JP2010101653A - 粒度分布測定装置および粒度分布測定プログラム - Google Patents

Abstract

【課題】回折・散乱光の空間強度分布を粒度分布に変換する粒度分布測定装置において、誤った粒度分布を計測結果としてしまうことをなくす方法の提供。
【解決手段】被測定粒子群Ｐの屈折率として複数の屈折率を設定し、その複数の屈折率に基づく係数行列を算出し、その各係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布を粒度分布に変換し、その各粒度分布を該当の係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布に逆変換し、その逆変換結果と実測された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を算出し、最も一致どの高い逆変換結果に基づく粒度分布を計測結果とするに当たり、屈折率の範囲を設定する設定手段を設け、粒度分布への変換に供する屈折率を、その設定された屈折率範囲内に限定する。
【選択図】図２

Description

本発明はレーザ回折・散乱式の粒度分布測定装置と、その粒度分布測定装置におけるデータ処理等の各種処理を実行するするためのコンピュータに用いられる粒度分布測定プログラムに関する。

レーザ回折・散乱式粒度分布測定装置においては、一般に、分散状態の被測定粒子群にレーザ光を照射することによって生じる回折・散乱光の空間強度分布を測定し、その光強度分布がミーの散乱理論ないしはフラウンホーファの回折理論に則ることを利用し、回折・散乱光の空間強度分布の測定結果からミーの散乱理論ないしはフラウンホーファの回折理論に基づく演算によって被測定粒子群の粒度分布を算出する。
この種の測定装置においては、被測定粒子群による回折・散乱光の空間強度分布を測定するための光学系としては、図６に模式的に示すものが多用されている（例えば特許文献１参照）。

すなわち、被測定粒子群Ｐは媒液中に分散させてなる懸濁液などの形で例えばフローセル中に流され、その分散状態の被測定粒子群Ｐに対して、レーザ光源６１ａやコリメータレンズ６１ｂ等からなる照射光学系６１からの平行なレーザ光が照射される。このレーザ光は分散状態の被測定粒子群Ｐによって回折・散乱し、空間的な光強度分布パターンが生じる。この回折・散乱光のうち、前方所定角度以内の回折・散乱角の光については、集光レンズ６２によって集光され、その焦点位置に置かれたリングディテクタ６３上に回折・散乱像を結ぶ。リングディテクタ６３は、互いに半径の異なるリング状または半リング状もしくは１／４リング状の受光面を有する数十個の受光素子を、照射レーザ光の光軸を中心として同心状に配置したものであり、集光レンズ６２によって集光された回折・散乱光の強度を微小角度ごとに連続的に測定することができる。また、集光レンズ６２により集光されない側方への散乱光や後方への散乱光については、それぞれ単独のセンサからなる側方散乱光センサ６４および後方散乱光センサ６５によって検出される。

このようにして測定された回折・散乱光の空間強度分布パターンは、Ａ−Ｄ変換器によりデジタル化されて回折・散乱光強度分布データとしてコンピュータに取り込まれ、以下に示す原理に従って被測定粒子群Ｐの粒度分布に換算される。

被測定粒子群Ｐによる回折・散乱光の強度分布データは、粒子の大きさによって変化する。実際の被測定粒子群Ｐには、大きさの異なる粒子が混在しているため、粒子群Ｐから生じる回折・散乱光の空間強度分布データは、それぞれの粒子からの散乱光の重ね合わせとなる。これをマトリクス（行列）で表現すると、

となる。ただし、

である。

上記の各式において、ｓ（ベクトル）は散乱光の空間強度分布データ（ベクトル）である。その要素ｓ_i （ｉ＝１，２，・・・ｍ）は、リングディテクタ６３の各素子および側方、後方散乱光センサ６４，６５によって検出される入射光量である。

ｑ（ベクトル）は頻度分布％として表現される粒度分布データ（ベクトル）である。測定対象となる粒子径範囲（最大粒子径；ｘ₁ 、最小粒子径；ｘ_n+1 ）をｎ分割し、それぞれの粒子径区間は［ｘ_j ，ｘ_j+1 ］（ｊ＝１，２，・・・ｎ）とする。ｑ（ベクトル）の要素ｑ_j （ｊ＝１，２，・・・ｎ）は、粒子径区間］ｘ_j ，ｘ_j+1 ］（ｊ＝１，２，・・・ｎ）に対応する粒子量である。

