JP2011138663A - 蓄電デバイス - Google Patents
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Abstract
【解決手段】集電体に電極層が形成された正極および負極の各電極シートの間にセパレータを介して捲回された電極捲回ユニットと、リチウム塩を含む電解液とを有し、各電極シートの少なくとも一方の電極層に、各電極シートの少なくとも一方の最内周捲回部分より内部側に配置された膜状の内部側リチウムイオン供給源および各電極シートの少なくとも一方の最外周捲回部分より外部側に配置された膜状の外部側リチウムイオン供給源から放出されるリチウムイオンがドーピングされる蓄電デバイスであって、内部側リチウムイオン供給源の体積V1と外部側リチウムイオン供給源の体積V2との比V1/V2が0.5〜2であることを特徴とする。
【選択図】 図2
Description
このような問題を解決するため、電極捲回ユニットにおける中心部および外周部の両方にリチウムイオン供給源が配置された捲回型リチウムイオンキャパシタが提案されている(例えば特許文献3参照。)。
前記内部側リチウムイオン供給源の体積V1と前記外部側リチウムイオン供給源の体積V2との比V1/V2が0.5〜2であることを特徴とする。
また、前記内部側リチウムイオン供給源は、前記電極捲回ユニットにおける前記セパレータに沿って1周を超えて捲回されて配置されていることが好ましい。
このような蓄電デバイスは、リチウムイオンキャパシタとして好適である。
図1は、本発明に係る捲回型LICの一例における外観を示す説明図であり、図2は、図1に示す捲回型LICをX−Xで破断して示す説明用断面図、図3は、電極捲回ユニットを構成する電極積重体の説明図である。
この捲回型LICにおいては、円管状の周壁部21の両端に一端壁部22および他端壁部23が形成されてなる外装容器20内に、円筒状の電極捲回ユニット10が設けられ、外装容器20の一端壁部22には、それぞれロッド状の正極電極端子30および負極電極端子35が当該外装容器20の一端壁部22から突出するよう設けられている。
本発明において、「正極」とは、放電の際に電流が流出し、充電の際に電流が流入する側の極を意味し、「負極」とは、放電の際に電流が流入し、充電の際に電流が流出する側の極を意味する。
一方、正極電極シート11は、図6に示すように、帯状の正極集電体11aの少なくとも一面に、正極活物質を含有してなる電極層11bが形成されてなるものである。図示の例では、電極層11bは、正極集電体11aにおける他端壁部23に接近して位置する他側縁部11eを除く部分の表面を覆うよう形成されており、正極集電体11aの他側縁部11eの表面が露出した状態とされている。
そして、電極積重体10Aにおいては、正極電極シート11は、第1のセパレータ13上に、正極集電体11aの他側縁部11eが当該第1のセパレータ13の他側縁から突出するよう積重され、負極電極シート12は、第2のセパレータ14上に、負極集電体12aの一側縁部12eが当該第2のセパレータ14の一側縁から突出するよう積重されている。また、電極捲回ユニット10においては、第1のセパレータ13の他側縁から突出する正極集電体11aの他側縁部11eが、当該電極捲回ユニット10の他端において突出しており、この正極集電体11aの他側縁部11eは、集電板およびリード線等の適宜の電気的接続手段(図示省略)により、正極電極端子30に電気的に接続されている。一方、第2のセパレータ14の一側縁から突出する負極集電体12aの一側縁部12eが、当該電極捲回ユニット10の一端において突出しており、この負極集電体12aの他側縁部12eは、集電板およびリード線等の適宜の電気的接続手段(図示省略)により、負極電極端子35に電気的に接続されている。
電極集電体の孔の形状は、円形、矩形等の多角形、その他適宜の形状に設定することができる。また、電極集電体の厚みは、強度および軽量化の観点から、20〜50μmであることが好ましい。
電極集電体の材質としては、一般に有機電解質電池などの用途で使用されている種々のものを用いることができる。負極集電体12aの材質の具体例としては、ステンレス、銅、ニッケル等が挙げられ、正極集電体11aの材質のとしては、アルミニウム、ステンレス等が挙げられる。
