JP2009202072A

JP2009202072A - 反応装置

Info

Publication number: JP2009202072A
Application number: JP2008045552A
Authority: JP
Inventors: Ryuji Mori; 隆二森; Takayuki Miyao; 貴幸宮尾; Masahiko Miyauchi; 正彦宮内
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2008-02-27
Filing date: 2008-02-27
Publication date: 2009-09-10

Abstract

【課題】消費電力が小さい反応装置を提供すること。
【解決手段】反応器２と、反応器２を収容する収容容器３と、外周部の一部が反応器２の表面に接続された複数の板状部材２とを備え、複数の板状部材４は、隣接する板状部材４同士で主面が対向するように並んで接続されているとともに、板状部材４の反応器２に接続されてない外表面と反応器２の表面とのなす角度が４５度以上であり、その外表面の少なくとも一部に、所定の温度で気体を吸着する金属からなる吸着層１１が設けられている反応装置１である。
【選択図】図１

Description

本発明は、供給された流体に反応を施して排出する反応装置に関するものである。

近年、携帯機器用の反応装置については、反応の際に発生する熱の外部への伝導を遮断して、熱損失を少なくするように、反応器を収納する収容容器内を真空状態にする構成が提案されている。また、反応器を収容容器内に封止した後に、収容容器の内面や反応器自体の表面など、各部品表面に吸着しているガスが収容容器内部に放出されるため、このガスを除去するために、収容容器の内部にガス吸着剤を設けた構成が提案されている（例えば、特許文献１参照）。このガス吸着剤は、ヒーターによって加熱され活性化される。
特開２００７−７３４０８号公報

しかし、従来の構成では、ガス吸着材を加熱するヒーターおよびリード線が必要となり、消費電力が大きくなるという問題があった。

本発明は上記従来の技術における問題点に鑑みて完成されたものであり、その目的は、消費電力が小さい反応装置を提供することにある。

本発明の反応装置は、反応器と、該反応器を収容する収容容器と、外周部の一部が前記反応器の表面に接続された複数の板状部材とを備え、前記複数の板状部材は、隣接する前記板状部材同士で主面が対向するように並んで接続されているとともに、前記反応器の表面に接続される前記外周部の一部以外の領域において、外表面と前記反応器の前記表面とのなす角度が４５度以上であり、前記領域の外表面の少なくとも一部に、所定の温度で気体を吸着する金属からなる吸着層が設けられている。

本発明の反応装置において、好ましくは、前記板状部材は、金属からなる。

本発明の反応装置において、好ましくは、前記板状部材の主面は、前記反応器の前記表面に対して垂直である。

本発明の反応装置において、好ましくは、平面視したときに、前記板状部材は、前記反応器の中央部に接続されている。

本発明の反応装置において、好ましくは、前記板状部材は、前記外表面の前記吸着層が設けられる領域に凹凸を有する。

本発明の反応装置において、好ましくは、前記板状部材は、前記外表面の前記吸着層が設けられる領域に対応する部分が、少なくとも一つの屈曲部を有する。

本発明の反応装置によれば、消費電力が小さい反応装置を実現することができる。

以下に、本発明の実施の形態による反応装置を添付図面を参照しつつ詳細に説明する。

図１は、本発明の実施の形態による反応装置の構成例を示す断面図である。図１に示されるように、反応装置１は、反応器２と、反応器２を収容する収容容器３と、反応器２に接続された複数の板状部材４とを備える。板状部材４は、外周部の一部が反応器の表面に接続され、隣接する板状部材４同士で主面が対向するように並んで配置されている。また、反応装置１は、反応器２に流体を入力するための供給管５ａ、反応器２から反応後の流体を排出するための排出管５ｂとを有する。さらに、反応装置１は、リード端子８、電極９、リード端子８を絶縁しつつ封止固定するための封止材１０を有する。なお、収容容器３は、基体３ａと蓋体３ｂとを有する。

板状部材４は、その外表面と反応器２の表面とのなす角度が４５度以上である。そして、板状部材４の反応器２に接続される領域以外の領域に、吸着層１１が設けられている。
吸着層１１は、化学的に活性な金属粉等から成る。吸着層１１の材料としては、例えば、ジルコニア（Ｚｒ）、鉄（Ｆｅ）、若しくはバナジウム（Ｖ）等を主成分とするものになる。吸着層１１は、ある温度以上で活性化すると、製造プロセスにおいて表面に形成された酸化膜が除去され、新しい気体吸着面が現れ、周囲に存在するＣＯやＮ_２、Ｈ_２といったガス類を吸着させる機能を発現させる。活性化する温度と活性化するまでの時間は、使用する金属粉の種類によって異なる。吸着層１１は、活性化する温度（活性化温度）以上であって、活性化状態を維持できる所定の温度において、気体を吸着する。この温度は、例えば３５０℃から９００℃の範囲である。

