JP2010090358A - ポリイミド前駆体、その組成物及びポリイミド積層板 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ポリイミド前駆体及びその組成物、ポリイミド積層板が提供される。ポリイミド前駆体及びその組成物は、特定比率のジアミンモノマーと酸二無水物モノマーから調製される。この組成物は銅箔上に塗布され、硬化されて、所望の熱膨張係数(CTE)を有し、かつフィルムの平坦性、寸法安定性、剥離強度、引張強度、伸びなどが所望の特性を示すポリイミド積層板が提供される。
【選択図】なし
Description
下記式で表されるパラ−フェニレンジアミン(p−PDA)、
下記式で表される4,4’−オキシ−ジアニリン(ODA)、
下記式で表されるピロメリット酸二無水物(PMDA)、
下記式で表される3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物(BPDA)、
式(1)で表される化合物として、下記式で表されるパラ−フェニレンジアミン(p−PDA)。
(1)ピロメリット酸二無水物(PMDA)モノマーが溶媒に溶解され、そこに、有機アルコールが加えられて反応が起こり、末端基として有機アルコールを有する酸二無水物モノマーが調製される。有機アルコールは、ヒドロキシル基を有する化合物の中から選択することができるが、一般的にはモノオール、ジオール、又はポリオールといった有機アルコールから選択される。この中では化学式ROHで表されるモノオールであって、Rは炭素数1〜14のアルキル基、炭素数6〜14のアリール基、アラルキル基、又はエチレン性不飽和基であるものが好ましい。
(2)パラ−フェニレンジアミン(p−PDA)モノマー、4,4’−オキシ−ジアニリン(ODA)モノマー、及び3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物(BPDA)がステップ(1)で得られた混合物に順番に加えられる。続いて共重合が行われ、全固形分が約10〜45質量%のポリアミック酸溶液(すなわち、これは本発明に係るポリイミド前駆体組成物である)が調製される。
(3)ステップ(2)において得られたポリイミド前駆体組成物は、銅箔基板に塗布される。多段階加熱によって硬化され、本発明に係るポリイミドフィルム積層板が得られる。
ポリイミド前駆体組成物を銅箔に塗布する方法は、例えば、二層エクストルージョンコーティング、ローラーコーティング、マイクログラビアコーティング、フローコーティング、ディップコーティング、スプレーコーティング、スピンコーティング、カーテンコーティング等、本技術分野における当業者に公知の方法を用いることができる。これらの中では、二層エクストルージョンコーティングが好ましい。
(試験方法)
寸法安定性の評価は、IPC−TM−650(2.2.4)に従って行った。二次元精密測定テーブル(X−Yテーブル)を用い、異なる温度変化の下での、処理前と処理後のポリイミド積層板の寸法変化率を測定した。以下の例においては、試験温度は80℃及び150℃とした。
窒素雰囲気下、N,N−ジメチルアセトアミド(DMAc)が溶媒として入った容積1Lの反応器にピロメリット酸二無水物(PMDA)14.48gを入れ、撹拌した。これを50℃に加熱してから、無水アルコール0.54gを加え、1時間かけて反応を完結させた。反応終了後、室温まで冷却した後、パラ−フェニレンジアミン(p−PDA)51.69gと、4,4’−オキシ−ジアニリン(ODA)37.22gを加え、1時間反応させた。最後に、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物(BPDA)175.80gを加え、5時間撹拌した。全固形分28質量%の高固形分ポリアミック酸溶液を得た。各成分の含有量を表1に示す。
(1)室温から60℃まで30分かけて昇温させた後、60℃を30分間維持した。
(2)60℃から150℃まで90分かけて昇温させた後、150℃を30分間維持した。
(3)150℃から250℃まで100分かけて昇温させた後、250℃を30分間維持した。
(4)250℃から350℃まで100分かけて昇温させた後、350℃を120分間維持した。
(5)350℃から室温まで、4時間かけて冷却した。
用いる原料の比率を表1に示した通り変更した他は、実施例1と同様の手順を繰り返した。得られたポリイミド積層板の物理的特性を、表2に示す。
用いる原料の比率を表1に示した通り変更した他は、実施例1と同様の手順を繰り返した。得られたポリイミド積層板の物理的特性を、表2に示す。
Claims (16)
- ジアミンモノマーと酸二無水物モノマーとの重合によって得られ、
前記ジアミンモノマーは式(1)で表される化合物を少なくとも一種類と、式(2)で表される化合物を少なくとも一種類含有し、
前記酸二無水物モノマーは式(3)で表される化合物を少なくとも一種類と、式(4)で表される化合物を少なくとも一種類含有し、
式(2)で表される化合物の総量に対する、式(1)で表される化合物の総量のモル比は約1.0〜5.0の範囲であり、
式(4)で表される化合物の総量に対する、式(3)で表される化合物の総量のモル比は約0.01〜2.0の範囲である、ポリイミド前駆体。
- 前記式(2)で表される化合物の総量に対する、前記式(1)で表される化合物の総量のモル比は約1.0〜3.0の範囲である、請求項1に記載のポリイミド前駆体。
- 前記ジアミンモノマーはパラ−フェニレンジアミン及び4,4’−オキシ−ジアニリンを含有し、
前記酸二無水物モノマーはピロメリット酸二無水物及び3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物を含有する、請求項1乃至6の何れか一項に記載のポリイミド前駆体。 - 前記酸二無水物モノマーの総量に対する前記ジアミンモノマーの総量のモル比は約0.9〜1の範囲である、請求項1乃至7の何れか一項に記載のポリイミド前駆体。
- 請求項1乃至8の何れか一項に記載のポリイミド前駆体を溶媒中に含有し、
全固形分は約10〜45質量%である、ポリイミド前駆体組成物。 - さらに極性非プロトン性溶媒を含有する、請求項9に記載のポリイミド前駆体組成物。
- 請求項9又は10に記載のポリイミド前駆体組成物を硬化させて得られ、
熱膨張係数が約16〜18ppm/℃の範囲である、ポリイミド。 - 銅箔と、
請求項9又は10に記載のポリイミド前駆体組成物を硬化させることによって形成され前記銅箔上に配置されたフィルムとを備え、
前記フィルムは熱膨張係数が約16〜18ppm/℃の範囲のポリイミドフィルムである、積層板。 - 前記銅箔は、圧延軟銅箔、電解銅箔、高温高延伸性電解銅箔、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項12に記載の積層板。
- IPC−TM−650(2.2.4)に規定された方法に従って測定された寸法変化率が0.050%未満である、請求項12又は13に記載の積層板。
- IPC−TM−650(2.4.9)に規定された方法に従って測定された剥離強度が0.8kgf/cm以上である、請求項12乃至14の何れか一項に記載の積層板。
- 前記フィルムは、前記銅箔の表面に前記ポリイミド前駆体組成物が塗布されて形成されたものであって、
前記塗布の方法は、ローラーコーティング、マイクログラビアコーティング、フローコーティング、ディップコーティング、スプレーコーティング、スピンコーティング、カーテンコーティング、二層エクストルージョンコーティング及びこれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項12乃至15の何れか一項に記載の積層板。
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