JP2011249494A - 光電変換装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】光電変換効率の高い光電変換装置を提供すること。
【解決手段】基板2と、該基板2の一主面上に互いに離間して配列された複数の電極3と、該電極3上に設けられ、該電極33の配列方向Tに沿って互いに電気的に直列接続された複数の光電変換素子Sとを備え、該光電変換素子Sは、カルコパイライト系の半導体層を含んでおり、電極3は、前記一主面側から平面視したときに、一方向に長い形状の複数の結晶粒8を有し、該結晶粒8は、長さ方向Uが配列方向Tに沿うように並んでいる。
【選択図】 図4
【解決手段】基板2と、該基板2の一主面上に互いに離間して配列された複数の電極3と、該電極3上に設けられ、該電極33の配列方向Tに沿って互いに電気的に直列接続された複数の光電変換素子Sとを備え、該光電変換素子Sは、カルコパイライト系の半導体層を含んでおり、電極3は、前記一主面側から平面視したときに、一方向に長い形状の複数の結晶粒8を有し、該結晶粒8は、長さ方向Uが配列方向Tに沿うように並んでいる。
【選択図】 図4
Description
本発明は光電変換装置に関する。
太陽光発電等に使用される光電変換装置は、様々な種類のものがある。その中でも、CIS系(銅インジウムセレナイド系)、CIGS系(銅インジウムガリウムセレナイド系)等のカルコパイライト系の材料は、比較的低コストで大面積の光電変換装置を容易に製造できる点から、研究開発が進められている。
このカルコパイライト系の光電変換装置は、ガラス基板上に、電極層、CIGS層およびバッファ層から成る光電変換部、透明電極層を順次成膜した積層体を備えている。
さらにカルコパイライト系の光電変換装置は、1つの光電変換装置からの出力電圧を実用的な値まで上げるため、1つの基板上に複数の光電変換素子を形成し、各光電変換素子を直列に接続している(例えば、特許文献1参照)。
カルコパイライト系の光電変換装置の製造工程においては、電極層を成膜した後、カルコパイライト系のCIGS膜等の前駆体を焼結やセレン化するために、基板を350〜600℃程度に昇温させる熱処理の工程がある。このような熱処理工程では、熱応力が電極層に生じるため、電極層にクラックが発生することがある。このように、電極層にクラックが発生すると、膜のシート抵抗が高くなり、完成した光電変換素子の直列抵抗成分が上昇し、光電変換効率が低下する場合がある。
本発明はこのような問題点に鑑みなされたものであり、その目的は、電極層にクラックが発生しても光電変換効率の低下が小さい光電変換素子を提供することにある。
本発明に係る光電変換装置においては、基板と、該基板の一主面上に互いに離間して配列された複数の電極と、該電極上に設けられ、該電極の配列方向に沿って互いに電気的に直列接続された複数の光電変換素子とを備えている。また、本発明の光電変換装置において、前記光電変換素子は、カルコパイライト系の半導体層を含んでいる。そして、本発明の光電変換装置において、前記電極は、前記一主面側から平面視したときに、一方向に長い形状の複数の結晶粒を有し、該結晶粒は、長さ方向が前記配列方向に沿うように並んでいる。
本発明に係る光電変換装置では、電極が有している複数の結晶粒が、基板の一主面側から平面視したときに、一方向に長い形状を成しており、その長さ方向が電極の配列方向に沿うように並んでいるため、電極にクラックが発生した場合でも、発生した該クラックの向きと光電流の流れる方向とを略一致させることができる。その結果、本発明によれば、光電変換素子の直列抵抗成分が過度に大きくなるのを抑制できるため、光電変換効率の低
下を低減することができる。
下を低減することができる。
本発明の光電変換装置の実施形態について図面を参照しつつ説明する。
本発明の実施形態に係る光電変換装置Mは、図1に示すように、光電変換部1と、該光電変換部1を支持する基板2と、を備えている。
光電変換部1は、外部から入射される光を吸収し、該入射光の光エネルギーを電気エネルギーに変換し、光電流を発生する機能を有している。この光電変換部1は、図1に示すように、基板2の一主面上において、電極3、カルコパイライト系の化合物半導体層4、バッファ層5、透光性導電層6および集電電極7が順次積層されて成る。
基板2は、矩形状、台形状、円形状などの平板状の形状を成し、光電変換部1を支持する機能を有している。この基板2の材質としては、例えば、厚さ1〜3mm程度の青板ガラス(ソーダライムガラス)、ポリイミド樹脂などの耐熱性プラスチック。
