JP2012009295A - 酸化物超電導薄膜の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】仮焼熱処理工程において、発泡の発生を抑制すると共に、組成の偏析の発生を抑制して、c軸配向した結晶が十分に成長した、優れた超電導特性を有する酸化物超電導薄膜を作製することができる酸化物超電導薄膜の製造方法を提供する。
【解決手段】超電導線材の製造に用いる酸化物超電導薄膜を、金属有機化合物を原料とし、塗布熱分解法により製造する酸化物超電導薄膜の製造方法であって、基板上に金属有機化合物の溶液を塗布して塗膜を作製する塗膜作製工程と、塗膜の金属有機化合物に含有される有機成分を熱分解、除去して、仮焼膜とする仮焼熱処理工程と、仮焼膜を結晶化させて、酸化物超電導薄膜とする焼熱処理工程とを備えており、仮焼熱処理工程が、昇温速度を速くすると共に、酸素濃度が低い雰囲気下で行う熱処理工程である。
【選択図】なし
【解決手段】超電導線材の製造に用いる酸化物超電導薄膜を、金属有機化合物を原料とし、塗布熱分解法により製造する酸化物超電導薄膜の製造方法であって、基板上に金属有機化合物の溶液を塗布して塗膜を作製する塗膜作製工程と、塗膜の金属有機化合物に含有される有機成分を熱分解、除去して、仮焼膜とする仮焼熱処理工程と、仮焼膜を結晶化させて、酸化物超電導薄膜とする焼熱処理工程とを備えており、仮焼熱処理工程が、昇温速度を速くすると共に、酸素濃度が低い雰囲気下で行う熱処理工程である。
【選択図】なし
Description
本発明は、酸化物超電導薄膜の製造方法に関し、詳しくは、超電導線材の製造に用いられる超電導特性に優れた酸化物超電導薄膜の製造方法に関する。
酸化物超電導薄膜を用いた超電導線材の一層の普及のため、超電導特性に優れた酸化物超電導薄膜の製造の研究が行われている。
このような酸化物超電導薄膜の製造方法の1つに、塗布熱分解法(Metal Organic Deposition、略称:MOD法)と言われる方法がある。(特許文献1)
この方法は、RE(希土類元素)、Ba(バリウム)、Cu(銅)の各金属有機化合物を溶媒に溶解して製造された原料溶液(以下、「MOD」溶液ともいう)を基板に塗布した後、金属有機化合物を例えば500℃付近で熱処理(仮焼)し、含有する有機成分を熱分解させて除去して、酸化物超電導薄膜の前駆体である仮焼膜を形成し、得られた仮焼膜をさらに高温(例えば、750〜800℃)で熱処理(本焼)することにより結晶化を行って酸化物超電導薄膜を製造するものであり、主に真空中で製造される気相法(スパッタ法、パルスレーザ蒸着法等)に比較して製造設備が簡単で済み、また大面積や複雑な形状への対応が容易である等の特徴を有しているため、広く用いられている。
しかしながら、従来のMOD法を用いて酸化物超電導薄膜を製造した場合、仮焼熱処理工程において、発泡が発生した仮焼膜が作製されることがあった。特に、膜厚が厚い仮焼膜において、この現象が顕著に見られ、このような発泡が生じた箇所では、膜の剥離が生じていた。このような仮焼膜は本焼を行った場合、発泡の周囲で無配向の結晶成長が起こったり、剥離部分で結晶成長が阻害されたりして、c軸配向した結晶の十分な成長を望むことができず、良好な超電導特性を有する酸化物超電導薄膜を得ることができない。
また、膜中に組成の偏析が生じた仮焼膜が作製されることもあった。膜中に組成の偏析が生じた仮焼膜は本焼を行った場合、c軸配向しなかったり、RE211、CuO、Ba−Cu−OなどのRE123以外の異相を生成したりするため、やはり、良好な超電導特性を有する酸化物超電導薄膜を得ることができない。
