JP2011179109A - 水素製造装置および水素製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の水素製造装置は、受光面および裏面を有する光電変換部と、前記裏面の上に設けられた第1の気体発生部および第2の気体発生部とを備え、第1の気体発生部および第2の気体発生部のうち、一方は電解液からH2を発生させる水素発生部であり、他方は電解液からO2を発生させる酸素発生部であり、第1の気体発生部および第2の気体発生部は、少なくとも一方が複数であり、前記光電変換部と第1の気体発生部および第2の気体発生部とは、前記光電変換部が受光することにより生じる起電力が第1の気体発生部および第2の気体発生部に供給されるように電気的に接続されたことを特徴とする。
【選択図】図2
Description
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、光利用効率が高く、高効率で水素を製造することができ、水素発生速度が低下しない水素製造装置を提供する。
また、本発明によれば、光電変換部の裏面上に水素発生部および酸素発生部を設けるため、受光面に入射する光が、水素発生部および酸素発生部、ならびにそこからそれぞれ発生する水素及び酸素により吸収や散乱されることはない。このことにより、光電変換部へ入射光の量を多くすることができ、光利用効率を高くすることができる。
また、本発明によれば、光電変換部と、水素発生部および酸素発生部とが同一の装置に設けられているため、従来の太陽電池と水の電気分解装置を組み合わせるよりも、水素製造コストを低下させることができる。
また、本発明によれば、第1の気体発生部および第2の気体発生部は、少なくとも一方が複数である。このことにより第1の気体発生部と第2の気体発生部とが隣接する部分が増加し、第1の気体発生部付近の電解液と第2の気体発生部付近の電解液との間のプロトンがイオン伝導する距離を短くすることができる。また、このプロトンがイオン伝導する電解液またはイオン交換体のプロトン伝導経路が多くすることができ、プロトン伝導領域の比率を大きくすることができる。この結果、伝導プロトンの濃度を小さくすることができる。
このことにより、プロトンが第1の気体発生部付近の電解液と第2の気体発生部付近の電解液において移動しやすくなり、プロトン濃度の不均衡を小さくすることができる。その結果、水素発生速度の低下を防止することができる。さらに、水素製造装置を大型化し、製造する水素量が多くなった場合でも、プロトン濃度の不均衡による水素発生速度の低下を防止することができる。また、第1の気体発生部付近の電解液と第2の気体発生部付近の電解液との間のプロトンの移動は、水素発生反応の律速となる場合があるため、プロトンを移動しやすくできることにより、水素発生反応の速度を最大限に高めることができる。
光電変換部とは、光を受光し起電力が生じる部分である。
受光面とは、光が入射する光電変換部の面である。
裏面とは、受光面の裏の面である。
このような構成によれば、第1の気体発生部付近の電解液と第2の気体発生部付近の電解液との間のプロトンがイオン伝導する距離をより短くすることができる。
本発明の水素製造装置において、第1の気体発生部と第2の気体発生部との間に隔壁をさらに備えることが好ましい。
このような構成によれば、第1の気体発生部および第2の気体発生部でそれぞれ発生した水素および酸素を分離することができ、水素をより効率的に回収することができる。
本発明の水素製造装置において、隔壁は、第1の気体発生部と第2の気体発生部とを仕切るように設けられることが好ましい。
このような構成によれば、水素をより効率的に回収することができる。
このような構成によれば、第1の気体発生部付近の電解液と第2の気体発生部付近の電解液との間のプロトンがイオン伝導する距離をより短くすることができる。また、第1の気体発生部および第2の気体発生部を形成する領域を広くすることができ、水素発生量をより多くすることができる。また、実質的に長方形とし、かつ、隔壁を挟んで設けることにより、発生させた水素または酸素を容易に回収することができる。
本発明の水素製造装置において、第1の気体発生部の一方の短辺の外側に設けられた第1ガス排出口と、第2の気体発生部の一方の短辺の外側に設けられた第2ガス排出口とをさらに備えることが好ましく、第1ガス排出口および第2ガス排出口は並んで設けられることが好ましい。
このような構成によれば、発生させた水素または酸素を容易に回収することができる。
このような構成によれば、発生させた水素または酸素をより容易に回収することができ、利便性を高くすることができる。
本発明の水素製造装置において、隔壁は、イオン交換体を含むことが好ましい。
このような構成によれば、第1の気体発生部の上部の空間に導入された電解液と第2の気体発生部の上部の空間に導入された電解液との間のプロトン濃度の不均衡を解消することができ、安定して水素および酸素を発生させることができる。
本発明の水素製造装置において、第1の気体発生部は、前記光電変換部の裏面と電気的に接続し、第2の気体発生部は、第1の導電部を介して前記光電変換部の受光面と電気的に接続したことが好ましい。
このような構成によれば、光電変換部の受光面に光を入射させることにより光電変換部に起電力を生じさせることができ、受光面と裏面との間に電位差が生じさせることができる。このことにより、光電変換部の裏面と電気的に接続した第1の気体発生部と、光電変換部の受光面と第1の導電部を介して電気的に接続した第2の気体発生部との間も電位差を生じさせることができる。この電位差が生じた第1の気体発生部と第2の気体発生部とに電解液を接触させることにより、第1の気体発生部と第2の気体発生部のうち、どちらか一方で電解液からH2を発生させることができ、他方で電解液からO2を発生させることができる。この発生したH2を回収することにより水素を製造することができる。
また、光電変換部を全面にわたり均一な材料による構造とすることができる。このため、光電変換部の受光面を広くすることができ、また、水素製造装置の製造コストを低下させることができる。
このような構成によれば、第2の気体発生部と光電変換部の裏面との間にリーク電流が流れることを防止することができる。