通常は、体積基準が用いられ、

となるように、つまり合計が１００％となるように正規化（ノルマライズ）を行っている。

Ａ（マトリクス）は粒度分布データｑ（ベクトル）を光強度分布データｓ（ベクトル）に変換する係数行列である。Ａ（マトリクス）の要素ａ_i,j （ｉ＝１，２，・・・ｍ，ｊ＝１，２，・・・ｎ）の物理的意味は、粒子区間［ｘ_j ，ｘ_j+1 ］に属する単位粒子量の粒子群によって散乱した光のｉ番目の素子に対する入射光量である。

ａ_i,j の数値は、あらかじめ理論的に計算することができる。これには、粒子径が光源となるレーザ光の波長に比べて十分に大きい場合（１０倍以上）にはフラウンホーファ回折理論を用いる。しかし、粒子径がレーザ光の波長と同程度か、あるいはそれより小さい領域では、ミー散乱理論を用いる必要がある。フラウンホーファ回折理論は、前方微小角散乱において、粒子径が波長に比べて十分に大きな場合に有効なミー散乱理論の優れた近似であると考えることができる。

ミー散乱理論を用いて係数行列Ａ（マトリクス）の要素を計算するためには、粒子およびそれを分散させている媒体（媒液）の絶対屈折率（複素数）を設定する必要がある。

さて、（１）式に基づいて粒度分布データｑ（ベクトル）の最小自乗解を求める式を導出すると、

が得られる。

（５）式の右辺において光強度分布ｓ（ベクトル）の各要素は、前記したようにリングディテクタおよび側方、後方散乱光センサで検出される数値である。また、係数行列Ａ（マトリクス）は、フラウンホーファ回折理論あるいはミー散乱理論を用いてあらかじめ計算しておくことができる。従って、それら既知のデータを用いて（５）式の計算を実行すれば、粒度分布データｑ（ベクトル）が求められる。

この（５）式が、レーザ回折・散乱法において、光強度分布データから粒度分布を算出するための基本的な手法である。ただし、この式をそのまま実行するだけでは、かなり大きな誤差が生じるため、実際にコンピュータ上で実行される計算は、各種の条件を考慮したものとなっている。ただし、ここに例示した変換のための式は一例であり、さまざまなバリエーションが存在する。

ここで、以上の回折・散乱光の空間強度分布を粒度分布に正しく変換するには、被測定粒子群の屈折率（複素屈折率）を正しく設定する必要がある。この屈折率が正しくないと、変換に用いる係数行列Ａ（マトリクス）が正しいものとはならず、得られる粒度分布も正確なものとはならない。

この屈折率を設定する際には、従来、ユーザがキーボードから数値で実部と虚部の値を直接入力するか、被測定粒子群と屈折率が関連づけられたデータベースから目的の数値を設定する方法が採用されている。

レーザ回折・散乱法に基づく粒度分布測定においては、正確な粒度分布測定のために、正確な屈折率が計算のパラメータとして必要となることは上記した通りであるが、現在のところ、粒子状物質の屈折率を正確に知ることは極めて困難である。また、レーザ回折・散乱法に基づく粒度分布測定においては、測定原理状、粒子の形状を完全球形と仮定しているが、測定対象である実際の粒子は殆どのものが非球形であり、この粒子形状も回折・散乱光の空間強度分布パターンに影響を与える。

このようなことから、数値の直接入力やデータベースから屈折率を設定する方法では、仮定通りでない場合に正確な屈折率を設定することはできず、得られる粒度分布も正確なものとはならない。

そこで、このうような問題を解決するために、従来、設定した屈折率が適切か否かを判断する方法として、その設定された屈折率に基づく係数行列を用いて、回折・散乱光の空間強度分布を粒度分布に変換した結果を、同じ係数行列を用いた逆変換演算により回折・散乱光の空間強度分布に逆変換し、その逆変換した回折・散乱光の空間強度分布と実際に測定した回折・散乱光の空間強度分布とを比較し、これら両者の一致度が高いほど設定した屈折率が適切であると判断する手法が提案されている（例えば特許文献２参照）。

また、このような逆変換した回折・散乱光の空間強度分布と実測された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を評価する方法として、これらの逆変換並びに実測によるそれぞれの回折・散乱光の空間強度分布がベクトルであることを利用し、また、粒度分布測定において重要なのは、大きさ（光強度）ではなくて分布パターン、つまりベクトルの向きであることから、逆変換並びに実測による各回折・散乱光の空間強度分布（ベクトル）のなす角（交角）θの大小によってこれら両者の一致度を評価する方法が提案されている（例えば特許文献３および非特許文献１参照）。

