JP2010514545A5 - 乗り物の排ガス中の窒素酸化物の選択的接触還元のためのギ酸グアニジニウム水溶液の使用 - Google Patents
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Description
本発明は、乗り物の排ガス中の窒素酸化物の選択的接触還元のためのギ酸グアニジニウム水溶液の使用に関し、その際、相応するギ酸グアニジニウム溶液から、蒸発および接触分解によってアンモニアが作製され、かつ、これは還元剤として引き続く窒素酸化物の選択的接触還元のために用いられる。
従来技術によれば、アンモニア（ＮＨ３）は乗り物の排ガス中の窒素酸化物の選択的接触還元の際に還元剤として用いられ、該還元剤は、特殊なＳＣＲ触媒の上流で、またはマフラーに組み込まれる並行して流通可能なＳＣＲ触媒モジュールのクラスターの上流で、燃焼システムおよび内燃機関の排ガスライン、殊に自動車の内燃機関の排ガスラインに導入され、かつＳＣＲ触媒中で、排ガス中に含有される窒素酸化物の還元をもたらす。ＳＣＲは、酸素の存在下での窒素酸化物（ＮＯｘ）の選択的接触還元を意味する。
水に溶解した尿素の溶液にギ酸アンモニウムを添加することによって、ギ酸アンモニウム３５％および尿素３０％が水に溶解した溶液の場合、アンモニア生成能は０．２ｋｇ／ｋｇから０．３ｋｇ／ｋｇへ高められ得る。そのためアンモニア前駆体物質の充填材を有する乗り物の到達範囲は半分高められ、かつ乗用車の場合、概して検査間隔の間の長期充填の可能性がもたらされる。この措置の欠点は、溶液の凍結点が−１１〜−１５℃の範囲に上昇することである（Ｄｅｎｏｘｉｕｍ Ｊａｎｕａｒｙ ２００５，www.kemira.com）。
アンモニア前駆体物質としてのギ酸アンモニウムのアンモニアへの変換は、高温排ガス中へ該水溶液を噴射することによる、特別な前処理なしの単純な昇華を経ることで可能である。欠点なのは、非常に腐食性のギ酸が同時に解離し、かつ２５０℃より下の排ガス温度にてＳＣＲ触媒の表面上にギ酸アンモニウムが再形成することがあり得る点である。ＳＣＲ触媒の細孔系は、温度可逆的に閉塞する。
この課題は、本発明により、乗り物の排ガス中でのアンモニアを用いた窒素酸化物の選択的接触還元のためにギ酸グアニジニウム水溶液を使用することによって解決された。
本発明により、有利には、ギ酸グアニジニウム水溶液は、場合により尿素および／またはアンモニアおよび／またはアンモニウム塩との組み合わせにおいて使用される。
本発明により、有利には、ギ酸グアニジニウム水溶液は、場合により尿素および／またはアンモニアおよび／またはアンモニウム塩との組み合わせにおいて使用される。
場合により酸素を含有する乗り物の排ガス中でのアンモニアを用いた窒素酸化物の選択的接触還元のために、本発明により好ましくは、５〜８５質量％、殊に３０〜８０質量％、有利には５５〜６０質量％の固体含有率（ギ酸グアニジニウム含有率）を有し、かつ場合により尿素および／またはアンモニアもしくはアンモニウム塩と組み合わされるギ酸グアニジニウム水溶液が使用される。ギ酸グアニジニウムと尿素ならびにアンモニアもしくはアンモニウム塩との混合比は、幅広い限界範囲内で変化され得るが、しかしながらギ酸グアニジニウムと尿素との混合物は、５〜６０質量％のギ酸グアニジニウム含有率と５〜３５質量％、殊に１０〜３０質量％の尿素含有率とを有することが特に好ましいと判明した。さらに、５〜６０質量％の含有率のギ酸グアニジニウムと５〜４０質量％、殊に１０〜３５質量％の含有率のアンモニアもしくはアンモニウム塩の含有率とを有するギ酸グアニジニウムとアンモニアもしくはアンモニウム塩との混合物が有利であると見なされる。
本発明により使用されるギ酸グアニジニウムならびに場合によりさらに別の成分のアンモニアへの接触分解は、好ましくは、排ガス内部で乗り物の排ガスのメインフロー、パーシャルフローまたはバイパスフローにおいてか、または排ガス外部で自己圧力式(autobar)のかつ外部加熱される配置において行われ得る。
本発明のさらに別の一対象は、乗り物の排ガス中でのアンモニアを用いた窒素酸化物の選択的接触還元のための剤としての、場合により尿素および／またはアンモニアもしくはアンモニウム塩との組み合わせにおける、５〜８５質量％、好ましくは３０〜８０質量％の濃度を有するギ酸グアニジニウムならびに残分として水とから成る水性組成物である。好ましくは、ギ酸グアニジニウムと尿素との混合物は、５〜６０質量％のギ酸グアニジニウム含有率と５〜３５質量％の尿素含有率とを有する。ギ酸グアニジニウムとアンモニアもしくはアンモニウム塩との混合物は、好ましくは、含有率が５〜６０質量％のギ酸グアニジニウムと５〜４０質量％のアンモニアもしくはアンモニウム塩とを有する。