本発明の水素製造装置において、前記裏面と第1の気体発生部との間に設けられた第2電極をさらに備えることが好ましい。
このような構成によれば、光電変換部の起電力により光電変換部の裏面と第1の気体発生部と間に流れる電流を大きくすることができ、より効率的に水素または酸素を発生させることができる。
このような構成によれば、光電変換部と電解液との接触を防止することができ、電解液による光電変換部の腐食を防止することができる。
本発明の水素製造装置において、前記絶縁部は、前記光電変換部の側面を覆うように設けられたことが好ましい。
このような構成によれば、側面を覆う絶縁部の上に第2の導電部または第2の気体発生部を形成することができ、第2の導電部または第2の気体発生部を第1電極に接触するように設けることができる。
本発明の水素製造装置において、第1の導電部は、前記受光面に接触する第1電極と、第1電極および第2の気体発生部にそれぞれ接触する第2の導電部とを含むことが好ましい。
このような構成によれば、光電変換部の受光面と第2の気体発生部を電気的に接続させることができ、より効率的に水素または酸素を発生させることができる。
このような構成によれば、第1電極と第2の気体発生部を電気的に接続させることができ、第2の導電部を設けたことによる光電変換部の受光面の面積の減少を少なくすることができる。
本発明の水素製造装置において、第2の導電部は、前記受光面と平行な断面を有し、該断面は、第1の気体発生部および第2の気体発生部の列方向と平行な細長い形状を有することが好ましい。
このような構成によれば、光電変換部の受光面と第2の気体発生部との間の電荷の移動に伴う電位の低下をより小さくすることができる。
このような構成によれば、光電変換部にコンタクトホールを形成することなく、第2の気体発生部と光電変換部の受光面を電気的に接続することができ、製造コストを低減することができる。
本発明の水素製造装置において、第1の導電部は、前記光電変換部の受光面に接触する第1電極からなり、第1電極は、第2の気体発生部と接触することが好ましい。
このような構成によれば、光電変換部の受光面と第2気体発生部との間の電位差をより小さくすることができる。
このような構成によれば、光電変換部にコンタクトホールを形成することなく、第2の気体発生部と光電変換部の受光面を電気的に接続することができ、製造コストを低減することができる。
本発明の水素製造装置において、前記光電変換部は、透光性を有する基板の上に設けられることが好ましい。
このような構成によれば、基板上に形成する必要がある光電変換部を本発明の水素製造装置に適用することができる。また、本発明の水素製造装置を取り扱いやすくすることができる。
このような構成によれば、光電変換部がpin構造を有することができ、効率よく光電変換をすることができる。また、光電変換部で生じる起電力をより大きくすることができ、電解液をより効率的に電気分解することができる。
本発明の水素製造装置において、前記光電変換部は、直列接続した複数の光電変換層を含み、前記複数の光電変換層は、受光することにより生じる起電力を第1の気体発生部および第2の気体発生部に出力することが好ましい。
このような構成によれば、光電変換部2は水を分解し水素を発生させることができる起電力を発生させることができる。
本発明の水素製造装置において、各光電変換層は、第3の導電部により直列接続されたことが好ましい。
このような構成によれば、各光電変換層を並べて設けることができる。
本発明の水素製造装置において、第3の導電部は、前記光電変換層の受光面側に設けられた透光性電極と、前記光電変換層の裏面側に設けられた裏面電極とを含むことが好ましい。
このような構成によれば、並べて設けられた各光電変換層を直列接続することができる。
このような構成によれば、光電変換部が受光することにより生じる起電力を第2の気体発生部に出力するときに内部抵抗をより小さくすることができる。
本発明の水素製造装置において、前記光電変換部の裏面と第1の気体発生部との間の一部に設けられた絶縁部と、前記絶縁部と第1の気体発生部との間に設けられた第5の導電部とをさらに備えることが好ましい。
このような構成によれば、光電変換部が受光することにより生じる起電力を第1の気体発生部に出力するときに内部抵抗をより小さくすることができる。
本発明の水素製造装置において、前記水素発生部および前記酸素発生部は、それぞれ電解液からH2が発生する反応の触媒および電解液からO2が発生する反応の触媒を含むことが好ましい。
このような構成によれば、水素発生部における電解液からH2が発生する反応の反応速度を増大させることができ、酸素発生部における電解液からO2が発生する反応の反応速度を増大させることができる。このことにより、光電変換部で生じた起電力により、より効率的にH2を製造することができ、光の利用効率を向上させることができる。
本発明の水素製造装置において、水素発生部および酸素発生部のうち少なくとも一方は、触媒が担持された多孔質の導電体であることが好ましい。
このような構成によれば、第1の気体発生部および第2の気体発生部のうち少なくとも一方の触媒表面積を大きくすることができ、より効率的に酸素または水素を発生させることができる。また、多孔質の導電体を用いることにより、光電変換部と触媒との間の電流が流れることによる電位の変化を抑制することができ、より効率的に水素または酸素を発生させることができる。
このような構成によれば、第1の気体発生部および第2の気体発生部と前記天板との間に電解液を導入することができ、第1の気体発生部および第2の気体発生部において電解液からより効率的にH2およびO2が発生させることができる。
このような構成によれば、第1の気体発生部および第2の気体発生部でそれぞれ発生した水素および酸素を分離することができ、水素をより効率的に回収することができる。
本発明の水素製造方法によれば、太陽光を利用して、低コストで水素を製造することができる。
図1は本発明の一実施形態の水素製造装置の構成を示し、光電変換部の受光面側から見た概略平面図である。図2は、図1の点線A−Aの概略断面図である。図3は、本発明の一実施形態の水素製造装置の構成を示し、光電変換部の裏面側から見た概略裏面図である。また、図9は、本発明の一実施形態の水素製造装置の構成を示し、光電変換部の受光面側から見た概略平面図であり、図10は、図9の点線B−Bの概略断面図である。
