JP2010251621A - 半導体発光装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】低屈折率フルオロ錯体蛍光体と、それ以外の通常の蛍光体とを組み合わせて、高演色性かつ高輝度の半導体発光装置を構成するための方法を提供する。
【解決手段】半導体発光装置が、低屈折率フルオロ錯体蛍光体である第１蛍光体を第１透明封止材で封止してなる第１発光組成物と、前記第１透明封止材よりも高い屈折率を有する第２蛍光体を、前記第１封止材よりも高屈折率かつ前記第２蛍光体と同等以下の屈折率を有する第２透明封止材で封止してなる第２発光組成物と、前記第１蛍光体および第２蛍光体を直接的または間接的に励起するための光源である半導体発光素子と、を少なくとも備えるようにする。
【選択図】 図１
【解決手段】半導体発光装置が、低屈折率フルオロ錯体蛍光体である第１蛍光体を第１透明封止材で封止してなる第１発光組成物と、前記第１透明封止材よりも高い屈折率を有する第２蛍光体を、前記第１封止材よりも高屈折率かつ前記第２蛍光体と同等以下の屈折率を有する第２透明封止材で封止してなる第２発光組成物と、前記第１蛍光体および第２蛍光体を直接的または間接的に励起するための光源である半導体発光素子と、を少なくとも備えるようにする。
【選択図】 図１
Description
本発明は、ＬＥＤ（発光ダイオード）素子、ＬＤ（レーザダイオード）素子などの半導体発光素子と、波長変換手段である蛍光体とを組み合わせて構成した、多色発光する半導体発光装置に関するものであり、とりわけ、少なくとも２種類の蛍光体を用いることによって少なくとも２色の成分光を含む多色光を発生させる半導体発光装置に関する。
（用語の定義）
最初に、本明細書において用いるいくつかの用語の定義を行う。
（ア）「屈折率」：便宜上、いかなる材料の屈折率も、可視波長領域内の任意の一波長における屈折率で代表させることができるものとする。具体例を挙げると、ｎＤ（ナトリウムＤ線の波長５８９３Åにおける屈折率）をもって、当該材料の屈折率とすることができる。
（イ）「近紫外」：波長範囲３６０ｎｍ〜４３０ｎｍを近紫外波長領域とする。近紫外発光素子は、主発光ピーク波長をこの範囲内に有する発光素子を意味するものとする。
最初に、本明細書において用いるいくつかの用語の定義を行う。
（ア）「屈折率」：便宜上、いかなる材料の屈折率も、可視波長領域内の任意の一波長における屈折率で代表させることができるものとする。具体例を挙げると、ｎＤ（ナトリウムＤ線の波長５８９３Åにおける屈折率）をもって、当該材料の屈折率とすることができる。
（イ）「近紫外」：波長範囲３６０ｎｍ〜４３０ｎｍを近紫外波長領域とする。近紫外発光素子は、主発光ピーク波長をこの範囲内に有する発光素子を意味するものとする。
（背景技術）
青色ＬＥＤ素子を黄色蛍光体であるＣｅ付活ＹＡＧと組み合わせてなる白色ＬＥＤが、小型液晶ディスプレイ用の光源として広く普及している。最近では、三原色光を含む高演色の白色光を発生させることが可能な白色ＬＥＤを、大型液晶ディスプレイ用や照明用の光源として採用する動きも始まっている。
三原色光を含む白色光を発生可能な白色ＬＥＤは、大きく分けて、青色ＬＥＤ素子を緑色蛍光体および赤色蛍光体と組み合わせたものと、近紫外ＬＥＤ素子を青色蛍光体、緑色蛍光体および赤色蛍光体と組み合わせたものとがある（特許文献１）。
青色ＬＥＤ素子を黄色蛍光体であるＣｅ付活ＹＡＧと組み合わせてなる白色ＬＥＤが、小型液晶ディスプレイ用の光源として広く普及している。最近では、三原色光を含む高演色の白色光を発生させることが可能な白色ＬＥＤを、大型液晶ディスプレイ用や照明用の光源として採用する動きも始まっている。
三原色光を含む白色光を発生可能な白色ＬＥＤは、大きく分けて、青色ＬＥＤ素子を緑色蛍光体および赤色蛍光体と組み合わせたものと、近紫外ＬＥＤ素子を青色蛍光体、緑色蛍光体および赤色蛍光体と組み合わせたものとがある（特許文献１）。
三原色光を含む白色光を発生させる半導体発光装置の設計上の制約のひとつとして、青色光や近紫外光で励起可能な高効率の赤色蛍光体の種類が比較的限られていることが挙げられる。
かかる状況の下、半導体発光装置に適した高効率赤色蛍光体として期待されるのが、Ｍｎ４＋で付活されたフルオロ錯体蛍光体である。この蛍光体は比較的古くから知られているが（特許文献２）、青色波長領域（４３０ｎｍ〜４８０ｎｍ）に励起スペクトルのピークを有するという性質から、青色ＬＥＤ素子を励起光源とする半導体発光装置に好適な赤色蛍光体として再び注目され始めている（特許文献３）。
かかる状況の下、半導体発光装置に適した高効率赤色蛍光体として期待されるのが、Ｍｎ４＋で付活されたフルオロ錯体蛍光体である。この蛍光体は比較的古くから知られているが（特許文献２）、青色波長領域（４３０ｎｍ〜４８０ｎｍ）に励起スペクトルのピークを有するという性質から、青色ＬＥＤ素子を励起光源とする半導体発光装置に好適な赤色蛍光体として再び注目され始めている（特許文献３）。
