JP5162330B2 - 単結晶の製造装置及び製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、単結晶の製造装置及び製造方法に関する。

特許文献１に、単コイル炉を用いた炭化珪素単結晶の製造装置が記載され、特許文献２に、複コイル炉を用いた炭化珪素単結晶の製造装置が記載されている。
特開平８−２０８３８０号公報 特開平１０−１０１４９５号公報

しかし、単コイル炉を用いた製造方法は、炭化珪素原料の全体を加熱してしまうため、炭化珪素単結晶の成長の初期と末期とで炭化珪素原料の昇華ガスの濃度にばらつきが生じてしまう。具体的には、成長の初期の方が後期よりも昇華ガスの濃度が大きくなる。このため、成長した炭化珪素単結晶の品質が不安定となると言う問題があった。さらに、成長の末期には、昇華ガスの珪素成分が炭素成分に対し少なくなり、成長した炭化珪素単結晶の表面が炭化しやすくなり、炭化珪素単結晶の成長を維持できなくなり、長尺な単結晶を製造することができないという問題があった。さらに、単コイル炉を用いた製造方法は、炭化珪素単結晶の全体を加熱してしまうので、炭化珪素単結晶のうち、加熱が不要な部分、すなわち成長が終了した部分も加熱され、この部分に多結晶が付着してしまうと言う問題があった。

一方、複コイル炉を用いた製造方法は、コイル同士が干渉してしまう（一方のコイルで発生した磁界が他方のコイルに影響を与える）ので、温度制御が難しく、結果として、炭化珪素単結晶の品質が不安定となるという問題があった。さらに、複コイル炉を用いた製造方法も、炭化珪素単結晶の全体を加熱してしまうので、炭化珪素単結晶に多結晶が付着してしまうという問題もあった。

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、その目的は、従来よりも単結晶の品質を安定させ、長尺な単結晶を製造することができる単結晶の製造装置及び製造方法を提供することにある。

本発明に係る単結晶の製造装置は、単結晶の成長に必要な複数の構成物を、互いに対向する位置に収納可能な坩堝と、坩堝の側方に所定の空間を隔てて設けられ、坩堝全体を加熱する加熱手段と、所定の空間に設けられ、単結晶の成長中に、一の構成物のうち、一の構成物以外の他の構成物に対向する面から所定の距離以上離れた後方部分を覆い、加熱手段による加熱により発熱するシールド部材とを備えることを特徴とする。

本発明に係る炭化珪素単結晶の製造方法は、単結晶の成長に必要な複数の構成物を、坩堝内部の互いに対向する位置に収納する第１工程と、坩堝の側方に所定の空間を隔てて設けられた加熱手段により、坩堝全体を加熱することで、単結晶を成長させる第２工程と、単結晶の成長中に、所定の空間に設けられたシールド部材により、一の構成物のうち、一の構成物以外の他の構成物に対向する面から所定の距離以上離れた後方部分を覆う第３工程と、を含むことを特徴とする。

本発明に係る単結晶の製造装置及び製造方法は、後方部分の温度を、表層部分（他の構造物に対向する面からの距離が所定の距離未満となる部分）の温度よりも低くすることができる。したがって、一の構造物が単結晶成長用原料（たとえば、炭化珪素原料）となる場合には、後方部分からの昇華ガスの発生が抑えられる。したがって、成長の初期における昇華ガスの濃度と、成長の末期における昇華ガスの濃度との差が、単コイル炉を用いた従来技術よりも縮まるので、単結晶の品質が安定する。さらに、単コイル炉を用いた従来技術よりも、成長の末期における昇華ガスの珪素成分と炭素成分との濃度差が縮まるので、単結晶の表面が炭化しにくくなり、成長を長時間維持でき、長尺な単結晶を製造することができる。一方、一の構造物が単結晶となる場合、単結晶に付着する多結晶が低減される。さらに、本発明に係る単結晶の製造装置及び製造方法は、加熱手段が坩堝全体を加熱するので、加熱手段を複数設置する必要がない。したがって、複コイル炉による問題は生じない。以上により、本発明に係る単結晶の製造装置及び製造方法は、従来よりも単結晶の品質を安定させ、長尺な単結晶を製造することができる。