以下、本実施形態の水素製造装置について説明する。
基板1は、本実施形態の水素製造装置23が備えてもよい。また、光電変換部2は、受光面が基板1側となるように透光性の基板1の上に設けられてもよい。なお、光電変換部2が、半導体基板などからなり一定の強度を有する場合、基板1は省略することが可能である。また、光電変換部2が樹脂フィルムなど柔軟性を有する材料の上に形成可能な場合、基板1は省略することができる。
光透過率が高い基板材料として、例えば、ソーダガラス、石英ガラス、パイレックス(登録商標)、合成石英板等の透明なリジッド材、あるいは透明樹脂板やフィルム材等が好適に用いられる。化学的および物理的安定性を備える点より、ガラス基板を用いることが好ましい。
基板1の光電変換部2側の表面には、入射した光が光電変換部2の表面で有効に乱反射されるように、微細な凹凸構造に形成することができる。この微細な凹凸構造は、例えば反応性イオンエッチング(RIE)処理もしくはブラスト処理等の公知の方法により形成することが可能である。
第1の導電部9は、第2の気体発生部7と光電変換部2の受光面とを電気的に接続させる。また、第1の導電部9は、1つの部材からなってもよく、第1電極4と第2の導電部10からなってもよい。第1の導電部9を設けることにより、光電変換部2の受光面の電位と第2の気体発生部7の電位をほぼ同じにすることができ、第2の気体発生部7で水素または酸素を発生させることができる。
第1の導電部9が1つの部材からなる場合としては、例えば、光電変換部2の受光面と第2の気体発生部7を電気的に接続させる金属配線などである。また、例えば、Agからなる金属配線である。また、この金属配線は、光電変換部2に入射する光を減少させいないように、フィンガー電極のような形状を有してもよい。第1の導電部9は、基板1の光電変換部2側に設けられてもよく、光電変換部2の受光面に設けられてもよい。また、第1の導電部9を例えば図10〜13のように、第1電極4とし、第2の気体発生部7を第1電極4と接触するように設けてもよい。
第1電極4は、基板1の上に設けることができ、光電変換部2の受光面と接触するように設けることができる。また、第1電極4は透光性を有してもよい。また、第1電極4は、基板1を省略可能の場合、光電変換部2の受光面に直接設けられてもよい。第1電極4を設けることにより、光電変換部2の受光面と第2の気体発生部7との間に流れる電流を大きくすることができる。第1電極4は、図2のように光電変換部2の受光面全面上に設けられてもよく、図11、13のように光電変換部2の受光面の一部の上のみに設けられてもよい。
第1電極4は、例えば、ITO、SnO2などの透明導電膜からなってもよく、Ag、Auなどの金属のフィンガー電極からなってもよい。
透明導電膜は、光電変換部2の受光面と第2の気体発生部7とのコンタクトを取りやすくするために用いている。
一般に透明電極として使用されているものを用いることが可能である。具体的にはIn−Zn−O(IZO)、In−Sn−O(ITO)、ZnO−Al、Zn−Sn−O、SnO2等を挙げることができる。なお本透明導電膜は、太陽光の光線透過率が85%以上、中でも90%以上、特に92%以上であることが好ましい。このことにより光電変換部2が光を効率的に吸収することができるためである。
透明導電膜の作成方法としては公知の方法を用いることができ、スパッタリング、真空蒸着、ゾルゲル法、クラスタービーム蒸着法、PLD(Pulse Laser Deposition)法などが挙げられる。
光電変換部2は、受光面および裏面を有し、光電変換部2の裏面の上に第1の気体発生部8と第2の気体発生部7が並列に設けることができる。なお、受光面とは、光電変換するための光を受光する面であり、裏面とは、受光面の裏の面である。また、光電変換部2は、第1電極4が設けられた基板1の上に受光面を下にして設けることができる。
光電変換部2の形は、特に限定されないが、例えば、実質的に方形である。光電変換部2が実質的に方形の場合、光電変換部の一辺と平行に、一定の幅を有する第1の気体発生部8と一定の幅を有する第2の気体発生部7を並列に並べることができる。この場合、第1の気体発生部8と第2の気体発生部7の並んだ方向の光電変換部2の幅は、例えば、50cm以上200cm以下である。このことにより、水素製造装置を大型化することができ、水素発生量を多くすることができる。また、第1の気体発生部8と第2の気体発生部7の並んだ方向に垂直な方向の光電変換部2の幅は、例えば、50cm以上200cm以下である。
光電変換部2は、受光面と裏面との間に起電力が生じるものでもよい。また、図14〜図18に示めすように、光電変換部の一方の面の2つの異なる領域間で起電力が生じるものであってもよい。このような光電変換部2は、例えば、図14〜図18のようなn型半導体領域とp型半導体領域を形成した半導体基板などにより形成することができる。
光電変換部2は、図11、13、15、17、18のように、並べて形成した光電変換層35を第3の導電部33により直列接続したものであってもよい。また、光電変換層35が受光面側と裏面側との間に起電力が生じる場合、図11、13のように光電変換層35の受光面側に設けた透光性電極30と光電変換層35の裏面側に設けた裏面電極31とを電気的に接続することにより第3の導電部33を形成することができる。なお、透光性電極30は、第1電極4と同様の方法に形成することが可能である。また、基板1上にCVD法またはスパッタリング法により透光性導電膜を形成し、透光性導電膜をレーザスクライブ加工することにより、第1電極4と透光性電極3を同時に形成することもできる。裏面電極31は、第2電極5と同様の方法で形成可能である。また、透光性電極30と裏面電極31とを電気的に接続する方法は、例えば、光電変換層35にコンタクトホールを形成する方法であってもよく、裏面電極31の一部が透光性電極30の一部の上に形成する方法であってもよい。
また、光電変換層35が裏面側の異なる領域間に起電力を生じさせる場合、図15、17、18のように第3の導電部33を形成することができる。
光電変換部2の例を以下に具体的に説明する。また、光電変換部2は、これらを組み合わせたものでもよい。また、以下の光電変換部2の例は、矛盾しない限り光電変換層35とすることもできる。