吸着層１１が担持されている板状部材４は、例えば、ＳＵＳ、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ合金、若しくはＦｅ−Ｎｉ合金等のＦｅ系合金、または無酸素銅等の金属材料、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）質焼結体、ムライト（３Ａｌ_２Ｏ_３・２ＳｉＯ_２）質焼結体、炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体、窒化珪素（Ｓｉ_３Ｎ_４）質焼結体、若しくはガラスセラミックス等のセラミック材料、またはポリイミド等の高耐熱の樹脂材料等で形成される。ここで、板状部材４は、反応器２からの熱を吸着層１１に伝え、且つ、反応器２の熱エネルギーを消費しない熱容量の小さな材料の観点から、特に薄板の金属材料からなるのが好ましい。板状部材４の厚みは、例えば０．１ｍｍである。板状部材４の厚みを薄くすると、板状部材４がより均熱化され、吸着層１１の活性状態のばらつきをより低減することができる。板状部材４が金属材料からなる場合は、切削法、プレス法、若しくはＭＩＭ（Metal Injection Mold）法等により所定の形状に形成される。

本実施の形態による反応装置１によれば、板状部材４は、反応器２に直接接合されているため、反応器２の熱が伝わり易く、反応器２からの伝熱を利用して吸着層１１を常時活性状態に保持し、収容容器３の真空度を常に良好な状態で長期に渡って維持することが可能となる。そして、反応器２から板状部材４を介して伝わった熱を利用して吸着層１１を活性化させることから、外部から活性に必要なエネルギーを少量だけ供給すればよいか、あるいは供給する必要がない。よって、反応装置１の消費電力を低減することができる。また、複数の板状部材４は、反応器２の表面とのなす角度が４５度以上となるようにそれぞれ設置されているため、平面視したときの板状部材４の面積が小さくなる、すなわち、板状部材４の収容容器３に対向する領域の面積が小さくなる。よって、反応器２の表面に反応器２の表面を覆うように吸着層１１を形成した場合と比べて、反応器２からの輻射熱が、板状部材４上の吸着層１１に吸収され、かつ吸着層１１から収容容器３に輻射熱が伝播することを抑制することができる。また、複数の板状部材４が隣接する板状部材４同士で主面が対向するように並んで配置されていることから、反応器２からの伝熱より、板状部材４から輻射熱を放出した場合でも、その輻射熱は板状部材４間で授受され、収容容器３への伝播を抑制できることから、輻射損失の増加を抑制することができる。

なお、反応器２からの輻射熱が吸着層１１を介して収容容器３に伝播することを抑制するためには、板状部材４を、その主面が反応器２の表面に対して垂直になるように、反応器２の表面に接続することが好ましい。

基体３ａおよび蓋体３ｂは、ともに反応器２を収納する容器としての役割を有する。それらは、例えば、ＳＵＳ、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ合金、若しくはＦｅ−Ｎｉ合金等のＦｅ系合金、無酸素銅等の金属材料、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）質焼結体、ムライト（３Ａｌ_２Ｏ_３・２ＳｉＯ_２）質焼結体、炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体、窒化珪素（Ｓｉ_３Ｎ_４）質焼結体、若しくはガラスセラミックス等のセラミック材料、またはポリイミド等の高耐熱の樹脂材料等で形成され、断熱性の観点から、特にはセラミック材料からなるのが好ましい。

基体３ａおよび蓋体３ｂに適用可能なガラスセラミックスとしては、ガラス成分とフィラー成分とが挙げられる。

ガラス成分としては、例えばＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３系、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３系、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３−ＭＯ系（但し、ＭはＣａ、Ｓｒ、Ｍｇ、ＢａまたはＺｎを示す）、ＳｉＯ_２−Ａｌ_２Ｏ_３−Ｍ^１Ｏ−Ｍ^２Ｏ系（但し、Ｍ^１およびＭ^２は同一または異なってＣａ、Ｓｒ、Ｍｇ、ＢａまたはＺｎを示す）、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３−Ｍ^１Ｏ−Ｍ^２Ｏ系（但し、Ｍ^１およびＭ^２は前記と同じである）、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ｍ^３ _２Ｏ系（但し、Ｍ^３はＬｉ、ＮａまたはＫを示す）、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３−Ｍ^３ _２Ｏ系（但し、Ｍ^３は前記と同じである）、Ｐｂ系ガラス、若しくはＢｉ系ガラス等が挙げられる。