そこで、本発明は、MOD法における仮焼熱処理工程において、発泡の発生を抑制すると共に、組成の偏析の発生を抑制して、その後の本焼熱処理工程において、c軸配向した結晶が十分に成長した、優れた超電導特性を有する酸化物超電導薄膜を作製することができる酸化物超電導薄膜の製造方法を提供することを課題とする。
本発明者は、鋭意研究の結果、以下の各請求項に示す発明により、上記課題が解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
請求項1に記載の発明は、
超電導線材の製造に用いる酸化物超電導薄膜を、金属有機化合物を原料とし、塗布熱分解法により製造する酸化物超電導薄膜の製造方法であって、
基板上に前記金属有機化合物の溶液を塗布して塗膜を作製する塗膜作製工程と、
前記塗膜の前記金属有機化合物に含有される有機成分を熱分解、除去して、仮焼膜を作製する仮焼熱処理工程と、
前記仮焼膜を結晶化させて、酸化物超電導薄膜を作製する本焼熱処理工程と
を備えており、
前記仮焼熱処理工程が、酸化物超電導体を構成する元素の金属有機化合物のうち、最も低温で熱分解する化合物の熱分解が終わる前に、最も高温で熱分解する化合物の熱分解が始まる程度に昇温速度を速くすると共に、無酸素雰囲気または酸素濃度が低い雰囲気下で行う熱処理工程である
ことを特徴とする酸化物超電導薄膜の製造方法である。
超電導線材の製造に用いる酸化物超電導薄膜を、金属有機化合物を原料とし、塗布熱分解法により製造する酸化物超電導薄膜の製造方法であって、
基板上に前記金属有機化合物の溶液を塗布して塗膜を作製する塗膜作製工程と、
前記塗膜の前記金属有機化合物に含有される有機成分を熱分解、除去して、仮焼膜を作製する仮焼熱処理工程と、
前記仮焼膜を結晶化させて、酸化物超電導薄膜を作製する本焼熱処理工程と
を備えており、
前記仮焼熱処理工程が、酸化物超電導体を構成する元素の金属有機化合物のうち、最も低温で熱分解する化合物の熱分解が終わる前に、最も高温で熱分解する化合物の熱分解が始まる程度に昇温速度を速くすると共に、無酸素雰囲気または酸素濃度が低い雰囲気下で行う熱処理工程である
ことを特徴とする酸化物超電導薄膜の製造方法である。
本発明者は、従来の仮焼熱処理工程において前記のような問題が生じる原因を突き止めるべく、種々の実験と検討を行い、以下の知見を得た。
即ち、先ず、組成の偏析は、酸化物超電導体を構成する3種類の金属有機化合物の分解温度が、異なっているため、昇温中に、元素毎に異なる温度で熱分解しているために発生していることが分かった。例えば、Y123の場合、Cu有機化合物の分解温度は240℃、Y有機化合物の分解温度は410℃、Ba有機化合物の分解温度は420℃(全て、アセチルアセトン溶液)であり、CuとY、Baとは大きく異なっている。
そこで、本発明者は、酸化物超電導体を構成する元素の金属有機化合物のうち、最も低温で熱分解する化合物の熱分解が終わる前に、最も高温で熱分解する化合物の熱分解が始まる程度に昇温速度を速くして(20℃/分以上)、分解温度が異なる金属有機化合物を、できるだけ同時に熱分解させるようにした。なお、雰囲気は、従来の仮焼熱処理工程と同じ大気雰囲気(酸素濃度:20vol%)とした。
しかし、この方法においては、組成の偏析を抑制することはできたものの、昇温速度が従来(0.5℃/分)に比べ急激となったため、金属有機化合物の熱分解も急激に起こり、その結果、発泡が生じた仮焼膜しか得ることができなかった。
そこで、さらに検討を行った結果、この発泡は、各金属有機化合物が大気中の酸素と急激に発熱反応(燃焼反応)して、大量の分解ガスを生じることにより発生していることが分かった。
そこで、前記した昇温速度の上昇に加え、酸素濃度が低い雰囲気下(10vol%以下)で熱処理を行い、組成の偏析を抑制すると共に、発泡の発生を抑制した仮焼膜を得ることに成功した。