電極3は、後述する化合物半導体層4の光吸収に起因して発生した電荷を伝導する機能を有している。電極3は、基板2の一主面上に、分離溝P1を形成することにより、互いに離間するように設けられている。電極3は、例えば、短冊状を成しつつ、一定方向Tに複数配列した状態で配置される。この電極3の材質としては、例えば、モリブデン、チタン、タンタル等の金属、またはこれらの金属を積層させた構造体等やSnO2等の透光性を有する材料が挙げられる。とりわけ、モリブデン(Mo)は、化合物半導体層4を構成するセレン(Se)に対する耐食性が高いという観点で好適である。また、電極3の厚みは、電荷の伝導機能を維持するとともに抵抗値を過度に高くしないという観点から、0.3〜2μm程度であればよい。
化合物半導体層4は、カルコパイライト系の半導体層であり、光吸収層としての機能するとともに、p型半導体の導電型を有している。この化合物半導体層4の材質としては、例えば、二セレン化銅インジウム(CuInSe2)、二セレン化銅インジウム・ガリウム(CuInGaSe2)、セレン・イオウ化銅インジウム・ガリウム(CuInGaSeS)、二イオウ化銅インジウム・ガリウム(CuInGaS2)または薄膜のセレン・イオウ化銅インジウム・ガリウム(CuInGaSeS)層を表面層として有する二セレン化銅インジウム・ガリウム(CuInGaSe2)等のカルコパイライト系の化合物が挙げられる。また、化合物半導体層4の厚みは、1〜3μm程度あればよい。
バッファ層5は、化合物半導体層4上に配置されており、化合物半導体層4と異なる導電型を有している。すなわち、化合物半導体層4がp型であれば、バッファ層5はn型を有している。そのため、化合物半導体層4とバッファ層5との界面では、pn接合が形成される。バッファ層5としては、例えば、CdS、ZnS、ZnO、In2Se3、In
(OH,S)、(Zn,In)(Se,OH)、および(Zn,Mg)O等が挙げられ、ケミカルバスデポジション(CBD)法等で形成される。ここで、In(OH,S)とは、In、OHおよびSから主に構成された化合物をいう。また、(Zn,In)(Se,OH)は、Zn、In、SeおよびOHから主に構成された化合物をいう。また、(Zn,Mg)Oは、Zn、MgおよびOから主に構成された化合物をいう。
(OH,S)、(Zn,In)(Se,OH)、および(Zn,Mg)O等が挙げられ、ケミカルバスデポジション(CBD)法等で形成される。ここで、In(OH,S)とは、In、OHおよびSから主に構成された化合物をいう。また、(Zn,In)(Se,OH)は、Zn、In、SeおよびOHから主に構成された化合物をいう。また、(Zn,Mg)Oは、Zn、MgおよびOから主に構成された化合物をいう。
本実施形態において、透明導電膜層6が酸化インジウムを含むのであれば、バッファ層5は、インジウムを含む形態が好ましい。このような形態では、バッファ層5と透明導電膜層6が同じ元素(インジウム)を含むため、層間の元素の相互拡散による導電率の変化を抑制することができる。さらに、化合物半導体層4もインジウムを含むカルコパイライト系の材料で構成すれば、化合物半導体層4、バッファ層5および透明導電膜6の各層間の元素の相互拡散による導電率やキャリア濃度の変化を抑制することができるため好適である。
また、光電変換装置Mの長期的な信頼性を向上させるという観点から、バッファ層5は、III-VI族化合物を主成分として含むことが好ましい。なお、III-VI族化合物とは、III-B族元素とVI-B族元素との化合物である。また、III-VI族化合物を主成分として含むというのは、バッファ層5を構成する化合物のうち、III-VI族化合物が50モル%以上、より好ましくは80モル%以上であることをいう。
また、バッファ層5は、その厚みが10〜200nmであり、好ましくは100nm以上であるのがよい。これにより、高温高湿条件下における光電変換効率の低下を特に効果的に抑制することができる。加えて、バッファ層5は、化合物半導体層4の吸収効率を高めるため、化合物半導体層4が吸収する光の波長領域に対して光透過性を有するものが好ましい。また、リーク電流を低減するという観点から、バッファ層5の抵抗率は1Ω・cm以上であるのが好ましい。
透光性導電層6は、バッファ層5上に設けられており、化合物半導体層4の光吸収により、pn接合部位で発生した電荷を伝導する機能を有する。この透光性導電層6の材質としては、例えば、酸化亜鉛(ZnO)、アルミニウム、錫を含んだ酸化インジウム(ITO)、酸化錫(SnO2)またはボロン、ガリウム、インジウム、フッ素などを含んだ酸化亜鉛との化合物等が挙げられる。とりわけ、酸化亜鉛および錫を含んだ酸化インジウム錫は、光透過率および抵抗値の観点から好適である。また、透光性導電層6の厚みは、0.05〜2μm程度である。