また、フィラー成分としては、例えばＡｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、若しくはＺｒＯ_２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ_２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、またはＡｌ_２Ｏ_３およびＳｉＯ_２から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル、ムライト、またはコージェライト）等が挙げられる。

基体３ａおよび蓋体３ｂは、基体３ａおよび蓋体３ｂで形成される収容容器２の空域部（内部）に反応器２を収納できればよく、例えば図１に示したように、板状の基体３ａとコの字を９０度左に回転させたような蓋体３ｂのほか、凹部を有する枠状の基体３ａと板状の蓋体３ｂであってもよい。

この場合、基体３ａと蓋体３ｂは、内部を気密に封止するため、はんだや金属ロウ材等で接合する方法や、基体３ａが凹部を有する場合には、凹部の上面に鉄合金等で作製されたシールリング等を接合して、シームウェルド、エレクトロンビームやレーザー等の方法にて接合してもよい。

例えば、Ａｕ−Ｓｎロウ材により接合する場合は、蓋体３ｂに予めＡｕ−Ｓｎロウ材を溶着させておくか、あるいは金型等を用いて打ち抜き加工等で枠状に形成したＡｕ−Ｓｎロウ材を基体３ａと蓋体３ｂとの間に載置した後、封止炉あるいはシームウェルダーで蓋体３ｂを基体３ａに接合する。

また、基体３ａおよび蓋体３ｂは、反応装置１の小型化、低背化を可能とするために、厚さを薄くするのが好ましいが、基体３ａおよび蓋体３ｂの強度を維持すべく、械的強度である曲げ強度は２００ＭＰａ以上とするのが好ましい。例えば、曲げ強度が２００ＭＰａ以下の場合には、基体３ａおよび蓋体３ｂの機械的強度が不足し、荷重が加わった際に破壊してしまう可能性がある。

また、基体３ａおよび蓋体３ｂが、相対密度が９５％以上の緻密質の酸化アルミニウム質焼結体で形成される場合、以下のようにして作製される。

まず酸化アルミニウム粉末に、希土類酸化物粉末や酸化アルミニウム粉末等の焼結助剤を添加、混合して、酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末を調製する。次いで、この原料粉末に有機バインダおよび分散媒を添加、混合してペースト化し、このペーストをドクターブレード法によって、あるいは原料粉末に有機バインダを加え、プレス成形、若しくは圧延成形等によって、所定の厚みのグリーンシートを作製する。その後、所定枚数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、この積層体を、例えば非酸化性雰囲気中、焼成最高温度が１２００〜１５００℃の温度で焼成して、目的とするセラミック製の基体３ａおよび蓋体３ｂを得る。なお、基体３ａおよび蓋体３ｂの成形は粉末成形プレス法であっても良い。

一方、基体３ａおよび蓋体３ｂが金属材料から成る場合は、切削法、プレス法、またはＭＩＭ（Metal Injection Mold）法等により所定の形状に形成される。

さらに、基体３ａおよび蓋体３ｂが金属材料から成る場合には、腐食を抑制するためにその表面は、例えばＡｕ、Ｎｉのめっき処理や、ポリイミド等の樹脂コーティング等の被覆コーティング処理が行なわれることが望ましい。例えばＡｕめっき処理の場合であれば、その厚さは０．１〜５μｍ程度であることが望ましい。

そして、基体３ａおよび蓋体３ｂで形成される収容容器２の空域部（内部）に、反応器２が収納される。また、基体３ａは、反応器２に接合される供給管５ａおよび排出管６ｂが貫通するための貫通孔１２ａ、および電極９と接合されるリード端子８が貫通するための貫通孔１２ｂを有する。