シリコン系半導体を用いた光電変換部2は、例えば、単結晶型、多結晶型、アモルファス型、球状シリコン型、及びこれらを組み合わせたもの等が挙げられる。いずれもp型半導体とn型半導体が接合したpn接合を有することができる。また、p型半導体とn型半導体との間にi型半導体を設けたpin接合を有するものとすることもできる。また、pn接合を複数有するもの、pin接合を複数有するもの、pn接合とpin接合を有するものとすることもできる。
シリコン系半導体とは、シリコンを含む半導体であり、例えば、シリコン、シリコンカーバイド、シリコンゲルマニウムなどである。また、シリコンなどにn型不純物またはp型不純物が添加されたものも含み、また、結晶質、非晶質、微結晶のものも含む。
また、シリコン系半導体を用いた光電変換部2は、基板1の上に形成された薄膜または厚膜の光電変換層であってもよく、また、シリコンウェハなどのウェハにpn接合またはpin接合を形成したものでもよく、また、pn接合またはpin接合を形成したウェハの上に薄膜の光電変換層を形成したものでもよい。
基板1上に積層した第1電極4上に、第1導電型半導体層をプラズマCVD法等の方法で形成する。この第1導電型半導体層としては、導電型決定不純物原子濃度が1×1018〜5×1021/cm3程度ドープされた、p+型またはn+型の非晶質Si薄膜、または多結晶あるいは微結晶Si薄膜とする。第1導電型半導体層の材料としては、Siに限らず、SiCあるいはSiGe,SixO1-x等の化合物を用いることも可能である。
シリコン基板としては、単結晶シリコン基板または多結晶シリコン基板などを用いることができ、p型であっても、n型であっても、i型であってもよい。このシリコン基板の一部にPなどのn型不純物を熱拡散またはイオン注入などによりドープすることによりn型半導体領域37を形成し、シリコン基板のほかの一部にBなどのp型不純物を熱拡散またはイオン注入などによりドープすることによりp型半導体領域36を形成することができる。このことにより、シリコン基板にpn接合、pin接合、npp+接合またはpnn+接合などを形成することができ、光電変換部2を形成することができる。
なお、ここではシリコン基板を用いて説明したが、pn接合、pin接合、npp+接合またはpnn+接合などを形成することができる他の半導体基板を用いてもよい。また、n型半導体領域37およびp型半導体領域36を形成することができれば、半導体基板に限定されず、基板上に形成された半導体層であってもよい。
化合物半導体を用いた光電変換部は、例えば、III−V族元素で構成されるGaP、GaAsやInP、InAs、II−VI族元素で構成されるCdTe/CdS、I−III−VI族で構成されるCIGS(Copper Indium Gallium DiSelenide)などを用いpn接合を形成したものが挙げられる。
色素増感剤を利用した光電変換部は、例えば、主に多孔質半導体、色素増感剤、電解質、溶媒などにより構成される。
多孔質半導体を構成する材料としては、例えば、酸化チタン、酸化タングステン、酸化亜鉛、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、硫化カドミウム等公知の半導体から1種類以上を選択することが可能である。多孔質半導体を基板上に形成する方法としては、半導体粒子を含有するペーストをスクリーン印刷法、インクジェット法等で塗布し乾燥もしくは焼成する方法や、原料ガスを用いたCVD法等により製膜する方法、PVD法、蒸着法、スパッタ法、ゾルゲル法、電気化学的な酸化還元反応を利用した方法等が挙げられる。
酸化還元対としては一般に、鉄系、コバルト系等の金属類や塩素、臭素、ヨウ素等のハロゲン物質が好適に用いられ、ヨウ化リチウム、ヨウ化ナトリウム、ヨウ化カリウム等の金属ヨウ化物とヨウ素の組み合わせが好ましく用いられる。さらに、ジメチルプロピルイミダゾールアイオダイド等のイミダゾール塩等を混入することもできる。
有機薄膜を用いた光電変換部は、電子供与性および電子受容性を持つ有機半導体材料で構成される電子正孔輸送層、または電子受容性を有する電子輸送層と電子供与性を有する正孔輸送層とが積層されたものであってもよい。
電子供与性の有機半導体材料としては、電子供与体としての機能を有するものであれば特に限定されないが、塗布法により製膜できることが好ましく、中でも電子供与性の導電性高分子が好適に使用される。
電子受容性の導電性高分子としては、例えばポリフェニレンビニレン、ポリフルオレン、およびこれらの誘導体、共重合体、あるいはカーボンナノチューブ、フラーレンおよびこれらの誘導体、CN基またはCF3基含有ポリマーおよびそれらの−CF3置換ポリマー等が挙げられる。
第2電極5は、光電変換部2と第1の気体発生部8との間に設けることができる。第2電極5を設けることにより、光電変換部2の裏面の電位と第1の気体発生部8の電位をほぼ同じにすることができる。また、光電変換部2の裏面と第1の気体発生部8との間のオーミックロスを低減することができる。また、光電変換部2の裏面と第1の気体発生部8との間に流れる電流を大きくすることができる。このことにより、光電変換部2で生じた起電力により水素または酸素をより効率的に発生させることができる。なお、光電変換部2の裏面と第1の気体発生部8とを電気抵抗を小さくコンタクトすることが可能である場合、第2電極5は、省略することが可能である。また、第2電極5は、電解液に対する耐食性および電解液に対する遮液性を有することが好ましい。このことにより、電解液による光電変換部2の腐食を防止することができる。
第2電極5は、導電性を有すれば特に限定されないが、例えば、金属薄膜であり、また、例えば、Al、Ag、Auなどの薄膜である。これらは、例えば、スパッタリングなどにより形成することができる。また、例えば、In−Zn−O(IZO)、In−Sn−O(ITO)、ZnO−Al、Zn−Sn−O、SnO2等の透明導電膜である。
絶縁部11は、光電変換部2の裏面と第2の気体発生部7との間に設けることができる。また、絶縁部11は、第1の気体発生部8と第2の気体発生部7との間に設けることもできる。さらに、絶縁部11は、第1の導電部9と光電変換部2との間、第2の導電部10と光電変換部2との間、および第2導電部10と第2電極5との間に設けることができる。
