JP2010123580A - リチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極1と、負極2と、リチウム塩を含む非水電解質と、正極1と負極2とを区画するセパレータ3とを備え、厚さが3.0mmであるときの正極1の面積あたりの正極活物質量が210mg/cm 2 であり、かつ厚さが1.5mmであるときの負極2の面積あたりの負極活物質量が95mg/cm 2 であることを特徴とするリチウム二次電池。
【選択図】図1
Description
ノニオン系界面活性剤としては、エチレンオキサイドが含まれる化合物を適用でき、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレングリコールオレート、ポリオキシエチレン−ポリオキシアルキレングリコール、ポリオキシエチレン−ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、多価アルコール脂肪酸部分エステル、ポリオキシエチレン多価アルコール脂肪酸部分エステル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル、脂肪酸ジエタノールアミド、ポリオキシエチレンアルキルアミン、トリエタノールアミン脂肪酸部分エステル、トリアルキルアミンオキサイド等の化合物が挙げられ、これらの中から1種を単独で用いてもよく、あるいは、2種以上を選択的に併用してもよい。なお、上記アルキレンとしては炭素数1〜3のメチレン、エチレン、プロピレン等が挙げられ、上記アルキルとしては炭素数1〜3のメチル、エチル、プロピル等が挙げられる。
ノニオン系界面活性剤として上記のうちで好ましいものは、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレングリコールオレート、ポリオキシエチレン−ポリオキシアルキレングリコール、ポリオキシエチレン−ポリオキシアルキレンアルキルエーテルであり、特に好ましいものは、ポリオキシエチレングリコールオレート、ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレングリコール、ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレンアルキルエーテルである。
圧力増強剤は、電池の内圧を上げる化合物であり、炭酸塩を代表例に挙げることができる。
正極の集電体の材料としては、例えばステンレス鋼、ニッケル、アルミニウム、チタン、炭素などの他に、アルミニウムやステンレス鋼の表面にカーボン、ニッケル、チタンあるいは銀を処理させたものが用いられる。特に、アルミニウムあるいはアルミニウム合金が好ましい。さらには、これらの材料の表面が酸化したものを用いてもよい。
負極の集電体の材料としては、例えばステンレス鋼、ニッケル、銅、チタン、アルミニウム、炭素などの他に、銅やステンレス鋼の表面にカーボン、ニッケル、チタンあるいは銀を処理させたもの、Al−Cd合金などが用いられる。特に、銅あるいは銅合金が好ましい。さらには、これらの材料の表面が酸化したものを用いてもよい。
また、各電極の集電体は、その表面に表面処理により凹凸が形成されたものが好ましく、フォイルの他、フィルム、シート、ネット、パンチされたもの、ラス体、多孔質体、発泡体、繊維群の成形体などを用いることができる。特に、三次元に連なった金属多孔体を用いることで、さらに安全性を高めることが可能となる。つまり、大型電池における安全性に関しては、その発熱挙動と放熱速度によって大きく左右され、電池サイズが大きいと内部に熱がたまり易くなるが、集電体に金属の三次元構造体を用いることにより、電極内部に熱伝導度の優れた金属が電極全体にわたり均一に存在するため、電極内の放熱性を高めることが可能となるからである。
また、三次元に連なった金属多孔体を集電体として用いた電極は、従来のように金属箔に塗布されていた電極とは異なり、裏から表へイオンが通り抜けることが可能となるため、両側に対極を配置することにより、両面からイオンが供給されるため、サイクル特性が向上するといった効果も有する。
ここで、三次元に連なった金属多孔体とは、スポンジ状の金属構造体、金属繊維による不織布、金属粉末を燒結したもの、金属箔をハニカム構造に成型したものなどを含む。
図1のリチウム二次電池は、1枚のセパレータ3の表裏に正極1と負極2を重ね合わせた積層物がアルミラミネート袋4内に収納され、かつ、アルミラミネート袋4内に電解液5が充填され、正極1の端子6および負極2の端子7がそれぞれ非接触でアルミラミネート袋4の一端縁から露出した構造である。
以下、このような構造の実施例1〜4および比較例1のリチウム二次電池の作製方法を説明する。
この実施例1のリチウム二次電池の作製では、正極活物質にオリビン型LiFePO4を用い、導電材としてVGCFを正極活物質100重量部に対し20重量部、バインダーとして呉羽化学工業(株)社製のポリフッ化ビニリデン(以下PVdFと称する)を正極活物質100重量部に対し10重量部加え、これらに溶剤としてクラレ(株)社製のN−メチル−2−ピロリドン(以下NMPと称する)を加えて正極形成用のペーストを作製した。得られたペーストを発泡状アルミニウム(サイズ:10cm×20cm、厚さ4mm、空隙率92%)に充填し、充分に乾燥した後、油圧プレスを用いてプレスし、厚さ3.0mmの正極1を得た。なお、発泡状アルミニウムは、粉末金属に発泡材を混合し、その材料を粉末鍛造、押し出し等の処理により固化し、その後、発泡剤のガス発生温度付近で焼結・発泡させて得た。そして、この正極1の一端縁に、厚さ100μmのアルミニウム箔からなる帯状の正極端子6の一端を超音波溶接にて固着した。
得られた正極1の面積あたりの活物質重量は210mg/cm2であり、空隙率は55%であった。
得られた負極2の面積あたりの活物質量は95mg/cm2であり、空隙率は50%であった。