本請求項の発明は、これらの知見に基づく発明であり、仮焼熱処理に際して、酸化物超電導体を構成する元素の金属有機化合物のうち、最も低温で熱分解する化合物の熱分解が終わる前に、最も高温で熱分解する化合物の熱分解が始まる程度に昇温速度を速くすることにより、組成の偏析を抑制し、さらに、酸素濃度が低い雰囲気下で熱処理することにより、発泡の発生を抑制している。
このように、組成の偏析や発泡の発生が抑制された仮焼膜を本焼熱処理することにより、c軸配向した結晶が十分に成長した、優れた超電導特性を有する酸化物超電導薄膜を作製することができる。
なお、本請求項の発明における「酸素濃度が低い雰囲気」とは、発泡を生じさせないように有機成分の発熱反応を抑制できる程度に酸素濃度が低い雰囲気を指し、一般的には、例えば、ヘリウム、ネオン、アルゴンや窒素などの不活性ガスと酸素の混合雰囲気を挙げることができ、具体的な酸素濃度としては、10vol%以下が好ましい。
また、仮焼熱処理における雰囲気としては、特に加圧雰囲気とする必要はないが、加圧雰囲気としてもよく、その圧力についても特に限定されることはない。
請求項2に記載の発明は、
前記仮焼熱処理工程が、30℃/分以上の昇温速度で加熱が行われる熱処理工程であることを特徴とする請求項1に記載の酸化物超電導薄膜の製造方法である。
前記仮焼熱処理工程が、30℃/分以上の昇温速度で加熱が行われる熱処理工程であることを特徴とする請求項1に記載の酸化物超電導薄膜の製造方法である。
昇温速度を30℃/分以上に設定することにより、最も低温で熱分解する化合物の熱分解が終わる前に、最も高温で熱分解する化合物の熱分解が始まるため、確実に組成の偏析を抑制することができる。より好ましい昇温速度は、40℃/分以上である。なお、基板の急激な熱膨張による酸化物層のクラック防止の観点より、この昇温速度の上限は200℃/分程度が好ましい。
請求項3に記載の発明は、
前記仮焼熱処理工程が、酸素濃度5vol%以下の雰囲気下で行う熱処理工程であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の酸化物超電導薄膜の製造方法である。
前記仮焼熱処理工程が、酸素濃度5vol%以下の雰囲気下で行う熱処理工程であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の酸化物超電導薄膜の製造方法である。
酸素濃度を5vol%以下に設定することにより、一層、発泡や組成の偏析の発生を抑制することができ好ましい。より好ましい酸素濃度は、1vol%以下である。なお、有機物に含まれているカーボンを充分に分解除去する必要があるため、この酸素濃度の下限は0.01vol%程度が好ましい。
本発明によれば、MOD法における仮焼熱処理工程において、発泡の発生を抑制すると共に、組成の偏析の発生を抑制して、その後の本焼熱処理工程において、c軸配向した結晶が十分に成長した、優れた超電導特性を有する酸化物超電導薄膜を作製することができる酸化物超電導薄膜の製造方法を提供することができる。
そして、この製造方法は、MOD溶液の塗布と仮焼を繰り返し行って仮焼膜を積層、即ち多層化して厚膜の仮焼膜を作製する際に特に好ましく適用でき、厚膜で超電導特性に優れた酸化物超電導薄膜を作製することができる。
以下、本発明を実施の形態に基づいて説明する。
[1]実施例
本実施例は、MOD法によりYBCO(YBa2Cu3O7−δ)からなる超電導薄膜を作製した例である。
本実施例は、MOD法によりYBCO(YBa2Cu3O7−δ)からなる超電導薄膜を作製した例である。
1.仮焼膜の作製
(1)MOD溶液の作製
Y、Ba、Cuの各々のアセチルアセトナート塩から出発してY:Ba:Cu=1:2:3の比率で合成し、アルコールを溶媒としたMOD溶液を準備した。なお、MOD溶液のY3+、Ba2+、Cu2+を合わせた総カチオン濃度を1mol/Lとした。