すなわち、実測された回折・散乱光の空間強度分布をｓ（ベクトル）、逆変換により得られた回折・散乱光の空間強度分布をｒ（ベクトル）として、それぞれ

とすれば、これら両ベクトルのなす角度（交角）θの余弦は、

で表される。交角θが０に近いほど、従ってｃｏｓθが１に近いほど、逆変換により得られた回折・散乱光の空間強度分布は実測された回折・散乱光の空間強度分布に近いと判断することができる。なお、（７）式において（ｒ，ｓ）はｒ（ベクトル）とｓ（ベクトル）の内積であり、｜ｒ｜，｜ｓ｜はｒ（ベクトル），ｓ（ベクトル）の大きさである。

以上の各提案技術を利用することにより、被測定粒子群にレーザ光を照射して発生した回折・散乱光の空間強度分布の実測データを、複数の屈折率に基づく複数の係数行列を用いて粒度分布に変換し、その各粒度分布データを、それぞれの変換に用いた係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布に逆変換し、その逆変換により求められた各回折・散乱光の空間強度分布について、それぞれ実測された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を算出し、最も一致度の高いものに対応する屈折率を最適な屈折率として、換言すれば最も一致度の高いものに対応する粒度分布を最も確からしい粒度分布の測定結果として採用することにより、屈折率の設定に起因する粒度分布の計測誤差を、なくするか、あるいは可及的に少なくすることができる。
特開平６−２４１９７５号公報 特開平７−３２５０２６号公報 特開平１０−１９７４３９号公報 木下 健，「レーザ回折・散乱法における最適屈折率パラメータの決定方法」，粉体工学会誌 Ｖｏｌ．３７，Ｎｏ．５（２０００），ｐ−ｐ．３５４−３６１

ところで、前記した特許文献３や非特許文献１に開示されている評価関数等を用いた方法では、複数の屈折率のうち、妥当でない屈折率に基づく係数行列を用いた粒度分布を最も確からしいと判定してしまう可能性がある。これは、妥当でない屈折率に関して誤差や演算方法などの他の因子が偶然に作用することで、前記した評価方法により最も確からしいと誤認識するためである。

本発明はこのような問題点を解決するためになされたもので、妥当でない屈折率を妥当と誤認識して、最終的に誤った粒度分布を計測結果としてしまうことのない粒度分布測定装置と、粒度分布測定装置を制御するコンピュータに用いられるプログラムの提供を課題としている。

上記の課題を解決するため、本発明の粒度分布測定装置は、分散状態の被測定粒子群にレーザ光を照射して得られる回折・散乱光の空間強度分布を測定する測定手段と、その測定された回折・散乱光の空間強度分布の測定結果を、被測定粒子群の屈折率を加味した係数行列を用いて当該被測定粒子群の粒度分布に変換する変換演算手段を備えた粒度分布測定装置において、上記変換演算手段は、複数の屈折率にそれぞれ対応する複数の係数行列を用いて、上記回折・散乱光の測定結果をそれぞれ粒度分布に変換し、上記各係数行列を用いて変換された粒度分布を、変換に用いたものと同じ係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布に逆変換する逆変換演算手段と、その逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布と、上記測定手段により測定された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を評価関数を用いて算出し、測定された回折・散乱光の空間強度分布に対する一致度の最も高い回折・散乱光の空間強度分布を選択し、その選択された回折・散乱光の空間強度分布に対応する粒度分布を、被測定粒子群の粒度分布の計測結果として確定する評価手段を備えるとともに、上記変換演算手段による粒度分布の変換に供される複数の係数行列を決定するための屈折率の範囲を設定する設定手段を備えていることによって特徴づけられる（請求項１）。

ここで、本発明の粒度分布測定装置においては、上記設定手段による屈折率の範囲の設定に当たり、被測定粒子群の材質の入力により、その材質の物性定数に基づく屈折率を表示する物性定数表示手段を備えた構成（請求項２）を好適に採用することができる。

また、本発明の粒度分布測定装置においては、上記設定手段による屈折率の範囲の設定に当たり、表示器に実軸と虚軸とからなる複素平面の２次元座標が表示され、その複素平面上で実部と虚部とからなる複素屈折率の範囲を指定するように構成すること（請求項３）ができる。