集電電極7は、透光性導電層6上に設けられており、透光性導電層6からの電荷を収集する機能を有している。集電電極7は、透光性導電層6よりも低抵抗の材質で形成すれば、効率良く電荷を収集することができる。透光性導電層6を上述した材質で形成した場合、集電電極7は、銀または銅等の金属材料が好適である。また、このような集電電極7は、例えばスクリーン印刷等で形成することができる。
また、光電変換部1は、1つの基板2上に形成された各層に分離溝P1〜P3を設けることにより、光電変換部1内で形成された複数の光電変換素子Sを、集電電極7の一部を用いて電気的に直列接続して集積化することによって出力電圧を向上させている。そのため、光電変換装置Mでは、基板2の一主面(光電変換装置Mの受光面)側から平面視したときに、図1および図2に示すように、電極3の配列方向Tに沿って、矩形状の複数の光電変換素子Sが電気的に直列接続されるようになる。このとき、光電変換装置Mを流れる光電流は、基板2の一主面側から平面視した場合、電極3の配列方向Tと略同一の方向に流れることとなる。
そして、本実施形態において、電極3は、図3(a)に示すように、基板2の一主面側から平面視したときに、一方向に長い形状の複数の結晶粒8を有している。さらに、電極3において、結晶粒8は、上述した一方向に長い部位の長さ方向(長手方向)が配列方向Tに沿って並ぶように配置されている。次に、この結晶粒8の形状について詳細に説明する。
電極3では、図3(a)に示すように、複数の結晶粒8が凝集するように配置されている。そして、結晶粒8は、基板2の一主面側から平面視したときに、電極3の配列方向Tに沿って一方向が長い形状を有しており、図3(b)に示すように、例えば、配列方向Tに沿った長さ方向Uを有する長軸8aを備えた形状を成している。また、図3(c)に示すように、結晶粒8が、長軸8aを有していない場合、結晶粒8の長さ方向は以下のように規定できる。まず、結晶粒8を基板2の一主面側から平面視して、配列方向Tに平行な仮想軸Xと、配列方向Tに対して直交する、すなわち、仮想軸Xに対して垂直な仮想軸Yを設定する。次いで、結晶粒8のX座標が最も小さい部位(同図中、端部8b)を決定する。次に、結晶粒8のX座標が最も大きい部位(同図中、端部8c)およびY座標が最も大きい部位(同図中、端部8d)を設定する。次いで、端部8bおよび端部8c間を結ぶ最短の仮想線Aと、端部8bおよび端部8c間を結ぶ最短の仮想線Bとを設定する。そして、仮想線Aおよび仮想線Bのうち、いずれか長い方の仮想線が延びている方向を結晶粒8の長さ方向とする。上述した結晶粒8の具体的な形状としては、例えば、基板2の一主面側から平面視したときに、長尺状、略楕円状、略紡錘状等が挙げられる。また、本実施形態では、図3(c)に示すような紡錘形状の一部が屈曲するような形状であってもよい。
本実施形態では、上述したように、複数の結晶粒8が、一方向に長い部位の長さ方向(長手方向)が配列方向Tに沿って並ぶように配置されているため、クラック10が発生しても、図4(a)に示すように、クラック10が形成される方向が配列方向Tと略同一の方向に生じやすくなる。これは、隣接する結晶粒8間がクラック10の発生する起点となりやすいためであり、当該起点で発生したクラック10が、結晶粒8同士の境界部に沿って進行するからである。これにより、クラック10は、光電変換部1で生じた光電流が流れる方向と同じ方向に生じやすくなる。このような方向性を有するクラック10は、基板2の一主面側から平面視したときに、光電流の流れる方向と略同一であるため、光電流に対して大きな抵抗になりにくい。一方で、クラック10は、光電流が流れる方向と異なる方向に発生する、例えば、図4(b)のような配列方向Tと直交する方向にクラック10が生じると、光電流の抵抗成分となり、光電変換効率が低下する場合がある。それゆえ、本実施形態では、クラック10が発生しても光電流の流れる方向と同じ方向に生じさせやすくなるため、光電変換素子Sの直列抵抗成分を過度に大きくなるのを抑制でき、光電変換効率の低下を低減することができる。
なお、結晶粒8の長さ方向は、例えば、電子顕微鏡写真等で観察することができる。また、本実施形態では、結晶粒8の長さ方向と配列方向Tとの成す角度が±13°以内であれば、上述したような直列抵抗成分の増大を低減する効果を奏する。また、結晶粒8において、長軸が存在するならば、該長軸と配列方向Tとの角度が上記角度に相当する。