ところで、フルオロ錯体蛍光体はフッ素を多く含む化学構造に起因して、蛍光体の中では最も低い屈折率を有する部類に属する。蛍光体の屈折率は母体の屈折率に略等しいので
（よって、本明細書では母体の屈折率を当該蛍光体の屈折率として取り扱う）、例えば、ヘキサフルオロチタン酸カリウム（Ｋ２ＴｉＦ６）を母体とするフルオロ錯体蛍光体の屈折率は１．４８である。フルオロ錯体塩の中でも、とりわけ、ヘキサフルオロケイ酸塩は低い屈折率を示すことから、これを母体とするフルオロ錯体蛍光体の屈折率は低いものとなる。具体的には、ヘキサフルオロケイ酸アンモニウム［(ＮＨ４)２ＳｉＦ６］を母体とする蛍光体の屈折率は１．３７であり、更に、ヘキサフルオロケイ酸カリウム（Ｋ２ＳｉＦ６）を母体とする蛍光体の屈折率は１．３４である。これは、現在蛍光体の封止に用いられている略全ての材料（有機ポリマーを含む）の屈折率よりも低い値である。
本明細書においては、このような１．４０未満の屈折率を有するフルオロ錯体蛍光体を、「低屈折率フルオロ錯体蛍光体」と定義することにする。
（よって、本明細書では母体の屈折率を当該蛍光体の屈折率として取り扱う）、例えば、ヘキサフルオロチタン酸カリウム（Ｋ２ＴｉＦ６）を母体とするフルオロ錯体蛍光体の屈折率は１．４８である。フルオロ錯体塩の中でも、とりわけ、ヘキサフルオロケイ酸塩は低い屈折率を示すことから、これを母体とするフルオロ錯体蛍光体の屈折率は低いものとなる。具体的には、ヘキサフルオロケイ酸アンモニウム［(ＮＨ４)２ＳｉＦ６］を母体とする蛍光体の屈折率は１．３７であり、更に、ヘキサフルオロケイ酸カリウム（Ｋ２ＳｉＦ６）を母体とする蛍光体の屈折率は１．３４である。これは、現在蛍光体の封止に用いられている略全ての材料（有機ポリマーを含む）の屈折率よりも低い値である。
本明細書においては、このような１．４０未満の屈折率を有するフルオロ錯体蛍光体を、「低屈折率フルオロ錯体蛍光体」と定義することにする。
一方、フルオロ錯体蛍光体以外の蛍光体は、(Ｚｎ，Ｃｄ)Ｓ、ＳｒＧａ２Ｓ４、ＳｒＳ、ＺｎＳ等の硫化物；Ｙ２Ｏ２Ｓ等の酸硫化物；(Ｙ，Ｇｄ)３Ａｌ５Ｏ１２、ＹＡｌＯ３、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７、(Ｂａ，Ｓｒ)(Ｍｇ，Ｍｎ)Ａｌ１０Ｏ１７、(Ｂａ，Ｓｒ，
Ｃａ)(Ｍｇ，Ｚｎ，Ｍｎ)Ａｌ１０Ｏ１７、ＢａＡｌ１２Ｏ１９、ＣｅＭｇＡｌ１１Ｏ１
９、(Ｂａ，Ｓｒ，Ｍｇ)Ｏ・Ａｌ２Ｏ３、ＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８、ＳｒＡｌ２Ｏ４、Ｓｒ４Ａｌ１４Ｏ２５、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２等のアルミン酸塩；Ｙ２ＳｉＯ５、Ｚｎ２ＳｉＯ４等のケイ酸塩；ＳｎＯ２、Ｙ２Ｏ３等の酸化物；ＧｄＭｇＢ５Ｏ１０、ＳｉＡｌＯＮ（サイアロン）等の酸窒化物、(Ｙ，Ｇｄ)ＢＯ３等の硼酸塩；Ｃａ１０(ＰＯ４)６(Ｆ，Ｃｌ)２、(Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ，Ｍｇ)１０(ＰＯ４)６Ｃｌ２等のハロリン酸塩；Ｓｒ２Ｐ２Ｏ７、(Ｌａ，Ｃｅ)ＰＯ４等のリン酸塩、などを母体としている。そのため、その殆ど全てが１．６０よりも高い屈折率を有しているといってよい（例えば、特許文献４、特許文献５）。プラスチックの屈折率（ｎＤ）がだいたい１．４〜１．６の範囲内であることからすると、フルオロ錯体蛍光体以外の蛍光体の殆どは、封止材用の樹脂よりも高い屈折率を有しているといえる。
Ｃａ)(Ｍｇ，Ｚｎ，Ｍｎ)Ａｌ１０Ｏ１７、ＢａＡｌ１２Ｏ１９、ＣｅＭｇＡｌ１１Ｏ１
９、(Ｂａ，Ｓｒ，Ｍｇ)Ｏ・Ａｌ２Ｏ３、ＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８、ＳｒＡｌ２Ｏ４、Ｓｒ４Ａｌ１４Ｏ２５、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２等のアルミン酸塩；Ｙ２ＳｉＯ５、Ｚｎ２ＳｉＯ４等のケイ酸塩；ＳｎＯ２、Ｙ２Ｏ３等の酸化物；ＧｄＭｇＢ５Ｏ１０、ＳｉＡｌＯＮ（サイアロン）等の酸窒化物、(Ｙ，Ｇｄ)ＢＯ３等の硼酸塩；Ｃａ１０(ＰＯ４)６(Ｆ，Ｃｌ)２、(Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ，Ｍｇ)１０(ＰＯ４)６Ｃｌ２等のハロリン酸塩；Ｓｒ２Ｐ２Ｏ７、(Ｌａ，Ｃｅ)ＰＯ４等のリン酸塩、などを母体としている。そのため、その殆ど全てが１．６０よりも高い屈折率を有しているといってよい（例えば、特許文献４、特許文献５）。プラスチックの屈折率（ｎＤ）がだいたい１．４〜１．６の範囲内であることからすると、フルオロ錯体蛍光体以外の蛍光体の殆どは、封止材用の樹脂よりも高い屈折率を有しているといえる。