このような多孔材を電極集電体として用いることにより、内部側リチウムイオン供給源15および外部側リチウムイオン供給源16から放出されるリチウムイオンが電極集電体の孔を通って自由に各電極間を移動するので、負極電極シート12および/または正極電極シート11における電極層11b,12bにリチウムイオンをドーピングすることができる。
また、電極の厚み(電極集電体および電極層の合計の厚み)を小さくすることにより、一層高い出力密度を得ることができる。
また、電極集電体における孔の形態および数等は、後述する電解液中のリチウムイオンが集電体に遮断されることなく電極の表裏間を移動できるように、また、導電性材料によって閉塞し易いように適宜設定することができる。
電極層12bを構成する負極活物質としては、例えば黒鉛、難黒鉛化炭素、芳香族系縮合ポリマーの熱処理物であって水素原子/炭素原子の原子数比(以下「H/C」と記す。)が0.50〜0.05であるポリアセン系骨格構造を有するポリアセン系有機半導体(以下、「PAS」という。)等を好適に用いることができる。
ここで、スラリーの調製に用いられるバインダーとしては、例えばSBR等のゴム系バインダーや、ポリ四フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素系樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂が挙げられる。これらの中では、バインダーとしてフッ素系樹脂が好ましく、特にフッ素原子/炭素原子の原子比(以下、「F/C」という。)が0.75以上で1.5未満であるフッ素系樹脂を用いることが好ましく、F/Cが0.75以上で1.3未満のフッ素系樹脂が更に好ましい。
バインダーの使用量は、負極活物質の種類や電極形状等により異なるが、負極活物質に対して1〜20質量%、好ましくは2〜10質量%である。
また、必要に応じて使用される導電性粉末としては、例えばアセチレンブラック、グラファイト、金属粉末等が挙げられる。この導電性材料の使用量は、負極活物質の電気伝導度、電極形状等により異なるが、負極活物質に対して2〜40質量%の割合で用いることが好ましい。
電極層11bを構成する正極活物質としては、例えば活性炭、導電性高分子、芳香族系縮合ポリマーの熱処理物であってH/Cが0.05〜0.50であるポリアセン系骨格構造を有するPAS等を用いることができる。
正極電極シート11における電極層11bは、負極電極シート12における電極層12bと同様の方法によって形成することができる。
第1のセパレータ13および第2のセパレータ14の材質としては、セルロース(紙)、ポリエチレン、ポリプロピレン、その他公知のものを用いることができる。これらの中では、セルロース(紙)が耐久性および経済性の点で好ましい。
第1のセパレータ13および第2のセパレータ14の厚みは特に限定されないが、通常、20〜50μm程度が好ましい。
このリチウム極集電体15a,16aとしては、内部側リチウムイオン供給源15および外部側リチウムイオン供給源16を構成するリチウム金属が圧着しやすく、必要に応じてリチウムイオンが通過するよう、電極集電体と同様な多孔構造のものを用いることが好ましい。また、リチウム極集電体15a,16aの材質は、ステンレス等の内部側リチウムイオン供給源15および外部側リチウムイオン供給源16と反応しないものを用いることが好ましい。
また、リチウム極集電体15a,16aとして、ステンレスメッシュ等の導電性多孔体を用いる場合には、内部側リチウムイオン供給源15および外部側リチウムイオン供給源16の各々を構成するリチウム金属の少なくとも一部、特に80質量%以上が、リチウム極集電体15a,16aの孔に埋め込まれていることが好ましく、これにより、リチウムイオンが負極電極シート12に担持された後も、リチウム金属の消失によって正極電極シート11および負極電極シート12の間に生じる隙間が少なくなり、得られる捲回型LICの信頼性をより確実に維持することができる。
また、リチウム極集電体15a,16aの厚みは、10〜200μm程度であることが好ましい。
また、リチウム極集電体15a,16aに圧着されるリチウム金属の厚みは、負極電極シート12に予め担持するリチウムイオンの量を考慮して適宜定められるが、通常、50〜300μm程度が好ましい。