（第１の実施の形態）
以下、本発明の第１の実施の形態となる炭化珪素単結晶の製造装置及びその製造方法について説明する。

第１の実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造装置１は、図１に示すように、坩堝２と、断熱材７、９と、シールド部材８と、支持棒１０と、石英管１１と、加熱コイル１２とを備える。炭化珪素単結晶の製造装置１は、いわゆる単コイル炉である。

坩堝２は、坩堝本体３と、蓋体５とを備える。坩堝本体３は、黒鉛で構成された円筒型の容器である。坩堝本体３は、開口部を有し、開口部を介して内部に炭化珪素粉末からなる炭化珪素原料４を収納可能となっている。

蓋体５は、黒鉛で構成され、円盤形状となっている。蓋体５の一方の側面は凸形状となっている。蓋体５の凸部には、炭化珪素単結晶６が取り付けられる。なお、蓋体５に取り付けられる炭化珪素単結晶は、一般的に種結晶と呼ばれる。蓋体５は、炭化珪素単結晶６が炭化珪素原料４に対向した状態で、坩堝本体３の開口部を塞ぐ。断熱材７は、円筒の上下の開口を塞いだ形状となっており、坩堝２を覆う。

シールド部材８は、小シールド部材８−１と、支持棒８−２とを備える。小シールド部材８−１は、誘導加熱（すなわち、加熱コイル１２による加熱）により発熱する部材（第１の実施の形態及び以下の実施の形態では黒鉛となるが、誘導加熱により発熱し、さらされる環境で安定な物質であれば黒鉛に限定されない）で構成され、円筒形状となっており、断熱材７の外側に配置される。小シールド部材８−１の上端面８−１ａは、炭化珪素原料４の上端面（炭化珪素単結晶６に対向する面）４ａよりもＬ１だけ下方に配置される。ここで、Ｌ１は、たとえば３０（ｍｍ）となる。したがって、炭化珪素原料４は、上端面４ａからの距離がＬ１未満となる表層部分４−１と、上端面４ａからの距離がＬ１以上となる後方部分４−２とに区分される。小シールド部材８−１は、後方部分４−２を覆う。

支持棒８−２は、小シールド部材８−１と、図示しない油圧シリンダとを連結し、この油圧シリンダにより、上下に移動する。小シールド部材８−１は、支持棒８−２と一体となって上下に移動する。

断熱材９は、円筒形状となっており、小シールド部材８−１を覆う。支持棒１０は、断熱材７に囲まれた坩堝２を、石英管１１内に固定する。

石英管１１は、その内部に坩堝２、断熱材７、９、シールド部材８を収納する。石英管１１の内部は、坩堝２が導入された後、アルゴンガス雰囲気とされる。加熱コイル１２は、坩堝２全体を加熱する。

次に、第１の実施の形態に係る製造方法について図２に示すフローチャートに沿って説明する。

ステップＳ１において、坩堝本体３の内部での炭化珪素原料４の高さが初期高さとなるまで、坩堝本体３の内部に炭化珪素原料４を供給する。次いで、蓋体５により、炭化珪素単結晶６と炭化珪素原料４とが対向した状態で、坩堝本体３の開口部を塞ぐ。次いで、坩堝２を断熱材７で覆い、石英管１１内に設置する。次いで、油圧シリンダを駆動し、小シールド部材８−１を初期位置に移動させる。次いで、石英管１１内部の圧力を１０Ｔｏｒｒとし、アルゴンガス雰囲気とする。ここで、初期高さ及び初期位置は、ステップＳ１の終了時に小シールド部材８−１の上端面８−１ａが炭化珪素原料４の上端面４ａよりＬ１だけ下方に配置され、かつ、ステップＳ２の終了時における炭化珪素原料４の高さがＬ１以上となるように設定される。