絶縁部11を設けることにより、光電変換部2で生じた起電力により、光電変換部2の受光面と第2の気体発生部7との間に電流を流し、光電変換部2の裏面と第1の気体発生部8との間に電流を流すことができる。また、リーク電流をより小さくすることができる。このことにより、光電変換部2の受光面の電位と第2の気体発生部7の電位をほぼ同じにすることができ、また、光電変換部2の裏面の電位と第1の気体発生部8の電位をほぼ同じにすることができ、より効率的に水素および酸素を発生させることができる。
また、光電変換部2が図14〜18のように、光電変換部2の裏面の異なる領域間で起電力を生じさせる場合、絶縁部11は、第1の気体発生部8および第2の気体発生部7と光電変換部2の裏面との間に設けることができ、第1の気体発生部8と光電変換部2の裏面の一部とを電気的に接続させるための開口および第2の気体発生部7と光電変換部2の裏面の一部とを電気的に接続させるための開口を有することができる。
また、絶縁部11と第1の気体発生部8との間に設けられた第5の導電部44を備えることができる。また、絶縁部11と第2の気体発生部7との間に設けられた第4の導電部45を備えることができる。このことにより、内部抵抗を低減することができる。例えば、図11、図14のように第5の導電部44および第4の導電部45を設けることができる。
また、絶縁部11は、電解液に対する耐食性および電解液に対する遮液性を有することが好ましい。このことにより、電解液による光電変換部2の腐食を防止することができる。
第2の導電部10は、第1電極4と第2の気体発生部7とにそれぞれ接触するように設けることができる。第2の導電部10を設けることにより、容易に光電変換部2の受光面に接触した第1電極4と第2の気体発生部7とを電気的に接続することができる。
第2の導電部10は光電変換部2の受光面と接触した第1電極4と光電変換部2の裏面上に設けられた第2の気体発生部7とに接触するため、光電変換部2の受光面と平行な第2導電部の断面積を大きくしすぎると、光電変換部2の受光面の面積を小さくすることにつながる。また、光電変換部2の受光面に平行な第2の導電部10の断面積を小さくしすぎると光電変換部2の受光面の電位と第2の気体発生部7の電位との間に差が生じ、電解液を分解する電位差が得られなくなる場合もあり、水素または酸素の発生効率の減少につながる場合もある。従って、光電変換部2の受光面と平行な第2導電部の断面積は、一定の範囲である必要がある。例えば、光電変換部2の受光面と平行な第2導電部の断面積(第2導電部が複数の場合、その断面積の総計)は、光電変換部2の受光面の面積を100%としたとき、0.1%以上10%以下とすることができ、好ましくは、0.5%以上8%以下、さらに好ましくは、1%以上6%以下とすることができる。
また、第2の導電部10が設けられたコンタクトホールは、1つまたは複数でもよく、円形の断面を有してもよい。また、光電変換部2の受光面と平行なコンタクトホールの断面積(コンタクトホールが複数の場合、その断面積の総計)は、光電変換部2の受光面の面積を100%としたとき、0.1%以上10%以下とすることができ、好ましくは、0.5%以上8%以下、さらに好ましくは、1%以上6%以下とすることができる。このような構成によれば、第2の導電部を設けたことによる光電変換部の受光面の面積の減少を少なくすることができる。
また、第2の導電部10は、図4のように光電変換部2を貫通するコンタクトホールに設けられた部分と第2の気体発生部7と絶縁部11との間に設けられた部分からなってもよい。このことにより、第2の気体発生部7と第2の導電部10との電気的な接続が十分となり、光電変換部2の受光面と第2の気体発生部7との電位をほぼ同じにすることができる。また、第2の気体発生部7に導電率が低い触媒などを用いることができる。
また、第2の導電部10は、光電変換部2が形成されていない領域に設けられてもよい。
さらに、第2の導電部10は、光電変換部2の側面を覆うように設けられてもよい。
第1の気体発生部8は、光電変換部2の裏面の上に設けられる。このことにより、第1の気体発生部8は光電変換部2に入射する光を遮ることはない。また、第1の気体発生部8は、水素発生部および酸素発生部のいずれか一方であり、光電変換部2の裏面と電気的に接続することができる。光電変換部2と第1の気体発生部8との間で効率よく電子伝達を行うために、光電変換部2と第1の気体発生部8との間に第5の導電部44を備えることも可能である。このことにより、光電変換部2の裏面の電位と第1の気体発生部8の電位をほぼ同じとすることができ、光電変換部2で生じた起電力により水素または酸素を発生させることができる。また、第1の気体発生部8は、複数であり、第2の気体発生部7と交互に並列に並ぶように設けられてもよい。このことにより、第1の気体発生部8と第2の気体発生部7との境界部を多くすることができ、第1の気体発生部8付近の電解液と第2の気体発生部7付近の電解液の距離を短くすることができる。また、第1の気体発生部8付近の電解液と第2の気体発生部7付近の電解液との間のプロトン濃度の不均衡を解消しようとするプロトンの移動を容易にすることができる。このことにより、プロトン濃度の不均衡による水素発生速度の低下を防止することができる。
第2の気体発生部7は、光電変換部2の裏面の上に設けられる。このことにより、第2の気体発生部7は光電変換部2に入射する光を遮ることはない。また、第2の気体発生部7は、水素発生部および酸素発生部のいずれか一方であり、光電変換部2の受光面と第1の導電部9を介して電気的に接続することができる。このことにより、光電変換部2の受光面の電位と第2の気体発生部7の電位をほぼ同じにすることができ、光電変換部2で生じた起電力により水素または酸素を発生させることができる。光電変換部2と第2の気体発生部7の間で効率よく電子伝達を行うために、光電変換部2と第2の気体発生部7との間に第4の気体発生部45を備えることも可能である。