上記のように、異常ともいえる低屈折率を有するフルオロ錯体系の低屈折率蛍光体と、それ以外の通常の蛍光体とを組み合わせて用いる場合、従来一般に行われているように、これらを混合して封止材中に分散させたのでは、高演色性かつ高輝度の半導体発光装置を得ることができない。
なぜなら、まず、屈折率が通常の蛍光体に近い封止材を用いた場合には、低屈折率蛍光体と封止材との屈折率差が大きくなるために、封止材側から低屈折率蛍光体の表面に入射する励起光が該表面で強く反射される。よって、低屈折率蛍光体を十分に励起させることができないため、各蛍光体から生じる光のバランスが取れた演色性の高い発光装置が得られない。
また、その反対に、屈折率が低屈折率蛍光体に近い封止材を用いた場合には、通常の蛍光体と封止材との屈折率差が大きくなるために、通常の蛍光体において生じる光が当該蛍光体粒子中に強くトラップされ、その結果、発光装置の演色性や輝度が低下する。また、低屈折率蛍光体を励起させるための光も、通常の蛍光体の粒子内部にトラップされるので、低屈折率蛍光体の励起も不十分となる。
なぜなら、まず、屈折率が通常の蛍光体に近い封止材を用いた場合には、低屈折率蛍光体と封止材との屈折率差が大きくなるために、封止材側から低屈折率蛍光体の表面に入射する励起光が該表面で強く反射される。よって、低屈折率蛍光体を十分に励起させることができないため、各蛍光体から生じる光のバランスが取れた演色性の高い発光装置が得られない。
また、その反対に、屈折率が低屈折率蛍光体に近い封止材を用いた場合には、通常の蛍光体と封止材との屈折率差が大きくなるために、通常の蛍光体において生じる光が当該蛍光体粒子中に強くトラップされ、その結果、発光装置の演色性や輝度が低下する。また、低屈折率蛍光体を励起させるための光も、通常の蛍光体の粒子内部にトラップされるので、低屈折率蛍光体の励起も不十分となる。
そこで、本発明は、低屈折率フルオロ錯体蛍光体と、それ以外の通常の蛍光体とを組み合わせて、高演色性かつ高輝度の半導体発光装置を構成するための方法を提供することを、目的とする。
上記課題を解決する手段として、本発明の一実施形態に係る次の半導体発光装置を提供する：
低屈折率フルオロ錯体蛍光体である第１蛍光体を第１透明封止材で封止してなる第１発光組成物と、前記第１透明封止材よりも高い屈折率を有する第２蛍光体を、前記第１封止
材よりも高屈折率かつ前記第２蛍光体と同等以下の屈折率を有する第２透明封止材で封止してなる第２発光組成物と、前記第１蛍光体および第２蛍光体を直接的または間接的に励起するための光源である半導体発光素子と、を少なくとも備える半導体発光装置。
低屈折率フルオロ錯体蛍光体である第１蛍光体を第１透明封止材で封止してなる第１発光組成物と、前記第１透明封止材よりも高い屈折率を有する第２蛍光体を、前記第１封止
材よりも高屈折率かつ前記第２蛍光体と同等以下の屈折率を有する第２透明封止材で封止してなる第２発光組成物と、前記第１蛍光体および第２蛍光体を直接的または間接的に励起するための光源である半導体発光素子と、を少なくとも備える半導体発光装置。
本発明に係る上記半導体発光装置においては、第１蛍光体を封止する第１透明封止材の屈折率と、第１蛍光体よりも高屈折率の第２蛍光体の屈折率と、その第２蛍光体を封止する第２透明封止材の屈折率との関係を、〔第１透明封止材の屈折率〕＜〔第２透明封止材の屈折率〕＜〔第２蛍光体の屈折率〕とすることにより、第１発光組成物と第２発光組成物のそれぞれにおいて、蛍光体と透明封止材との屈折率差の低減を図っている。その結果、第１発光組成物においては、第１蛍光体の表面における励起光の反射が抑制されるので、第１蛍光体の励起不十分に起因する演色性低下の問題が改善される。また、第２発光組成物においては、第２蛍光体粒子中に光が強くトラップされる傾向が抑制されるので、発光装置の輝度や演色性が改善されることになる。
本発明に係る上記半導体発光装置において、第１蛍光体はヘキサフルオロケイ酸塩を母体とする蛍光体であってもよい。
本発明に係る上記半導体発光装置において、第１透明封止材として屈折率１．４１以下のものを用いると、該第１透明封止材の屈折率が第１蛍光体の屈折率に極めて近くなる、あるいは第１透明封止材の屈折率が第１蛍光体の屈折率より低くなるために、第１透明封止材側から第１蛍光体の表面に入射する光が、該表面で殆ど反射されなくなるので、発明の効果が顕著に現れる。
第１蛍光体と第２蛍光体との屈折率差が大きい程、本発明に係る上記半導体発光装置において、発明の効果が顕著となる。典型的には、この屈折率差が０．２０以上のときである。
本発明に係る上記半導体発光装置において、第１蛍光体と第２蛍光体との屈折率差が０．２０以上のときには、第２透明封止材として屈折率が１．５２以上のものを用いると、該第２透明封止材と第２蛍光体との屈折率差が特に小さくなるので、発明の効果が顕著に現れる。
