JP2010528124A - 重質炭化水素とメタンとを含む混合ガスからの重質炭化水素の除去 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図1
Description
a)前記混合ガスをスイング吸着ガス分離ユニットに送入し、ガス分離ユニットが、ガス流入口とガス流出口とを含む少なくとも1つの吸着剤接触器を含み、ガス流入口とガス流出口とが、空洞状の複数のフローチャネルによって流体連通状態にあり、空洞状のフローチャネルの表面が、前記メタンよりも前記重質炭化水素成分に対する選択性が5を超える吸着剤材料で構成され、接触器の空洞細孔容積の約20%未満が、直径約20オングストロームより大きく約1ミクロン未満の細孔であり、前記重質炭化水素成分の少なくとも一部が前記吸着剤材料に吸着されることで、前記重質炭化水素成分が減少した製品ストリームが得られ、
b)前記製品ストリームを回収し、
c)吸着されたガスを前記吸着剤から脱着させることで、前記重質炭化水素成分を豊富に含む廃ガスストリームを生成し、
d)前記廃ガスストリームを回収し、前記重質炭化水素成分は、少なくとも2個の炭素原子を含む混合ガス中の炭化水素化合物の合計として定義され、製品ストリームのメタンのwt%が前記混合ガスのメタンのwt%よりも大きい、方法が得られる。
UA=(吸着剤におけるAの総モル数)/(原料におけるAのモル濃度)
の比が、
UB=(吸着剤におけるBの総モル数)/(原料におけるBのモル濃度)
の比よりも大きくなる。
式中、UAは「成分Aの吸着取込」であり、UBは「成分Bの吸着取込」である。
従って、成分Bに対する成分Aの選択性が1を超える吸着剤の場合、
選択性=UA/UB(式中、UA>UB)
となる。
原料中の異なる成分の比較の中で、原料中でのモル濃度に対して吸着剤が取り出す総モル数の比が一番小さい成分が、そのスイング吸着プロセスで最も軽質の成分である。これは、吸着ステップで流出するストリームにおける最も軽質の成分のモル濃度が、原料における最も軽質の成分のモル濃度よりも高いことを意味する。本発明の吸着剤接触器では、第2の成分(成分Bなど)に対する第1の成分(成分Aなど)の選択性が少なくとも5であり、一層好ましくは、第2の成分に対する第1の成分の選択性が少なくとも10であり、最も好ましくは、第2の成分に対する第1の成分の選択性が少なくとも25である。
qHeavy=KHeavyPHeavyqs (単位はミリモル/m3)
式中、KHeavyはヘンリー定数であり、PHeavyは重質成分の分圧である。ヘンリー定数即ちKHeavyは温度依存であり、通常は以下の式に応じて変動する。
τa[x,y,z]=最小[Lpath 2/Dpath] (単位は秒)
であり、式中、Dpathはフィードチャネルから点(x,y,z)までの経路に沿った重質成分の平均輸送拡散係数であり、Lpathは経路に沿った距離である。フィードチャネルから吸着剤の各点(x,y,z)までの軌道または経路には多くの可能性がある。時定数は、フィードチャネルから吸着剤の(x,y,z)点までに可能なすべての経路に沿って考えられる時定数(Lpath 2/Dpath)の最小値である。これには、メソ孔およびマクロ孔を通る経路も含まれる。吸着剤に固体材料がある場合(熱管理のために含まれていることがあるものなど)、そこでの輸送は起こらず、そこでの(x,y,z)点を計算に含めない。各種の輸送拡散係数は、それぞれの種の単成分Stefan−Maxwell拡散係数であるとみなされる。経路Dpathに沿った平均輸送拡散係数は、経路に沿った線形平均化拡散係数である。経路を特徴付ける拡散係数を得るには線形平均化で十分である。重質成分に多くの種が含まれる場合、拡散係数Dpathも組成的に平均化される。拡散係数は温度に左右され、圧力にも左右されることがある。拡散係数の変化の範囲内で、サイクルの間に生じる温度と圧力の変化について拡散係数を平均化する必要がある。吸着剤を効率的にするには、高密度固体ではない吸着剤の点(または体積)の少なくとも半分の時定数がプロセスのサイクルタイム未満になるように吸着剤層の平均厚を選択すると好ましい。一層好ましくは、高密度固体ではない吸着剤の点(または体積)の少なくとも75%の時定数がプロセスのサイクルタイム未満になるように吸着剤層の平均厚を選択する。なお一層好ましくは、高密度固体ではない吸着剤の点(または体積)の少なくとも75%の時定数がプロセスのサイクルタイムの約25%未満になるように吸着剤層の平均厚を選択する。
