体（１ｂ）が前記容器本体（１ａ）から離れるように相対的に移動し、前記分離部（３０）の前記底部（３０ｃ）が前記炭化珪素原料（３１）から離れることで、前記底部（３０ｃ）に接していた前記炭化珪素原料（３１）が前記新たな昇華ガス供給面として前記容器本体（１ａ）内に露出し、当該露出部分から生じた昇華ガスが前記分離部（３０）の外壁と前記容器本体（１ａ）の内壁との間の空間および前記貫通穴（３０ｂ）を通過して前記成長空間領域（３２）に供給されるようになっていることを特徴とする炭化珪素単結晶の製造装置。
4. 有底円筒状の容器本体（１ａ）と該容器本体（１ａ）を蓋閉めするための蓋体（１ｂ）を有した中空状の円柱形状をなす坩堝（１）を有し、前記蓋体（１ｂ）に炭化珪素基板からなる種結晶（３）を配置すると共に前記容器本体（１ａ）に炭化珪素原料（５、２０、３１）を配置し、前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガスを供給することにより、前記種結晶（３）上に炭化珪素単結晶（８）を成長させる炭化珪素単結晶の製造方法において、
   昇華ガス供給調整部材（４、１９、３０）にて前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部を覆っている状態で前記坩堝（１）の加熱を開始し、前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の加熱を開始してから一定時間後に前記昇華ガス供給調整部材（４、１９、３０）を前記炭化珪素原料（５、２０、３１）の昇華ガス供給面の一部から離して新たな昇華ガス供給面を形成し、前記炭化珪素単結晶（８）を成長させることを特徴とする炭化珪素単結晶の製造方法。
5. 前記昇華ガス供給調整部材として、中空円筒状であって、前記容器本体（１ａ）の内径よりも径が小さく、側部に貫通穴（４ｄ）が設けられた分離壁（４）を用意して当該分離壁（４）の一端側（４ａ）を前記蓋体（１ｂ）に一体化し、
   前記蓋体（１ｂ）を前記容器本体（１ａ）に取り付け、前記分離壁（４）の他端側（４ｃ）の端面（４ｅ）を前記容器本体（１ａ）の底面に接触した状態で前記分離壁（４）の中空部分に炭化珪素原料（５）を配置し、
   前記炭化珪素原料（５）の配置後、前記坩堝（１）の加熱を開始して、前記分離壁（４）の中空部分に露出する前記炭化珪素原料（５）から生じた昇華ガスを前記分離壁（４）の中空部分のうち前記種結晶（３）と前記炭化珪素原料（５）との間の成長空間領域（６）に供給し、
   前記坩堝（１）の加熱を開始してから一定時間後に前記蓋体（１ｂ）を前記容器本体（１ａ）から離すように相対的に移動させて前記分離壁（４）の他端側（４ｃ）の端面（４ｅ）を前記容器本体（１ａ）の底面から離すことで、前記分離壁（４）の他端側（４ｃ）に接していた前記炭化珪素原料（５）を前記新たな昇華ガス供給面として前記容器本体（１ａ）内に露出させ、
   当該露出部分から昇華ガスを前記容器本体（１ａ）の内壁面と前記分離壁（４）の外壁面と間の空間に形成されるガス供給通路（７）および前記貫通穴（４ｄ）を通過させて前記成長空間領域（６）に供給し、前記炭化珪素単結晶（８）を成長させることを特徴とする請求項４に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
6. 中空円筒状の円筒部材（９ａ）と、中空円筒状であって、前記円筒部材（９ａ）に一体化されると共に、前記容器本体（１ａ）の底面に固定され、さらに通気性を有する断熱部材（９ｂ）と、を備えて構成されるスライド壁（９）を前記分離壁（４）の内壁面に配置し、さらに前記スライド壁（９）の中空部分に前記炭化珪素原料（５）を配置し、
   前記容器本体（１ａ）から前記蓋体（１ｂ）を離すように移動させた際に、前記昇華ガスを前記断熱部材（９ｂ）を通過させて前記ガス供給通路（７）に供給することを特徴とする請求項５に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