更に、本発明の粒度分布測定装置においては、上記変換演算手段による粒度分布の変換演算に供される複数の係数行列を決定するための屈折率は、上記設定手段により設定された範囲のなかから、あらかじめ設定されている間隔のもとに自動的に抽出されるように構成すること（請求項４）ができる。

更にまた、本発明の粒度分布測定装置においては、上記逆変換演算手段により逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布の上記評価手段による一致度の算出結果と、上記屈折率の設定範囲との関係を表示器にグラフィカルに表示する一致度表示手段を備えている構成（請求項５）を好適に採用することができる。

一方、本発明の粒度分布測定プログラムは、分散状態の被測定粒子群にレーザ光を照射して得られる回折・散乱光の空間強度分布を測定し、その測定された回折・散乱光の空間強度分布の測定結果を、被測定粒子群の屈折率を加味した係数行列を用いて当該被測定粒子群の粒度分布に変換する粒度分布測測定装置における各種処理を実行するためのコンピュータに用いられる粒度分布測定プログラムであって、上記コンピュータを、被測定粒子群にレーザ光を照射したときに得られる回折・散乱光の空間強度分布データを収集するデータ収集手段、その収集された回折・散乱光の空間強度分布を、複数の係数行列を用いてそれぞれ被測定粒子群の粒度分布に変換する変換演算手段、変換された各粒度分布を、それぞれの変換に用いた係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布データに逆変換する逆変換演算手段、逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布と、上記データ収集手段により収集された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を評価関数を用いて算出し、上記データ収集手段により収集された回折・散乱光の空間強度分布に対する一致度が最も高い回折・散乱光の空間強度分布に対応する粒度分布を、被測定粒子群の粒度分布の計測結果として確定する評価手段、上記変換演算手段による粒度分布の変換に供される係数行列を決定するための屈折率の範囲を設定する設定手段、として機能させることによって特徴づけられる（請求項６）。

この発明の粒度分布測定プログラムにおいては、上記設定手段は、表示器に実軸と虚軸とからなる複素平面の２次元座標を表示する複素平面座標表示手段と、入力装置によりその座標上で指定された実部と虚部の範囲を、複素屈折率の設定範囲として認識する設定範囲認識手段を含む構成（請求項７）を好適に採用することができる。

また、この粒度分布測定プログラムにおいては、上記コンピュータを、上記逆変換演算手段により逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布の上記評価手段による一致度の算出結果と、上記屈折率の設定範囲との関係を表示器にグラフィカルに表示する一致度表示手段としても機能させる構成（請求項８）を好適に採用することができる。

本発明は、前記した特許文献２に係る発明を適用するとともに、例えば前記した特許文献３ないしは非特許文献１に記載の技術を利用して、複数の屈折率に基づく複数の係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布を粒度分布に換算するとともに、その換算した各粒度分布をそれぞれの変換に用いた係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布に逆変換し、実測された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を評価して妥当なものを選択するようにした粒度分布測定装置を構築するとともに、その各係数行列を決定する複数の屈折率を、オペレータが設定した範囲内とすること、具体的には、被測定粒子群の材質等に照らして妥当と思われる屈折率の範囲を設定することにより、誤差や演算方法などの他の因子が偶然に作用して妥当でない粒度分布（従って屈折率）を妥当と判定してしまう可能性を排除することを可能とするものである。

その場合、被測定粒子群の材質の入力により、その物性定数に基づく屈折率を表示する請求項２に係る発明の構成を採用することで、オペレータによる屈折率の範囲設定の目安とすることができ、範囲設定の作業を容易化することができる。

そして、この種の装置において用いる屈折率は複素屈折率であることから、請求項３に係る発明のように、屈折率の範囲の設定を実軸と虚軸とからなる複素平面座標を表示器に表示し、それぞれの軸に対応して屈折率の実部と虚部を設定する構成の採用によって範囲設定作業の容易化を図り、また、このようにして設定された屈折率の範囲のなかから、あらかじめ設定された間隔のもとに自動的に係数行列の決定に供する屈折率を選択して用いる請求項４に係る発明の採用によって、オペレータが簡単な設定作業によって大まかな範囲を設定するだけで、装置はその範囲内で細かい範囲で個々の屈折率を選定して係数行列の決定に供することができ、高い精度で最適な屈折率を探索することが可能となる。