(1)MOD溶液の作製
Y、Ba、Cuの各々のアセチルアセトナート塩から出発してY:Ba:Cu=1:2:3の比率で合成し、アルコールを溶媒としたMOD溶液を準備した。なお、MOD溶液のY3+、Ba2+、Cu2+を合わせた総カチオン濃度を1mol/Lとした。
(2)塗布
次に、CeO2/YSZ/CeO2/Ni合金基板の上にCeO2をエピタキシャルに成長させた基板を準備し、前記MOD溶液をスピンコート法で基板上に塗布して、厚さ10μmの塗膜を形成した。
次に、CeO2/YSZ/CeO2/Ni合金基板の上にCeO2をエピタキシャルに成長させた基板を準備し、前記MOD溶液をスピンコート法で基板上に塗布して、厚さ10μmの塗膜を形成した。
(3)仮焼熱処理
仮焼熱処理は、低酸素濃度の雰囲気で行った。具体的には、雰囲気炉を用い、1気圧のアルゴン・酸素混合ガス(酸素濃度0.1vol%)雰囲気の下で、以下に示す条件により、実施例の仮焼膜を作製した。
仮焼熱処理は、低酸素濃度の雰囲気で行った。具体的には、雰囲気炉を用い、1気圧のアルゴン・酸素混合ガス(酸素濃度0.1vol%)雰囲気の下で、以下に示す条件により、実施例の仮焼膜を作製した。
イ.昇温
Cuの熱分解が終わる前に、Baの熱分解が始まるように、室温(20℃)から500℃まで約60℃/分の昇温スピードで、塗膜を昇温した。
Cuの熱分解が終わる前に、Baの熱分解が始まるように、室温(20℃)から500℃まで約60℃/分の昇温スピードで、塗膜を昇温した。
ロ.保持−降温
次に、そのまま500℃で120分間保持した。その後、室温まで約2℃/分の降温スピードで降温し、実施例の仮焼膜(厚さ0.2μm)を作製した。
ハ.観察結果
得られた仮焼膜の表面には、発泡跡が見られず、組成の偏析も確認できなかった。
次に、そのまま500℃で120分間保持した。その後、室温まで約2℃/分の降温スピードで降温し、実施例の仮焼膜(厚さ0.2μm)を作製した。
ハ.観察結果
得られた仮焼膜の表面には、発泡跡が見られず、組成の偏析も確認できなかった。
2.YBCO超電導薄膜の作製
(1)本焼熱処理
実施例で得られた仮焼膜を、酸素濃度100ppmのアルゴン/酸素混合ガス雰囲気下で770℃まで10℃/分の昇温スピードで昇温後、そのまま60分間保持して本焼熱処理を実施した。本焼熱処理終了後、520℃まで約3時間で降温した時点でガス雰囲気を酸素濃度100vol%ガスに切り替えて、さらに約5時間かけて室温まで炉冷し、YBCO薄膜超電導材を作製した。
(1)本焼熱処理
実施例で得られた仮焼膜を、酸素濃度100ppmのアルゴン/酸素混合ガス雰囲気下で770℃まで10℃/分の昇温スピードで昇温後、そのまま60分間保持して本焼熱処理を実施した。本焼熱処理終了後、520℃まで約3時間で降温した時点でガス雰囲気を酸素濃度100vol%ガスに切り替えて、さらに約5時間かけて室温まで炉冷し、YBCO薄膜超電導材を作製した。
(2)超電導特性の測定
作製したYBCO超電導線材の超電導特性の一例として臨界電流密度Jcを、77K、自己磁場下において測定したところ、3MA/cm2であった。
作製したYBCO超電導線材の超電導特性の一例として臨界電流密度Jcを、77K、自己磁場下において測定したところ、3MA/cm2であった。
[2]比較例
1.仮焼膜の作製
(1)比較例1
仮焼熱処理を、大気フロー(酸素濃度20vol%)の雰囲気下で行った。これ以外は、実施例と同様にして比較例の仮焼膜を作製した。得られた仮焼膜の表面には平均10個/100μm×100μmの発泡跡が確認されたが、組成の偏析は観察されなかった。
1.仮焼膜の作製
(1)比較例1