本明細書の図11で説明したラミネートシートの平行チャネル接触器を使用して、5つの異なるステップのPSA/RCPSAサイクルを実施し、CO2約20vol.%とCH4約80vol.%とを含む生成物ストリームを生成する。PSA/RCPSAサイクルのメタンの総回収量を計算したところ、約95vol.%である。本明細書の図12は、本発明において使用するのに適した好ましいPSA/RCPSAサイクルにおける5つの異なるステップの概略図である。第1のステップ611では、平行チャネル接触器PSA/RCPSAサイクルを高圧の生成物ガス625で加圧する。この加圧によって、平行チャネル接触器内の圧力が上昇し、CO2約20vol.%とCH4約80vol.%とを含む精製生成物が接触器に充填される。第2のステップ621では、高圧である51気圧(atm)の原料ガス671を平行チャネル接触器に通す。このステップ621で、流れている原料ガス671からDDR吸着剤層でCO2を吸着する。精製生成物625は接触器の端から流出する。原料ガス671は、濃度フロントが接触器を進む際に生成物625が平行チャネル接触器から出るような速度で流れる。このフロントよりも前では、ガスの組成は生成物625の組成に近い。フロントよりも後ろでは、ガスの組成は原料671の組成に近い。このフロントが完全に接触器の端を破過する前に、第2のステップ621を停止する。このステップが中断される前に接触器から出る原料の量によって、ある程度生成物の純度が決まる。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から10%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から92%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から15%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から88%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から20%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から85%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から25%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から81%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から30%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が95%(実施例1)から77%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から35%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から73%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から2.5%に下げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が95%(実施例1)から97%に上がることが見いだされている。
原料の仕様を一定に保ち、生成物ストリーム625におけるメタンの純度をCH480%/CO220%からCH490%/CO210%に高めること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。これは、ステップ621および631を止める前に原料の流量と組成フロントの破過を可能にする度合いを変えることでなされる。吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率5%で、メタンの予測回収量は94%である。
原料の仕様を一定に保ち、生成物ストリーム625におけるメタンの純度をCH480%/CO220%からCH490%/CO210%に高めること以外は、実施例1のプロセスに従う。これは、ステップ621および631を止める前に原料の流量と組成フロントの破過を可能にする度合いを変えることでなされる。吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率10%で、メタンの予測回収量は90%である。
この実施例は、N2含有天然ガスストリームから比較的高圧の生成物を生成し、メタン回収量の多い分離プロセスに、本発明による平行接触器を使用することについて示すものである。天然ガスを処理するにあたり、除去すべきN2の量は、ガス田での濃度とガスを市場に運ぶ方法(即ち、液化天然ガス対パイプライン)に左右される。この実施例では、N2以外に少量(<5%)の不純物(たとえばH2Oおよび汞化合物)を含有する天然ガスストリームを考慮する。これらの不純物については、最初の処理ステップで従来の分離手法を用いて除去する。本発明の平行接触器に供給されるガスストリームはCH4が70%とN2が30%の組成である。流入するガスストリームを、圧力100気圧、温度50℃で接触器に供給する。