また、請求項５に係る発明のように、逆変換演算手段により逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布の、実測された回折・散乱光の空間強度分布との一致度の算出結果と、屈折率の設定範囲との関係を表示器にグラフィカルに表示する構成の採用により、オペレータが設定した範囲内における各屈折率の妥当性（回折・散乱光の空間強度分布の実測結果との一致度）が明示されることになり、一致度の最も高い屈折率が例えば設定範囲の端部に位置しているような場合、設定した屈折率範囲が適切でなく、その範囲外に最適な屈折率が存在する可能性があることをオペレータが認識することが可能となり、屈折率範囲の設定の妥当性についても実質的に報知することができる。

本発明によれば、被測定粒子群による回折・散乱光の空間強度分布を粒度分布に変換する係数行列として、複数の屈折率に基づく複数の係数行列を用い、その各係数行列により変換した粒度分布を、それぞれの係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布に逆変換して、実測された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を評価して最も適切なものを粒度分布の計測結果とするとともに、各係数行列を決定するための屈折率の範囲を設定することができるので、妥当でない屈折率に関して誤差や演算方法などの他の因子が偶然に作用してしまい、妥当でない屈折率に基づく径数強列を用いた粒度分布が最も確からしいと判定してしまう不具合を排除することができる。同時に、計算に供する屈折率の範囲を妥当な範囲に限定することで、計算のムダ時間を省くことができ、その分、設定範囲内でより細かい刻みで屈折率を計算に供することが可能となり、結果的に得られる粒度分布の測定結果をより高精度なものとすることができる。

また、被測定粒子群の材質の入力により、その材質の物性定数に基づく屈折率を参考値として表示する機能を備えた請求項２に係る発明の採用により、オペレータが屈折率の範囲を設定する際の手がかりを提供することができ、オペレータが屈折率の範囲を大きく逸脱して設定することを防止することができる。

そして、請求項５に係る発明によると、屈折率の設定範囲と、その範囲内の複数の屈折率に基づく係数行列を用いた粒度分布の妥当性、従って各屈折率の妥当性との関係ががグラフィカルに表示されるので、オペレータは設定した屈折率範囲そのものが妥当であったのか否かを一目で認識することができ、誤った屈折率範囲の設定に起因してより適切な屈折率が存在することを見逃す過誤を防止することができる。

以下、図面を参照しつつ本発明の実施の形態について説明する。
図１は本発明の実施の形態の構成図であり、光学的構成を表す模式図とシステム構成を表すブロック図とを併記して示す図である。

フローセル１内には、被測定粒子群Ｐを媒液に分散させてなる懸濁液Ｓが流される。このフローセル１には、半導体レーザ等のレーザ光源２ａと、集光レンズ２ｂ、空間フィルタ２ｃおよびコリメートレンズ２ｄとからなる照射光学系２からの平行レーザ光が照射される。

被測定粒子群Ｐに平行レーザ光が照射されることによって生じる各粒子による回折・散乱光は、前方所定角度までの角度領域のものが集光レンズ３によって集光され、その焦点位置に置かれたリングディテクタ４によってその空間強度分布が測定される。また、側方への散乱光は側方散乱光センサ５により、後方への散乱光は後方散乱光センサ６によって測定される。これらの各センサ群からの出力は、アンプおよびＡ−Ｄ変換器を有してなるデータサンプリング回路７によって増幅およびデジタル化された後、回折・散乱光の空間強度分布データとしてコンピュータ８に取り込まれる。コンピュータ８には、キーボードやマウス等からなる操作部８ａが接続されているとともに、設定入力画面や計測結果等を表示する表示器８ｂが接続されている。

コンピュータ８は、後述するように、オペレータに対して被測定粒子群の屈折率の範囲の設定入力を促す表示を行う機能と、設定入力された屈折率範囲のなかから、あらかじめ設定されている間隔（刻み）のもとに複数の屈折率を抽出し、その抽出した各屈折率に基づく係数行列を算出する機能、データサンプリング回路７を介して取り込んだ回折・散乱光の空間強度分布データを、上記のように複数の屈折率をそれぞれ加味して算出された複数の屈折率に基づく複数の係数行列を用いて粒度分布にそれぞれ変換するアルゴリズムと、変換された複数の粒度分布を、それぞれの変換に用いた係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布に逆変換するアルゴリズムと、逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布と、実際にデータサンプリング回路７を介して取り込んだ回折・散乱光の空間強度分布と比較し、両者の一致度を評価関数を用いて算出し、一致度の最も高い回折・屈折率の空間強度分布に対応する粒度分布を測定結果として確定する評価アルゴリズムと、算出された一致度を、設定入力された屈折率の範囲との関係で表示する表示機能等を含むプログラムがインストールされている。