ステップＳ２において、加熱コイル１２に電流を流し、表層部分４−１の温度を炭化珪素原料４が昇華する温度（たとえば、２３００度）とし、表層部分４−１の温度をこの温度に５０時間維持する。これにより、炭化珪素単結晶６が成長する。その後、処理を終了する。なお、時間の経過に応じて、炭化珪素原料４の上端面４ａが下がってくるが、これに応じて、小シールド部材８−１を下降させ、炭化珪素原料４の上端面４ａと小シールド部材８−１の上端面８−１ａとの距離をＬ１に維持する。このときの様子を図３〜図４に示す。したがって、表層部分４−１の温度は、炭化珪素原料４が昇華する温度に維持される一方で、後方部分４−２の温度は、表層部分４−１の温度よりも低い温度に維持される。さらに、表層部分４−１は一定の大きさに維持されるので、表層部分４−１から発生する昇華ガスの量は一定である。

一方、後方部分４−２は、表層部分４−１をどの程度の温度に加熱するかに応じて、炭化珪素原料４が昇華する温度または昇華しない温度に維持される。後方部分４−２が炭化珪素原料４が昇華する温度に維持される場合、後方部分４−２からも昇華ガスが発生する。さらに、後方部分４−２は、炭化珪素単結晶６の成長に応じて小さくなる。したがって、後方部分４−２から発生する昇華ガスの量は炭化珪素単結晶６の成長に応じて減少する。しかし、後方部分４−２から発生する昇華ガスの量は、単コイル炉を用いた従来技術において後方部分から発生する昇華ガスの量よりも少ない。さらに、後方部分４−２から発生する昇華ガスの量は、単コイル炉を用いた従来技術において後方部分から発生する昇華ガスの量よりもゆるやかに減少する。後方部分４−２は、表層部分４−１の温度よりも低い温度に維持されるからである。一方、後方部分４−２が炭化珪素原料４が昇華しない温度に維持される場合、後方部分４−２から昇華ガスはほとんど発生しないので、昇華ガスはもっぱら表層部分４−１から発生する。したがって、昇華ガスの濃度は一定に維持される。

したがって、製造装置１は、単コイル炉を用いた従来技術よりも、成長の初期（たとえばステップＳ２の処理を開始してから５時間以内）における昇華ガスの濃度と、成長の末期（たとえばステップＳ２の処理を開始してから４５時間経過後）における昇華ガスの濃度との差を、単コイル炉を用いた従来技術よりも縮めることができる。

小シールド部材８−１の移動速度は、以下のように求められる。すなわち、ステップＳ２の終了後の炭化珪素原料４の高さを測定し、炭化珪素原料４の初期高さから当該測定した高さを減算し、これを５０時間で除算することで、炭化珪素原料４の上端面８−１ａの移動速度が求められる。そして、この移動速度がそのまま小シールド部材８−１の移動速度となる。なお、第１の実施の形態及び後述する各実施の形態では、下方向を正方向とする。

以上により、第１の実施の形態に係る製造装置１は、単コイル炉を用いた従来技術よりも、成長の初期における昇華ガスの濃度と、成長の末期における昇華ガスの濃度との差を、単コイル炉を用いた従来技術よりも縮めることができるので、炭化珪素単結晶６の品質が安定する。さらに、製造装置１は、後方部分４−２からの昇華ガスの発生を抑えることができるので、単コイル炉を用いた従来技術よりも、成長の末期に炭化珪素原料４を多く残しておくことができる。したがって、製造装置１は、単コイル炉を用いた従来技術よりも、成長の末期における昇華ガスの珪素成分と炭素成分との濃度差を縮めることができるので、炭化珪素単結晶６の表面を炭化しにくくすることができる。すなわち、製造装置１は、単コイル炉を用いた従来技術よりも、炭化珪素単結晶６を長尺に成長させることができる。さらに、製造装置１は、単コイル炉であるので、複コイル炉による問題は生じない。したがって、製造装置１は、従来よりも炭化珪素単結晶の品質を安定させ、長尺な炭化珪素単結晶を製造することができる。

（第２の実施の形態）
図５は、第２の実施の形態に係る製造装置１を示す。以下、第２の実施の形態に係る製造装置１が第１の実施の形態に係る製造装置１と異なる部分を説明する。