内部側リチウムイオン供給源15および外部側リチウムイオン供給源16の各々の厚みは、例えば0.1〜0.3mmであり、好ましくは0.12〜0.28mm、より好ましくは0.15〜0.25mmである。
また、テープ17は、厚みが50〜100μm程度、幅が5〜10mm程度のものが、電極捲回ユニット10を安定して固定することができ、かつ、作業性も向上するので好ましい。
また、テープ17は、電極捲回ユニット10の1周以上を捲くよう設けられていても、電極捲回ユニット10の1周未満を捲くよう設けられていてもよい。
また、正極電極端子30としては、アルミニウムよりなるものを好適に用いることができ、一方、負極電極端子35としては、銅よりなる基体の表面にニッケルがメッキされてなるものを好適に用いることができる。
電解質を構成するリチウム塩としては、リチウムイオンを移送可能で、高電圧下においても電気分解を起こさず、リチウムイオンが安定に存在し得るものであればよく、その具体例としては、LiClO4 、LiAsF6 、LiBF4 、LiPF6 、Li(C2 F5 SO2 )2 Nなどが挙げられる。
非プロトン性有機溶媒の具体例としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、γーブチロラクトン、アセトニトリル、ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、ジオキソラン、塩化メチレン、スルホランなどが挙げられる。これらの非プロトン性有機溶媒は、単独でまたは2種以上を混合して用いることができる。
電解液は、上記の電解質および溶媒を充分に脱水された状態で混合することによって調製されるが、電解液中の電解質の濃度は、電解液による内部抵抗を小さくするために、少なくとも0.1モル/L以上であることが好ましく、0.5〜1.5モル/Lであることが更に好ましい。
そして、このようにして作製された捲回型LICにおいては、外装容器20内にリチウムイオンを供給し得る電解液が充填されているため、適宜の期間放置されると、負極電極シート12および/または正極電極シート11と内部側リチウムイオン供給源15および外部側リチウムイオン供給源16との電気化学的接触によって、内部側リチウムイオン供給源15および外部側リチウムイオン供給源16から放出されたリチウムイオンが負極電極シート12および/または正極電極シート11にドーピングされる。
また、予め第1のセパレータ13および第2のセパレータ14の間に内部側リチウムイオン供給源15および外部側リチウムイオン供給源16を配置した状態で電極積重体10Aが捲回されることによって、電極捲回ユニット10の作製と内部側リチウムイオン供給源15および外部側リチウムイオン供給源16の配置とを同一の工程で行うことができるため、一層高い生産性が得られる。
また、電極捲回ユニットは、円筒状のものに限定されず、例えば外周の輪郭形状が矩形の筒状のものであってもよく、このような電極捲回ユニットを有する蓄電デバイスにおいては、外装容器として、外周の輪郭形状が矩形の周壁部を有するものを用いることができる。
また、外装容器は、アルミニウムと、ナイロン、ポリプロピレンなどの高分子材料とのラミネートフィルムを用いたフィルム型のものであってもよい。
図2〜図7の構成に従い、以下のようにして電極捲回ユニットを作製した。
(1)負極電極シートの製造:
厚みが0.5mmのフェノール樹脂成形板をシリコニット電気炉中に入れ、窒素雰囲気下で50℃/時間の速度で500℃まで昇温し、更に10℃/時間の速度で660℃まで昇温して熱処理することにより、PAS板を製造した。得られたPAS板をディスクミルで粉砕することにより、PAS粉体を調製した。このPAS粉体のH/C比は0.21であった。
次いで、調製したPAS粉体100質量部と、ポリフッ化ビニリデン粉末10質量部とを、N−メチルピロリドン80質量部に添加して溶解・分散することにより、負極用スラリーを調製した。この負極用スラリーを、厚みが32μmで気孔率が50%の銅製エキスパンドメタル(日本金属工業株式会社製)よりなる負極集電体材の両面に、ダイコーターによって間欠塗工して乾燥し、得られた塗膜に対してプレス加工を施すことにより、長さが280.0cm、幅が11.7cmの電極層を形成した。そして、負極集電体材をカットすることにより、長さが280.0cm、幅が12.7cmの負極集電体の両面に、長さが280.0cm、幅が11.7cmの電極層が形成されてなり、負極集電体に電極層が形成されていない幅が10mmの一側縁部を有する負極電極シートを製造した。