また、第2の気体発生部7は、第1電極4と接触するように設けることもできる。このことにより光電変換部2の受光面の電位と第2の気体発生部7の電位をほぼ同じにすることができる。例えば、図10、12、13のように、光電変換部2の側面を絶縁部11で覆い、その上に光電変換部2の側面を覆うように第2の気体発生部7を設けることができる。このことにより、コンタクトホールを形成することなく第2の気体発生部7と光電変換部2の受光面とを電気的に接続することができる。また、図11のように、第1電極4と第2の気体発生部7との間に第2の導電部10を設けてもよい。このことにより、内部抵抗を低減することができる。
また、第1の気体発生部8の幅は、第2の気体発生部8の幅を100としたとき、50以上200以下であってもよく、50以上80以下および120以上200以下であってもよい。このような構成によれば、第1の気体発生部および第2の気体発生部のうち、水素発生部となる方の幅を酸素発生部となる方の幅より広くすることができ、水素と酸素の発生量の違いによる水素発生速度の低下を防止することができる。
また、第1の気体発生部および第2の気体発生部のうち少なくとも一方は、触媒が担持された多孔質の導電体であることが好ましい。このような構成によれば、第1の気体発生部および第2の気体発生部のうち少なくとも一方の触媒表面積を大きくすることができ、より効率的に酸素または水素を発生させることができる。また、多孔質の導電体を用いることにより、光電変換部と触媒との間の電流が流れることによる電位の変化を抑制することができ、より効率的に水素または酸素を発生させることができる。
水素発生部は、電解液からH2を発生させる部分であり、第1の気体発生部8および第2の気体発生部7のうちどちらか一方である。なお、水素発生部付近の電解液から水素が発生するため、この電解液のプロトン濃度は減少すると考えられる。このプロトン濃度の低下は、酸素発生部付近の電解液との間で、プロトン伝導が生じることにより解消される。
酸素発生部は、電解液からO2を発生させる部分であり、第1の気体発生部8および第2の気体発生部7のうちどちらか一方である。なお、酸素発生部付近の電解液から酸素が発生するため、この電解液のプロトン濃度は増加すると考えられる。このプロトン濃度の増加は、水素発生部付近の電解液との間で、プロトン伝導が生じることにより解消される。
天板14は、第1の気体発生部8および第2の気体発生部7の上に基板1と対向するように設けることができる。また、天板14は、第1の気体発生部8および第2の気体発生部7と天板14との間に空間が設けられるように設けることができる。
隔壁13は、第1の気体発生部8と第2の気体発生部7とを仕切るようにも受けることができる。また、隔壁13は、第1の気体発生部8と天板14との間の空間および第2の気体発生部7と天板14との間の空間とを仕切るように設けることができる。このことにより、第1の気体発生部8および第2の気体発生部7で発生させた水素および酸素が混合することを防止することができ、水素および酸素を分離して回収することができる。
また、隔壁13は、イオン交換体を含んでもよい。このことにより、第1の気体発生部8と天板14との間の空間の電解液と第2の気体発生部7と天板14との間の空間の電解液でアンバランスとなったプロトン濃度を一定に保つことができる。つまり、プロトンが隔壁9を介してイオンの移動が起こることによりプロトン濃度のアンバランスを解消することができる。
隔壁9は、光電変換部2の裏面と平行な帯状の断面を有してもよく、この断面は、1cm以上5cm以下の幅を有してもよい。また、1cm以上3cm以下の幅を有してもよい。このような構成によれば、発生させた水素および酸素をより効率的に回収することができ、かつ、第1の気体発生部と第2の気体発生部との間隔をより短くすることができ、プロトン濃度の不均衡をより小さくすることができる。
イオン交換体としては、当該分野で公知のイオン交換体をいずれも使用でき、プロトン伝導性膜、カチオン交換膜、アニオン交換膜等を使用できる。
水素発生、酸素発生がそれぞれ水素発生触媒、酸素発生触媒にて選択的に行われ、これに伴うイオンの移動が起こる場合、必ずしもイオン交換のための特殊な膜等の部材を配置する必要はない。ガスを物理的に隔離することのみの目的であれば、後述のシール材に記載の紫外線硬化性樹脂あるいは熱硬化性樹脂を用いることが可能である。
シール材16は、基板1と天板14を接着し、水素製造装置23内を流れる電解液および水素製造装置23内で生成した水素および酸素を密閉するための材料である。シール材16は、例えば、紫外線硬化性接着剤、熱硬化性接着剤等が好適に使用されるが、その種類は限定されるものではない。紫外線硬化性の接着剤としては、200〜400nmの波長を持つ光を照射することにより重合が起こり光照射後数秒で硬化反応が起こる樹脂であり、ラジカル重合型とカチオン重合型に分けられ、ラジカル重合型樹脂としてはアクリルレート、不飽和ポリエステル、カチオン重合型としては、エポキシ、オキセタン、ビニルエーテル等が挙げられる。また熱硬化性の高分子接着剤としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、熱硬化性ポリイミド等の有機樹脂が挙げられる。熱硬化性の高分子接着剤は、熱圧着時に圧力を掛けた状態で加熱重合し、その後、加圧したまま、室温まで冷却することにより、各部材を良好に接合させるため、締め付け部材等を要しない。また、有機樹脂に加えて、ガラス基板に対して密着性の高いハイブリッド材料を用いることが可能である。ハイブリッド材料を用いることによって、弾性率や硬度等の力学的特性が向上し、耐熱性や耐薬品性が飛躍的に向上する。ハイブリッド材料は、無機コロイド粒子と有機バインダ樹脂とから構成される。例えば、シリカなどの無機コロイド粒子と、エポキシ樹脂、ポリウレタンアクリレート樹脂やポリエステルアクリレート樹脂などの有機バインダ樹脂とから構成されるものが挙げられる。
電解液流路15は、第1の気体発生部8と天板14との間の空間および第2の気体発生部7と天板14との間の空間とすることができる。また、電解液流路15は、隔壁13により仕切ることができる。
生成した水素及び酸素の気泡が効率よく第1の気体発生部8または第2の気体発生部7から離れるように、電解液流路の内部で電解液を循環させるような例えばポンプやファン、熱による対流発生装置などの簡易装置を備え付けることも可能である。