非水電解質は、GBLとEC(エチレンカーボネート)を体積比で7:3になるように混合した溶媒に、濃度が1.2mol/LになるようにLiBF4を溶解して作製し、その非水電解質100重量部に対してノニオン系界面活性剤(ポリオキシエチレングリコールオレート)を0.3重量部加えたものを電解液5とした。なお、GBLは宇部興産(株)社製のもの、ECは宇部興産(株)社製のもの、LiBF4は宇部興産(株)社製のもの、ポリオキシエチレングリコールオレートは旭電化工業(株)社製のものを用いた。
そして、その電解液5を電極の積層物が入った上記アルミラミネート袋4内に150ml注液し、熱融着により袋4の開口部を融着して封止し、設計容量5Ahの電池を作製した。
充電:充電電流1.5Aで電圧4.2Vまで充電し、その後電圧4.2Vで15時間経過または充電電流が0.1Aになると充電終了
放電:放電電流1.5Aで電圧2.75Vまで放電
上記条件で初回の放電容量と、100回充放電を繰り返した後の放電容量を測定した。その結果を表1に示す。
負極活物質として、非晶質炭素が表面に付着した黒鉛粉末(平均粒径8μm、d002=0.3357nm、BET比表面積2m2/g)を用い、導電材としてアセチレンブラックを使用したこと以外は、実施例1と同様にして電池を作製し、実施例1と同様の条件で充放電試験を行った。その結果を表1に示す。なお、非晶質炭素が表面に付着した黒鉛粉末は大阪ガスケミカル(株)社製のものを用いた。
非水電解質100重量部に対してノニオン系界面活性剤(ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレングリコール)0.5重量部を使用すること以外は、実施例1と同様にして電池を作製し、実施例1と同様の条件で充放電試験を行った。その結果を表1に示す。ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレングリコールは旭電化工業(株)社製のものを用いた。
正極活物質が、LiCoO2であること以外は、実施例1と同様にして電池を作製し、実施例1と同様の条件で充放電試験を行った。その結果を表1に示す。なお、LiCoO2はセイミケミカル(株)社製のものを用いた。
非水電解質にノニオン系界面活性剤を加えないこと以外は、実施例1と同様にして電池を作製し、実施例1と同様の条件で充放電試験を行った。その結果を表1に示す。
図2は、実施例5のリチウム二次電池の概略構成を示す断面図である。図2のリチウム二次電池は、2枚のセパレータ13にて正極11を挟み込み、各セパレータ13の外側の面に2枚の負極12を重ね合わせた積層物がアルミラミネート袋14内に収納され、かつ、アルミラミネート袋14内に電解液15が充填され、正極11の端子16および負極12の端子17がそれぞれ非接触でアルミラミネート袋14の一端縁から露出した構造である。
以下、このような構造の実施例5のリチウム二次電池の作製方法を説明する。
負極12は、実施例1の半分の厚の0.75mmとしたこと以外は、実施例1と同様にして2枚作製した。
また、正極端子16および負極端子17は、実施例1と同様のものを同様の方法で正極11および負極12に固着した。
セパレータ13としてサイズ:11cm×21cm、厚さ50μmのポリエステル製の不織布を2枚用意し、得られた正極1枚を2枚のセパレータ13を介して2枚の負極12で挟むように積層し、正極端子16と負極端子17を非接触で外部に先端が露出するように電極積層物をアルミラミネート袋14に挿入した。そして、実施例1と同様の電解液15を電極積層物が入った上記アルミラミネート袋4内に160ml注液し、熱融着により袋4の開口部を融着して封止し、設計容量5Ahの電池を作製した。
その後、この実施例5のリチウム二次電池について、実施例1と同様の条件で充放電試験を行った。その結果を表2に示す。
図3は、実施例6のリチウム二次電池の概略構成を示す断面図である。図3のリチウム二次電池は、2枚の正極21と3枚の負極22がセパレータ23を介して交互に積層された積層物がアルミラミネート袋24内に収納され、かつ、アルミラミネート袋24内に電解液25が充填され、正極21の端子26および負極22の端子27がそれぞれ非接触でアルミラミネート袋24の一端縁から露出した構造である。
以下、このような構造の実施例6のリチウム二次電池の作製方法を説明する。
負極22は、実施例1と同じ厚さである1.5mmのものを1枚と、実施例1の半分の厚さである0.75mmのものを2枚作製した。負極22のその他の条件は実施例1と同様である。
また、正極端子16および負極端子17は、実施例1と同様のものを同様の方法で正極11および負極12に固着した。
その後、この実施例6のリチウム二次電池について、実施例1と同様の条件で充放電試験を行った。その結果を表2に示す。
2、12、22 負極
3、13、23 セパレータ
4、14、24 電池ケース
5、15、25 電解液
6、16、26 正極端子
7、17、27 負極端子
Claims (4)
- 正極と、負極と、リチウム塩を含む非水電解質と、前記正極と前記負極とを区画するセパレータとを備え、厚さが3.0mmであるときの前記正極の面積あたりの正極活物質量が210mg/cm 2 であり、かつ厚さが1.5mmであるときの前記負極の面積あたりの負極活物質量が95mg/cm 2 であることを特徴とするリチウム二次電池。
- 前記正極は、厚さが0.5〜10mmである請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 電池容量が4929mAh以上である請求項1または2に記載のリチウム二次電池。
- 前記セパレータの面積が前記負極の面積よりも大きく、かつ前記負極の面積が前記正極の面積よりも大きい請求項1〜3の何れか1つに記載のリチウム二次電池。
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