本発明に係る上記本半導体発光装置において、第１蛍光体はＭｎ４＋で付活された赤色蛍光体であってもよい。その場合、前記半導体発光素子を青色発光素子として、該青色発光素子から放出される青色光によってこの赤色蛍光体が励起されるように発光装置を構成してもよい（半導体発光素子により第１蛍光体を直接的に励起する構成）。あるいは前記半導体発光素子を近紫外発光素子とし、該近紫外発光素子から放出される近紫外光によって青色蛍光体を励起し、該青色蛍光体から放出される青色光によって第１蛍光体が励起されるように発光装置を構成してもよい（半導体発光素子により第１蛍光体を間接的に励起する構成）。
本発明に係る上記半導体発光装置において、好ましくは、第２蛍光体から放出される光が第１発光組成物を通して発光装置外に取り出されるように、第１発光組成物および第２発光組成物を配置することができる。そうすることによって、第２蛍光体が配置された部位から外部に向かって、光の伝播経路を構成する封止材の屈折率が段階的に低くなる屈折率傾斜構造が形成されるために、第２蛍光体から放出される光の外部取出し効率が高くなる。
より好ましくは、第１発光組成物と第２発光組成物との間に、第１透明封止材と第２透明封止材の中間の屈折率を有する透明材料からなる光伝播層を介在させると、この効果が更に増強される。
より好ましくは、第１発光組成物と第２発光組成物との間に、第１透明封止材と第２透明封止材の中間の屈折率を有する透明材料からなる光伝播層を介在させると、この効果が更に増強される。
（実施形態１）
図１に、本発明の実施形態１に係る半導体発光装置の断面を模式的に示す。この図に示す半導体発光装置１０は、パッケージ１１に設けられた凹部の底面上に固定された青色ＬＥＤ素子１２と、その上に空間１３を介して配置された、緑色発光組成物からなる緑色発光層１４と、その上に積層された、赤色発光組成物からなる赤色発光層１５とを備えている。
図１に、本発明の実施形態１に係る半導体発光装置の断面を模式的に示す。この図に示す半導体発光装置１０は、パッケージ１１に設けられた凹部の底面上に固定された青色ＬＥＤ素子１２と、その上に空間１３を介して配置された、緑色発光組成物からなる緑色発光層１４と、その上に積層された、赤色発光組成物からなる赤色発光層１５とを備えている。
図示は省略するが、パッケージ１１には周知の配線パターンが付与されている。青色ＬＥＤ素子１２は青色波長領域（４３０ｎｍ〜４８０ｎｍ）に発光ピーク波長を有しており、その材料や構造は特に限定されないが、好ましくはＩｎＧａＮを発光層に用いた窒化ガリウム系のＬＥＤ素子である。図１の例では青色ＬＥＤ素子１２の数は１個であるが、複数個としてもよい。また、パッケージ１１には、目的に応じて、青色ＬＥＤ素子１２だけでなく発光波長の異なる他の半導体発光素子が固定されてもよい。
空間１３は空洞とすることもできるが、その一部（例えば、青色ＬＥＤ素子１２を取り囲む部分）を透光性の充填材で充填してもよく、好ましくは、その全部を透光性の充填材で充填する。充填材の材料には、蛍光体の封止材（後述する）と同じものを用いることができる。
緑色発光層１４は、緑色蛍光体の粉末を封止材中に分散させてなる緑色発光組成物からなる層状構造体である。緑色発光層１４の形成は、別途工程で緑色発光組成物を膜状に成形して硬化させたものを、パッケージ１１の凹部内に固定する方法で行ってもよいし、あるいは、パッケージ１１の凹部内に未硬化の緑色発光組成物を注ぎ込んだ後、これを硬化させる方法で行ってもよい。
緑色発光層１４に分散させる緑色蛍光体は、ＬＥＤ素子１２から放出される青色光により励起可能な緑色蛍光体であって、好適例としては、 (Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ)２Ｓｉ
Ｏ４：Ｅｕ、(Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ)Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ、(Ｂａ，Ｓｒ)３Ｓｉ６Ｏ１２Ｎ２：Ｅｕ、Ｅｕ付活β−サイアロン、(Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ)(Ａｌ，Ｇａ，Ｉｎ)２Ｓ４：Ｅｕ、(Ｙ，Ｔｂ)３(Ａｌ，Ｇａ)５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｃａ３(Ｓｃ，Ｍｇ，Ｎａ，Ｌｉ)２Ｓｉ３Ｏ１２：Ｃｅ、(Ｃａ，Ｓｒ)Ｓｃ２Ｏ４：Ｃｅなどが挙げられる。これらはいずれも低屈折率フルオロ錯体蛍光体より高い屈折率を有している。
Ｏ４：Ｅｕ、(Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ)Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ、(Ｂａ，Ｓｒ)３Ｓｉ６Ｏ１２Ｎ２：Ｅｕ、Ｅｕ付活β−サイアロン、(Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ)(Ａｌ，Ｇａ，Ｉｎ)２Ｓ４：Ｅｕ、(Ｙ，Ｔｂ)３(Ａｌ，Ｇａ)５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｃａ３(Ｓｃ，Ｍｇ，Ｎａ，Ｌｉ)２Ｓｉ３Ｏ１２：Ｃｅ、(Ｃａ，Ｓｒ)Ｓｃ２Ｏ４：Ｃｅなどが挙げられる。これらはいずれも低屈折率フルオロ錯体蛍光体より高い屈折率を有している。