得られた負極電極シートの厚み(負極集電体とその両面に形成された電極層との合計の厚み)は、77μmであった。
また、この負極電極シートを作用極、リチウム金属を対極、参照極とし、プロピレンカーボネートに1モル/Lの濃度でLiPF6 が溶解されてなる電解液を用いてキャパシタを構成し、負極活物質の質量に対して400mAh/g分のリチウムイオンを充電し、負極の単位重量当たりの静電容量を求めたところ、661F/gであった。
比表面積が1950m2 /gの活性炭粉末100質量部と、アセチレンブラック10質量部と、アクリル系バインダー7質量部と、カルボキシメチルセルロース4質量部とを、水に添加して分散することにより、正極用スラリーを調製した。
一方、厚さが35μmで気孔率が50%のアルミニウム製エキスパンドメタル(日本金属工業株式会社製)よりなる正極集電体材の両面に、非水系のカーボン系導電塗料(日本アチソン株式会社製:EB−815)を、ダイコーターによって間欠塗工して乾燥することにより、長さが260cm、幅が11.2cmの下地層を形成した。正極集電体とその両面に形成された下地層との合計の厚みは、52μmであり、正極集電体材の孔は、下地層によって閉塞されていた。
次いで、調製した正極用スラリーを、正極集電体材に形成された下地層の両面に、ダイコーターによって間欠塗工して乾燥し、得られた塗膜に対してプレス加工を施すことにより、長さが260.0cm、幅が11.2cmの電極層を形成した。そして、正極集電体材をカットすることにより、長さが260.0cm、幅が12.2cmの負極集電体の両面に、長さが260.0cm、幅が11.2cmの電極層が形成されてなり、正極集電体に電極層が形成されていない幅が10mmの他側縁部を有する正極電極シートを製造した。
得られた正極電極シートの厚み(正極集電体とその両面に形成された下地層および電極層との合計の厚み)は、212μmであった。
また、この正極電極シートを作用極、リチウム金属を対極、参照極とし、プロピレンカーボネートに1モル/Lの濃度でLiPF6 が溶解されてなる電解液を用いてキャパシタを構成し、3.5V〜2.5V間の放電時間より正極の単位重量当たりの静電容量を求めたところ、119F/gであった。
それぞれ長さが350cm、幅が12.7cm、厚みが35μmのセルロース/レーヨン混合不織布よりなる第1のセパレータおよび第2のセパレータを用意し、第1のセパレータの一端部分の表面に、長さが119mm、幅が100mmで、厚みが180μmのリチウム金属箔よりなる内部側リチウムイオン供給源を配置し、これを圧着することによって固定し、この内部側リチウムイオン供給源上に、長さが190mm、幅が127mmで、厚みが32μmで気孔率が50%の銅製エキスパンドメタルよりなるリチウム極集電体を配置し、これを圧着することによって固定した。一方、第1のセパレータの他端部分の表面に、長さが119mm、幅が100mmで、厚みが180μmのリチウム金属箔よりなる外部側リチウムイオン供給源(V1/V2=1)を配置し、これを圧着することによって固定し、これらの外部側リチウムイオン供給源上に、長さが119mm、幅が127mmで、厚みが32μmで気孔率が50%の銅製エキスパンドメタルよりなるリチウム極集電体を配置し、これを圧着することによって固定した。
そして、第1のセパレータの表面における内部側リチウムイオン供給源および内部側リチウムイオン供給源の間の位置に、正極電極シートを、正極集電体の他端縁部が第1のセパレータの他端縁から突出するよう配置した。次いで、この正極電極シート上に、第2のセパレータを、正極集電体の他端縁部が当該第2のセパレータの他端縁から突出するよう積重し、この第2のセパレータ上に、負極電極シートを、負極集電体の一側縁部が当該第2のセパレータの一側縁から突出するよう積重することにより、電極積重体を構成した。ここで、正極電極シートおよび負極電極シートは、それぞれの電極層が第2のセパレータを介して互いに対向するよう配置した。この電極積重体を、直径8mmのステンレス製の芯棒に対し、負極電極シートが内側となるよう当該電極積重体の一端から捲回することにより、内径8mm、外径38mmの円筒状の電極捲回ユニットを作製し、この電極捲回ユニットの外周面に、一面に粘着剤層を有する、縦横の寸法が5.0cm×1.0cmで、厚みが35μmのポリプロピレンよりなる2つのテープを設けることによって、当該電極捲回ユニットを固定した。
