JP2010513710A - イオン伝導性アルカリ電解質/セパレーターを使用したアルカリアルコラート形成のための電解方法 - Google Patents
イオン伝導性アルカリ電解質/セパレーターを使用したアルカリアルコラート形成のための電解方法 Download PDFInfo
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Abstract
Description
図1に示す3室電解槽50℃でバッチ式作動させた。固体電解質膜16はナトリウムイオン伝導性固体セラミック電解質であり、セパレーター14は多孔質ポリマーセパレーターであった。陽極液室22の陽極液は水酸化ナトリウム水溶液であった。陰極液室20の陰極液はナトリウムメトキシドのメタノール溶液であった。緩衝室24の緩衝液はヨウ化ナトリウム及びナトリウムメトキシドのメタノール溶液であった。陽極液、陰極液室および緩衝室に供給する溶液は連続的に循環させた(リサイクル)。試験中、電解槽は電気モードにおいて作動させた。電場の影響下で、電圧および電流はアノードとカソードの電極間に印加した。電圧および電流の測定およびその結果のグラフを図2に示す。電極反応により、水酸化ナトリウム水性陽極液(陽極液室)からイオン伝導性固体電解質を介して中央の緩衝室にNa+イオンが輸送され、Na+イオンは緩衝室溶液(NaI+ナトリウムメトキシドのメタノール溶液)で変換された。電極反応をまとめると以下のようになる。
Claims (36)
- (a)アノードを有する陽極液室(第1室)と緩衝室(第2室)との間に配置されるアルカリイオンを選択的に透過できるように構成されたアルカリイオン伝導性固体電解質と、緩衝室(第2室)とカソードを有する陰極液室(第3室)との間に配置されるアルカリイオンを透過できるように構成された多孔質セパレーターとから成る電解槽を提供する工程と、(b)アルカリアルコラート及びアルコールから成る第1溶液を電解槽の陰極液室に導入し、多孔質セパレーターとカソードとを連通させる工程と、(c)少なくとも1つのアルカリ塩から成る溶液(第2溶液)を電解槽の陽極液室に導入し、第2溶液によってアルカリイオン伝導性固体電解質とアノードとを連通させる工程と、(d)アルカリアルコラート溶液(第3溶液)、アルコール、及びアルカリ塩を緩衝室に供給する工程と、(e)電解槽に電位差を印加し、アルカリイオン伝導性固体電解質を経てアルカリイオンを緩衝室(第2室)に透過させ、多孔質セパレーターを介して緩衝室からのアルカリイオンを陰極液室に拡散させ、緩衝室内のアルカリイオン濃度を実質的に一定に保ちながら陰極液室中にアルカリアルコラートを形成させる工程と、(f)電解槽の陰極液室内のアルカリアルコラートの濃度を、陰極液室内の内容物を基準として約2重量%〜約28重量%に維持する工程とから成るアルカリアルコラートの製造方法。
- 多孔質セパレーターが多孔質セラミック又はポリマーセパレーター材である請求項1に記載の製造方法。
- 多孔質セパレーターがアルカリイオン伝導性固体電解質である請求項1に記載の製造方法。
- アルカリイオン伝導性固体電解質が特定のアルカリイオン伝導体である請求項1に記載の製造方法。
- アルコールが、メタノール、エタノール、n−プロパノール、イソプロパノール、n−ブタノール、tert−ブタノール、tert−アミルアルコール及びこれらの組合せから成る群の1種である請求項1に記載の製造方法。
- アルカリアルコラートが、ナトリウム、リチウム及びカリウムのアルカリメトキシド、アルカリエトキシド、アルカリn−プロポキシド、アルカリイソ−プロポキシド、アルカリn−ブトキシド及びアルカリtert−アモキシドから成る群の1種である請求項1に記載の製造方法。
- 第1溶液および第3溶液がナトリウム、リチウム及びカリウムのアルカリメトキシド、アルカリエトキシド、アルカリn−プロポキシド、アルカリイソ−プロポキシド、アルカリn−ブトキシド及びアルカリtert−アモキシドから成る群の1種のアルカリアルコラートを含む請求項1に記載の製造方法。
- 第1溶液および第3溶液が、アルコール中にNa、K、Li及びこれらの混合物から選択されるアルカリ金属から成るアルカリアルコラートを含む請求項1に記載の製造方法。
- 第3溶液がMXで表されるアルカリ塩を含み、MはNa、K、Li及びこれらの混合物から選択され、XはF−、Cl−、Br−、I−、OH−,NO3 −、NO2 −、SO4 2−、ClO3 −、ClO4 −、H3C2O2 −、HCO3 −、CO3 2−、HCOO−、PO4 3−、C6H5O7 3−及びこれらの混合物を含むアニオンである請求項1に記載の製造方法。