緑色発光層１４において緑色蛍光体を封止する封止材には、赤色発光層１５に用いる赤色蛍光体用の封止材よりも高屈折率の透明材料を用いる。上記特許文献６（背景技術の欄）に記載されているように、エポキシ樹脂の屈折率は１．５３〜１．５７、シリコーン樹脂の屈折率は１．４１〜１．５１であることが知られているから、緑色発光層１４にエポキシ樹脂封止材、赤色発光層１５にシリコーン樹脂封止材を用いれば、この条件を満たすことができる。あるいは、緑色発光層１４には高屈折率型のシリコーン樹脂（例えば、信越化学工業株式会社製ＳＣＲ−１０１１、屈折率１．５２）を用い、赤色発光層１５には低屈折率型のジメチルシリコーン樹脂（屈折率１．４１）を用いるようにしてもよい。
また、同じく上記特許文献６（背景技術の欄）に記載されていることであるが、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂等に、酸化カルシウム、酸化セリウム、酸化ハフニウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム等からなる高屈折率無機ナノ粒子を添加することにより、屈折率を１．５から１．８程度へ向上させた封止材が得られることが知られている。この方法で高屈折率化した樹脂組成物も、緑色蛍光体の封止材として好ましく用いることができる。ただし、封止材の屈折率が緑色蛍光体の屈折率を上回ると、封止材側から緑色蛍光体表面に入射する光が該表面で反射されるようになり、励起効率が低下するので、注意が必要である。封止材には低融点ガラスも用いることができるが、その場合も同様の注意が必要である。
熱硬化性または放射線硬化性の樹脂を含む封止材を用いる場合には、蛍光体の沈降防止のために、蛍光体とともに、光散乱性の低い無機微粒子（例えば、日本アエロジル株式会社製のアエロジルＲＸ２００）を封止材中に分散させることが好ましい。なお、この沈降防止材も、粒子径によっては封止材の屈折率に影響を与えるので、注意が必要である。
また、同じく上記特許文献６（背景技術の欄）に記載されていることであるが、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂等に、酸化カルシウム、酸化セリウム、酸化ハフニウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム等からなる高屈折率無機ナノ粒子を添加することにより、屈折率を１．５から１．８程度へ向上させた封止材が得られることが知られている。この方法で高屈折率化した樹脂組成物も、緑色蛍光体の封止材として好ましく用いることができる。ただし、封止材の屈折率が緑色蛍光体の屈折率を上回ると、封止材側から緑色蛍光体表面に入射する光が該表面で反射されるようになり、励起効率が低下するので、注意が必要である。封止材には低融点ガラスも用いることができるが、その場合も同様の注意が必要である。
熱硬化性または放射線硬化性の樹脂を含む封止材を用いる場合には、蛍光体の沈降防止のために、蛍光体とともに、光散乱性の低い無機微粒子（例えば、日本アエロジル株式会社製のアエロジルＲＸ２００）を封止材中に分散させることが好ましい。なお、この沈降防止材も、粒子径によっては封止材の屈折率に影響を与えるので、注意が必要である。
赤色発光層１５は、赤色蛍光体の粉末を封止材中に分散させてなる赤色発光組成物からなる層状構造体である。赤色発光層１５の形成は、別途工程で赤色発光組成物を膜状に成形して硬化させたものを、パッケージ１１の凹部内に固定する方法で行うことができる。この場合、その別途工程にて緑色発光層１４と赤色発光層１５とを積層させたものを予め形成することもできる。他の実施形態では、パッケージ１１の凹部内に未硬化の赤色発光組成物を注ぎ込んだ後、これを硬化させて赤色発光層１５を形成することもできる。
赤色発光層１５に分散させる赤色蛍光体は、Ｍｎで付活された低屈折率フルオロ錯体蛍光体であり、例えば、Ｋ２ＳｉＦ６：Ｍｎである。Ｋ２ＳｉＦ６：Ｍｎにおいて、Ｋの一部または全部は、Ｌｉ、Ｎａ、ＮＨ４から選ばれる一種以上で置換されていてもよい。付活元素はＭｎ（マンガン）が１００％であることが望ましいが、付活元素の全量に対し１０モル％未満の範囲でＴｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｂ、Ｉｎ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｍｇなどを含んでいてもよい。付活元素は、母体結晶中でＳｉが占めるべきサイトの０．５％〜１０％を占めていることが望ましい。また、Ｓｉサイトの１０％以下が付活元素以外の元素で置換されていてもよい。また、母体結晶に、格子間位置を占める金属元素を添加することもできる。