N2およびCH4の拡散係数である。外部の物質移動制限がなければ、晶子の異なる大きさについての平衡時間を以下の表のとおりである。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を2.5%から5%に上げること以外は、実施例11のプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が91%(実施例11)から90%に下がることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を2.5%から15%に上げること以外は、実施例11のプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が91%(実施例11)から84%に下がることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を2.5%から20%に上げること以外は、実施例11のプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が91%(実施例11)から81%に下がることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を2.5%から25%に上げること以外は、実施例11のプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が91%(実施例11)から78%に下がることが見いだされている。
この実施例は、ターボエキスパンダーを使用して、メタンの回収量が最適になるウィンドウでPSAを動作可能なようにサワーガス(即ち、H2SおよびCO2含有天然ガス)を調整することを示すものである。本明細書の図14は、ターボエキスパンダーを用いて、PSA装置で分離されるサワーガスの圧力および温度を設定するプロセススキームを示す。温度100℃で圧力1,500psiのサワーガスストリーム811をガス田から生産し、プロセスに供給する。ストリームのCO2含有量は66モル%であり、H2S濃度は2モル%である。飽和蒸気圧で水が存在し、重質炭化水素の濃度は2モル%である。重質炭化水素は、炭素数が36と大きいワックス状の種をごくわずかな量で含有する。このストリーム811では、CO2が速度論的に制御されたPSAプロセスで除去されることになる重質成分の大半をなしている。速度論的に制御されたPSAの吸着剤としてDDRゼオライトを用いるのであれば、ストリーム811のCO2分圧からのDDRゼオライトでの吸着量が0.6qsを超え、CO2等温線の勾配は以下のとおりとなろう。
Claims (24)
- 重質炭化水素成分およびメタンの両方を含む混合ガスから、前記重質炭化水素成分を除去する方法であって、
a)前記混合ガスをスイング吸着ガス分離ユニットに送入する工程であって、
前記ガス分離ユニットが、ガス流入口およびガス流出口を含む少なくとも1つの吸着剤接触器を含み、
前記ガス流入口およびガス流出口が、空洞状の複数のフローチャネルによって流体連通状態にあり、
前記空洞状のフローチャネルの表面が、メタンに対する前記重質炭化水素成分の選択性が5を超える吸着剤材料で構成され、
前記接触器の空洞細孔容積の20%未満が、直径20オングストロームより大きく1ミクロン未満の細孔であり、
前記重質炭化水素成分の少なくとも一部が前記吸着剤材料に吸着されることで、前記重質炭化水素成分が減少した製品ストリームが得られる工程、
b)前記製品ストリームを回収する工程、
c)吸着されたガスを前記吸着剤から脱着させることで、前記重質炭化水素成分を豊富に含む廃ガスストリームを生成する工程、および
d)前記廃ガスストリームを回収する工程
を含み、
前記重質炭化水素成分は、少なくとも2個の炭素原子を含む前記混合ガス中の炭化水素化合物の合計として定義され、
前記製品ストリームのメタンのwt%が、前記混合ガスのメタンのwt%よりも大きい
ことを特徴とする方法。 - 前記吸着剤接触器が、ポリマーおよびと構造化ミクロ多孔性吸着剤からなる群から選択される吸着剤材料を含むことを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記吸着剤材料が、ゼオライトおよびモレキュラーシーブからなる群から選択される構造化ミクロ多孔性吸着剤を含むことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- 前記構造化ミクロ多孔性吸着剤が、炭素モレキュラーシーブ、アルミノホスフェートモレキュラーシーブ(ALPO)およびシリコアルミノホスフェートモレキュラーシーブ(SAPO)からなる群から選択されるモレキュラーシーブであることを特徴とする請求項2〜3のいずれかに記載の方法。