次に、以上のコンピュータ８による一連のデータの処理等の実行手順について、詳細に説明する。図２はコンピュータ８によるデータ処理等の手順を示すフローチャートである。

測定に先立ち、例えば操作部８ａを操作することにより新規計測を開始する旨等の指令を与えることにより、この図２にフローチャートで示すルーチンがスタートする。このルーチンにおいては、まず、被測定粒子群の屈折率（複素屈折率）の設定入力のための画面が表示器８ｂに表示される（ＳＴ１）。この設定画面の例を図３（Ａ）に示す。この例では、一方の軸を実軸（Ｒｅ）、他方の軸を虚軸（Ｉｍ）とした複素平面座標を表示する。オペレータは、この表示画面上で屈折率範囲の設定入力を行う（ＳＴ２）。この屈折率の範囲設定作業においては、まず、図３（Ｂ）に示すように座標上にカーソルＣを合わせ、マウスのボタンを押すなどして範囲の開始点を指定し、そのボタンを押下したまま範囲の終了点までドラッグ操作を行う（図３（Ｃ））。

ここで、この設定画面において、例えば複数の材質をプルダウン等によって選択できる表示を上記の座標と併せて行い、被測定粒子群の材質を選択することにより、図３（Ｄ）に例示するように、その材質の物性定数に基づく屈折率を中心とした適宜領域Ｒを座標上に表示することができる。このような表示により、オペレータが被測定粒子群の屈折率範囲の設定のための目安とすることができ、その作業を容易化することができる。

さて、以上の複素平面座標上での屈折率範囲の設定動作により、コンピュータ８は、範囲開始点と終了点とを対角とする長方形の内側（図３（Ｃ）に示す例では０．００５−０．００５ｉ〜０．３０−０．１５ｉまでの範囲）が、複素屈折率の設定範囲であると認識する。そして、この設定範囲内の屈折率から、例えば実部と虚部とを一定の数値ごとの間隔で刻んだ複数の複素屈折率を抽出し、その抽出された各屈折率から、回折・散乱光の空間強度分布を粒度分布に変換するための前記した（５）式で用いる係数行列Ａをそれぞれ算出し、記憶する（ＳＴ３）。

このような事前準備が完了した後、フローセル１内を分散状態で流れる被測定粒子群Ｐにレーザ光を照射し、これによって発生する回折・散乱光の空間強度分布を測定して記憶する（ＳＴ４）。そして、その実測された回折・散乱光の空間強度分布を、（５）式を用い、かつ、その式内の係数行列Ａを、前記したように各屈折率に基づくものに変更しながら用い、それぞれ粒度分布に変換する（ＳＴ５）。

次に、変換された各粒度分布を、前記した（３）式を用いて、かつ、その式内の係数行列Ａとして、それぞれの粒度分布を変換したものと同じものを用いて、回折・散乱光の空間強度分布に逆変換する（ＳＴ６）。その後、逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布と、実測された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を算出する。この一致度の算出に際しては、前記した（７）式で示される評価関数を好適に採用することができ、得られるｃｏｓθが１に近いほど一致度が高いことになる。

そして、このようにして算出された一致度は、設定した屈折率の範囲との関連のもとに、すなわち、抽出された屈折率をパラメータとして、各屈折率に基づく係数行列を用いて逆変換した回折・散乱光の空間強度分布の、実測された回折・散乱光の空間強度分布に対する一致度が表示器８ｂにグラフィカルに表示される（ＳＴ７）。図４にその例を示す。ここで、図４では、屈折率と一致度との２次元のグラフとなっているが、屈折率は複素屈折率であるため、屈折率の範囲そのものが図３（Ｃ）で示したように２次元平面で表す必要があり、従って、その２次元平面に対して一致度の軸を直交配置した３次元グラフで一致度と屈折率の設定範囲を表示するのであるが、図４では、説明の簡素化並びに図面の簡略化のために、２次元グラフで表している。