Ｋ２ＳｉＦ６：Ｍｎは、次の工程１および工程２からなる方法により合成することができる。
工程１
ＫＦ粉体またはＫＨＦ2粉体をフッ化水素酸（４７．３重量％）に溶解させてから、Ｋ
ＭｎＯ４粉体をこの溶液に溶解させる。溶液を攪拌しながら過酸化水素水を滴下していくと、ＫＭｎＯ４とＨ２Ｏ２とのモル比が１．５になった時に黄色い沈澱物が得られる。その沈澱物をアセトンで洗浄した後１３０℃で１時間乾燥させることによりＫ２ＭｎＦ６が得られる。
工程２
蛍光体の各原料の仕込み組成がＫ２Ｓｉ０．９Ｍｎ０．１Ｆ６となるように、Ｋ２ＳｉＦ６（１．７７８３ｇ）とＫ２ＭｎＦ６（０．２２１７ｇ）を大気圧下、室温の下で、フッ化水素酸（４７．３重量％）７０ｍｌに添加して溶解させる。各原料化合物が完全に溶解した後、溶液を攪拌しながらアセトン７０ｍｌを２４０ｍｌ／ｈｒの速度で添加して蛍光体を析出させる。析出物をエタノールで洗浄し、１３０℃で１時間乾燥させることにより１．７ｇの蛍光体Ｋ２ＳｉＦ６：Ｍｎが得られる。
得られる蛍光体におけるＳｉとＭｎのモル比は、ＥＤＸ（エネルギー分散Ｘ線分析）法による組成分析から知ることができる。このモル比は仕込み組成を変更することにより調整することができる。
工程１
ＫＦ粉体またはＫＨＦ2粉体をフッ化水素酸（４７．３重量％）に溶解させてから、Ｋ
ＭｎＯ４粉体をこの溶液に溶解させる。溶液を攪拌しながら過酸化水素水を滴下していくと、ＫＭｎＯ４とＨ２Ｏ２とのモル比が１．５になった時に黄色い沈澱物が得られる。その沈澱物をアセトンで洗浄した後１３０℃で１時間乾燥させることによりＫ２ＭｎＦ６が得られる。
工程２
蛍光体の各原料の仕込み組成がＫ２Ｓｉ０．９Ｍｎ０．１Ｆ６となるように、Ｋ２ＳｉＦ６（１．７７８３ｇ）とＫ２ＭｎＦ６（０．２２１７ｇ）を大気圧下、室温の下で、フッ化水素酸（４７．３重量％）７０ｍｌに添加して溶解させる。各原料化合物が完全に溶解した後、溶液を攪拌しながらアセトン７０ｍｌを２４０ｍｌ／ｈｒの速度で添加して蛍光体を析出させる。析出物をエタノールで洗浄し、１３０℃で１時間乾燥させることにより１．７ｇの蛍光体Ｋ２ＳｉＦ６：Ｍｎが得られる。
得られる蛍光体におけるＳｉとＭｎのモル比は、ＥＤＸ（エネルギー分散Ｘ線分析）法による組成分析から知ることができる。このモル比は仕込み組成を変更することにより調整することができる。
赤色発光層１５において赤色蛍光体を封止する封止材は、緑色発光層１４で用いられる封止材より低屈折率のものであればよいが、好ましくは、１．４１以下の屈折率を有するものを用いる。具体例として、東レ・ダウコーニング株式会社製のシリコーン樹脂（製品名：ＪＣＲ ６１０１ ＵＰ、屈折率：１．４１）が挙げられる。
フルオロ錯体蛍光体ほどの低屈折率蛍光体を採用していなかった従来の半導体発光装置では使用されていなかった材料であるが、フッ素ゴム、パーフルオロエラストマーなどの、１．４０未満の屈折率を有するフッ素樹脂も、赤色発光層１５において好ましく用いることができる封止材である。フッ素樹脂の好適例として、パーフロロ（４−ビニルオキシ−１−ブテン）の環化重合により得られる非結晶フッ素樹脂である、旭硝子株式会社製「サイトップ（登録商標）」（屈折率１．３４）が挙げられる。
フルオロ錯体蛍光体ほどの低屈折率蛍光体を採用していなかった従来の半導体発光装置では使用されていなかった材料であるが、フッ素ゴム、パーフルオロエラストマーなどの、１．４０未満の屈折率を有するフッ素樹脂も、赤色発光層１５において好ましく用いることができる封止材である。フッ素樹脂の好適例として、パーフロロ（４−ビニルオキシ−１−ブテン）の環化重合により得られる非結晶フッ素樹脂である、旭硝子株式会社製「サイトップ（登録商標）」（屈折率１．３４）が挙げられる。
ところで、上記合成方法によれば、比表面積が１．３ｍ２／ｇ以下というＫ２ＳｉＦ６：Ｍｎの粒子が得られる。この粒子はサイズが大きいために、未硬化の樹脂組成物中に混合された場合でも沈降し難いという性質を持っている。そのため、熱硬化性あるいは放射線硬化性の樹脂を封止材に用いる場合に、赤色蛍光体として上記合成方法で合成した比表面積が１．３ｍ２／ｇ以下のＫ２ＳｉＦ６：Ｍｎを用いれば、赤色発光層１５に蛍光体の沈降防止材を添加しなくて済む。よって、沈降防止材の添加により封止材の屈折率が上昇する問題を回避することができる。
緑色発光層１４に添加される緑色蛍光体の量は、青色ＬＥＤ素子１２から放出される青色光の一部が緑色蛍光体に吸収され、他の一部が赤色発光層１５に抜けていくように調節される。また、赤色発光層１５に添加される赤色蛍光体の量は、この層に入射する青色光の一部が赤色蛍光体に吸収され、他の一部が発光装置の外部に抜けていくように調節される。更に、これらの蛍光体の量は、発光装置外に取り出される緑色光と赤色光と青色光の強度が目的に応じた比率となるように、調節される。