仮焼熱処理を、大気フロー(酸素濃度20vol%)の雰囲気下で行った。これ以外は、実施例と同様にして比較例の仮焼膜を作製した。得られた仮焼膜の表面には平均10個/100μm×100μmの発泡跡が確認されたが、組成の偏析は観察されなかった。
(2)比較例2
仮焼熱処理を、急昇温を避けて、室温(20℃)から500℃まで約1℃/分の昇温スピードで行った。これ以外は、実施例と同様にして比較例の仮焼膜を作製した。得られた仮焼膜の表面には発泡跡は確認されなかったが、組成の偏析は観察された。
仮焼熱処理を、急昇温を避けて、室温(20℃)から500℃まで約1℃/分の昇温スピードで行った。これ以外は、実施例と同様にして比較例の仮焼膜を作製した。得られた仮焼膜の表面には発泡跡は確認されなかったが、組成の偏析は観察された。
2.超電導特性の測定
実施例と同じ方法で、本焼熱処理を行ってYBCO薄膜を作製し、同様にJcを測定した測定したところ、比較例1では1MA/cm2、比較例2では1.5MA/cm2であった。
実施例と同じ方法で、本焼熱処理を行ってYBCO薄膜を作製し、同様にJcを測定した測定したところ、比較例1では1MA/cm2、比較例2では1.5MA/cm2であった。
このように、本実施の形態においては、比較例と異なり、発泡跡が抑制され、組成の偏析もない仮焼膜が形成されるため、本焼熱処理工程において、YBCOの結晶成長が阻害されることなく充分に成長する。そして、この結果、優れた超電導特性を有する超電導薄膜を作製することができる。
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明は、上記の実施の形態に限定されるものではない。本発明と同一および均等の範囲内において、上記の実施の形態に対して種々の変更を加えることが可能である。
Claims (3)
- 超電導線材の製造に用いる酸化物超電導薄膜を、金属有機化合物を原料とし、塗布熱分解法により製造する酸化物超電導薄膜の製造方法であって、
基板上に前記金属有機化合物の溶液を塗布して塗膜を作製する塗膜作製工程と、
前記塗膜の前記金属有機化合物に含有される有機成分を熱分解、除去して、仮焼膜を作製する仮焼熱処理工程と、
前記仮焼膜を結晶化させて、酸化物超電導薄膜を作製する本焼熱処理工程と
を備えており、
前記仮焼熱処理工程が、酸化物超電導体を構成する元素の金属有機化合物のうち、最も低温で熱分解する化合物の熱分解が終わる前に、最も高温で熱分解する化合物の熱分解が始まる程度に昇温速度を速くすると共に、無酸素雰囲気または酸素濃度が低い雰囲気下で行う熱処理工程である
ことを特徴とする酸化物超電導薄膜の製造方法。 - 前記仮焼熱処理工程が、30℃/分以上の昇温速度で加熱が行われる熱処理工程であることを特徴とする請求項1に記載の酸化物超電導薄膜の製造方法。
- 前記仮焼熱処理工程が、酸素濃度5vol%以下の雰囲気下で行う熱処理工程であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の酸化物超電導薄膜の製造方法。
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JPH03187919A (ja) * | 1989-12-18 | 1991-08-15 | Toray Ind Inc | 超伝導薄膜の形成方法 |
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2010
- 2010-06-25 JP JP2010144540A patent/JP2012009295A/ja active Pending
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