給水口18は、水素製造装置23に含まれるシール材16の一部に開口を作ることにより設けることができる。給水口18は、水素及び酸素へと分解された水を補充するために配置され、その配置箇所および形状は、原料となる水が効率よく水素製造装置へ供給されさえすれば、特に限定されるものではないが、流動性および供給の容易性の観点から、水素製造装置下部に設置することが好ましい。
電解液は、電解質を含む水溶液であり、例えば、0.1MのH2SO4を含む電解液、0.1Mリン酸カリウム緩衝液などである。
本発明を以下に示す実施例を用いてより具体的に説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。
図1〜図3に示すような次の水素製造装置を作製した。
作製した水素製造装置は、基板1であるガラス基板上に、第1電極4であるSnO2薄膜が設けられている。その第1電極4上に、a−Si層で構成される三接合の光電変換部2が積層され、さらにその表面に酸化インジウムスズ(ITO)で構成される透明電極層の第2電極5が設けられている。この第2電極5上に水素発生触媒4を担持した水素発生部(第1の気体発生部8)が設けられ、一方、第2電極5とはポリイミド膜により構成される絶縁部11で隔離した形で、第1電極4からAgペーストにより作製された第2の導電部10を通じて酸素発生触媒を担持した酸素発生部(第2の気体発生部7)が設けられている。水素発生部と酸素発生部は複数並列に配置されており、水素発生部および酸素発生部が設けられる層上に電解液が流れる構造を取るように、基板1とガラス製の天板14で挟み込むように、電解液を流す空間である電解液流路15を設け、水素と酸素が混合しないよう、水素発生部と酸素発生部の間にガラスフィルタ製の隔壁13を設けた構造を構成した。以下にその作製プロセスについて詳細を示す。
次に、プラズマCVD法により、a―Siの製膜を行った。まず、基板温度150℃で、SiH4およびCO2を主ガス、B2H6をドーピングガス、水素を希釈ガスとして、膜厚20nmのa−SiOのp層を製膜した。その後、SiH4を主ガス、H2を希釈ガスとして膜厚200nmのa−Siのi層、再びSiH4およびCO2を主ガス、PH3をドーピングガス、水素を希釈ガスとして、膜厚10nmのa−SiOのn層を順次製膜し、pin接合を有する光電変換層を形成した。この後、同様の方法でpin接合を有する光電変換層をさらに2層形成し、3層の光電変換層からなる光電変換部2を形成した。続けてスパッタリング法により、膜厚200nmのITOを形成した。製膜された光電変換部2および第2電極5は、フォトリソグラフィー工程、(1)シリコン薄膜上にレジストを塗布、(2)フォトマスクを用いて光露光を行い、レジストにマスクパターンの潜像を形成、(3)現像してレジストをパターン化し、薄膜をエッチング、(4)レジスト剥離、によりコンタクトホールを形成するパターニングを行った。
水素発生触媒と酸素発生触媒の間には、多孔質ガラス製の隔壁9を配置し、基板と天板、および基板・天板と隔壁を耐酸性エポキシ樹脂のシール材13を用い接続することにより、本発明による水素製造装置の作製を行った。
図5に示すような水素製造装置を次の条件で作製した。
実施例1と同様の方法で、基板1上に、光電変換部2、第2電極5、絶縁部11、第2の導電部10、酸素発生部(第2の気体発生部7)、水素発生部(第1の気体発生部8)をそれぞれ形成した。ここで実施例1との差異は、第2の導電部10を設けたコンタクトホールが第2の気体発生部7の長軸方向に沿って設けられている点である。このように、コンタクトホールの個数を減らすことにより、接触不良を減少させることが可能である上、第2の気体発生部7の幅をより狭くする際にも、コンタクトホールの断面積が、第2の導電部10に接続されている第2の気体発生部7の幅よりも狭く本構造によるコンタクト形成が可能であり、効率よく水素および酸素の製造が可能となる。
図7に示すような水素製造装置を次の条件で作製した。
実施例1と同様の方法で、基板1上に、光電変換部2、第2電極5、絶縁部11、第2の導電部10、酸素発生部(第2の気体発生部7)、水素発生部(第1の気体発生部8)をそれぞれ形成した。
続けて、隔壁13は図7に示されるように、第1の気体発生部8および第2の気体発生部7が設置された間の箇所に、ガスが効率的に集められるように熱硬化性ポリイミドをスクリーン印刷法により作製した上で、基板側の材料と天板材料をシール材により装置の周辺を封止した。このようにして水素製造装置の作製を行った。
図6に示すような水素製造装置を次の条件で作製した。
実施例1と同様の方法で、基板1上に、光電変換部2、第2電極5、絶縁部11、第2の導電部10、酸素発生部(第2の気体発生部7)、水素発生部(第1の気体発生部8)をそれぞれ形成した。ここで実施例1との差異は、第1の気体発生部8と第2の気体発生部7の幅が異なる点である。水1分子を電気分解する際、水素が1分子、酸素が0.5分子の割合で生成するため、触媒活性および触媒担持量により触媒層の幅を変化させ、バランスを取ることが可能となった。
実施例1により作製される水素製造装置のうち、酸素発生部を次のように作製した。
ガラスフィルターを隔壁とするガラス製電気化学セルのカソード側にpH7、0.1Mのリン酸カリウム緩衝液および0.5mMの硝酸コバルトを、アノード側にpH7、0.1Mのリン酸カリウム緩衝液を投入した。多孔質カーボンをカソード側電解液中に浸し、Ptメッシュをアノード電解液中に浸し、両極を電気的に接続した後、1.29V(vs NHE)の電位をかけることにより電気化学的にリン酸コバルトを多孔質カーボン上に担持した。このように作製した酸素発生触媒を実施例1の水素製造装置の第2の気体発生部7に形成することにより、表面積をより大きくし酸素発生速度を向上させた装置を作製することが可能となった。
実施例1により作製された水素製造装置を太陽光が受光面に対して垂直方向に入射するように斜めに設置した。給水口18より、0.1MのH2SO4を含む電解液を、液面が第1ガス排出口20および第2ガス排出口19付近まで注入し、太陽光を照射したところ、第1の気体発生部8および第2の気体発生部7からそれぞれ水素および酸素が生成し、第1ガス排出口20より水素が、第1ガス排出口20より酸素が排出されることをガスクロマトグラフィにて確認した。