また、本実施形態では、図3(a)に示すように、隣接する結晶粒8の間に、空隙部9が存在していてもよい。このような空隙部9は、クラック10の進行を止めることができるため、電極3に対するクラック10の発生領域を小さくすることができる。また、電極3の空隙率は、クラックの進行を低減しつつ、空隙の増大による電極3の高抵抗化を抑制するという観点から、5%以上30%以下であることが望ましい。
ここで、電極3の空隙率とは、電極膜の全体積に占める空隙部の体積の割合のことであ
り、本実施形態においては、具体的には次のようにして求めることができる。基板2上の電極3表面の一部分を電子顕微鏡等で観察し、結晶粒8が100個以上ある写真などにおいて、当該電極膜の観察した部分の面積Aと空隙部の面積Bを求める。これにおいて空隙率は次式で求められる。
り、本実施形態においては、具体的には次のようにして求めることができる。基板2上の電極3表面の一部分を電子顕微鏡等で観察し、結晶粒8が100個以上ある写真などにおいて、当該電極膜の観察した部分の面積Aと空隙部の面積Bを求める。これにおいて空隙率は次式で求められる。
空隙率(%)={(空隙部の面積B)÷(電極膜の面積A)}×100
本実施形態においては、電極3表面の任意の5点の空隙率を求め、その相加平均を電極膜3の空隙率としている。
さらに、結晶粒8の長さ方向Uの長さは、40nm以上、500nm以下であることが望ましい。このような範囲であれば、電極3の抵抗値の上昇を低減しつつ、発生するクラック10の方向性を維持しやすくなるという観点から好適である。なお、上記長さ方向は、結晶粒8が長軸8aを有する場合、その長軸8aの長さとなる。なお、結晶粒8の長さ方向Uにおける長さは、結晶粒8が100個以上ある任意の5点の電子顕微鏡写真等において、各結晶粒の長さ方向Uにおける長さまたは長軸8aの長さを測定し、その相加平均を結晶粒8の長軸10の長さとしている。
さらに、光電変換装置Mは、図5に示すように、充填材11(第1充填材11a、第2充填材11b)と、保護基板12とを備えている。
充填材11は、基板2および保護基板12の互いに対向する一主面間に充填されている。充填材11は、第1充填材11aと第2充填材11bから成り、第1充填材11aは、主として光電変換部1を保護する機能を有しており、図5に示すように、光電変換部1を覆うように配置されている。このような第1充填材11aとしては、例えば、共重合したエチレンビニルアセテート(EVA)を主成分とする樹脂が挙げられる。またEVAは、基板2と保護基板12とを接着することができる。第2充填材11bは、基板2と保護基板12の外周端部の間隙に配置されており、光電変換装置Mの防湿性を高める機能を有している。このような第2充填材11bとしては、例えば、ブチルゴム等が挙げられる。
保護基板12は、光電変換部1、充填材11等を外部から保護する機能を有している。また、本実施形態では、保護基板12側から光が入射される。なお、保護基板12の形状および材質は、基板2と同等のものを利用できるが、より透光性、耐候性が高い白板強化ガラスが好適に使用できる。
次に、本実施形態に係る光電変換装置の製造方法の一例について説明する。
まず、洗浄した青板ガラスなどの基板2の略全面にモリブデン等の金属をスパッタリング法で成膜する。このスパッタリング法は、例えば、マグネトロンスパッタ装置を用いて以下のような手順で行われる。まず、基板2をチャンバー内の基板ホルダにセットする。このとき、基板2は、金属を成膜する面が長尺状のターゲット材と対向するように配置される。次いで、真空ポンプ等を用いてチャンバー内を10−4Pa程度に減圧した後、該チャンバー内にアルゴンガスを導入しながらターゲット材と接続されたカソード電極に電圧を印加し、ターゲット材を中心軸として、該ターゲット材と基板2との間隔を所定距離保ちながら基板ホルダを一定方向に回転させて、金属の成膜を行う。このように、ターゲットに対して基板2を一方向に公転させることにより、結晶粒8の長さ方向が所定の方向に沿って並ぶような形状を有する電極を形成することができる。その後、製膜されたモリブデンの表面を、走査型電子顕微鏡などを用いて30000倍程度で観察し、結晶粒の長さ方向が一方向に揃っているか確認する。なお、電極3に空隙部9を設けるためには、例えば、上述のアルゴンなどのスパッタリングガスを導入した後のチャンバー内の圧力を、
通常の値である0.3Pa程度よりもやや高い0.5〜1.0Pa程度の値に設定すればよい。