7. 前記昇華ガス供給調整部材として、円形および板状であって、前記容器本体（１ａ）の内径と同じ径であり、前記板に当該板を貫通する窓部（１９ａ）が設けられた原料蓋（１９）を用意し、前記蓋体（１ｂ）の開口端が前記容器本体（１ａ）の開口端に接しつつ重なるように取り付けられると前記原料蓋（１９）の側面が前記容器本体（１ａ）の内壁面に接した状態となるように支持部（１８）を介して前記原料蓋（１９）を前記蓋体（１ｂ）に一体化し、
   前記容器本体（１ａ）内に炭化珪素原料（２０）を配置し、前記蓋体（１ｂ）を前記容器本体（１ａ）に取り付けて、前記炭化珪素原料（２０）の表面に前記原料蓋（１９）の端面を接触させた後、前記坩堝（１）の加熱を開始して、前記原料蓋（１９）の前記窓部（１９ａ）に露出する前記炭化珪素原料（２０）から生じる昇華ガスを前記原料蓋（１９）の前記窓部（１９ａ）から露出する炭化珪素原料（２０）と前記種結晶（３）との間の成長空間領域（２１）に供給し、
   前記坩堝（１）の加熱を開始してから一定時間後に前記蓋体（１ｂ）を前記容器本体（１ａ）から離れるように相対的に移動させ、前記原料蓋（１９）を前記炭化珪素原料（２０）から離すことで、前記原料蓋（１９）に接していた前記炭化珪素原料（２０）を前記新たな昇華ガス供給面として前記成長空間領域（２１）に露出させ、当該露出部分から昇華ガスを前記成長空間領域（２１）に供給し、前記炭化珪素単結晶（８）を成長させることを特徴とする請求項４に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
8. 円形および板状であって、当該円形の板が前記原料蓋（１９）と重ね合わされた場合、当該原料蓋（１９）の前記窓部（１９ａ）に対向する場所に前記板を貫通する窓部（２２ａ）が設けられており、前記窓部（２２ａ）を構成する内周壁と前記円形の板の外周壁との間の板部分に当該板を貫通する複数の孔部（２２ｂ）が設けられた蓋部材（２２）を、前記炭化珪素原料（２０）の表面上に配置することを特徴とする請求項７に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
9. 前記昇華ガス供給調整部材として、有底円筒状であって、前記容器本体（１ａ）の内径よりも径が小さく、側部に貫通穴（３０ｂ）が設けられた分離部（３０）を用意して当該分離部（３０）の開口側を前記蓋体（１ｂ）に一体化し、
   前記容器本体（１ａ）内に炭化珪素原料（３１）を配置し、前記蓋体（１ｂ）を前記容器本体（１ａ）に取り付けることで、前記炭化珪素原料（３１）の表面に前記分離部（３０）の底部（３０ｃ）を接触させた後、
   前記坩堝（１）の加熱を開始すると、前記分離部（３０）の外壁と前記容器本体（１ａ）の内壁との間に露出する前記炭化珪素原料（３１）から発生した昇華ガスを前記分離部（３０）に設けられた前記貫通穴（３０ｂ）を通過させて前記分離部（３０）の中空部分において前記底部（３０ｃ）と種結晶（３）の間の成長空間領域（３２）に供給し、
   前記坩堝（１）の加熱を開始してから一定時間後に前記蓋体（１ｂ）を前記容器本体（１ａ）から離れるように相対的に移動させ、前記分離部（３０）の前記底部（３０ｃ）を前記炭化珪素原料（３１）から離すことで、前記底部（３０ｃ）に接していた前記炭化珪素原料（３１）を前記新たな昇華ガス供給面として前記容器本体（１ａ）内に露出させ、当該露出部分から生じた昇華ガスを前記分離部（３０）の外壁と前記容器本体（１ａ）の内壁との間の空間および前記貫通穴（３０ｂ）を通過させて前記成長空間領域（３２）に供給し、前記炭化珪素単結晶（８）を成長させることを特徴とする請求項４に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。

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