実施例5により作製された酸素発生触媒を第2の気体発生部7に形成した水素製造装置を太陽光が受光面に対して垂直方向に入射するように斜めに設置した。給水口18より、pH7、0.1Mリン酸カリウム緩衝液を含む電解液を、液面が第1ガス排出口20および第2ガス排出口19付近まで注入し、太陽光を照射したところ、第1の気体発生部8および第2の気体発生部7からそれぞれ水素および酸素が生成し、第1ガス排出口20より水素が、第1ガス排出口20より酸素が排出されることをガスクロマトグラフィにて確認した。これにより中性の電解液を用いても水素製造が可能となることが確認された。
Claims (31)
- 受光面および裏面を有する光電変換部と、前記裏面の上に設けられた第1の気体発生部および第2の気体発生部とを備え、
第1の気体発生部および第2の気体発生部のうち、一方は電解液からH2を発生させる水素発生部であり、他方は電解液からO2を発生させる酸素発生部であり、
第1の気体発生部および第2の気体発生部は、少なくとも一方が複数であり、
前記光電変換部と第1の気体発生部および第2の気体発生部とは、前記光電変換部が受光することにより生じる起電力が第1の気体発生部および第2の気体発生部に供給されるように電気的に接続されたことを特徴とする水素製造装置。 - 第1の気体発生部および第2の気体発生部は、交互に並列に設けられた請求項1に記載の装置。
- 第1の気体発生部と第2の気体発生部との間に隔壁をさらに備える請求項1または2に記載の装置。
- 前記隔壁は、第1の気体発生部と第2の気体発生部とを仕切るように設けられた請求項3に記載の装置。
- 第1の気体発生部および第2の気体発生部は、実質的に長方形であり、かつ、前記隔壁を挟んで長辺が隣接するように設けられた請求項3または4に記載の装置。
- 第1の気体発生部の一方の短辺の外側に設けられた第1ガス排出口と、
第2の気体発生部の一方の短辺の外側に設けられた第2ガス排出口とをさらに備え、
第1ガス排出口および第2ガス排出口は並んで設けられた請求項5に記載の装置。 - 第1ガス排出口および第2ガス排出口は複数であり、
複数の第1ガス排出口は、1つの第1ガス排出路に導通し、
複数の第2ガス排出口は、1つの第2ガス排出路に導通する請求項6に記載の装置。 - 前記隔壁は、イオン交換体を含む請求項3〜7のいずれか1つに記載の装置。
- 第1の気体発生部は、前記光電変換部の裏面と電気的に接続し、
第2の気体発生部は、第1の導電部を介して前記光電変換部の受光面と電気的に接続した請求項1〜8のいずれか1つに記載の装置。 - 第2の気体発生部は、絶縁部を介して前記裏面上に設けられた請求項9に記載の装置。
- 前記裏面と第1の気体発生部との間に設けられた第2電極をさらに備える請求項10に記載の装置。
- 第2電極および前記絶縁部は、前記電解液に対する耐食性および遮液性を有する請求項11に記載の装置。
- 前記絶縁部は、前記光電変換部の側面を覆うように設けられた請求項10〜12のいずれか1つに記載の装置。
- 第1の導電部は、前記受光面に接触する第1電極と、第1電極および第2の気体発生部にそれぞれ接触する第2の導電部とを含む請求項9〜13のいずれか1つに記載の装置。
- 第2の導電部は、前記光電変換部を貫通するコンタクトホールに設けられた請求項14に記載の装置。
- 第2の導電部は、前記受光面と平行な断面を有し、
該断面は、第1の気体発生部および第2の気体発生部の列方向と平行な細長い形状を有する請求項15に記載の装置。 - 第2の導電部は、前記光電変換部の側面を覆うように設けられた請求項14に記載の装置。
- 第1の導電部は、前記光電変換部の受光面に接触する第1電極からなり、
第1電極は、第2の気体発生部と接触する請求項9〜13のいずれか1つに記載の装置。 - 第2の気体発生部は、前記光電変換部の側面を覆うように設けられた請求項18に記載の装置。
- 前記光電変換部は、透光性を有する基板の上に設けられた請求項1〜19のいずれか1つに記載の装置。
- 前記光電変換部は、p型半導体層、i型半導体層およびn型半導体層からなる光電変換層を有する請求項1〜20のいずれか1つに記載の装置。
- 前記光電変換部は、直列接続した複数の光電変換層を含み、
前記複数の光電変換層は、受光することにより生じる起電力を第1の気体発生部および第2の気体発生部に供給する請求項1〜21のいずれか1つに記載の装置。 - 各光電変換層は、第3の導電部により直列接続された請求項22に記載の装置。
- 第3の導電部は、前記光電変換層の受光面側に設けられた透光性電極と、前記光電変換層の裏面側に設けられた裏面電極とを含む請求項23に記載の装置。
- 前記光電変換部の裏面と第2の気体発生部との間に設けられた絶縁部と、前記絶縁部と第2の気体発生部との間に設けられた第4の導電部とをさらに備える請求項1〜9のいずれか1つに記載の装置。
- 前記光電変換部の裏面と第1の気体発生部との間の一部に設けられた絶縁部と、前記絶縁部と第1の気体発生部との間に設けられた第5の導電部とをさらに備える請求項1〜9、25のいずれか1つに記載の装置。
- 前記水素発生部および前記酸素発生部は、それぞれ電解液からH2が発生する反応の触媒および電解液からO2が発生する反応の触媒を含む請求項1〜26のいずれか1つに記載の装置。
- 前記水素発生部および前記酸素発生部のうち少なくとも一方は、触媒が担持された多孔質の導電体である請求項27に記載の装置。
- 前記光電変換部は、透光性を有する基板の上に設けられ、
第1の気体発生部および第2の気体発生部の上に前記基板に対向する天板をさらに備え、
第1の気体発生部および第2の気体発生部と前記天板との間に空間が設けられた請求項1〜28のいずれか1つに記載の装置。 - 第1の気体発生部と第2の気体発生部との間に隔壁をさらに備え、
前記隔壁は、第1の気体発生部と前記天板との間の空間および第2の気体発生部と天板との間の空間とを仕切るように設けられた請求項29に記載の装置。 - 請求項1〜30のいずれか1つに記載の水素製造装置を前記受光面が水平面に対し傾斜するように設置し、
前記水素製造装置の下部から前記水素製造装置に電解液を導入し、太陽光を前記受光面に入射させることにより前記水素発生部および前記酸素発生部からそれぞれ水素および酸素を発生させ、前記水素製造装置の上部から水素および酸素を排出する水素製造方法。
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