なお、貫通孔１２ａ、１２ｂは、切削法、プレス法、エッチング法、またはブラスト法等により所定の形状に作製される。

さらには、反応器２を収容する収容容器３は、上記に述べた異種の材料の組合せでもよく、部分的に異なる材料を組合せて用いてもよい。

本実施の形態による反応装置１において、反応器２は、反応器２に接合される供給管５ａから供給された流体に所定の反応を施して排出管５ｂより排出するための装置であり、その供給された流体に反応を施すための微細流路あるいは空隙を内部に有しており、担持された触媒等を用いて供給された流体を変性、転化、分解、若しくは混合し、性質の異なる流体に変化させるための化学反応部として作用する。例えば、反応器２は、メタノールガス（ＣＨ_３ＯＨ）および水蒸気を水素ガス（Ｈ_２）と二酸化炭素ガス（ＣＯ_２）に改質する、携帯電話等に用いられる燃料電池用の燃料改質器であってよい。

反応器２は、特に限定されるものではなく、例えば、シリコン等の半導体、石英、ガラス、金属、またはセラミックス等の無機材料の基材に、切削法、エッチング法、またはブラスト法等により細い溝を形成して液体流路を作製するとともに、操作中の液体の蒸発抑制等を目的として、ガラス板、若しくは金属等のカバーを陽極接合、ロウ付け、または溶接等により表面に密着することにより形成される。またその形状も特に限定されるものではなく、例えば四角形状等があげられる。また、石英、ガラス、金属、またはセラミックス等の無機材料から成り、その内面に原料を反応生成するための触媒を担持した管状等であってもよい。

例えば、反応器２内には、温度調節機構、例えば、抵抗層等から成る薄膜ヒーター（不図示）や厚膜ヒーター（不図示）を形成し、表面にはこのヒーターへ電力を供給する端子として電極９が形成される。この温度調節機構により、反応器２を、原料反応条件に相当する２００〜８００℃程度の温度条件に調整することで、供給管５ａが接続された原料供給口から供給される原料を反応させて、原料排出口に接続された排出管５ｂから反応生成物を排出させる原料反応を良好に促進することができる。

なお、反応器２において、ヒーターは、触媒が担持され原料反応をおこなう流路内や空隙内、あるいはその近傍に配置されることにより、ヒーターから発生する熱を効率的に原料反応に用いることができる。

また、反応器２は、リード端子８を有する場合には、反応器２上の電極９とリード端子８をロウ付けやボンディングワイヤ等（不図示）により電気的に接続することにより、反応器２の表面や内部に形成されたヒーターを加熱することができる。その結果、反応器２において反応温度の維持が可能となり、原料を安定に反応させることができる。

供給管５ａおよび排出管５ｂは、例えば、Ｆｅ−Ｎｉ系，Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ系，若しくはＳＵＳ等の金属材料や、Ａｌ_２Ｏ_３質焼結体，３Ａｌ_２Ｏ_３・２ＳｉＯ_２質焼結体，ＳｉＣ質焼結体，ＡｌＮ質焼結体，Ｓｉ_３Ｎ_４質焼結体，若しくはガラスセラミック焼結体等のセラミック材料、またはポリイミド等の高耐熱の樹脂材料で形成されている。

そして、これらの供給管５ａおよび排出管５ｂは、基体３ａに形成した貫通孔１２ａに挿通して接合される。この接合方法として、供給管５ａおよび排出管５ｂと基体３ａとを超音波接合、熱溶着、若しくは圧着により接合する方法、樹脂接着剤によって接合する方法、Ａｕ−ＳｉやＡｇ−Ｃｕ等のロウ材によって接合する方法、硼珪酸ガラス等のガラスによって接合する方法、または同時焼結による方法等の各種方法が適宜用いられる。

なお、本実施の形態による反応装置１において、板状部材４は、吸着層１１が設けられる外表面に対応する部分において少なくとも１つの屈曲部を有するのがよい。図２は、このように屈曲部を有する板状部材４の構成を示す図であり、（ａ）は、板状部材４の主面側から見た平面図、（ｂ）,（ｃ）は、（ａ）における板状部材４の短辺方向における断面図である。このような構成により、吸着層１１の被着面積が向上するために、より広範囲の領域に吸着層１１を被着させることができる。また、吸着層１１を同量の金属により構成する場合には、板状部材４の数を減らすことができるため、板状部材４と反応器２との接続工程の簡易化が可能になり、接合時に発生する応力を低減することも可能になる。板状部材４の断面の形状は、図２（ｂ）に示すように、断面がジグザグになるような形状の他、図２（ｃ）に示すように、断面が折り返し形状になるような構成であってもよい。