このような一致度と屈折率の設定範囲との関係を表すグラフにより、設定した屈折率範囲に誤りがないか否かが一目で判る。すなわち、図４に示すように、屈折率の設定範囲内に、一致度が最も高い箇所が屈折率の設定範囲の内側で、その略中央部分に存在しており、屈折率の設定範囲は適切であると判断できる。このような表示により、オペレータが屈折率の設定範囲が適切であると判断した場合には、その旨を操作部８ａの操作等によって入力することで、一致度が最も高いと判断された屈折率（回折・散乱光の空間強度分布の逆変換結果）に対応する粒度分布が、最も確からしい粒度分布の測定結果であるとして、表示器に表示する（ＳＴ８）。

一方、図５に例示するように、屈折率の設定範囲内において一致度が最も高い箇所が、設定範囲の端部に位置している場合には、同図に二点鎖線で例示するように、屈折率の設定範囲外で一致度が最も高い箇所が存在する可能性が高く、屈折率の設定範囲が不適切であると判断できる。このような場合、オペレータは屈折率の設定入力用の画面を呼び出し、屈折率の範囲を広げて入力し、ＳＴ５以下を再度実行すればよい。

以上の実施の形態において特に注目すべき点は、測定した回折・散乱光の空間強度分布を粒度分布に変換するための係数行列を決定するための被測定粒子群の屈折率として、オペレータが設定した屈折率の範囲のなかから、所定の刻みで複数の屈折率を自動的に抽出したものが用いられる点であり、これにより、前記した特許文献２，３等の技術を用いて複数の屈折率に基づく係数行列を用いた粒度分布のなかから、最も確からしいものを選択するに当たり、妥当でない屈折率に関して誤差や演算方法などの他の因子が偶然に作用することで、妥当でない粒度分布を確からしいと判定してしまう可能性を排除することができる。

また、以上の実施の形態において更に注目すべき点は、各屈折率の設定範囲と、一致度との関係をグラフィカルに表示する点であり、これにより、オペレータは屈折率の設定範囲が適切であったことを確認し、あるいは不適切であったことを一目で認識することができ，屈折率の範囲設定自体の誤りをも防止することができる。

更に、被測定粒子群の材質の入力により、その材質の物理定数に基づく屈折率を表示することで、オペレータが屈折率の範囲を大きく逸脱して設定してしまうことを未然に防止することができる。また、この機能を発展させ、例えば入力された材質の物理定数に基づく屈折率を中心として、自動的に屈折率範囲を設定を行うことも可能であり、オペレータに屈折率範囲を設定させることなく、自動的に屈折率を設定する装置も実現することができ、経験の浅いオペレータでも適正な粒度分布測定が可能となる。

そして、屈折率の設定範囲のなかから、所定の間隔（刻み）で屈折率を抽出して上記の演算に供するに当たり、その刻みを細かくすればするほど、最も確からしいと判断される粒度分布の精度が向上することになり、オペレータによる大まかな屈折率範囲の設定によって、高精度の粒度分布測定結果を得ることができる。

なお、逆変換により得られた回折・散乱光の空間強度分布と、実測された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を評価する関数としては、前記した（７）式に示した関数に限られることなく、最小自乗法等の他の方法を採用することもできる。

また、屈折率の範囲を設定する方法として、上記した実施の形態においてはマウスのドラッグを用いた長方形の範囲設定方式を例に示したが、設定範囲を楕円やその他の形状で表してもよく、更には、キーボードを用いた設定方法を採用することもできる。

本発明の実施の形態の構成図で、光学的構成を表す模式図とシステム構成を表すブロック図とを併記して示す図である。 本発明の実施の形態におけるコンピュータによるデータ処理等の手順を示すフローチャートである。 本発明の実施の形態における屈折率範囲の設定方法の説明図で、（Ａ）は設定画面の例を示す図で、（Ｂ），（Ｃ）はその設定画面上で屈折率範囲を設定する手順の説明図である。 本発明の実施の形態における逆変換された回折・散乱光の空間強度分布と実測された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を、屈折率の設定範囲と関連させたグラフィカル表示の例を示す図である。 同じく一致度を屈折率の設定範囲と関連させたグラフィカル表示の例を示す図で、屈折率の設定範囲が不適切であった場合の例を示す図である。 レーザ回折・散乱法に基づく粒度分布測定装置の一般的な光学系の説明図である。

符号の説明

１ フローセル
２ 照射光学系
３ 集光レンズ
４ リングディテクタ
５ 側方散乱光センサ
６ 後方散乱光センサ
７ データサンプリング回路
８ コンピュータ
８ａ 操作部
８ｂ 表示器
Ｐ 被測定粒子群
Ｓ 懸濁液

Claims (8)