- 前記構造化ミクロ多孔性吸着剤が、細孔サイズ5から20オングストロームのゼオライトであることを特徴とする請求項2〜3のいずれかに記載の方法。
- 前記ゼオライトが、MFI、フォージャサイト、MCM−41およびベータゼオライトからなる群から選択されることを特徴とする請求項5に記載の方法。
- 前記ゼオライトのSi対Al比が、1:1から1000:1であることを特徴とする請求項5〜6のいずれかに記載の方法。
- 前記吸着剤接触器が、第2の吸着剤材料を含む第2の吸着ゾーンと流体接触している、第1の吸着剤材料を含む第1の吸着ゾーンを含むものであり、
前記第1の吸着剤材料の組成が、前記第2の吸着剤材料の組成とは異なることを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の方法。 - 前記第1の吸着剤材料の、メタンに対する前記混合ガスの前記重質炭化水素成分の選択性が5より大きく、
前記第2の吸着剤材料の、メタンに対する第3のガス成分の選択性が5より大きく、
前記第2の吸着剤材料は、前記第1の吸着剤材料よりも前記第3のガス成分に対する吸着取込率が高いことを特徴とする請求項8に記載の方法。 - 前記第3のガス成分が、CO2、N2およびH2Sからなる群から選択されることを特徴とする請求項9に記載の方法。
- 前記第1の吸着剤材料が、ゼオライトおよびモレキュラーシーブからなる群から選択される構造化ミクロ多孔性吸着剤を含むことを特徴とする請求項8〜10のいずれかに記載の方法。
- 前記構造化ミクロ多孔性吸着剤が、炭素モレキュラーシーブ、アルミノホスフェートモレキュラーシーブ(ALPO)およびシリコアルミノホスフェートモレキュラーシーブ(SAPO)からなる群から選択されるモレキュラーシーブを含むことを特徴とする請求項11に記載の方法。
- 前記構造化ミクロ多孔性吸着剤が、細孔サイズ5から20オングストロームのゼオライトを含むことを特徴とする請求項11〜12のいずれかに記載の方法。
- 前記ゼオライトが、MFI、フォージャサイト、MCM−41およびベータゼオライトからなる群から選択されることを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 前記第2の吸着剤材料が、Si対Al比が1:1から1000:1の8員環ゼオライトを含むことを特徴とする請求項8〜14のいずれかに記載の方法。
- 前記8員環ゼオライトが、DDR、シグマ−1およびZSM−58から選択されることを特徴とする請求項15に記載の方法。
- 前記吸着剤接触器の空洞細孔容積の15%未満が、直径20オングストロームより大きく1ミクロン未満の細孔であることを特徴とする請求項1〜16のいずれかに記載の方法。
- 前記吸着剤接触器が、前記吸着剤材料よりも熱吸着能の高いサーマルマス材料を有効量で含むことを特徴とする請求項1〜17のいずれかに記載の方法。
- 前記吸着剤接触器がメソ孔とマクロ孔の両方を有し、
少なくともいくつかの前記メソ孔およびマクロ孔が、前記吸着剤材料の前記メソ孔に侵入できる程度に十分小さいが、ミクロ孔に侵入するには大きすぎる有効サイズの間隙封止用物質で埋められていることを特徴とする請求項1〜18のいずれかに記載の方法。 - 前記間隙封止用物質が、ポリマー、ミクロ多孔性材料、固体炭化水素および液体からなる群から選択されることを特徴とする請求項19に記載の方法。
- 前記吸着剤接触器が、平行チャネル接触器であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記平行チャネル接触器が、
a)ミクロ多孔性吸着剤を含むモノリス、
b)非吸着剤材料から形成されるが、チャネルがミクロ多孔性吸着剤と整列配置されているモノリス、
c)ミクロ多孔性吸着剤を含む中空糸のアレイ、
d)共にミクロ多孔性吸着剤を含む上面と下面を有する積層シート
からなる群から選択される形態であることを特徴とする請求項21に記載の方法。 - 前記空洞状のフローチャネルのチャネル幅が、5から1000ミクロンであることを特徴とする請求項21または22に記載の方法。
- 前記吸着剤の体積と、前記空洞状のフローチャネル体積の比が、0.5:1から100:1であることを特徴とする請求項21〜23のいずれかに記載の方法。
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