また、板状部材４の外表面において、吸着層１１が設けられた領域は、他の領域よりも表面粗さが粗く凹凸が形成されているのがよい。これにより、吸着層１１の密着性が向上し、板状部材４から吸着層１１に熱がより伝わりやすくなるとともに、吸着層１１を板状部材４に長期的に保持することができる。また、凹凸による表面積増加によって、吸着層１１の担持量を増やすことができるため、より多くの気体を吸着することが可能になることから、反応装置２内において長期に渡って安定して真空状態を保つことができる。

また、平面視したときに、板状部材４は、通常他の部分より高温となる反応器２の中央部に接続されているのがよい。板状部材４が反応器２の中央部に接続されていると、板状部材４への伝熱が効率よく行われる。また、反応器２の中央部においては、温度の変動が小さいため、反応器２の収縮変動が小さくなり、板状部材４と反応器２との接続信頼性が高くなる。

さらに、板状部材４が矩形状である場合に、短辺部分が反応器に接続されているのがよい。温度が大きく変動した場合に、短辺部分の方が長辺部分よりも収縮変動が小さくなるため、板状部材４と反応器２との接続信頼性が高くなる。

また、板状部材４を反応器２にレーザ溶接により接続すると、板状部材４に吸着層１１を形成した後、反応器４により容易に接続することができ、接続の際の吸着層１１の脱落を抑制できる。

また、供給管５ａおよび排出管５ｂの内径はφ０．１ｍｍ以上として流体の圧力損失を抑えるとともに、小型化，低背化のためにはφ５ｍｍ以下とすることが好ましい。

供給管５ａおよび排出管５ｂの接合部分の断面形状としては、通常は円形とすればよいが、これに限定されない。すなわち、円形の他には、楕円形や、流体の流れ方向にその辺部を合わせることができる角状のもの、例えば、正方形，長方形が挙げられる。また、肉厚は物質供給や反応物質排出の圧力で変形しない厚みが必要であり、上記の材料から成る場合には、携帯機器等に使用するものでは通常は０．１ｍｍ以上であれば良い。また、流れ方向の長さは、反応器２で発生する熱を発電セルに伝えにくくするためには長い程よいが、反応装置システム全体の大きさを考慮した長さにすべきである。

また、反応器２の流体供給口，流体排出口と供給管５ａ，排出管５ｂとの接続には、石英ガラス，若しくはホウ珪酸ガラス等のガラス、各種セラミックス，無機ポリマーを含む無機接着剤、ポリイミドアミド等の高耐熱性有機材料を含む接着剤、シリコーンゴムや珪素樹脂等の有機珪素化合物、またはＡｕ−Ｓｎ，Ａｕ−Ｓｉ，Ａｕ−Ｇｅ，若しくはＡｇ−Ｃｕ合金等の各種ロウ材から成るものを用いる接続方法が適用でき、これにより気密封止される。

なお、本発明は以上の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更を加えることは何ら差し支えない。例えば、図１に示した例においては、供給管５ａおよび排出管５ｂは反応器２の下面に接合されているが、これらは反応器２の仕様に応じて上面に接合してもよい。

本発明の実施の形態による反応装置の構成例を示す断面図である。屈曲部を有する板状部材の構成例を示す図である。

符号の説明

１：反応装置
２：反応器
３：収容容器
３ａ：基体
３ｂ：蓋体
４：板状部材
５ａ：供給管
５ｂ：排出管
７：板状部材
１１：吸着層

Claims

反応器と、
該反応器を収容する収容容器と、
外周部の一部が前記反応器の表面に接続された複数の板状部材と
を備え、
前記複数の板状部材は、隣接する前記板状部材同士で主面が対向するように並んで接続されているとともに、前記反応器の表面に接続される前記外周部の一部以外の領域において、外表面と前記反応器の前記表面とのなす角度が４５度以上であり、前記領域の外表面の少なくとも一部に、所定の温度で気体を吸着する金属からなる吸着層が設けられている反応装置。
前記板状部材は、金属からなる請求項１に記載の反応装置。
前記板状部材の主面は、前記反応器の前記表面に対して垂直である請求項１又は請求項２に記載の反応装置。
平面視したときに、前記板状部材は、前記反応器の中央部に接続されている請求項１から請求項３のいずれかに記載の反応装置。
前記板状部材は、前記外表面の前記吸着層が設けられる領域に凹凸を有する請求項１から請求項４のいずれかに記載の反応装置。
前記板状部材は、前記外表面の前記吸着層が設けられる領域に対応する部分が、少なくとも一つの屈曲部を有する請求項１から請求項５のいずれかに記載の反応装置。