緑色発光層１４と赤色発光層１５の積層の順序は限定されるものではないが、半導体発光装置１０のように、青色ＬＥＤ素子１２側に緑色発光層１４を配置すると、緑色発光層１４で生じる緑色光が赤色発光層１５を通して外部に取り出される構成となるため、この緑色光の外部取出し効率が良好なものとなる。なぜなら、この緑色光が外部に出るまでの伝播経路は、緑色発光層１４および赤色発光層１５にそれぞれ含まれる封止材により構成されるが、前者に含まれる封止材の屈折率が後者に含まれる封止材の屈折率よりも高いからである。詳しく言えば、緑色光の発生部位から外部に向かって、この光が通過する媒質の屈折率が段階的に低くなる屈折率傾斜構造が形成されているからである。
半導体発光装置１０においては、緑色光だけではなく、青色ＬＥＤ素子１２から放出され、いずれの層でも吸収されずに発光装置外に取り出される青色光についても、同様の理由で外部取出し効率が良好なものとなる。
この効果は、図２に示す変形実施形態のように、緑色発光層１４と赤色発光層１５との間に、これらの層にそれぞれ含まれる封止材の中間の屈折率を有する透明材料からなる光伝播層Ｌ１を介在させることにより、更に増強される。
半導体発光装置１０においては、緑色光だけではなく、青色ＬＥＤ素子１２から放出され、いずれの層でも吸収されずに発光装置外に取り出される青色光についても、同様の理由で外部取出し効率が良好なものとなる。
この効果は、図２に示す変形実施形態のように、緑色発光層１４と赤色発光層１５との間に、これらの層にそれぞれ含まれる封止材の中間の屈折率を有する透明材料からなる光伝播層Ｌ１を介在させることにより、更に増強される。
半導体発光装置１０に対し、更に、青色光により励起可能な黄色蛍光体を付与することにより、演色性の更なる向上を図ることができる。好ましい黄色蛍光体としては、限定されるものではないが、Ｃｅで付活されたＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）が挙げられる。この蛍光体は、１．９０という屈折率を有するので、赤色発光層１５に添加するのではなく、緑色発光層１４に添加することが望ましい。あるいは、緑色発光層１４および赤色発光層１５に積層する形で、この蛍光体を分散した黄色発光層を新たに設けてもよい。新たに設ける黄色発光層では、赤色発光層１５に用いる封止材よりも高屈折率で１．９０以下の屈折率を有する封止材を用いることが望ましい。また、その黄色発
光層は、赤色発光層１５よりも青色ＬＥＤ素子１２に近い側に配置することが望ましい。
光層は、赤色発光層１５よりも青色ＬＥＤ素子１２に近い側に配置することが望ましい。
（実施形態２）
図３に、本発明の実施形態２に係る半導体発光装置の断面を模式的に示す。この図に示す半導体発光装置２０は、回路基板２１の表面上に固定された近紫外ＬＥＤ素子２２と、これを覆って形成された青／緑色発光組成物からなる青／緑色発光部２４と、これを覆って形成された赤色発光組成物からなる赤色発光層２５とを備えている。
図３に、本発明の実施形態２に係る半導体発光装置の断面を模式的に示す。この図に示す半導体発光装置２０は、回路基板２１の表面上に固定された近紫外ＬＥＤ素子２２と、これを覆って形成された青／緑色発光組成物からなる青／緑色発光部２４と、これを覆って形成された赤色発光組成物からなる赤色発光層２５とを備えている。
図示は省略するが、回路基板２１には周知の配線パターンが付与されている。近紫外ＬＥＤ素子２２は近紫外波長領域（３６０ｎｍ〜４３０ｎｍ）に発光ピーク波長を有しており、その材料や構造は特に限定されないが、好ましくはＡｌＩｎＧａＮまたはＩｎＧａＮを発光層に用いた窒化ガリウム系のＬＥＤ素子である。図３の例ではＬＥＤ素子２２の数は１個であるが、複数個としてもよい。また、回路基板２１上には、目的に応じて、近紫外ＬＥＤ素子２２だけでなく、発光波長の異なる他の半導体発光素子が固定されてもよい。
青／緑色発光部２４は、青色蛍光体および緑色蛍光体の粉末を封止材中に分散させてなる青／緑色発光組成物からなる構造体である。赤色発光層２５は、赤色蛍光体の粉末を封止材中に分散させてなる赤色発光組成物からなる層状の構造体である。青／緑色発光部２４および赤色発光層２５の成形は、射出成形や注型成形により行うことができる。
変形実施形態では、図４に示すように、近紫外ＬＥＤ素子２２を覆う透明封止部２３を設け、その外側に、層状の青／緑色発光部２４と赤色発光層２５を順次形成してもよい。また、図５に示すように、透明封止部２３の外側に層状の青色発光部２４ａおよび緑色発光部２４ｂを順次形成し、その更に外側に赤色発光層２５を形成してもよい。また、図６に示すように、近紫外ＬＥＤ素子２２を覆う青色発光部２４ａを設け、その外側に層状の緑色発光部２４ｂと赤色発光層２５を順次形成してもよい。
青／緑色発光部２４（または変形実施形態における青色発光部２４ａ）に分散させる青色蛍光体は、ＬＥＤ素子２２から放出される近紫外光により励起可能な青色蛍光体である。一方、青／緑色発光部２４（または変形実施形態における緑色発光部２４ｂ）に分散させる緑色蛍光体は、ＬＥＤ素子２２から放出される近紫外光と、上記青色蛍光体から放出される青色光の、いずれか一方または両方により励起可能な緑色蛍光体である。