本発明により提案されるギ酸グアニジニウム水溶液によって、約９０％での乗り物の排ガス中の窒素酸化物の還元を達成することが可能である。そのうえ、本発明により提案されるギ酸グアニジニウム溶液を用いて、グアニジン塩１リットル当たり、従来技術に相応する０．２ｋｇから０．４ｋｇまでのアンモニア生成能の増加が、耐凍性（−２５℃より下の凍結点）と一緒に可能である。最後に、本発明により使用されるギ酸グアニジニウムの溶液の腐食リスクも、ギ酸アンモニウムを有する溶液と比較して明らかに減少している。
Claims (16)
- ギ酸グアニジニウム水溶液の、場合により尿素および／またはアンモニアもしくはアンモニウム塩との組み合わせにおける使用下での、アンモニアによる自動車の排ガス中の窒素酸化物の選択的接触還元法。
- 前記ギ酸グアニジニウム水溶液が、５〜８５質量％、殊に３０〜８０質量％の固体含有率を有することを特徴とする、請求項１記載の方法。
- 前記水溶液が、５〜６０質量％のギ酸グアニジニウム含有率と５〜３５質量％の尿素含有率とを有するギ酸グアニジニウムと尿素との混合物を含有することを特徴とする、請求項１または２記載の方法。
- 前記水溶液が、５〜６０質量％の含有率のギ酸グアニジニウムと５〜４０質量％の含有率のアンモニアもしくはアンモニウム塩を有するギ酸グアニジニウムとアンモニアもしくはアンモニウム塩との混合物を含有することを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項記載の方法。
- 前記アンモニウム塩が、一般式（Ｉ）
Ｒ＝Ｈ、ＮＨ２、Ｃ１〜Ｃ１２−アルキル、
＝アセテート、カーボネート、シアネート、ホルメート、ヒドロキシド、メトキシドおよびオキサレートを意味する］
の化合物から成ることを特徴とする、請求項１から４までのいずれか１項記載の方法。 - ギ酸グアニジニウムならびに場合によりさらに別の成分が、排ガス内部で自動車排ガスのメインフロー、パーシャルフローまたはバイパスフローにおいてか、または排ガス外部で自己圧力式のかつ外部加熱される配置において接触分解によってアンモニアに変換されることを特徴とする、請求項１から５までのいずれか１項記載の方法。
- アンモニア、二酸化炭素および場合により一酸化炭素へのギ酸グアニジニウムならびに場合によりさらに別の成分の接触分解が、二酸化チタン、酸化アルミニウムおよび二酸化ケイ素もしくはその混合物の群から選択された酸化物、完全にまたは部分的に金属交換されている熱水安定性のゼオライトからの触媒活性の、酸化活性ではないコーティングの存在下で行われることを特徴とする、請求項６記載の方法。
- アンモニアおよび二酸化炭素へのギ酸グアニジニウムもしくはその他の成分の接触分解のために、酸化活性成分としての金および／またはパラジウムにより含浸されている、二酸化チタン、酸化アルミニウムならびに二酸化ケイ素の群から選択された酸化物、熱水安定性の金属ゼオライトおよびその混合物からの触媒活性コーティングが使用されることを特徴とする、請求項６記載の方法。
- ギ酸グアニジニウムならびに場合によりさらに別の成分の接触分解のために、０．００１〜２質量％の貴金属含有率を有する活性成分としてのパラジウムおよび／または金を有する触媒コーティングが使用されることを特徴とする、請求項６記載の方法。
- ２つの部分から成る触媒が使用され、その際、第一の部分は酸化活性ではないコーティングを含有し、かつ第二の部分は酸化活性コーティングを含有することを特徴とする、請求項６から９までのいずれか１項記載の方法。
- 前記触媒の５〜９０体積％が酸化活性ではないコーティングから成り、かつ１０〜９５体積％が酸化活性コーティングから成ることを特徴とする、請求項１０記載の方法。
- 接触分解を２つの連続して配置された触媒の存在下で実施し、その際、第一の触媒は酸化活性ではないコーティングから成り、かつ第二の触媒は酸化活性コーティングから成ることを特徴とする、請求項６から１１までのいずれか１項記載の方法。
- ギ酸グアニジニウム溶液の接触分解を１５０〜３５０℃で実施することを特徴とする、請求項１から１２までのいずれか１項記載の方法。
- アンモニアを用いた自動車の排ガス中の窒素酸化物の選択的接触還元のための手段としての、場合により尿素および／またはアンモニアもしくはアンモニウム塩との組み合わせにおける、３０〜８０質量％の濃度を有するギ酸グアニジニウムならびに残分として水とから成る水性組成物。
- アンモニアを用いた自動車の排ガス中の窒素酸化物の選択的接触還元のための手段としての、５〜６０質量％の濃度を有するギ酸グアニジニウムと５〜３５質量％の濃度を有する尿素ならびに残分として水とから成る水性組成物。
- アンモニアを用いた自動車の排ガス中の窒素酸化物の選択的接触還元のための手段としての、５〜６０質量％の濃度を有するギ酸グアニジニウムと５〜４０質量％の濃度を有するアンモニアもしくはアンモニウム塩ならびに残分として水とから成る水性組成物。
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