断熱材７は、坩堝２の上端面、下端面を覆うほか、坩堝２の側面の上側を覆う。小シールド部材８−１は、坩堝２の側面に直接設けられる。断熱材９は、坩堝２の上方まで伸びている。製造方法は第１の実施の形態と同様であるので、説明を省略する。第２の実施の形態も、第１の実施の形態と同様の効果が得られる。

（第３の実施の形態）
図６は、第３の実施の形態に係る製造装置１を示す。以下、第３の実施の形態に係る製造装置１が第１の実施の形態に係る製造装置１と異なる部分を説明する。

シールド部材８は、小シールド部材８−１、８−３と、支持棒８−２、８−４とを備える。小シールド部材８−１及び支持棒８−２は、第１の実施の形態と同様のものである。小シールド部材８−３は、誘導加熱（すなわち、加熱コイル１２による加熱）により発熱する部材（すなわち、黒鉛。ただし、上述したように、誘導加熱により発熱し、さらされる環境で安定な物質であれば、黒鉛に限定されない）で構成され、円筒形状となっており、断熱材７の外側に配置されている。小シールド部材８−３の下端面８−３ａは、炭化珪素単結晶６の下端面（炭化珪素原料４に対向する面）６ａよりもＬ２だけ上方に配置される。ここで、Ｌ２は、たとえば５（ｍｍ）となる。したがって、炭化珪素単結晶６は、下端面６ａからの距離がＬ２未満となる表層部分６−１と、下端面６ａからの距離がＬ２以上となる後方部分６−２とに区分される。

支持棒８−４は、断熱材７と、図示しない油圧シリンダとを連結し、この油圧シリンダにより、上下に移動する。断熱材７及び坩堝２は、支持棒８−４と一体となって上下に移動する。断熱材９は、円筒形状となっており、小シールド部材８−１、８−３を覆う。

次に、第３の実施の形態に係る製造方法について図２に示すフローチャートに沿って説明する。

ステップＳ１において、坩堝本体３の内部での炭化珪素原料４の高さが後述する初期高さとなるまで、坩堝本体３の内部に炭化珪素原料４を供給する。次いで、蓋体５により、炭化珪素単結晶６と炭化珪素原料４とが対向した状態で、坩堝本体３の開口部を塞ぐ。ここで、炭化珪素単結晶６の高さは、後述する初期高さとなっている。次いで、坩堝２を断熱材７で覆い、石英管１１内に設置する。次いで、油圧シリンダを駆動し、小シールド部材８−１及び坩堝２を初期位置に移動させる。次いで、石英管１１内部の圧力を１０Ｔｏｒｒとし、アルゴンガス雰囲気とする。ここで、炭化珪素原料４及び炭化珪素単結晶６の初期高さと、小シールド部材８−１及び坩堝２の初期位置とは、ステップＳ１の終了時に小シールド部材８−１の上端面８−１ａが炭化珪素原料４の上端面４ａよりもＬ１だけ下方に配置され、小シールド部材８−３の下端面８−３ａが炭化珪素単結晶６の下端面６ａよりもＬ２だけ下方に配置され、ステップＳ２の終了時における炭化珪素原料４の高さがＬ１以上となるように設定される。

ステップＳ２において、加熱コイル１２に電流を流し、表層部分４−１の温度を炭化珪素原料４が昇華する温度（たとえば、２３００度）とし、表層部分４−１の温度をこの温度に５０時間維持する。これにより、炭化珪素単結晶６が成長する。その後、処理を終了する。なお、時間の経過に応じて、炭化珪素原料４の上端面４ａが下がってくるが、これに応じて、小シールド部材８−１を下降させ、炭化珪素原料４の上端面４ａと小シールド部材８−１の上端面８−１ａとの距離をＬ１に維持する。この点は第１の実施の形態と同様である。一方、時間の経過に応じて、炭化珪素単結晶６の下端面６ａが下がってくるが、これに応じて、坩堝２を上昇させ、炭化珪素単結晶６の下端面６ａと小シールド部材８−３の下端面８−３ａとの距離をＬ２に維持する。具体的には、炭化珪素単結晶６のうち、もっとも下方に位置する部分と、小シールド部材８−３の下端面８−３ａとの距離をＬ２に維持する。このときの様子を図７〜図８に示す。