青色蛍光体の好適例としては、(Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ，Ｍｇ)１０(ＰＯ４)６(Ｃｌ，Ｆ)２：Ｅｕ、(Ｓｒ，Ｂａ)３ＭｇＳｉ２Ｏ８：Ｅｕ、(Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ)ＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕなどが挙げられる。これらはいずれも低屈折率フルオロ錯体蛍光体より高い屈折率を有している。
緑色蛍光体の好適例としては、実施形態１において好適例として示した全ての緑色蛍光体が挙げられる他、更に、(Ｂａ，Ｓｒ)ＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ，Ｍｎが挙げられる。この蛍光体も、低屈折率フルオロ錯体蛍光体より高い屈折率を有している。
青／緑色発光部２４（または変形実施形態における青色発光部２４ａおよび緑色発光部２４ｂ）において青色蛍光体および緑色蛍光体を封止する封止材については、実施形態１における緑色蛍光体封止材についての説明を参照されたい。
赤色発光層２５の構成については、実施形態１における赤色発光層１５に関する説明を参照されたい。ただし、本実施形態２においては、青／緑色発光部２４（または変形実施形態における青色発光部２４ａ）に添加された青色蛍光体から放出される青色光によって
赤色蛍光体が励起されるように、すなわち、この青色光が赤色発光層２５内に伝播し得るように、各層の配置を定めている。
赤色蛍光体が励起されるように、すなわち、この青色光が赤色発光層２５内に伝播し得るように、各層の配置を定めている。
本発明は本明細書に明示的に記載された実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を損なわない範囲で種々の変形が可能である。
１０ 半導体発光装置
１１ パッケージ
１２ 青色ＬＥＤ素子
１４ 緑色発光層
１５ 赤色発光層
２０ 半導体発光装置
２１ 回路基板
２２ 近紫外ＬＥＤ素子
２３ 透明封止部
２４ 青／緑色発光部
２４ａ 青色発光部
２４ｂ 緑色発光部
２５ 赤色発光層
１１ パッケージ
１２ 青色ＬＥＤ素子
１４ 緑色発光層
１５ 赤色発光層
２０ 半導体発光装置
２１ 回路基板
２２ 近紫外ＬＥＤ素子
２３ 透明封止部
２４ 青／緑色発光部
２４ａ 青色発光部
２４ｂ 緑色発光部
２５ 赤色発光層
Claims (11)
- 低屈折率フルオロ錯体蛍光体である第１蛍光体を第１透明封止材で封止してなる第１発光組成物と、
前記第１透明封止材よりも高い屈折率を有する第２蛍光体を、前記第１透明封止材よりも高屈折率かつ前記第２蛍光体と同等以下の屈折率を有する第２透明封止材で封止してなる第２発光組成物と、
前記第１蛍光体および第２蛍光体を直接的または間接的に励起するための光源である半導体発光素子と、
を少なくとも備える半導体発光装置。 - 前記第１蛍光体が、ヘキサフルオロケイ酸塩を母体とする蛍光体である、請求項１に記載の半導体発光装置。
- 前記第１透明封止材の屈折率が１．４１以下である、請求項１または２に記載の半導体発光装置。
- 前記第１蛍光体と前記第２蛍光体との屈折率差が０．２０以上である、請求項１〜３のいずれかに記載の半導体発光装置。
- 前記第２透明封止材の屈折率が１．５２以上である、請求項４に記載の半導体発光装置。
- 前記第１蛍光体が、Ｍｎ４＋で付活された赤色蛍光体である、請求項１〜５のいずれかに記載の半導体発光装置。
- 前記半導体発光素子として青色発光素子を備えるとともに、前記第２蛍光体として緑色蛍光体を備え、前記赤色蛍光体および緑色蛍光体が前記青色発光素子から放出される青色光によって励起される、請求項６に記載の半導体発光装置。
- 前記半導体発光素子として近紫外発光素子を備えるとともに、前記第２蛍光体として前記近紫外発光素子から放出される近紫外光によって励起される青色蛍光体を備え、前記赤色蛍光体は前記青色蛍光体から放出される青色光によって励起される、請求項６に記載の半導体発光装置。
- 前記第２蛍光体として、更に、前記近紫外光および／または前記青色光によって励起される緑色蛍光体を備える、請求項８に記載の半導体発光装置。
- 前記第２蛍光体から放出される光が前記第１発光組成物を通して当該発光装置外に取り出されるように、前記第１発光組成物および第２発光組成物が配置されている、請求項１〜９のいずれかに記載の半導体発光装置。
- 前記第１発光組成物と前記第２発光組成物との間に、前記第１透明封止材および第２透明封止材の中間の屈折率を有する透明材料からなる光伝播層が介在されている、請求項１０に記載の半導体発光装置。
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