1. 分散状態の被測定粒子群にレーザ光を照射して得られる回折・散乱光の空間強度分布を測定する測定手段と、その測定された回折・散乱光の空間強度分布の測定結果を、被測定粒子群の屈折率を加味した係数行列を用いて当該被測定粒子群の粒度分布に変換する変換演算手段を備えた粒度分布測定装置において、
   上記変換演算手段は、複数の屈折率にそれぞれ対応する複数の係数行列を用いて、上記回折・散乱光の測定結果をそれぞれ粒度分布に変換し、
   上記各係数行列を用いて変換された粒度分布を、変換に用いたものと同じ係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布に逆変換する逆変換演算手段と、その逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布と、上記測定手段により測定された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を評価関数を用いて算出し、測定された回折・散乱光の空間強度分布に対する一致度の最も高い回折・散乱光の空間強度分布を選択し、その選択された回折・散乱光の空間強度分布に対応する粒度分布を、被測定粒子群の粒度分布の計測結果として確定する評価手段を備えるとともに、
   上記変換演算手段による粒度分布の変換に供される複数の係数行列を決定するための屈折率の範囲を設定する設定手段を備えていることを特徴とする粒度分布測定装置。
2. 上記設定手段による屈折率の範囲の設定に当たり、被測定粒子群の材質の入力により、その材質の物性定数に基づく屈折率に係る情報を表示する物性定数表示手段を備えていることを特徴とする請求項１に記載の粒度分布測定装置。
3. 上記設定手段による屈折率の範囲の設定に当たり、表示器に実軸と虚軸とからなる複素平面の２次元座標が表示され、その複素平面上で実部と虚部とからなる複素屈折率の範囲を設定するように構成されていることを特徴とする請求項１または２に記載の粒度分布測定装置。
4. 上記変換演算手段による粒度分布の変換演算に供される複数の係数行列を決定するための屈折率は、上記設定手段により設定された範囲のなかから、あらかじめ設定されている間隔のもとに自動的に抽出されることを特徴とする請求項１、２または３のいずれか１項に記載の粒度分布測定装置。
5. 上記逆変換演算手段により逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布の上記評価手段による一致度の算出結果と、上記屈折率の設定範囲との関係を表示器にグラフィカルに表示する一致度表示手段を備えていることを特徴とする請求項１、２、３または４に記載の粒度分布測定装置。
6. 分散状態の被測定粒子群にレーザ光を照射して得られる回折・散乱光の空間強度分布を測定し、その測定された回折・散乱光の空間強度分布の測定結果を、被測定粒子群の屈折率を加味した係数行列を用いて当該被測定粒子群の粒度分布に変換する粒度分布測測定装置における各種処理を実行するためのコンピュータに用いられる粒度分布測定プログラムであって、
   上記コンピュータを、被測定粒子群にレーザ光を照射したときに得られる回折・散乱光の空間強度分布データを収集するデータ収集手段、その収集された回折・散乱光の空間強度分布を、複数の係数行列を用いてそれぞれ被測定粒子群の粒度分布に変換する変換演算手段、変換された各粒度分布を、それぞれの変換に用いた係数行列を用いて回折・散乱光の空間強度分布に逆変換する逆変換演算手段、逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布と、上記データ収集手段により収集された回折・散乱光の空間強度分布との一致度を評価関数を用いて算出し、上記データ収集手段により収集された回折・散乱光の空間強度分布に対する一致度が最も高い回折・散乱光の空間強度分布に対応する粒度分布を、被測定粒子群の粒度分布の計測結果として確定する評価手段、上記変換演算手段による粒度分布の変換に供される係数行列を決定するための屈折率の範囲を設定する設定手段、
   として機能させることを特徴とする粒度分布測定プログラム。
7. 請求項６に記載の粒度分布測定プログラムにおいて、上記設定手段は、表示器に実軸と虚軸とからなる複素平面の２次元座標を表示する複素平面座標表示手段と、入力装置によりその座標上で指定された実部と虚部の範囲を、複素屈折率の設定範囲として認識する設定範囲認識手段を含むことを特徴とする粒度分布測定プログラム。
8. 請求項６または７に記載の粒度分布測定プログラムにおいて、上記コンピュータを、上記逆変換演算手段により逆変換された各回折・散乱光の空間強度分布の上記評価手段による一致度の算出結果と、上記屈折率の設定範囲との関係を表示器にグラフィカルに表示する一致度表示手段としても機能させることを特徴とする粒度分布測定プログラム。

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