したがって、後方部分６−２の温度は、表層部分６−１の温度よりも低い温度に維持されるので、表層部分６−１にて従来と同様に炭化珪素単結晶６を成長させることができる一方、後方部分６−２に多結晶が付着することを防止することができる。

なお、小シールド部材８−１、及び坩堝２の移動速度は、以下のように求められる。すなわち、ステップＳ２の終了後の炭化珪素単結晶６の高さ（すなわち、蓋部４に接触する面から、もっとも下方に位置する部分までの距離）を測定し、当該測定した高さから炭化珪素単結晶６の初期高さを減算し、これを５０時間で除算する。この値は、炭化珪素単結晶６の成長速度となる。したがって、この成長速度の符号を逆転させることで、坩堝２の移動速度が求まる。さらに、ステップＳ２の終了後の炭化珪素原料４の高さを測定し、炭化珪素原料４の初期高さから計測した高さを減算し、これを５０時間で除算する。この値に坩堝２の移動速度を加えることで、坩堝２の外部から見た炭化珪素原料４の上端面８−１ａの移動速度が求められる。したがって、この移動速度がそのまま小シールド部材８−１の移動速度となる。

以上により、第３の実施の形態に係る製造装置１は、第１の実施の形態と同様の効果が得られる他、炭化珪素単結晶６の多結晶を第１の実施の形態よりも低減することができる。

（第４の実施の形態）
図９は、第４の実施の形態に係る製造装置１を示す。以下、第４の実施の形態に係る製造装置１が第３の実施の形態に係る製造装置１と異なる部分を説明する。

支持棒８−４は、小シールド部材８−３と、図示しない油圧シリンダとを連結し、この油圧シリンダにより、上下に移動する。小シールド部材８−３は、支持棒８−４と一体となって上下に移動する。第４の実施の形態では、坩堝２は制止したままである。

ステップＳ２において、小シールド部材８−３が下方に移動することで、炭化珪素単結晶６のうち、もっとも下方に位置する部分と、小シールド部材８−３の下端面８−３ａとの距離をＬ２に維持する。

小シールド部材８−１、８−３の移動速度は、以下のように求められる。すなわち、ステップＳ２の終了後の炭化珪素単結晶６の高さを測定し、当該測定した高さから炭化珪素単結晶６の初期高さを減算し、これを５０時間で除算する。この値は、炭化珪素単結晶６の成長速度となる。この成長速度がそのまま小シールド部材８−３の移動速度となる。小シールド部材８−１の移動速度は、第１の実施の形態と同じである。第４の実施の形態による製造装置１も、第３の実施の形態と同様の効果が得られる。

（第５の実施の形態）
図１０は、第５の実施の形態に係る製造装置１を示す。以下、第５の実施の形態に係る製造装置１が第４の実施の形態に係る製造装置１と異なる部分を説明する。

小シールド部材８−１、８−３は、坩堝２の側面に直接設けられる。断熱材７は、坩堝２の上端面及び下端面を覆う。第５の実施の形態に係る製造装置１も、第３の実施の形態と同様の効果が得られる。

（第６の実施の形態）
第６の実施の形態は、上述した各実施の形態において、炭化珪素原料４を、ＧａＮまたはＡｌＮの粉末に変更し、炭化珪素単結晶６をＧａＮまたはＡｌＮの単結晶に変更したものである。第６の実施の形態によれば、上述した各実施の形態の効果を得るとともに、ＧａＮまたはＡｌＮの単結晶を成長させることができる。