- 第2溶液がMXで表されるアルカリ塩を含み、MはNa、K、Li及びこれらの混合物から選択され、XはF−、Cl−、Br−、I−、OH−,NO3 −、NO2 −、SO4 2−、ClO3 −、ClO4 −、H3C2O2 −、HCO3 −、CO3 2−、HCOO−、PO4 3−、C6H5O7 3−及びこれらの混合物を含むアニオンである請求項1に記載の製造方法。
- 第2溶液を陰極液室に導入する工程が連続操作である請求項1に記載の製造方法。
- 第1溶液を陽極液室に導入する工程が連続操作である請求項1に記載の製造方法。
- 第3溶液を緩衝室に導入する工程が連続操作である請求項1に記載の製造方法。
- 第1溶液を陰極液室に導入する工程が、陰極液室から受け入れられた溶液の少なくとも1部分を陰極液室に戻すリサイクル工程を有する請求項1に記載の製造方法。
- 第2溶液を陽極液室に導入する工程が、陽極液室から受け入れられた溶液の少なくとも1部分を陽極液室に戻すリサイクル工程を有する請求項1に記載の製造方法。
- 第3溶液を緩衝室に導入する工程が、緩衝室から受け入れられた溶液の少なくとも1部分を緩衝室に戻すリサイクル工程を有する請求項1に記載の製造方法。
- 電解槽の陰極液室中のアルカリアルコラートの濃度を陰極液室内の内容物を基準として約2重量%〜約20重量%に維持する請求項1に記載の製造方法。
- 電解槽の陰極液室中のアルカリアルコラートの濃度を陰極液室内の内容物を基準として約5重量%〜約13重量%に維持する請求項1に記載の製造方法。
- 電解槽を約25℃〜50℃で作動させる請求項1に記載の製造方法。
- 電解槽を約40℃〜70℃で作動させる請求項1に記載の製造方法。
- 緩衝室と陰極液室との間のセパレーターが多孔質ポリエチレンセパレーターである請求項1に記載の製造方法。
- 緩衝室と陰極液室との間のセパレーターが多孔質のポリプロピレン、有機またはセラミック酸化物材料から成る請求項1に記載の製造方法。
- 緩衝室と陰極液室との間のセパレーターがアルカリイオン伝導性固体電解質から成る請求項1に記載の製造方法。
- 陽極液室から緩衝室を分離するアルカリイオン伝導性固体電解質が、有機またはポリマーイオン交換膜である請求項1に記載の製造方法。
- 陽極液室から緩衝室を分離するアルカリイオン伝導性固体電解質が、固体アルカリ金属イオン超伝導材料であり、当該アルカリ金属がNa、K又はLiである請求項1に記載の製造方法。
- 陽極液室から緩衝室を分離するアルカリイオン伝導性固体電解質が、式:M1+xZr2SixP3−xO12、0≦x≦3、M=Na、K又はLiで示される材料から成る請求項1に記載の製造方法。
- アルカリイオン伝導性固体電解質が、式:Na1+xZr2SixP3−xO12、0≦x≦3で示される材料から成る請求項3に記載の製造方法。
- アルカリイオン伝導性固体電解質が、式:M5RESi4O12、M=Na、K又はLi、RE=Y、Nd、Dy、Sm又はそれらの混合物で示される材料から成る請求項3に記載の製造方法。
- アルカリイオン伝導性固体電解質が、式:(M5RESi4O12)1−δ(RE2O3・2SiO2)δ、M=Na、K又はLi、RE=Nd、Dy、Sm又はそれらの混合物、δは化学量論的からの偏差の尺度で示される化学量論的にアルカリ不足材料から成る請求項3に記載の製造方法。
- アルカリイオン伝導性固体電解質がβ−アルミナから成る請求項3に記載の製造方法。
- 陽極液室の溶液のpHが約4より大きい請求項1に記載の製造方法。
- 緩衝室の溶液のpHが約4より大きい請求項1に記載の製造方法。
- 約20mA/cm2〜約180mA/cm2の電流密度を負荷してアルカリイオン伝導性固体電解質を作動させる請求項1に記載の製造方法。
- 約100mA/cm2の電流密度を負荷してアルカリイオン伝導性固体電解質を作動させる請求項1に記載の製造方法。
- アルカリイオン伝導性固体電解質が、一体化型平板、一体化型チューブ、一体化型ハニカム又は前記の構造体で支持されている請求項3に記載の製造方法。
- アルカリイオン伝導性固体電解質が、ナトリウムイオン選択性ポリマーがアルカリイオン伝導性セラミック固体電解質材料上に積層されて成るアルカリイオン伝導性セラミック−ポリマー複合膜から成る請求項3に記載の製造方法。
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