通常の値である0.3Pa程度よりもやや高い0.5〜1.0Pa程度の値に設定すればよい。
次いで、確認した結晶粒8の方向に基づいて、YAGレーザ等を走査して、分割溝P1を形成し、パターニングして電極3を形成する。具体的には、結晶粒8の長さ方向と直交する方向に沿って長尺状の分割溝P1を形成する。
次に、パターニングされた電極3上に化合物半導体層4をスパッタ法、蒸着法または印刷法などを用いて成膜する。例えばスパッタ法では、CuGa/In膜をスパッタ法で成膜し、その上にセレンを蒸着法で成膜し、このCuGa/In/Seの積層体を450〜550℃程度に加熱し、固層拡散によって、CIGS膜を形成する。蒸着法では、電極3を形成した基板を350〜550℃程度に昇温した状態で、Cu、In、Ga、Seを蒸着することにより、CIGS膜を形成する。印刷法では、Cu、In、Ga、Seを含有したペーストを基板2上の電極3に、スクリーン印刷法を用いて塗布し、100〜150℃程度の乾燥を行って後、400〜500℃程度の温度で焼成することによりCIGS膜を形成する。なお、上述した化合物半導体層4のいずれの形成工程でも、熱応力が発生するような熱処理を伴う。
次いで、化合物半導体層4上にバッファ層5を溶液成長法(CBD法)等で成膜する。次に、スパッタリング法または有機金属気相成長法(MOCVD法)等でバッファ層5上に透光性導電層6を成膜する。次いで、メカニカルスクライビング等で分割溝P2および分割溝P3を形成し、化合物半導体層4、バッファ層5および透光性導電層6をパターニングする。次いで、透光性導電層6上にスクリーン印刷法等で金属ペーストを塗布した後、焼成して集電電極7を形成することによって、光電変換部1が作製される。
次に、基板2の一主面上の光電変換部1が形成されていない外周側部分に第2充填材11bの前駆体となる樹脂材料を塗布する。この樹脂材料は、例えば、基板2の外周側に3〜10mm程度の幅で設けられる。
次に、光電変換部1上に、第1充填材11aの前駆体となる樹脂材料を配置する。次いで、第1充填材11aおよび第2充填材11bの前駆体の上に保護基板12を載置し、この積層体をラミネート装置にセットし、50〜150Pa程度の減圧下で100〜200℃程度の温度で15〜60分間程度加熱しながら加圧して一体化することにより、光電変換装置Mを作製できる。
M;光電変換装置
S;光電変換素子
1;光電変換部
2;基板
3;電極
4;化合物半導体層
5;バッファ層
6;透光性導電層
7;集電電極
8;結晶粒
8a:長軸
9;空隙部
10;クラック
11;充填材
11a;第1充填材
11b;第2充填材
12;保護基板
T;電極の配列方向
U:結晶粒の長さ方向
P1、P2、P3;分離溝
S;光電変換素子
1;光電変換部
2;基板
3;電極
4;化合物半導体層
5;バッファ層
6;透光性導電層
7;集電電極
8;結晶粒
8a:長軸
9;空隙部
10;クラック
11;充填材
11a;第1充填材
11b;第2充填材
12;保護基板
T;電極の配列方向
U:結晶粒の長さ方向
P1、P2、P3;分離溝
Claims (5)
- 基板と、
該基板の一主面上に互いに離間して配列された複数の電極と、
該電極上に設けられ、該電極の配列方向に沿って互いに電気的に直列接続された複数の光電変換素子とを備え、
該光電変換素子は、カルコパイライト系の半導体層を含んでおり、
前記電極は、前記一主面側から平面視したときに、一方向に長い形状の複数の結晶粒を有し、該結晶粒は、長さ方向が前記配列方向に沿うように並んでいることを特徴とする光電変換装置。 - 前記電極は、前記結晶粒間に位置する空隙部を有していることを特徴とする請求項1に記載の光電変換装置。
- 前記電極は、空隙率が5〜30%であることを特徴とする請求項2に記載の光電変換装置。
- 前記結晶粒は、前記長さ方向の長さが40〜500nmであることを特徴とする請求項1乃至請求項3のいずれかに記載の光電変換装置。
- 前記電極は、主成分としてモリブデンを含んでなることを特徴とする請求項1乃至請求項4のいずれかに記載の光電変換装置。
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JP2016500484A (ja) * | 2012-12-20 | 2016-01-12 | サン−ゴバン グラス フランス | 化合物半導体を生成するための方法および薄膜太陽電池 |
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