以上において、内部側リチウムイオン供給源は、約4周捲回されており、一方、外部側リチウムイオン供給源は、約1周捲回されている。
60℃、常圧下において、上記の電極捲回ユニット全体を、プロピレンカーボネートに1モル/Lの濃度でLiPF6 が溶解されてなる電解液中に浸し、内部側リチウムイオン供給源および内部側リチウムイオン供給源の各々を構成するリチウム金属箔が消失するまでの時間を測定したところ、120時間であった。
内部側リチウムイオン供給源として、長さが25mm、幅が100mmで、厚みが300μmのリチウム金属箔よりなるものを用い、外部側リチウムイオン供給源として、長さが117.8mm、幅が100mmで、厚みが300μmのリチウム金属箔(V1/V2=0.21)よりなるものを用いたこと以外は、実験例1と同様にして内径8mm、外径38mmの円筒状の電極捲回ユニットを作製し、この電極捲回ユニットの外周面に、一面に粘着剤層を有する、縦横の寸法が5.0cm×1.0cmで、厚みが35μmのポリプロピレンよりなる2つのテープを設けることによって、当該電極捲回ユニットを固定した。
そして、60℃、常圧下において、上記の電極捲回ユニット全体を、プロピレンカーボネートに1モル/Lの濃度でLiPF6 が溶解されてなる電解液中に浸し、内部側リチウムイオン供給源および内部側リチウムイオン供給源の各々を構成するリチウム金属箔が消失するまでの時間を測定したところ、170時間であった。
10A 電極積重体
11 正極電極シート
11a 正極集電体
11b 電極層
11c 最内周捲回部分
11d 最外周捲回部分
11e 他側縁部
12 負極電極シート
12a 負極集電体
12b 電極層
12c 最内周捲回部分
12d 最外周捲回部分
12e 一側縁部
13 第1のセパレータ
13a 一端部分
13b 他端部分
14 第2のセパレータ
14a 一端部分
14b 他端部分
15 内部側リチウムイオン供給源
16 外部側リチウムイオン供給源
15a,16a リチウム極集電体
17 テープ
20 外装容器
21 周壁部
22 一端壁部
23 他端壁部
30 正極電極端子
35 負極電極端子
80 電極捲回ユニット
81 正極電極シート
82 負極電極シート
83 セパレータ
84,85 リチウムイオン供給源
86 芯棒
90 外装容器
Claims (4)
- それぞれ集電体に電極層が形成されてなる正極および負極の各電極シートの間にセパレータを介して捲回されてなる電極捲回ユニットと、リチウム塩を含む電解液とを有してなり、前記各電極シートの少なくとも一方の電極層と、前記電極捲回ユニットにおける各電極シートの少なくとも一方の最内周捲回部分より内部側に配置された膜状の内部側リチウムイオン供給源および各電極シートの少なくとも一方の最外周捲回部分より外部側に配置された膜状の外部側リチウムイオン供給源との電気化学的接触によって、当該内部側リチウムイオン供給源および当該外部側リチウムイオン供給源から放出されるリチウムイオンが当該電極層にドーピングされる蓄電デバイスであって、
前記内部側リチウムイオン供給源の体積V1と前記外部側リチウムイオン供給源の体積V2との比V1/V2が0.5〜2であることを特徴とする蓄電デバイス。 - 前記内部側リチウムイオン供給源および前記外部側リチウムイオン供給源が互いに同一の厚みを有するものであることを特徴とする請求項1に記載の蓄電デバイス。
- 前記内部側リチウムイオン供給源は、前記電極捲回ユニットにおける前記セパレータに沿って1周を超えて捲回されて配置されていることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の蓄電デバイス。
- リチウムイオンキャパシタであることを特徴とする請求項1乃至請求項3のいずれかに記載の蓄電デバイス。
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