以上、本発明者らによってなされた発明を適用した実施の形態について説明したが、この実施の形態による本発明の開示の一部をなす論述及び図面により本発明は限定されることはない。すなわち、上記実施の形態に基づいて当業者等によりなされる他の実施の形態、実施例及び運用技術等は全て本発明の範疇に含まれることは勿論であることを付け加えておく。たとえば、上記の各実施の形態は、炭化珪素原料４のみをシールド部材８により覆う形態、炭化珪素原料４及び炭化珪素単結晶６をシールド部材８により覆う形態を示したが、炭化珪素単結晶６のみをシールド部材８により覆うようにしてもよい。

本発明の第１の実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造装置を示す模式図である。 本発明の第１の実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法を示すフローチャートである。 炭化珪素原料と小シールド部材との位置関係を示す模式図である。 炭化珪素原料と小シールド部材との位置関係を示す模式図である。 本発明の第２の実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造装置を示す模式図である。 本発明の第３の実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造装置を示す模式図である。 炭化珪素単結晶と小シールド部材との位置関係を示す模式図である。 炭化珪素単結晶と小シールド部材との位置関係を示す模式図である。 本発明の第４の実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造装置を示す模式図である。 本発明の第５の実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造装置を示す模式図である。

符号の説明

１：炭化珪素単結晶の製造装置
２：坩堝
３：坩堝本体
４：炭化珪素原料
５：蓋体
６：炭化珪素単結晶
７：断熱材
８：シールド部材
９：１１
１０：支持棒
１１：石英管
１２：加熱コイル

Claims (6)

1. 開口部を有し、前記開口部を介して内部に炭化珪素原料を収納する坩堝本体と、
   前記炭化珪素原料と対向する位置に炭化珪素単結晶が取り付けられている蓋体と、
   前記坩堝本体の側方に所定の空間を隔てて設けられ、前記坩堝本体全体を加熱する加熱手段と、
   前記所定の空間に設けられ、単結晶の成長中に、前記炭化珪素原料のうち、前記炭化珪素単結晶に対向する面から所定の距離以上離れた後方部分を覆い、前記加熱手段による加熱により発熱するシールド部材とを備え、
   前記炭化珪素原料を昇華させて、前記炭化珪素単結晶の表面上に前記単結晶を成長させることを特徴とする単結晶の製造装置。
2. 前記シールド部材は、単結晶の成長中に、前記炭化珪素単結晶のうち、前記炭化珪素原料に対向する面から所定の距離以上離れた後方部分を覆うことを特徴とする請求項１記載の単結晶の製造装置。
3. 前記シールド部材は、単結晶の成長中に、前記炭化珪素原料の後方部分を覆う第１小シールド部材と、単結晶の成長中に、前記炭化珪素単結晶の後方部分を覆う第２小シールド部材とを備えることを特徴とする請求項２記載の単結晶の製造装置。
4. 開口部を介して、坩堝本体内部に炭化珪素原料を収納する第１工程と、
   前記炭化珪素原料と対向する位置にある蓋体に炭化珪素単結晶を取り付ける第２工程と、
   前記坩堝本体の側方に所定の空間を隔てて設けられた加熱手段により、前記坩堝本体全体を加熱することで、単結晶を成長させる第３工程と、
   前記単結晶の成長中に、前記所定の空間に設けられたシールド部材により、前記炭化珪素原料のうち、前記炭化珪素単結晶に対向する面から所定の距離以上離れた後方部分を覆う第４工程とを含み、
   前記炭化珪素原料を昇華させて、前記炭化珪素単結晶の表面上に前記単結晶を成長させることを特徴とする単結晶の製造方法。
5. 前記第４工程は、単結晶の成長中に、前記シールド部材により、前記炭化珪素単結晶のうち、前記炭化珪素原料に対向する面から所定の距離以上離れた後方部分を覆う工程を含むことを特徴とする請求項４記載の単結晶の製造方法。
6. 前記シールド部材は、第１小シールド部材と、第２小シールド部材とを備え、
   前記第４工程は、単結晶の成長中に、前記第１小シールド部材により、前記炭化珪素原料の後方部分を覆い、前記第２小シールド部材により、前記炭化珪素単結晶の後方部分を覆う工程を含むことを特徴とする請求項５記載の単結晶の製造方法。

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